РАДИОХИМИЯ, 2021, том 63, № 4, с. 303-308

УДК 621.039.73

ТЕХНЕЦИЙ В ГАЗОВЫХ ВЫБРОСАХ ТЕХНОЛОГИИ

ОСТЕКЛОВЫВАНИЯ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ

(ОБЗОР НАУЧНО-ТЕХНИЧЕСКОЙ ИНФОРМАЦИИ)

Высокотехнологический научно-исследовательский институт неорганических материалов

им. акад. А. А. Бочвара, 123098, Москва, ул. Рогова, 5а;

*e-mail: sergeyyakunin@yahoo.com

Получена 04.03.2020, после доработки 27.11.2020, принята к публикации 02.12.2020

Применительно к технологии остекловывания радиоактивных отходов выполнен обзор литературных

источников по поведению технеция и выделению его в газовую фазу. В различных видах отработавшего

ядерного топлива (ОЯТ) содержание технеция варьируется от 16 до 1350 г на 1 т ОЯТ. В растворах азотной

кислоты технеций существует преимущественно в виде пертехнетат-анионов TcO_– и при нагревании

выделяется в газовую фазу в виде Тс₂О₇ и НТсО₄. Летучесть технеция при остекловывании варьирует

от долей процента до 70%. Описаны два направления технологических решений улавливания технеция

из газовой фазы: низкотемпературные с применением жидкостных аппаратов и высокотемпературные с

улавливанием на цеолитовых и алюмосиликатных фильтрах.

Ключевые слова: отработавшее ядерное топливо, переработка, радиоактивные отходы, кальцинация,

остекловывание, технеций, летучесть.

DOI: 10.31857/S0033831121040018

При переработке отработавшего ядерного то-

(выгорание более 25 ГВт∙сут/т), по данным работы

плива (ОЯТ) образуются жидкие радиоактивные

[13] - 835 г/т урана (выгорание 33 ГВт∙сут/т).

отходы, содержащие основную массу продуктов

Для оценки накопления технеция в продуктах

деления. Их поведение при остекловывании рас-

деления ²³⁵U в зависимости от мощности реактора

смотрено в ряде работ [1-4]. Нами с соавторами

используют приближенную формулу [12]

выполнены обзоры по поведению оксидов азота и

рутения при выделении их в газовую фазу [5-11].

N_Tc = 28Pt,

(1)

В настоящей статье представлен обзор информации

где N_Tc - масса образовавшегося технеция, мг; P -

о поведении технеция в процессах остекловывания

мощность реактора, кВт; t - время работы реактора,

(этапы кальцинации и плавления стекла), об усло-

сут.

виях его перехода в газовую фазу и о способах улав-

По данным, приведенным в работе [14], после

ливания из газового потока.

5-летней выдержки топлива ВВЭР с выгоранием

Содержание технеция в облученном топли-

0.5, 40 и 70 ГВт∙сут/т содержание технеция в топли-

ве. Технеций в ОЯТ содержится в виде нескольких

ве составляет 16, 1090 и 1350 г/т соответственно.

изотопов, из которых наиболее значимым является

⁹⁹Тс (период полураспада 2.12 × 10⁵ лет) [12]. Содер-

При облучении нитридного топлива (U_0.8Pu_0.2)

жание технеция в топливе реакторов разного типа

N_0.995 до выгорания тяжелых атомов 4.5, 9 и 13.6%

приведено ниже.

массоваяч доля Тс в продуктах деления (по расче-

В твэлах реакторов ВВЭР содержание ⁹⁹Tc, по

там) составит 0.0902; 0.1748 и 0.2533% соответ-

данным работы [12], составляет 1000 г/т урана ственно [15].

303

304

УСТИНОВ, ЯКУНИН

Таблица 1. Массовая доля технеция в уран-плутониевом нитриде U_0.8Pu_0.2(N_0.98О_0.02)_0.995 в зависимости от выгорания

и температуры облучения, % [15]

Выгорание, ГВт∙сут/т

Температура, K

100

120

140

900

0.046

0.091

0.13

0.18

0.22

0.26

0.3

1200

0.046

0.091

0.13

0.18

0.22

0.26

0.3

1400

0.046

0.091

0.13

0.18

0.22

0.26

0.3

В работе [16] приведены полученные расчетным

Испаренный Тс может присутствовать в потоке

путем массовые доли Тс в уран-плутониевом ни-

отходящего газа как в виде частиц, так и в виде га-

триде U_0.8Pu_0.2(N_0.98О_0.02)_0.995 в зависимости от вы-

зообразных веществ в зависимости от температуры

горания и температуры облучения (см. табл. 1). Из

и окислительно-восстановительных условий, и ис-

табл. 1 следует, что выход технеция не зависит от

парение может достигать 70% [3].

температуры реактора и растет с ростом выгорания.

В работе [20] приводится информация о высокой

Технеций в азотнокислых растворах. Суще-

летучести ⁹⁹Тс во время кальцинирования кислот-

ствуя в девяти степенях окисления (от -1 до +7),

ного раствора при 350°С.

в окислительных условиях и в диапазоне pH 1-14

Низкая летучесть ⁹⁹Тс при производстве стекла

технеций существует преимущественно в степени

была отмечена в работе [22], причем во время каль-

окисления +7 в виде пертехнетат-аниона TcO_–. В

цинирования при 500°С потери технеция в отходя-

азотной кислоте пертехнетат-анион остается пре-

щий газ составляли 0.005%, а во время остекловы-

имущественной формой вплоть до концентрации

вания (6 ч при 1050°С) - 2.9%.

кислоты 15.6 М [17]. Технециевая кислота (HТсO₄)

В работе [1] сообщается, что при кальцинирова-

стабильна в водных и кислотных растворах.

нии испаряется менее 1% ⁹⁹Тс и из щелочных, и из

Концентрация технеция в жидких радиоактив-

кислых нитратных растворов.

ных отходах (РАО), направляемых на остекловы-

В работе [23] приведена информация, что в те-

вание, составляет, по данным работы [18], 8.3-

чение 2.5 года переработки в стекло оборонных

10.4 моль/м³.

отходов на площадке Саванна Ривер (США) было

Поведение технеция при нагревании и испа-

потеряно менее 10% технеция. В испытаниях, про-

рении растворов. В различных источниках приво-

водимых там же в небольшом плавителе без холод-

дятся разные сведения о переходе технеция в газо-

ного слоя на поверхности стекла, терялось ~30%

вую фазу в технологических процессах остекловы-

технеция. Намного меньше технеция терялось при

вания.

наличии холодного слоя. В [3] сказано, что холод-

ный слой, полностью покрывающий поверхность

Газообразные соединения технеция, испаряю-

расплава в плавителе, может значительно снизить

щиеся из растворов НТсО₄, были идентифициро-

испарение технеция.

ваны как смесь Тс₂О₇ и НТсО₄. Доминирующим

является Тс₂О₇, а НТсО₄ при испарении частично

Рецикл поглотительных растворов в колоннах

дегидратируется с образованием того же Тс₂О₇ [19].

улавливания также значительно снижал выход тех-

Давление насыщенного пара технециевой кислоты

неция в газовые выбросы. Потеря технеция, выходя-

(HТсO₄) 0.23 кПа при 25°С и 0.313 кПа при 75°С

щего через верх испарителя в схеме рецикла, была

[4]. Летучесть Тс₂О₇ и НТсО₄ широко используется

менее 0.03% во время нормальной работы [24].

для концентрирования и изоляции долгоживущего

В работе [2] сообщается, что летучесть техне-

⁹⁹Тс при испарении из кислотных растворов [20].

ция изменяется от 0.2 до 1.4% при кальцинирова-

Летучий оксид Tc₂O₇ характеризуется температу-

нии азотнокислых и муравьинокислых растворов в

рой плавления 119.5°С и температурой кипения

температурном интервале 250-600°С. По мнению

311°С [21].

авторов, низкие значения летучести обусловлены

РАДИОХИМИЯ том 63 № 4 2021

ТЕХНЕЦИЙ В ГАЗОВЫХ ВЫБРОСАХ ТЕХНОЛОГИИ ОСТЕКЛОВЫВАНИЯ

305

высокой термической стабильностью пертехнета-

переход технеция в газовую фазу в виде TcO₃(OH) и

тов и технетатов различных металлов, в том числе

конденсацию в присутствии воды в твердое соеди-

щелочноземельных.

нение состава TcO₃(OH)(H₂O)₂ [30].

Иммобилизация 99Тс путем легирования ми-

Улавливание летучих соединений технеция. В

неральными фазами, содержащими оксид железа,

связи с кислотным характером оксида семивалент-

также позволила снизить летучесть технеция при

ного технеция большинство способов улавливания

остекловывании ядерных отходов [25]. По мере

летучих соединений технеция из газовой фазы ба-

восстановления Tc(IV) замещает Fe(III) в кристал-

зируется на взаимодействии с основными оксидами

лической структуре с последующим соосаждением

или их производными, содержащими элементы I,

железооксидных минералов.

II, III, IV, VI, VII, VIII групп [31-37], либо с водны-

ми щелочными растворами при комнатной темпе-

При остекловывании имитаторов низкоактивных

ратуре [36, 38], либо при повышенных температу-

отходов (НАО) использовались различные химиче-

рах (500-1450°С) [31, 39] с оксидами, в некоторых

ские формы технеция [26]. В случае применения

случаях включенными в инертную матрицу [40].

TcO₂∙2H₂O и различных минералов, содержащих

Носителями оксидов иногда являются природные

Tc(IV), происходило увеличение удержания Тс в

минералы: галлуазиты (Al₂Si₂O₅(OH)₄·2H₂O), фил-

стекле по сравнению с опытами, в которых исполь-

лосиликаты (силикаты со слоистой структурой), в

зовали пертехнетат с Tc(VII).

частности палыгорскиты (Mg₅(Si₄O₁₀)₂(OH)₂(H₂O)₄·

При присутствии щелочных металлов летучесть

4(H₂O), (Mg,Al)₂Si₄O₁₀(OH)₂·8(H₂O)), сепиолиты (ти-

технеция зависит от степени разложения соответ-

пичная формула Mg₄(Si₆O₁₅)(OH)_2.6H₂O) [41].

ствующих солей и летучести щелочных оксидов.

В меньшей мере, но достаточно часто применя-

Например, CsTcO₄ легко разлагается с образовани-

ют сорбционные процессы улавливания: на Н-мор-

ем Cs₂O и Tc₂O₇, что облегчает испарение технеция

дените при 400°С [42], на активированном угле или

в противоположность другим щелочным солям тех-

его водной взвеси при комнатной температуре [43],

неция, которые не разлагаются при высоких тем-

на сорбенте с одновременной десорбцией в режиме

пературах [3]. Похожие результаты по совместной

электрокинетического накопления улавливаемого

летучести цезия и технеция были опубликованы в

соединения [44], на нанопористом флюорите, со-

Великобритании в 1987 г., из них следует, что лету-

держащем включенный Al [45], на оксиде графена

честь Cs также увеличивается вместе с летучестью

[46].

технеция вследствие реакции разложения [3]. В ра-

боте [27] найдено, что испарение технеция в при-

Реже используются восстановительные процес-

сутствии цезия может достигать 30%.

сы с применением органических соединений в ин-

тервале температур 100-1000°С [47, 48].

Гибсон [28] обнаружил, что CsTcO₄, CsOH и

TcO₃OH были основными летучими веществами во

К восстановительным процессам следует отне-

время нагревания смесей CsOH/TcO₂ до температу-

сти пропускание технецийсодержащих газов через

ры выше ~600°С.

расплав металла (железа) [49] или допированную

никелем железную шпинель [50].

Согласно работе [29], летучий пертехнетат цезия

образуется по реакции (2):

Технологические и аппаратурные решения

процессов улавливания технеция. В научно-тех-

Cs₂O(г) + Tc₂O₇(г) = 2 CsTcO₄(г).

(2)

нических источниках приведены несколько вариан-

тов улавливания летучих соединений технеция.

В соответствии с работой [27], CsTcO₄ не испа-

ряется из кипящего раствора при 600°С, а выделя-

Из информации Ок-Риджской национальной ла-

ется в газовую фазу только во время высокотемпе-

боратории (США) следует, что система газоочистки

ратурной обработки (1050°С).

распылительного кальцинатора включала конденса-

тор, две скрубберные колонны с рециклом раствора,

При остекловывании технеция в имитаторе боро-

барботер-конденсатор, силикагелевую колонну [2].

силикатного стекла летучие формы технеция были

охарактеризованы методом рентгеновской абсорб-

Система газоочистки применительно к плавите-

ционной спектроскопии. Результаты указывали на

лю имитаторов НАО, по информации лаборатории

РАДИОХИМИЯ том 63 № 4 2021

306

УСТИНОВ, ЯКУНИН

стеклообразного состояния Католического универ-

Из-за отсутствия термодинамических данных по

ситета Америки (США), включала погружной на-

пертехнетату цезия оценку взаимодействия послед-

садочный скруббер, мокрый электростатический

него с летучей золой проводили в предположении

осадитель и вакуумный испаритель [51]. В резуль-

аналогичной реакции [29]:

тате экспериментов установлено, что из испарителя

2KTcO₄ + Al₂O₃ + 4SiO₂ = 2KAlSi₂O₆ + Tc₂O₇.

(6)

выделяется 0.03% перерабатываемого в плавителе

технеция, на выхлопе из мокрого электростатиче-

Для этой реакции существует пороговая тем-

ского осадителя выделяется 0.01-0.5% в случае

пература ~990°С; при температуре меньше 990°С

нормальной его работы, а в случае нарушений в ра-

реакция идет влево, а при температуре больше

боте - до 10%.

990°С - вправо. Вероятно, пертехнетат цезия реа-

На установке переработки и иммобилизации от-

гирует с компонентами летучей золы аналогично,

ходов в Хэнфорде (США) в погружном насадочном

вследствие чего определение оптимального темпе-

скруббере улавливалось до 52%, в мокром электро-

ратурного режима имеет решающее значение для

статическом осадителе - до 99.8% Тс [24]. Следу-

удержания технеция.

ет отметить, что доля отложений технеция внутри

коммуникаций при переработке разных партий

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

имитаторов отходов колебалась от ~1 до ~5% [51].

Выполнено обобщение литературных сведений

При разработке стратегии обращения с отходами

о поведении технеция в процессе остекловывания

в Хэнфорде основное внимание было уделено пред-

жидких радиоактивных отходов. Содержание ос-

варительному введению в жидкие отходы прочной

новного радиоактивного изотопа технеция ⁹⁹Tc в

минералоподобной матрицы для полного предот-

различных видах отработавшего ядерного топлива

вращения выделения технеция в газовую фазу с

в зависимости от степени выгорания колеблется

заключением его в упомянутую матрицу, которую

от 16 до 1350 г на т топлива. Технеций в растворах

предложено рассматривать как самостоятельный

азотной кислоты существует преимущественно в

отход или переводить ее в низкотемпературную

виде пертехнетат-аниона TcO_–, и концентрация его

форму отходов (цементирование). В качестве ма-

в жидких РАО, направляемых на остекловывание,

трицы просматривались перовскит, пирохлор, шпи-

колеблется от 8.3 до 10.4 моль/м³.

нель, содалит [26, 52, 53].

Установлено, что при нагревании азотнокислых

Другим направлением было исследование высо-

растворов технеция в газовую фазу выделяется

котемпературных процессов улавливания технеция

смесь Tc₂O₇ и HTcO₄, причем последняя дегидрати-

[29]. Высокотемпературная колонна содержала 4 на-

руется также до Tc₂O₇.

греваемые зоны: 1-я - 500°С, 2-я и 3-я - до 1000°С,

В определенных благоприятных условиях в про-

4-я - до 1400°С. В зонах размещались гранулы це-

олита, алюмосиликатные диски и фильтры из ле-

цессе остекловывания в газовую фазу переходит до

70% технеция. Улетучивание снижается при нали-

тучей золы, в которые вносили СаО. Отношение

чии на поверхности расплава холодного слоя. На-

кремния к алюминию летучей золы составляло при-

личие в испаряемом растворе щелочноземельных

мерно 2 : 1, что соответствовало стабильной фазе

или некоторых щелочных металлов существенно

алюмосиликата цезия - поллуцита (CsAlSi2O6).

снижает летучесть технеция. Исключением среди

Технеций улавливался совместно с цезием в зонах 2

щелочных металлов является цезий, который обра-

и 3. При этом протекали реакции (2) и (3)-(5):

зует с технецием неустойчивый пертехнетат цезия,

CaO(тв) + Tc₂O₇(г) = Ca(TcO₄)₂(тв),

(3)

что способствует переходу в газовую фазу обоих

5CaO(тв) + Tc₂O₇(г) = Ca₅Tc₂O₁₂(тв),

(4)

компонентов, но при температуре до 1050°С.

Рассмотрены способы улавливания технеция из

Cs₂O(г) + Ca(TcO₄)₂(тв) = 2 CsTcO₄(г) + CaO(тв).

(5)

газовой фазы. Улавливание осуществляют оснóв-

За счет конденсации пертехнетата цезия техне-

ными оксидами как в водных растворах, так и при

ций осаждался в трубопроводах.

повышенных температурах (500-1450°С), причем

РАДИОХИМИЯ том 63 № 4 2021

ТЕХНЕЦИЙ В ГАЗОВЫХ ВЫБРОСАХ ТЕХНОЛОГИИ ОСТЕКЛОВЫВАНИЯ

307

оксиды могут быть включены в инертную матрицу.

Устинов О.А., Якунин С.А. // Радиохимия. 2017.

В меньшей степени используют сорбцию на Н-мор-

Т. 59, № 2. С. 97-100.

дените, активированном угле, нанопористом флюо-

Устинов О.А., Якунин С.А., Шадрин А.Ю. // Вопр.

рите, оксиде графена. Изредка применяют восста-

атом. науки и техники. Сер.: Материаловедение и

новые материалы. 2017. Вып. 2 (89). С. 48-59.

новительные процессы с использованием органиче-

ских соединений или расплавленных металлов.

Устинов О.А., Якунин С.А. // Вопр. атом. науки и тех-

ники. Сер.: Материаловедение и новые материалы.

Описаны два направления технологических ре-

2019. Вып. 1 (97). С. 35-48.

шений улавливания технеция из газовой фазы:

Устинов О.А., Якунин С.А., Смелова Т.В. // Атом.

- низкотемпературные жидкостные с применением

энергия. 2019. Т. 127, № 2. С. 92-95.

конденсатора, скрубберов с рециклом растворов,

10. Воскресенская Ю.А., Устинов О.А., Якунин С.А. //

барботера-конденсатора, либо погружного насадоч-

Атом. энергия. 2013. Т. 115, вып. 3. С. 155-158.

ного скруббера, мокрого электростатического оса-

11. Устинов О.А., Якунин С.А., Воскресенская Ю.А. //

дителя, вакуумного испарителя;

Радиохимия. 2021. Т. 63, № 3. С. 213-219.

- высокотемпературные с улавливанием в зоне тем-

12. Спицын В.И., Кузина А.Ф. Технеций. М.: Наука, 1981.

ператур 500-1000°С на цеолитовых и алюмосили-

147 с.

катных фильтрах.

13. Шведов В.Π., Седов В.M., Рыбальченко И.Л., Вла-

Жидкостные способы находятся на стадиях про-

сов И.H. Ядерная технология. М.: Атомиздат, 1979.

мышленного применения, промышленных испы-

336 с.

таний или промышленного проектирования, высо-

14. Зильберман Б.Я., Пузиков Е.А., Рябков Д.В., Макары-

котемпературные - на стадии исследовательских

чев-Михайлов М.Н., Шадрин А.Ю., Федоров Ю.С.,

разработок.

Симоненко В.А. // Атом. энергия. 2009. Т. 107, вып. 5.

С. 273-284.

КОНФЛИКТ ИНТЕРЕСОВ

15. Бондаренко Г.Г., Андросов А.В., Булатов Г.С. Гед-

говд К.Н., Любимов Д.Ю., Якункин М.М. // Металлы.

Авторы заявляют об отсутствии конфликта

2016. № 5. С. 117-122.

интересов.

16. Любимов Д.Ю., Дерябин И.А., Булатов Г.С., Гед-

говд К.Н. // Атом. энергия. 2015. Т. 118, вып. 1.

С. 24-29.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

17. Poineau F., Burton-Pye B.P., Maruk A., Kirakosyan G.,

Denden I., Rego D.B., Johnstone E.V., Sattelberger A.P.,

Rimshaw S.J., Case F.N. // Proc. 16th DOE/NRC Nuclear

Fattahi M., Francesconi L.C., German K.E.,

Air Cleaning and Treatment Conf. Cambridge, MA:

Czerwinski K.R. // Inorg. Chim. Acta. 2013. Vol. 398.

Harvard Air Cleaning Laboratory, 1981. P. 838-866.

P. 147-150.

Rimshaw S.J., Case F.N., Tompkins J.A. Volatility of

18. Вашман А.А., Демин А.В., Крылова Н.В., Кушни-

Ruthenium-106, Technetium-99, and Iodine-129, and

ков В.В., Матюнин Ю.И., Полуэктов П.П., Поля-

the Evolution of Nitrogen Oxide Compounds during

ков А.С., Тетерин Э.Г. Фосфатные стекла с радио-

the Calcination of High-Level, Radioactive Nitric Acid

активными отходами. М.: ЦНИИатоминформ, 1997.

Waste: Oak Ridge Natl. Lab. Rep. ORNL-5562. 1980.

172 с.

49 p.

19. Hoshikawa T., Sasahira A., Fukasawa T., Kawamura F.,

CD-ROM: Capture, Retention and Conditioning of

Sugimoto Y. // J. Nucl. Sci. Technol. 1996. Vol. 33, N 9.

Gaseous Radioactive Waste. Annex to «Treatment of

P. 728-730.

Radioactive Gaseous Waste». Vienna: IAEA,

2014.

494 p.

20. Smith W.T., Cobble J.W, Boyd G.E. // J. Am. Chem. Soc.

1953. Vol. 75, N 23. P. 5773-5776.

Jubin R.T., Strachan D.M., Ilas G., Spencer B.B.,

Soelberg N.R. Radioactive Semivolatiles in Nuclear

21. Ефимов А.И., Белорикова Л.П., Василькова И.В.,

Fuel Reprocessing: INL/EXT-14-33122. Idaho Falls,

Чечев В.П. Свойства неорганических соединений:

Idaho: Idaho National Laboratory, 2014. 43 p.

Справ. Л.: Химия, 1983. С. 200, 201.

Устинов О.А., Якунин С.А. // Атом. энергия. 2016.

22. Mendel J.E., Ross W.A., Roberts F.P., Katayama Y.B.,

T. 120, вып. 2. C. 112-115.

Westsik J.H. Jr., Turcotte R.P., Wald J.W., Bradley D.J.

РАДИОХИМИЯ том 63 № 4 2021

308

УСТИНОВ, ЯКУНИН

Annual Report on the Characteristics of High-Level

37. Loewen E.P. Patent Appl. US 2015/0049852/ 2015.

Waste Glasses: BNWL-2252. Richland, Washington:

38. Akai Y., Oosaki M., Yamada K., Takada T. Patent JP

Battelle Pacific Northwest Laboratories, 1977. P. 83.

4334298/ 2009.

23. Bibler N.E., Fellinger T.L., Marra S.L., Drisscoll O.,

39. Shin J.M., Park J.J., Park G.I., Jung I.H., Lee H.H.,

Ray J.W., Boyce W.T. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc.

Kim G.H., Yang M.S. Trapping Technology for Gaseous

2000. Vol. 608. P. 697-702.

Fission Products from Voloxidation Process: KAERI/

24. Pegg I.L. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2015. Vol. 305,

TR-3047/2005. Korea Atomic Energy Research Ins t.,

N 1. P. 287-292.

2005. 48 p.

25. Um W., Luksic S.A., Wang G., Saslow S., Kim D.S.,

40. In H.J., Shin J.M., Park J.J., Park G.I., Lee H.H. Design

Schweiger M.J., Soderquist C.Z., Bowden M.E.,

Lukens W.W., Kruger A.A. J. Nucl. Mater. 2017. Vol. 495.

Report: An Off Gas Trapping System for a Voloxidizer

P. 455-462.

in INL of US: KAERI/TR-3245/2006. Korea Atomic

26. Luksic S.A., Kim D.-S., Um W., Wang G., Schweiger

Energy Research Inst., 2006. 56 p.

M.J., Soderquist C.Z., Lukens W., Kruger A.A. // J. Nucl.

41. Гамбэн А., Лоде А. Патент RU 2352383. 2005 // Бюл.

Mater. 2018. Vol. 503. P. 235-244.

2009. № 11.

27. Cains P.W., Yewer K.C., Waring S. // Radiochim. Acta.

42. Pence D.T., Chou C.C. Patent US 4447353. 1984.

1992. Vol. 56. P. 99-104.

43. Ito K., Akiba K. Patent JP 2557396. 1996.

28. Gibson J.K. // Radiochim. Acta. 1993. Vol. 62, N 3.

44. Galbraith S.D. Patent US 7713421. 2010.

P. 127-132.

29. Westphal B.R., Park J.J., Shin J.M., Park G.I.,

45. Wang Y., Miller A., Bryan C.R., Kruicar J.N. Patent US

Bateman K.J., Wahlquist D.L. Selective Trapping of

9000250. 2015.

Volatile Fission Products with an Off-Gas Treatment

46. Tour J.M., Slesarev A., Kosynkin D.V., Romanchuk A.Y.,

System: INL/CON-07-12979 Preprint. Idaho National

Kalmykov S.N. Patent Appl. US 2014/00810671. 2014.

Laboratory, 2008. 15 p.

47. Chandran R., Mansour M.N. Patent US 6958136. 2005.

30. Childs B.C. Volatile Technetium Oxides: Implications

for Nuclear Was te Vitrification: A Dissertation

48. Strohmer F., Klipfel M., Bahl S. Partent DE

Submitted in Partial Fulfillment of the Requirements for

102018102510. 2019.

the Doctor of Philosophy-Radiochemistry. Las Vegas:

49. Obata M. Patent JP 3119473. 2000.

Univ. of Nevada, 2017. 153 p.

50. Wang G., Um W., Kim D.-S., Kruger A.A. // J. Hazard.

31. Longo J.M., Maas E.T. Patent US 4092265. 1978.

Mater. 2019. Vol. 364. P. 69-77.

32. Shin J.M., Park J.J., Yang M.S. Kim J.H., Lee H.H.,

51. Matlack K.S., Abramowitz H., Brandys M., Muller I.S.,

Shin S.W. Patent KR 100655586. 2006.

Callow R.A., D’Angelo N., Cecil R., Joseph I., Pegg I.L.

33. Ikoma T., Suetsugu Y., Moriyoshi Y., Watanabe Y. Patent

Technetium Retention in WTP LAW Glass with Recycle

JP 4556007. 2010.

Flow-Sheet: DMIO Melter Testing: Final Report VSL-

34. Mann N.R., Troy J.T. Patent US 8664150. 2014.

12R2640-1. Washington, DC: Vitreous State Laboratory,

35. Johnson R.R., Abeysekera B., Matei L., McRae G. Patent

The Catholic Univ. of America, 2012. 735 p.

Appl. US 2017/0229202. 2017.

52. Kim D., Kruger A.A. // J. Non-Cryst. Solids. 2018.

36. Simmons D.W. An Introduction to Technetium in the

Vol. 481. P. 41-50.

Gaseous Diffusion Cascades: K/TSO-39. Oak Ridge,

Tennessee: Lockheed Martin Energy Systems, 1996.

53. Luksic S.A., Riley B.J., Parker K.E., Hrma P. // J. Nucl.

37 p.

Mater. 2016. Vol. 479. P. 331-337.

РАДИОХИМИЯ том 63 № 4 2021