РАДИОХИМИЯ, 2022, том 64, № 1, с. 53-59

УДК 546.791+546.799.4

РАДИОХИМИЧЕСКИЙ И ЭЛЕМЕНТНЫЙ АНАЛИЗ

СМЕШАННОГО УРАН-ПЛУТОНИЕВОГО ТОПЛИВА,

ОБЛУЧЕННОГО В РЕАКТОРЕ БН-600

М. И. Хамдеев^а, Д. Е. Тихонова^а, А. Ю. Шадринб, **, Ю. С. Хомяков^б

^a Научно-исследовательский институт атомных реакторов,

433510, Димитровград Ульяновской обл., Западное шоссе, д. 9

^б АО «Прорыв», 107140, Москва, ул. Малая Красносельская, д. 2/8

e-mail: * momotov@niiar.ru, ** anyshadrin@rosatom.ru

Поступила в редакцию 18.11.2020, после доработки 22.12.2020, принята к публикации 29.12.2020

Представлены результаты разрушающего радиохимического и элементного анализа образцов

экспериментального смешанного нитридного уран-плутониевого (СНУП) топлива, облученного в

реакторе БН-600. Получены данные по нуклидному составу и массовому содержанию U, Pu, Am, Cm,

Nd, определены удельная активность ¹⁴С, ³H, ¹⁰⁶Ru, массовое содержание Zr, Mo, Pd, Rh в растворе

и нерастворенном остатке СНУП ОЯТ. Рассчитана глубина выгорания СНУП топлива по отношению

числа атомов продукта деления - монитора выгорания к числу тяжелых атомов. В качестве мониторов

выгорания использовали суммарное накопление изотопов ¹⁴⁵Nd и ¹⁴⁶Nd, а также ¹⁴⁸Nd.

Ключевые слова: смешанное нитридное уран-плутониевое облученное ядерное топливо, разрушающий

радиохимический анализ, α-спектрометрия, γ-спектрометрия, жидкостная сцинтилляционная

спектрометрия, масс-спектрометрия, изотопное разбавление, атомно-эмиссионная спектрометрия,

ионный обмен, экстракционная хроматография.

DOI: 10.31857/S003383112201004X

ВВЕДЕНИЕ

(СНУП ОЯТ) ограничены. В литературе приведены

результаты радиохимического анализа СНУП то-

плива, облученного в реакторе БОР-60 [2]. В цити-

Стратегия развития ядерной энергетики России

руемой работе определены изотопный состав и мас-

предполагает создание замкнутого ядерного то-

совое содержание нуклидов U, Pu, Ce, Cs, Am, Nd,

пливного цикла с реакторами на быстрых нейтро-

на основе которых определена глубина выгорания

нах, для которых в качестве топливной композиции

топлива, равная 2.57% тяжелых атомов (т.а.).

рассматривается смешанное нитридное уран-плу-

В работе [3] приведены данные по удельной ак-

тониевое (СНУП) топливо [1]. Для обоснования

тивности ¹⁴C. В исследованиях [4, 5] разработана

безопасного использования нитридного топлива,

методика определения удельной активности ³Н в

верификации расчетных кодов, установления ба-

СНУП ОЯТ. В работе [6] представлены результаты

ланса делящихся материалов и продуктов деления,

определения массового содержания нуклидов ²³²U

накопления потенциально радиационно-опасных

и ²³⁶Pu в СНУП ОЯТ методом α-спектрометрии.

нуклидов необходимы соответствующие экспери-

В настоящей работе представлены результаты

ментальные исследования.

комплексных исследований образцов эксперимен-

В настоящее время экспериментальные данные

тального СНУП топлива, облученного в быстром

о составе отработавшего ядерного СНУП топлива энергетическом реакторе БН-600.

МОМОТОВ и др.

Таблица 1. Данные об исследованных образцах СНУП ОЯТ, облученного в реакторе БН-600

Время эксплуатации сборки

Координата вырезки от

Время выдержки топлива

Номер сборки

Номер твэла

в реакторе, эффективных

низа твэла, мм

на момент анализа, лет

суток

КЭТВС-1

1380-1430

433.1

2.5

КЭТВС-7

1540-1552

589.2

2.5

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

нии растворения топлива оболочку извлекали, про-

мывали, высушивали и взвешивали. Массу топлива

Исследовали два образца СНУП ОЯТ, облучен-

в образце находили по разности масс образца с обо-

ного в реакторе БН-600. Данные об исследованных

лочкой твэла и массы оболочки.

образцах представлены в табл. 1.

Массу образца и оболочки твэла после раство-

Нуклидный состав и массовое содержание де-

рения определяли на аналитических весах АХ

лящихся материалов, продуктов деления в СНУП

205 (Mettler Toledo) с погрешностью взвешивания

ОЯТ изучали в следующей последовательности:

±0.25 мг.

- определение массы СНУП ОЯТ;

Растворение образца топлива, облученного в со-

ставе КЭТВС-1, проводили в аппарате, схема кото-

- растворение образца с использованием аппарата

рого представлена на рис. 1 [4].

растворения, снабженного дефлегматором и систе-

мой ловушек;

Первая ловушка предназначена для улавлива-

ния отлетающего при растворении образца ОЯТ

- замена дефлегматора на холодильник и частичная

рутения, вторая - для поглощения изотопов иода,

перегонка раствора ОЯТ с последующим определе-

три щелочных поглотителя - для улавливания ¹⁴С,

нием удельной активности трития в конденсате;

выделяющегося в виде углекислого газа. Скорость

- определение удельной активности ¹⁴С в щелоч-

продувки объема аппарата воздухом составила

ных ловушках;

1.2 л·ч^-1.

- фильтрование исходного раствора через двойной

Растворение образца топлива, облученного в со-

целлюлозный фильтр и анализ нерастворенного

ставе КЭТВС-7, проводили в аппарате растворения,

остатка на содержание Zr, Mo, Pd, Rh, U и Pu;

схема которого представлена на рис. 2. Скорость

- отбор аликвоты исходного раствора и анализ на

продувки объема аппарата озон-воздушной смесью

содержание Zr, Mo, Pd, Rh;

составила 1.2 л·ч^-1, что соответствует скорости по-

- разбавление исходного раствора;

дачи озона 2.5 × 10^-2 г·ч^-1. Смена конструкции ап-

парата обусловлена результатами радиохимических

- определение удельной активности ¹⁰⁶Ru в рабо-

исследований СНУП ОЯТ, облученного в соста-

чем растворе ОЯТ, на стенках дефлегматора, в рас-

ве КЭТВС-1, и серией модельных экспериментов

творах ловушек и нерастворенном остатке;

по доказательству полноты окисления различных

- α,γ-спектрометрический анализ рабочего раство-

форм углерода до СO₂и улавливания образующе-

ра ОЯТ для оценки объема аликвоты, необходимой

гося углекислого газа щелочными ловушками [3], а

для хроматографического разделения фракций;

также результатами анализа КЭТВС-1 на содержа-

- проведение сорбционного выделения нукли-

ние изотопов иода.

дов U, Pu, Am-Cm-редкоземельной фракции для

После охлаждения раствора СНУП ОЯТ до

масс-спектрометрических измерений изотопного

комнатной температуры заменяли дефлегматор

состава;

холодильником и отгоняли часть раствора ОЯТ

- повторение сорбционного выделения нуклидов

при температуре 110-120°С. Конденсат собирали

U, Pu, Am-Cm-редкоземельной фракции в присут-

в мерную колбу объемом 50 мл. Содержание три-

ствии комплексной метки для измерения их массо-

тия определяли с учетом предварительно установ-

вого содержания.

ленного коэффициента пропорциональности (K_пр),

Для определения массы топлива на первом этапе

учитывающего долю трития, перешедшего из рас-

образец с оболочкой твэла взвешивали. По заверше-

твора в конденсат. При объеме исходного азотно-

РАДИОХИМИЯ том 64 № 1 2022

АНАЛИЗ СМЕШАННОГО УР

АН-ПЛУТОНИЕВОГО ТОПЛИВА

Воздух

Раствор ОЯТ

0.05 М

1 М

AgNO₃

1 М NaOH

HNO

Рис. 1. Схема аппарата растворения образца ОЯТ, облученного в составе КЭТВС-1 [2].

кислого раствора СНУП ОЯТ 250 мл и объеме кон-

Энергии аналитических линий радионуклидов,

денсата 50 мл K_пр = 0.24 ± 0.02 [4].

их выходы, а также периоды полураспада для рас-

Активность ³Н в растворе конденсата и ¹⁴С в ще-

чета удельных активностей радионуклидов при пе-

лочных растворах поглотителей Петри определяли

ресчете их объемной активности в концентрацию

методом жидкосцинтилляционной спектрометрии.

брали из справочников [7, 8].

Оставшуюся после дистилляции часть раство-

Выделение и очистку элементов проводили, ис-

ра ОЯТ фильтровали через двойной целлюлозный

пользуя комбинацию катионо-, анионообменного и

фильтр «синяя лента» диаметром 11.0 см с разме-

экстракционно-хроматографического методов. За

ром пор 1-3 мкм для отделения нерастворенного

основу выделения компонентов ОЯТ взяты методи-

остатка. Колбу с остатками исходного раствора тро-

ки, разработанные в НИИАР. В выделенных фрак-

екратно промывали 25 мл 1 моль/л HNO₃, промыв-

циях определяли изотопный состав нуклидов U, Pu,

ные растворы использовали для обмывки фильтров

Nd, Am, Cm. Процедура анализа подробно описана

и объединяли с основным раствором ОЯТ, остав-

в работах [2-6, 9-11].

шемся после дистилляции.

Количественное определение содержания U, Pu,

Двойной целлюлозный фильтр с нерастворен-

Nd проводили, повторяя процедуру их выделения в

ным остатком СНУП ОЯТ, облученного в составе

присутствии комплексной метки методом изотоп-

КЭТВС-1, разделяли. Каждый фильтр растворяли,

в полученных растворах определяли содержание U,

Озоновоздушная смесь

Pu, Zr, Mo, Pd, Rh.

Уран определяли спектрофотометрическим ме-

тодом по светопоглощению комплекса урана с ар-

сеназо III, плутоний - методом α-спектрометрии,

продукты деления - атомно-эмиссионным спек-

тральным методом. Процедура анализа подробно

описана в работе [2].

На финальной стадии в колбу с нерастворенной

оболочкой твэла вносили 200 мл 8 моль/л HNO₃ и

проводили контрольное растворение при темпера-

туре 95-100°С в течение 5 ч. По завершению про-

1 моль/л

Раствор

HNO₃

NaOH

цесса растворения выполнили α- и γ-спектрометри-

ОЯТ

ческие анализы растворов после основного и кон-

Рис. 2. Схема аппарата растворения образца ОЯТ, облу-

трольного растворений.

ченного в составе КЭТВС-7.

РАДИОХИМИЯ том 64 № 1 2022

МОМОТОВ и др.

Таблица 2. Результаты взвешивания образцов

Номер образца

Масса образца с оболочкой (m₁), г

Масса оболочки (m₂), г

Масса топлива (m), г

КЭТВС-1

3.3285

0.5115

2.8170

КЭТВС-7

4.6823

0.7024

3.9799

Таблица 3. Результаты радиохимического анализа фрагментов СНУП ОЯТ

Параметр

БОР-60 [2]

БН-600

Номер сборки

ОЭТВС 160Э

КЭТВС 1

КЭТВС 7

Выгорание топлива, % т.а.

2.57

5.57

6.84

Время выдержки на момент анализа, лет

2.5

Удельная активность ³H, Бк/г СНУП ОЯТ

(8.5 ± 1.1) × 10⁶

(2.6 ± 0.4) × 10⁶

(1.8 ± 0.3) × 10⁶

Удельная активность ¹⁴C, Бк/г СНУП ОЯТ

(1.2 ± 0.3) × 10⁷

(1.5 ± 0.3) × 10⁷

Удельная активность ¹⁰⁶Ru, Бк/г СНУП ОЯТ

(3.8 ± 0.4) × 10⁸

(4.0 ± 0.4) × 10⁹

(6.1 ± 0.6) × 10⁹

Удельная активность ³H в конструкционном

2.5 × 10⁵

материале оболочки твэла, Бк/г

ного разбавления с масс-спектрометрическим окон-

составляет (3 ± 0.3) × 10^-3% от их количества в ис-

чанием.

ходном растворе, γ-излучателей - 0.1 ± 0.01%.

Для определения глубины выгорания топлива в

Результаты определения глубины выгорания,

качестве мониторов использовали величину нако-

удельных активностей ³H, ¹⁴C, ¹⁰⁶Ru в СНУП ОЯТ,

пления ¹⁴⁸Nd и суммарное накопление ¹⁴⁵Nd и ¹⁴⁶Nd.

облученном в реакторе БН-600, в сравнении с ре-

зультатами, полученными нами ранее для СНУП

При анализе образца СНУП ОЯТ, облученного

топлива, облученного в реакторе БОР-60, представ-

в составе КЭТВС-1, из исходного раствора ОЯТ

лены в табл. 3.

отбирали аликвоты для определения содержания

Zr, Mo, Pd, Rh методом атомно-эмиссионной спек-

Расхождение результатов определения удельной

трометрии. Использовали аналитические линии

активности трития обусловлено различными вида-

определяемых элементов, свободные от наложе-

ми реакторных установок и режимами облучения

ния спектральных линий U и Pu: Mo 317.043; Pd

топливной композиции, а также степенью диффу-

342.124, 340.458; Rh 343.489, 339.682; Ru 342.832;

зии ³H через оболочку твэла.

Zr 339.198, 327.926, 327.305 нм. Массовое содержа-

В исследованиях [13, 14] утверждается, что од-

ние Mo, Zr, Rh, Pd, Ru рассчитывали по градуиро-

ним из основных факторов, определяющих удель-

вочным зависимостям, построенным по образцам

ную активность трития в ОЯТ, является температу-

сравнения. Процедура анализа подробно описана в

ра топлива в момент облучения. С ростом темпера-

работе [2].

туры содержание трития в топливной композиции

уменьшается. В работах [14-16] показано, что

Изотопный и элементный состав СНУП ОЯТ

тритий, образующийся в процессе облучения ОЯТ,

определяли с использованием аналитического обо-

диффундирует через оболочку твэла на 95-99%.

рудования, описанного в работах [2-6, 12].

Полученные нами данные по удельной активности

трития в оболочке твэла согласуются с результата-

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

ми работы [17], где удельная активность трития в

оболочке твэла с урановым оксидным топливом и

Результаты взвешивания образцов СНУП ОЯТ

выгоранием 6.6-7.1% составила 1.2 × 10⁵ Бк/г.

представлены в табл. 2.

Вместе с тем, в работе [18] установлено, что со-

По завершении процесса растворения и отделе-

держание трития в оболочке твэла реактора ВВЭР-

ния нерастворенного остатка проводили контроль-

440 имеет значительный разброс и находится в ди-

ное растворение оболочек твэла. По данным α- и

апазоне от 3.9 × 10⁶ до 3.4 × 10⁷ Бк/г. Авторы отме-

γ-спектрометрических измерений растворов, со-

чают, что неравномерность распределения трития

держание α-излучателей в контрольном растворе

наблюдается как по высоте, так и по окружности

РАДИОХИМИЯ том 64 № 1 2022

АНАЛИЗ СМЕШАННОГО УР

АН-ПЛУТОНИЕВОГО ТОПЛИВА

Таблица 4. Изотопный состав и массовое содержание нуклидов в СНУП ОЯТ

Изотопный состав, мас%

Массовое содержание, кг/т (U + Pu)_исх

Изотоп

БН-600

БОР-60, ОЭТВС 160Э [2]

БОР-60

КЭТВС-1

КЭТВС-7

КЭТВС-1

КЭТВС-7

³H

2.4 × 10^-5

7.4 × 10^-6

5.1 × 10^-6

¹⁴C

0.07

0.09

²³²U

1.37 × 10^-7

1.1 × 10^-6

²³⁴U

0.004(2)

1.97 × 10^-3(1)

<0.01

0.03(1)

0.016(2)

²³⁵U

0.414(3)

0.216(3)

0.113(6)

3.16(7)

1.77(2)

0.89(5)

²³⁶U

0.026(1)

0.024(3)

0.037(8)

0.20(1)

0.20(2)

0.29(6)

²³⁸U

95.555(4)

99.758(5)

99.85(3)

771.3(16)

818.94(5)

796.3(2)

ΣU

774.69

820.93

797.48

²³⁶Pu

1.60 × 10^-6

2.50 × 10^-6

²³⁸Pu

0.035(6)

0.056(1)

0.09(2)

0.05(1)

0.077(2)

0.12(3)

²³⁹Pu

93.81(1)

89.450(12)

86.66(3)

137.0(29)

123.60(17)

116.12(4)

²⁴⁰Pu

6.029(1)

9.998(10)

12.42(2)

8.87(18)

13.78(13)

16.71(3)

²⁴¹Pu

0.114(2)

0.470(2)

0.72(2)

0.17(1)

0.660(3)

0.97(3)

²⁴²Pu

0.012(1)

0.026(1)

0.11(2)

0.014(1)

0.037(2)

0.15(3)

ΣPu

146.10

138.15

134.19

¹⁴²Nd

0.89(1)

0.24(1)

0.464(3)

0.028(1)

0.014(1)

0.031(1)

¹⁴³Nd

25.27(3)

26.41(2)

25.86(24)

0.086(2)

1.360(2)

1.749(2)

¹⁴⁴Nd

22.87(5)

21.52(1)

22.27(30)

0.78(2)

1.089(1)

1.506(2)

¹⁴⁵Nd

18.31(3)

18.19(1)

18.04(20)

0.63(1)

0.979(1)

1.221(1)

¹⁴⁶Nd

15.92(3)

16.44(1)

16.43(24)

0.55(1)

0.873(1)

1.111(2)

¹⁴⁸Nd

10.38(3)

10.52(1)

10.38(23)

0.37(1)

0.578(1)

0.702(2)

¹⁵⁰Nd

6.36(2)

6.28(1)

6.55(18)

0.23(1)

0.367(1)

0.443(1)

ΣNd

2.67

5.26

6.76

²⁴¹Am

92.59(11)

95.26(2)

5.7 × 10^-2(4)

0.22(1)

0.30(2)

^242mAm

1.52(8)

1.01(1)

3.6 × 10^-3(3)

3.0 × 10^-3(2)

²⁴³Am

5.89(7)

3.73(1)

1.4 × 10^-2(2)

1.2 × 10^-2(8)

ΣAm

0.057

0.238

0.315

²⁴²Cm

37.5(15)

2.04(2)

9.7 × 10^-7(8)

2.8 × 10^-4(2)

4.0 × 10^-5(4)

²⁴³Cm

42.4(85)

66.33(4)

3.2 × 10^-4(7)

1.3 × 10^-3(1)

²⁴⁴Cm

20.1(75)

31.63(3)

1.0 × 10^-4(1)

1.5 × 10^-4(6)

6.2 × 10^-4(6)

ΣCm

1.0 × 10^-4

7.5 × 10^-4

1.4 × 10^-3

оболочки твэла, и делают заключение о том, что

тельных шлангов, водяного холодильника, попадает

основная часть трития попадает в оболочку через

в раствор первого поглотителя Петри, содержащего

участки с поврежденной защитной оксидной плен-

раствор HNO₃, переходит в раствор конденсата, по-

кой циркония.

лучаемый на стадии определения удельной актив-

Из данных, представленных в табл. 3, видно, что

ности трития, остается в нерастворенном остатке

величины выгорания образцов СНУП ОЯТ и удель-

СНУП ОЯТ. В табл. 3 приведено суммарное содер-

ной активности ¹⁴С в них изменяются симбатно.

жание ¹⁰⁶Ru, полученное по результатам γ-спектро-

С ростом выгорания анализируемого образца ОЯТ

метрического анализа перечисленных растворов и

на 23% удельная активность ¹⁴С возросла на 25%.

смывов с внутренних стенок элементов аппаратов

растворения и дистилляции.

В процессе растворения ОЯТ рутений распре-

деляется по всем элементам аппарата растворения:

Установлено что увеличение удельной активно-

частично остается в растворе ОЯТ, конденсируется

сти ¹⁰⁶Ru в образцах СНУП ОЯТ опережает рост

на внутренних стенках дефлегматора и соедини-

глубины выгорания топлива. При увеличении глу-

РАДИОХИМИЯ том 64 № 1 2022

МОМОТОВ и др.

Таблица 5. Содержание Mo, Pd, Rh, Zr в СНУП ОЯТ

рении в азотной кислоте уранового оксидного ОЯТ

Элемент

составляет не более 0.6% от массы растворенного

топлива. В исследовании [22] установлено, что при

Содержание в растворе СНУП

4.70

2.35

0.87

4.18

ОЯТ, кг/т

растворении облученного МОКС-топлива с выгора-

Содержание в нерастворенном

нием от 31.7 до 54.7 ГВ/т в 3 моль·л^-1 HNO₃ при

0.22

0.21

0.23

0.01

остатке СНУП ОЯТ, кг/т

95°С масса нерастворенного осадка не превышает

1.3% от массы ОЯТ. При исследовании растворе-

бины выгорания на 23% удельная активность ¹⁰⁶Ru

ния модельного нитридного ОЯТ [23] объем 7.8 и

возросла на 52%. Данный экспериментальный факт

9.44 моль·л^-1 HNO₃, необходимый для проведения

требует дополнительной проверки.

растворения, рассчитывали исходя из конечной кон-

Изотопы иода не обнаружены ни в какой-либо

центрации металлов в растворе 280 и 400 г/л соот-

из ловушек аппарата растворения, ни в исходном

ветственно. Показано, что масса нерастворенного

растворе, ни в конденсате, полученном для опреде-

остатка составляет 1.8 и 2.26% соответственно.

ления удельной активности трития. Согласно расче-

Результаты определения содержания Mo, Pd,

там, выполненными с использованием программы

Rh, Zr в растворе и нерастворенном остатке СНУП

SCALE 4.4А, удельная активность ¹²⁹I в СНУП ОЯТ

топлива, облученного в реакторе БН-600 в составе

БН-600 с выгоранием 70 МВт·сут/кг(U_исх) и вы-

КЭТВС-1, представлены в табл. 5.

держкой после облучения 2 года должна составлять

2.93 × 10⁹ Бк/т, остальные изотопы иода либо от-

Наличие Mo, Pd, Rh, Zr зафиксировано только

сутствуют, либо содержатся в пренебрежимо малых

на верхнем целлюлозном фильтре, на нижнем ука-

количествах, например, содержание ¹³¹I составляет

занные элементы не обнаружены. Содержание ука-

6.5 × 10^-11 Бк/т.

занных элементов в растворе, полученном после

С учетом массы анализируемого образца ОЯТ,

растворения верхнего фильтра, эквивалентно их

облученного в составе КЭТВС-1, в исходном рас-

содержанию в нерастворенном остатке СНУП ОЯТ.

творе объемом 200 мл расчетное содержание ¹²⁹I

Суммарная масса Mo, Pd, Rh, Zr в нерастворенном

должно составить 8.2 × 10³ Бк, а удельная актив-

остатке СНУП ОЯТ, облученного в реакторе БН-600

ность ¹²⁹I составит 41 Бк/мл. Для радиохимических

в составе КЭТВС-1, по результатам проведенных

исследований образцов ОЯТ используют стократ-

измерений составила 0.0019 г, что составляет 0.07%

ное разведение исходного раствора. Определить

от массы растворенного ОЯТ.

содержание ¹²⁹I в разбавленном растворе на фоне

Результаты определения содержания урана и

других компонентов ОЯТ нам не удалось. Для опре-

плутония в нерастворенном остатке СНУП топлива,

деления иода необходима разработка специальных

облученного в реакторе БН-600 в составе КЭТВС-1,

процедур его выделения из образца ОЯТ.

представлены в табл. 6.

Результаты определения изотопного состава

Представленные в табл. 6 данные свидетель-

и массового содержания нуклидов U, Pu, Nd, Am,

ствуют о том, что содержание U и Pu на верхнем

Cm в СНУП ОЯТ представлены в табл. 4. В скобках

и нижнем фильтрах сопоставимо. Близкие значе-

указаны значения суммарной абсолютной погреш-

ния указанных величин свидетельствуют о том, что

ности в единицах последних разрядов результата

бόльшая часть U и Pu, найденных нами в растворах

для доверительной вероятности 0.95.

после растворения фильтров, была сорбированы

При фильтровании раствора СНУП ОЯТ через

целлюлозой.

двойной целлюлозный фильтр на верхнем фильтре

наблюдали налет светло-серого цвета. Массу осад-

Превышение содержания U на верхнем филь-

тре по сравнению с нижним, возможно, свидетель-

ка зафиксировать не удалось, поскольку исходная

масса целлюлозного фильтра оказалась больше, чем

ствует о наличии нерастворенных урансодержащих

масса фильтра с осадком. Данный эксперименталь-

соединений. Масса нерастворенного U, оцененная

ный факт, вероятно, связан с деструкцией целлюло-

по разнице масс U на верхнем и нижнем фильтрах,

зы под действием α- и γ-излучающих нуклидов. По

составляет 2.5 мг, или 0.09% от общего содержания

данным работ [19-21], масса осадков при раство-

урана в анализируемом образце ОЯТ.

РАДИОХИМИЯ том 64 № 1 2022

АНАЛИЗ СМЕШАННОГО УР

АН-ПЛУТОНИЕВОГО ТОПЛИВА

Таблица 6. Результаты определения массового содержа-

Момотов В.Н., Ерин Е.А., Волков А.Ю., Тихоно-

ния U и Pu на целлюлозных фильтрах

ва Д.Е., Куприянов А.С. // Радиохимия. 2020. Т. 63,

Фильтр

Верхний

Нижний

№ 1. С. 1-6.

Содержание U, мг

8.5 ± 0.4

6.0 ± 0.3

Момотов В.Н., Ерин Е.А., Волков А.Ю., Куприя-

нов В.Н. Тихонова Д.Е. // Изв. вузов. Физика. 2018.

Содержание Pu, мг

0.6 ± 0.06

0.8 ± 0.08

Т. 61, № 12-2 (732). С. 64.

Доля U на фильтре, % от общего

0.3

0.2

Момотов В.Н., Ерин Е.А., Волков А.Ю., Бара-

Доля Pu на фильтре, % от общего

0.02

0.03

нов А.Ю. // Радиохимия. 2020. Т. 62, № 1. С. 66.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Evaluated Nuclear Structure Date File (ENSDF).

Brookhaven National Laboratory, USA. ENSDF

Впервые проведены разрушающие радиохими-

database: http://www.nnds.bnl.gov/ensdf/index.sxp

Попов Ю.С. Таблицы удельных активностей нукли-

ческие исследования и получены эксперименталь-

дов 88 ≤ Z ≤ 105. Димитровград, 1979. 33 с.

ные данные по составу отработавшего смешанного

Момотов В.Н., Ерин Е.А., Волков А.Ю., Куприя-

нитридного уран-плутониевого топлива, облучен-

нов В.Н. // Радиохимия. 2020. Т. 62, № 5. С. 428-437.

ного в энергетическом быстром реакторе. Предло-

10. Момотов В.Н., Ерин Е.А., Волков А.Ю., Куприя-

жена и проверена на реальном ОЯТ комплексная

нов В.Н. // Радиохимия. 2021. Т. 63, № 2. С. 160-171.

методика проведения разрушающих радиохимиче-

11. Момотов В.Н., Ерин Е.А., Волков А.Ю., Куприя-

нов В.Н. // Радиохимия. 2021. Т. 63, № 2. С. 172-184.

ских исследований, включая растворение, фракцио-

12. Путьмаков А.Н., Попов В.И., Лабусов В.А. // Завод.

нирование компонентов ОЯТ и измерения с исполь-

лаборатория. Диагностика материалов. Спец. вы-

зованием ядерно-физических методов анализа: α-,

пуск. 2007. Т. 73. С. 26.

γ-, жидкостно-сцинтилляционной, масс-спектро-

13. Neeb K.-H. The Radiochemistry of Nuclear Power

метрии с изотопным разбавлением, эмиссионного

Plants with Light Water Reactors. Berlin: de Gruyter,

спектрального анализа. Измерены изотопный со-

1997. P. 130-131.

став и массовое содержание нуклидов U, Pu, Am,

14. Wolfe R., Knieper J., Stocklin G. // Radiochim. Acta.

1981. Vol. 29. P. 153.

Cm, Nd, определены удельные активности ¹⁰⁶Ru,

15. Устинов О.А., Кащеев В.А., Шадрин А.Ю., Туч-

¹⁴C, ³H, массовые содержания Mo, Pd, Rh, Zr в рас-

кова А.И., Семенов А.А., Лесина И.Г., Анкин А.С. //

творе и нерастворtнном остатке СНУП ОЯТ.

Атом. энергия. 2018. Т. 125, Вып. 4. С. 217.

Полученные данные позволяют провести рас-

16. Андреев Б.М., Зельвенский А.Д., Катальников С.Г.

четный анализ и верификацию расчетных кодов с

Тяжелые изотопы водорода в ядерной технике. М.:

ИздАТ, 2000. 344 с.

целью обоснования радиационной безопасности

17. Robinson S., Jubin R., Giaquinto J. // WM2014 Conf.

при обращении со СНУП ОЯТ, оптимизировать ме-

Phoenix, AZ, March 2-6, 2014. P. 3-11

тоды его переработки.

18. Бабенко А.Г., Мехедов Б.Н., Попов С.В. Шалин А.Н. //

Атом. энергия. 1991. Т. 71, Вып. 3. С. 259-261.

19. Бураков Б.Е., Похитонов Ю.А., Рязанцев В.И., Са-

КОНФЛИКТ ИНТЕРЕСОВ

вин Р.А., Сапрыкин В.Ф., Рэнс П.Д. // Радиохимия.

2010. Т. 52, № 4. С. 342.

Авторы заявляют об отсутствии конфликта ин-

20. Adachi Т., Ohnuki M., Yoshida N., Sonobe T.,

тересов.

Kawamura W., Takeishi H., Gunji K., Kimura T.,

Suzuki T., Nakahara Y., Muromura T., Kobayashi Y.,

Okashita H. Yamamoto T. // J. Nucl. Mater. 1990.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

Vol. 174. P. 60-71.

21. Liu F., Yan T.H., Li B., Ye G.A. // J. Radioanal. Nucl.

Алексеев С.В., Зайцев В.А. Нитридное топливо для

Chem. 2020. Vol. 326. P. 337-341.

ядерной энергетики. М.: Техносфера, 2013. 240 с.

22. Ikeuchi H., Shibata A., Sano Y, Koizumi T. // Procedia

Ерин Е.А., Момотов В.Н., Волков А.Ю. и др. // Ради-

Chem. 2012. Vol. 7. P. 77-83.

охимия. 2017. T. 59, № 4. С. 325.

23. Шадрин А.Ю., Двоеглазов К.Н., Глушенков А.Е. Ар-

Момотов В.Н., Ерин Е.А., Волков А.Ю., Тихоно-

сеенков Л.В., Давыдов А.В., Чеботарёв А.А., Ло-

ва Д.Е., Куприянов А.С., Шадрин А.Ю. // Радиохи-

бачёв Е.А. // Вопр. радиац. безопасности. 2013. № 4.

мия. 2021. Т. 63, № 3. С. 276-280.

С. 45-54.

РАДИОХИМИЯ том 64 № 1 2022