ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА, 2020, том 83, № 4, с. 303-308
ЯДРА
ИССЛЕДОВАНИЕ ВОЗБУЖДЕНИЯ K-ИЗОМЕРОВ179m2Hf И180mHf
В (γ, γ′′)-РЕАКЦИЯХ
© 2020 г. В. А. Желтоножский1), М. В. Желтоножская1)*,
А. Н. Саврасов2), А. П. Черняев1), В. Н. Яценко3)
Поступила в редакцию 25.12.2019 г.; после доработки 25.12.2019 г.; принята к публикации 25.12.2019 г.
Впервые измерены cредневзвешенные сечения заселения179m2Hf и180mHf в (γ, γ)-реакциях при
граничных значениях энергии тормозных γ-квантов 17.5, 37 и 55 МэВ. Обнаружен второй максимум
в функции возбуждения K-запрещенных изомеров179Hf и180Hf в области энергий 20-35 МэВ.
Проведено моделирование в рамках модели предравновесных процессов и статистической модели
с использованием программных кодов TALYS-1.9 и EMPIRE-3.2. Показано, что интегральные
сечения (γ, γ)-реакции в области энергий 20-55 МэВ описываются в статистическом пределе модели
составного ядра (код TALYS-1.9).
DOI: 10.31857/S0044002720040200
1. ВВЕДЕНИЕ
в области испускания частиц, а другой — в обла-
сти ГДР [1]. Оценки, выполненные в работе [2],
Исследование сечений возбуждения высокос-
дают порядок величины соотношения σ(γ, γ)/σ ∼
пиновых изомеров является одним из актуальных
ΓγNγ/ΓnNn, где Γγ/Γn — отношение радиаци-
направлений для понимания механизмов ядерных
онной и частичной ширин уровня ядра, по порядку
реакций. При возбуждении таких изомерных со-
величины равное постоянной тонкой структуры для
стояний в разных реакциях могут проявляться раз-
энергии возбуждения в области ГДР. Отношение
личные вклады статистических и нестатистических
каналов реакций. Изомеры179,180Hf являются осо-
числа конечных уровней в области 20 МэВ для
бенно интересными объектами, так как эти K-
тяжелых ядер может оказаться близко и/или боль-
запрещенные изомеры (ΔК = 8) имеют Iπ = 25/2-
ше 1. Таким образом сечение σ(γ, γ) 10-2σ и
и 8- соответственно.
для ядер гафния σ(γ, γ) = 1 мбн. Для резонанс-
ных γ-квантов измерение таких сечений является
Особый интерес вызывает исследование (γ, γ)-
реакций на этих ядрах. Это обусловлено тем, что
не очень сложной задачей. Однако эксперимен-
тальное неупругое рассеяние фотонов изучается
на ядрах179,180Hf открывается определенная воз-
на ядрах, у которых (γ,γ)-реакция приводит к
можность обнаружения второго резонанса в функ-
образованию долгоживущего изомера. Поскольку
ции возбуждения (γ, γ)-реакций. Как известно, в
области изолированных возбужденных состояний
в качестве источника γ-квантов преимущественно
используется тормозное излучение с непрерывным
упругое рассеяние фотонов представляет собой
распределением γ-квантов от граничной энергии
упругий процесс, аналогично упругому рассеянию
(Eгр), фактически в эксперименте измеряются ин-
нуклонов. Такое упругое рассеяние конкурирует
с неупругим рассеянием, а при б ´oльшей энергии
тегральные сечения. Причем при измерениях с тор-
фотонов — и с испусканием частиц. В области ги-
мозными γ-квантами в области высоких энергий
гантского дипольного резонанса (ГДР) происхо-
интегральные сечения состоят из суммы двух ре-
дит рост сечения поглощения σ, поэтому сечение
зонансов. С учетом распределения тормозных γ-
упругого рассеяния может иметь один максимум
квантов вклад второго резонанса, если он соизме-
рим с первым, очень сложно выделить по выходу
1)Московский государственный университет имени
изомера. Классическим ядром для изучения (γ, γ)-
М. В. Ломоносова, физический факультет, Москва,
реакции является115In, для которого выход этой
Россия.
реакции в максимуме составляет1 мбн. Такой
2)Институт ядерных исследований НАН Украины, Киев,
же выход ожидается и в области высоких энергий,
Украина.
3)ФГБУ ГНЦ ФМБЦ имени А. И. Бурназяна ФМБА,
поэтому сложно обнаружить влияние второго ре-
Москва, Россия.
зонанса на активацию изомера. Нами предлагается
*E-mail: zhelton@yandex.ru
исследование влияния второго резонанса на при-
303
304
ЖЕЛТОНОЖСКИЙ и др.
Таблица 1. Параметры ускорителей электронов
Рабочая
Средний
Установка
энергия пучка
рабочий ток
Организация, страна
на выходе
пучка на выходе
Импульсный разрезной микротрон
55 МэВ
45 нА
НИИЯФ МГУ, Россия
Линейный ускоритель электронов ЛУЭ-50
37 МэВ
3.5 мкА
ННЦ ХФТИ, Украина
Varian Trilogy
20 МэВ
1 мкА
ФГБУ ГНЦ ФМБЦ имени
А. И. Бурназяна ФМБА, Россия
Микротрон М-30
17.5 МэВ
2 мкА
ИЭФ НАНУ, Украина
мере активации K-запрещенных изомерных состо-
в виде прямоугольной полосы размером 4 × 5 ×
яний. В работе [3] экспериментально показано, что
× 0.7 мм3 и весом около 180 мг, так и обогащен-
сечение активации в области первого резонанса
ные мишени, которые представляли собой порош-
180mHf 10-5 мбн, т.е. его вклад может оказаться
ки179HfO2 (179Hf — 73.7%) и180HfO2 (180Hf —
несущественным, если вышеприведенные оценки
94.3%), засыпанные в полиэтиленовые пакеты раз-
второго резонанса близки к реальным величинам.
мерами 0.8 × 0.9 × 0.3 см3, весом 350 мг и 1 ×
Отметим, что ранее исследование выхода
× 1 × 0.3 см3, весом 390 мг соответственно. Для
(γ, γ)-реакции в высокоэнергетической области
расчета потока тормозных γ-квантов при Eгр =
было выполнено в работе
[4] для тормозных
= 55 МэВ и Eгр = 20 МэВ использовалась хоро-
γ-квантов с граничной энергией 20 МэВ. Был
шо изученная ядерная реакция181Ta(γ, n)180Ta [5].
получен выход (γ, γ)-реакции на три порядка
Для этого вместе с гафнием располагались мишени
выше, чем в области первого резонанса.
металлического естественного тантала квадратной
Исходя из вышесказанного целью нашей рабо-
формы размером 2 × 2 × 0.01 см3, весом 0.656 г
ты является исследование механизма возбуждения
и 1 × 1 × 0.043 см3, весом 0.7 г соответственно.
ядер179m2Hf и180mHf в (γ, γ)-реакциях в области
При Eгр = 17.5 МэВ для расчета потока исполь-
энергий тормозных γ-квантов 17.5-55 МэВ путем
зовалась реакция176Hf(γ,n)175Hf, хорошо изу-
измерения сечений этих реакций.
ченная в этом энергетическом диапазоне [5], при
20 МэВ — реакция174Hf(γ, n)173Hf, а при Eгр =
2. ЭКСПЕРИМЕНТ И ОБСУЖДЕНИЕ
= 37 МэВ для расчета потока использовались ре-
РЕЗУЛЬТАТОВ ИЗМЕРЕНИЙ
акции175Lu(γ, n)174Lu и175Lu(γ, 2n)173Lu, также
хорошо изученные в исследуемом энергетическом
Измерение сечений проводилось методом на-
диапазоне [5].
веденной активности на тормозных γ-пучках для
Наведенную активность измеряли γ-спектро-
электронов с величиной энергии 17.5, 20, 37 и
метрами на базе HPGe-детекторов с эффективно-
55 МэВ (характеристики установок приведены в
стью регистрации 15-40% по сравнению с NaI(Tl)-
табл. 1). Было проведено несколько серий облу-
детектором размерами 3 × 3′′ и энергетическим
чений и измерений. Продолжительность облучения
разрешением 1.8-2 кэВ на γ-линиях60Со.
образцов составляла 1-8 ч.
Обработка γ-спектров проводилась с помощью
Мишени изготавливали как из металлического
и порошкообразного гафния природного изотоп-
программы Winspectrum [5]. Эффективность ре-
гистрации γ-квантов распада была определена с
ного состава, так и из обогащенного порошкооб-
разного гафния. Облучаемая при Eгр = 17.5 МэВ
помощью стандартных калибровочных источников
152,154Eu и133Ba.
мишень представляла собой порошокnatHfO2 ве-
сом 8.85 г, засыпанный в алюминиевую цилин-
Для определения средневзвешенных сечений
дрическую емкость диаметром 2 см и высотой
(σср) реакций нужно знать средневзвешенные
8 мм. При Eгр = 20 и 37 МэВ мишени состояли
потоки тормозных γ-квантов на мишенях. Для
из прямоугольных полос металлического гафния
их получения при Eгр = 17.5 и 20 МэВ опре-
делялись площади фотопиков γ-линий
297
и
размерами 3 × 4 × 3.5 мм3 и весом около 540 мг
и 3 × 6 × 2.4 мм3 и весом около 570 мг соот-
343.4 кэВ, которые соответствуют распаду173Hf и
ветственно. При Eгр = 55 МэВ облучались как
175Hf соответственно, и средневзвешенное сечение
мишень гафния естественного изотопного состава
реакции
176Hf(γ, n)175Hf. При Eгр = 55 МэВ
ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 83
№4
2020
ИССЛЕДОВАНИЕ ВОЗБУЖДЕНИЯ K-ИЗОМЕРОВ
305
Отсчеты, N × 106
Поток гамма-квантов, nγ × 108
1.6
101
1.2
1
100
4
0.8
3
1
2
0.4
-1
10
2
0
90
95
100
E, кэВ
0
10
20
30
40
E, кэВ
Рис. 1. Фрагменты γ-спектра танталовой мишени, об-
Рис. 2. Смоделированный с использованием про-
лученной тормозными γ-квантами при Eгр = 55 МэВ,
граммного кода Geant4 спектр тормозных γ-квантов
время измерения на спектрометре — 14645 с. Кри-
для разныхвеличин энергииэлектронов:1 — дляEгр =
вые (соответствующие распаду180Ta): 1 γ-линия
= 17.5 МэВ, 2 — для Eгр = 20 МэВ, 3 — для Eгр =
93.3 кэВ, 2 γ-линия 103.6 кэВ.
= 55 МэВ, 4 — для Eгр = 37 МэВ.
потоки F (nγ/(см2 с MэВ) тормозных γ-квантов:
определялись интенсивности γ-линий
93.3
и
103.6
кэВ, сопровождающие распад180Ta (cм.
SλA
F =
,
рис.
1), и средневзвешенные сечения реакции
(1 - e-λtобл )e-λtп (1 - e-λtизм )ξkασмонNAmp
181Ta(γ, n)180Ta. При Eгр = 37 МэВ определение
(2)
средневзвешенного потока проводилось с помо-
где S — площади фотопиков, которые сопро-
щью измерения активности174Lu (T1/2 = 3.31 г.,
вождают распады180Та,
175Hf, 174g,173Lu; α
γ = 76.5 кэВ) и 173Lu (T1/2 = 1.37 г., γ = 272 кэВ)
квантовые выходы γ-квантов при распаде180Та,
и данных о средневзвешенных сечениях реакций
175Hf, 174,173Lu; ξ — эффективности регистрации
175Lu(γ, n)174Lu и175Lu(γ, 2n)173Lu.
γ-квантов, сопровождающих распад ядер продук-
тов реакций на мониторах; tобл, tп, tизм — времена
Средневзвешенные сечения реакций на мони-
облучения, охлаждения и измерения соответ-
ственно (с); k — коэффициенты самопоглощения
торах175Lu(γ,n)174Lu,175Lu(γ,2n)173Lu,176Hf(γ,
γ-квантов распада; p — абсолютное содержание
n)175Hf и181Ta(γ,n)180Ta определялись в резуль-
181Та,
176Hf, 175Lu в естественной смеси; NA =
тате свертки табличными их значениями для мо-
= 6.02 × 1023
— число Авогадро в единицах
нохроматических γ-квантов с шагом 1 МэВ и
c относительными величинами моделированного
ядер/(г моль); σмон — средневзвешенные сече-
в Geant4 [6] спектра тормозных γ-квантов (см.
ния реакций
181Та(γ, n)180Та,
175Lu(γ, n)174g Lu,
рис. 2):
175Lu(γ, 2n)173Lu,
176Hf(γ, n)175Hf
и
174Hf(γ, n)173Hf, рассчитанные согласно (1); m
массы мишеней тантала, лютеция и гафния в
N σiϕi
г см-2; A — массовые числа атомов тантала,
σcmon =i=1
,
(1)
гафния и лютеция в а.е.м.; λ — постоянные распада
ϕi
этих ядер в с-1.
i=1
Величины λ, k, α, A, p взяты нами из [7]; S
где σi — табличные значения сечений реакций на
из экспериментальных γ-спектров, а ξ — из калиб-
ровочных кривых, дополнительно проверенных с
мониторах для монохроматических γ-квантов [5];
помощью моделирования в Geant4.
ϕi — относительные величины потока, смоделиро-
ванного в Geant4 спектра тормозных γ-квантов,
Далее по формуле (2), используя полученные
данные о потоках и поправки на разницу энер-
приведенные к пороговым величинам реакций на
мониторах.
гетических порогов, рассчитывались σср реакций
(γ, γ) на изотопах179,180Hf и естественном гафнии,
После этого рассчитывались средневзвешенные
приводящих к активации K-изомеров в179,180Hf.
ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 83
№4
2020
306
ЖЕЛТОНОЖСКИЙ и др.
Kπ = 25/2-
25.1 д m2
1105.8
Kπ = 8-
5.5 ч
1141.5
21/2+
1084.9
8+
γ500.6
γ57.6
1083.9
γ443.1
19/2+
γ453.4
848.4
γ453.4
6+
640.9
γ409.7
17/2+
631.3
γ332.3
15/2+
438.6
4+
308.6
γ362.4
γ215.3
13/2+
γ315.9
268.9
2+
93.3
11/2+
122.8
γ93.3
9/2+
0
0+
0
179Hf
180Hf
Рис. 3. Схема распада179m2Hf.
Рис. 4. Схема распада180mHf.
Фрагменты схем распада179m2Hf и180mHf при-
сопровождают распад изомеров Hf (м) и ядер
ведены на рис. 3 и 4. Для получения средневзве-
продуктов реакций на мониторах (мон); αм,мон
шенных сечений заселения изомерных состояний
выход γ-квантов, которые сопровождают распад
179m2Hf и180mHf определяли площади фотопиков
изомеров Hf и продуктов реакций на мониторах
γ-линий 453.6 и 443.2 кэВ соответственно (см.
соответственно; ξм,мон — эффективность регистра-
ции вышеупомянутых γ-квантов; tобл, tп, tизм
рис. 5 и 6). Результаты расчетов приведены в
время облучения, паузы и измерения соответствен-
табл. 2.
но, kм(kмон) — коэффициенты самопоглощения γ-
Статистическая погрешность в наших измере-
квантов распада изомеров Hf (ядер — продуктов
ниях была лучше чем 5%. В то же время модели-
реакций на мониторах); ϕм(ϕмон) — абсолютное
рование спектра тормозных γ-квантов достаточно
сложная задача, так как в облучениях использова-
лись большие по размерам и массам сборки. Наша
Отсчеты, N × 103
оценка погрешности за счет формы тормозного γ-
спектра составила около 20%. Для оценки систе-
2
101
матической погрешности измерения проводились
на разных спектрометрах, в таблице указана общая
погрешность.
Из экспериментальных γ-спектров мы опреде-
лили сечение σср для179m2Hf и180mHf:
1
100
3
σмонλмfмон(t)ξмонkмонαмонNмAмmмонϕмон
σср =
,
λмонfм(t)ξмkмαмNмонAмонmмϕм
(3)
где
-1
10
fмон(t) = (1 - eмонtобл )eмонtп (1 - eмонtизм),
300
350
440
450 E, кэВ
(4)
Рис. 5. Фрагмент γ-спектра облученной при Eгр =
= 55 МэВ мишени гафния, обогащенной по179Hf.
fм(t) = (1 - eмtобл )eмtп (1 - eмtизм),
(5)
Кривые:
1 γ-линия 297.0 кэВ, соответствующая
σмон — средневзвешенные сечения реакций на
распаду173Hf; 2 γ-линия 343.4 кэВ, соответствую-
щая распаду175Hf; 3 γ-линия 453.6 кэВ, соответ-
ядрах-мониторах, рассчитанные по (1); Nм,мон
ствующая распаду179m2Hf.
количество отсчетов под фотопиками, которые
ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 83
№4
2020
ИССЛЕДОВАНИЕ ВОЗБУЖДЕНИЯ K-ИЗОМЕРОВ
307
Таблица 2. Экспериментальные средневзвешенные (σср) сечения наработки179m2Hf и180Hf
σ, мкбн
Реакция
Энергия Eгр, MэВ
Эксп.
TALYS
EMPIRE
179Hf(γ, γ)179m2Hf
17.5
0.3
2.0
0.04
20
3.8 ± 1.2
1.5
0.04
37
1.3
2.6
0.013
55
0.7 ± 0.1
2.2
0.012
180Hf(γ, γ)180mHf
20
3.9 ± 0.4
2.2
0.03
55
2.0 ± 0.3
3.1
0.03
содержание179,180Hf (ядер-мониторов) в природ-
(γ, γ)-реакции в области второго резонанса со-
ной смеси; Aм (Aмон) — массовые числа Hf (ядер-
ставляет величину10-3σ. Такой результат ка-
мониторов); λм(λмон) — постоянные распада ядер
чественно согласуется с оценками, приведенными
в [2].
179m2Hf,
180mHf (продуктов реакций на ядрах-
мониторах); mм (mмон) — массы мишеней Hf
Для оценки механизмов протекания исследуе-
мых ядерных реакций нами проведено моделиро-
(ядер-мониторов) в г см-2.
вание этих процессов в рамках модели предрав-
Величины λi, ki, αi, ϕм, Ai были взяты из [7],
новесных процессов и статистической модели, ре-
Ni — из экспериментальных γ-спектров. Резуль-
ализованных в программных кодах TALYS-1.9 и
таты расчетов по формуле (3) в пределах погреш-
EMPIRE-3.2. Более детально эти вопросы рас-
ности совпали с результатами расчетов по форму-
смотрены в [8, 9].
ле (2).
Результаты наших расчетов приведены в таб-
лице. Как видно из таблицы, модельный подход,
Как видно из данных об интегральных сече-
связанный с учетом статистических процессов в
ниях для179Hf,180mHf, в области энергий 20-
(γ, γ)-реакциях в области максимальной энер-
35 МэВ наблюдается резонансное возбуждение
гии 20-35 МэВ согласно кодам TALYS, описыва-
K-изомеров. В этой области энергий сечение по-
ет экспериментальные интегральные сечения. Бо-
глощения (σ) спадает до 10-20 мбн, т.e. сечение
лее точное количественное описание достигается
включением предравновесных процессов в расчеты
интегральных сечений. Однако большие погреш-
Отсчеты, N × 103
ности в интегральных сечениях (γ, γ′)-реакций и
отсутствие надежных экспериментальных данных
о сечениях поглощениях γ-квантов в этой области
энергий делают оценки вклада предравновесных
процессов не очень надежными. В целом можно
101
2
сделать вывод о доминировании статистических
1
процессов в (γ, γ)-реакции в области второго ре-
3
зонанса.
3. ВЫВОДЫ
100
Впервые измерены средневзвешенные сечения
ядерных
реакций
179Hf(γ, γ)179m2Hf,
180Hf(γ, γ)180mHf при Eгр =
300
350
440
450 E, кэВ
= 17.5, 20,
37
и
55
МэВ. Обнаружен второй
резонанс функции возбуждения (γ, γ)-реакции в
Рис. 6. Фрагмент γ-спектра облученной при Eгр =
= 55 МэВ мишени гафния, обогащенной по180Hf.
области энергий 20-35 МэВ.
Кривые: 1 γ-линия 297.0 кэВ, соответствующая
Результаты моделирования в рамках модели со-
распаду173Hf; 2 γ-линия 343.4 кэВ, соответствую-
ставного ядра с использованием программного ко-
щая распаду175Hf; 3 γ-линия 443.2 кэВ, соответ-
да TALYS-1.9 демонстрируют доминирование ста-
ствующая распаду180mHf.
тистических процессов в (γ,γ)-реакции в области
ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 83
№4
2020
308
ЖЕЛТОНОЖСКИЙ и др.
второго резонанса функции возбуждения (γ, γ)-
4. Н. А. Демехина, А. С. Данагулян, Г. С. Карапетян,
реакции.
ЯФ 64, 1879 (2001) [Phys. At. Nucl. 64, 1796 (2001)].
В заключение авторы высказывают большую
5. В. В. Варламов, Б. С. Ишханов, В. Н. Орлин,
благодарность С. С. Белышеву, Е. Н. Лыковой, со-
Н. Н. Песков, М. Е. Степанов, ЯФ 76, 1484 (2013)
трудникам НИИЯФ МГУ за помощь в облучении
[Phys. At. Nucl. 76, 1403 (2013)].
мишеней.
6. S. Agostinelli et al. (GEANT4 Collab.), Nucl.
Instrum. Methods A 506, 250 (2003).
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
7. R. B. Firestone, Table of Isotopes (Wiley Intersci.,
1. Экспериментальная ядерная физика, под ред.
New York, 1996).
Э. Сегре (Изд-во иностр. лит., Москва, 1953), т. 1.
8. J. Koning and J. P. Delaroche, Nucl. Phys. A 713, 231
2. J. S. Levinger and H. A. Bethe, Phys. Rev. 78, 115
(2003).
(1950).
9. M. Herman, R. Capote, B. V. Carlson, P. Oblo ˇzinsk ´y,
3. Z. N. Bigan, V. M. Mazur, and I. V. Sokolyuk, Preprint
No. KIYaI-86-54, Institute for Nuclear Research (Kiev,
M. Sin, A. Trkov, H. Wienke, and V. Zerkin, Nucl. Data
1986).
Sheets 108, 2655 (2007).
INVESTIGATION OF THE EXCITATION
OF179m2Hf AND180mHf K ISOMERS IN (γ, γ′′) REACTIONS
V. A. Zheltonozhsky1), M. V. Zheltonozhskaya1),
A. N. Savrasov2), A. P. Chernyaev1), V. N. Yatsenko3)
1) Lomonosov Moscow State University, Moscow, Russia
2) Institute for Nuclear Research NAS of Ukraine, Kiev
3) A. I. Burnasyan Federal Medical Biophysical Center of Federal Medical Biological Agency,
Moscow, Russia
For the first time, weighted average cross sections for the179m2Hf and180mHf populations in (γ, γ)
reactions were measured at the boundary energies of 17.5, 37, and 55-MeV bremsstrahlung gamma rays.
A second maximum was found in the excitation function of the K-forbidden 179Hf and 180Hf isomers in
the 20-35 MeV energy range. The simulation was carried out with the TALYS-1.9 and EMPIRE-3.2
program codes. It is shown the integral cross sections for (γ, γ) reactions in the 20-55 MeV energy range
are described by the TALYS-1.9 code.
ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 83
№4
2020