ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА, 2021, том 84, № 1, с. 67-72

ЭЛЕМЕНТАРНЫЕ ЧАСТИЦЫ И ПОЛЯ

РАЗРАБОТКА ДЕТЕКТОРА ИОНОВ НА ОСНОВЕ

ВРЕМЯ-ПРОЕКЦИОННОЙ КАМЕРЫ НИЗКОГО ДАВЛЕНИЯ

ДЛЯ УСКОРИТЕЛЬНОЙ МАСС-СПЕКТРОМЕТРИИ

А. В. Петрожицкий^1),2), А. В. Соколов^1),2), Е. А. Фролов^1),2), Т. М. Шакирова^1),2)*

Поступила в редакцию 05.05.2020 г.; после доработки 05.05.2020 г.; принята к публикации 05.05.2020 г.

Предложен новый метод идентификации ионов для ускорительной масс-спектрометрии на основе

измерения длин пробегов ионов. Для проверки метода была создана время-проекционная камера

низкого давления с усилением зарядового сигнала с помощью толстого газового электронного

умножителя, в которой были успешно зарегистрированы треки альфа-частиц от разнообразных

радиоактивных источников. В частности, с высокой точностью (около 2%) были измерены их длины

пробегов. Было проведено моделирование и показано, что с помощью метода измерения длин

пробегов ионов можно эффективно разделять изобарные ионы бора и бериллия (на уровне 10 сигма).

Ожидается, что данная методика будет использоваться на УМС в Новосибирске для датировки

геологических объектов, в частности в геохронологии кайнозойской эры.

DOI: 10.31857/S0044002721010086

1. ВВЕДЕНИЕ

на аэрозоли, затем выпадает с осадками на по-

верхность Земли, где и включается в различные

Ускорительная масс-спектрометрия — это со-

отложения. Снижение содержания¹⁰Be за счет

временный сверхчувствительный метод изотопно-

радиоактивного распада может служить мерой воз-

го анализа веществ. Метод основан на “извлече-

растов осадконакопления. In situ¹⁰Be использу-

нии” из исследуемого образца отдельных атомов

ется для датирования кварц- и оливинсодержащих

с последующим подсчетом интересующих изото-

пород [3].

пов. Обычно это радиоактивные атомы с большим

В настоящее время УМС-комплексы работают

периодом полураспада [1]. Типичным примером

более чем в 100 физических лабораториях по всему

является¹⁴C, который имеет период полураспада

миру, один из которых расположен в Центре кол-

5730 лет и содержится в живых организмах на

лективного пользования “Геохронология Кайно-

уровне 10-12 относительно стабильного изотопа

зоя” в Новосибирске. В настоящее время на УМС

¹²C. Используя УМС, радиоуглеродный возраст

ИЯФ проводятся измерения концентрации изотопа

образца менее 50000 лет может быть определен с

¹⁴C порядка 10-15 относительно основного изотопа

точностью 0.5% в течении нескольких минут [2].

На УМС-комплексах помимо¹⁴C используют

Таблица

1. Радиоактивные изотопы, используемые

другие радиоактивные изотопы, самые важные из

в УМС

которых перечислены в табл. 1. Большой интерес

вызывает бериллий, так как он имеет больший

Анализи-

период полураспада, чем углерод, поэтому времен-

Период

Стабильные Стабильные

руемые

ной интервал датировки составляет от 1 тысячи

полураспада

изотопы

изобары

изотопы

до 10 миллионов лет. Радиоактивный космогенный

изотоп¹⁰Be образуется под действием космических

¹⁰Be

1.39 млн лет

⁹Be

¹⁰B

лучей в атмосфере, а также in situ в поверхност-

¹⁴C

5730 лет

12,13C

¹⁴N

ных породах. Атмосферный¹⁰Be адсорбируется

717 тыс. лет

²⁷Al

²⁶Mg

¹⁾Институт ядерной физики им. Г.И. Будкера СО РАН,

³⁶Cl

301 тыс. лет

35,37Cl

³⁶Ar,³⁶S

Новосибирск, Россия.

²⁾Новосибирский государственный университет, Новоси-

⁴¹Ca

102 тыс. лет

40,42,43,44Ca

⁴¹K

бирск, Россия.

¹²⁹I

15.7 млн лет

¹²⁷I

¹²⁹Xe

^*E-mail: T.M.Shakirova@inp.nsk.su

БОНДАРЬ и др.

Таблица 2. Результаты

камеры низкого давления с пространственным раз-

решением порядка 2-3 мм будет достаточно для

разделения таких ионов.

Время фор-

Коэффициент

мирования

усиления Давление Sigma/Range

усилителя

ТГЭУ

3. ОПИСАНИЕ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЙ

500 нс

120 торр

3.2%

УСТАНОВКИ

200 нс

120 торр

2.2%

Для разделения изобарных ионов была разра-

ботана время-проекционная камера низкого дав-

ления с толстым газовым электронным умножите-

¹²C с помощью времяпролетной методики разделе-

лем. Схематическое изображение детектора пред-

ния изотопов [4, 5]. Однако существует проблема

ставлено на рис. 2.

разделения изобар — нуклидов разных химических

Корпус время-проекционной камеры пред-

элементов, имеющих одинаковое массовое число.

ставляет собой керамический секционированный

Типичным примером являются радиоактивные изо-

изолятор. Внутренний диаметр камеры составляет

топы¹⁰Be и¹⁰B. Для решения этой проблемы мы

76 мм, а высота — 131 мм. Рабочий объем де-

предлагаем новую методику, основанную на изме-

тектора имеет длину 126.4 мм, который разделен

рении длин пробегов ионов во время-проекционной

полеформирующими кольцами на 8 секций. Бла-

камере (ВПК) низкого давления с толстым газовым

годаря потенциалам, приложенным к полеформи-

электронным умножителем (ТГЭУ, [6]).

рующим кольцам, в объеме детектора создается

однородное электрическое поле, напряженность

2. МОДЕЛИРОВАНИЕ В ПРОГРАММЕ

которого составляет 50 В/см. Для генерации карты

SRIM

электрического поля внутри детектора использо-

валась следующая связка программ: Gmsh [8],

Для оценки возможности эффективного раз-

Elmer [9], Garfield++ [10]. В программе Gmsh была

деления изобар был использован пакет программ

построена геометрическая модель детектора в виде

SRIM [7]. В данной программе было проведено

3D сетки, Elmer использовался в качестве инстру-

моделирование ионизационных потерь для бора и

мента для расчета электростатического поля, а

бериллия. В частности, были рассчитаны длины

с помощью Garfield++ проведено моделирование

пробегов ионов¹⁰Be и¹⁰B в изобутане при низком

дрейфа электронов. Результат показан на рис. 3,

давлении с учетом тонкого входного окна из нит-

из которого видно, что линии электрического поля

рида кремния. На рис. 1 видно, что пробеги ионов

однородны.

отличаются приблизительно на 12 мм при давле-

К верхнему фланцу детектора прикреплена ме-

нии 50 торр. Следовательно, время-проекционной

таллическая емкость, в которую помещается ис-

точник альфа-частиц. При работе с ионами фланец

Число событий

будет заменен на входное окно из нитрида крем-

¹⁰B

ния [11], через которое будет проходить ионный

пучок. На нижнем фланце размещен толстый газо-

¹⁰Be

вый электронный умножитель, который закреплен

на четырех капролоновых стержнях. Под ТГЭУ

размещен секционированный анод.

При прохождении через изобутан альфа-

частицы (или ионы пучка) создают ионизацию.

Электроны первичной ионизации дрейфуют в

электрическом поле в направлении к ТГЭУ с

постоянной скоростью, где развиваются в элек-

тронные лавины и попадают на секционированный

анод. Для того чтобы отделить прямые треки

от наклонных, анод разделен на 2 секции: цен-

тральный круг с диаметром 24 мм и кольцо с

Длина пробега, мм

внутренним и внешним диаметрами соответственно

24 и 30 мм. Сигналы с обоих частей анода уси-

Рис. 1. Распределение длин пробегов ионов¹⁰Be и

ливаются зарядочувствительным предусилителем

¹⁰B с энергией 4 МэВ при прохождении мембраны из

CAEN A1422, за которыми следуют два форми-

нитрида кремния толщиной 200 нм и изобутана при

рующих предусилителя NAICAM NCB226 (время

давлении 50 торр.

формирования 200 нс или 500 нс). Усиленный

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 84

№1

2021

РАЗРАБОТКА ДЕТЕКТОРА ИОНОВ

Катод

Полеформирующие кольца

Формирующие

предусилители

Пучок ионов от

УМС

Ионизация

Зарядочувствительные

предусилители

Мембрана Si₃N₄ или

Осциллограф

ТГЭУ

Анод

источник α-частиц

Рис. 2. Схематическое изображение ВПК низкого давления.

z, см

Эффективное усиление

50 торр

10³

70 торр

120 торр

160 торр

10²

10¹

10⁰

200

400

600

800

1000

1200

THGEM

, В

Рис. 4. Зависимостьэффективного коэффициентауси-

ления от напряжения между электродами ТГЭУ в

изобутане в диапазоне давлений от 50 до 160 торр в

ВПК низкого давления.

-4

-3

-2

-1

y, см

был измерен при различном напряжении и давле-

нии газа. На рис. 4 показана зависимость эффек-

Рис. 3. Карта

электрического поля в ВПК низкого

давления.

тивного коэффициента усиления от напряжения,

подаваемого между электродами ТГЭУ в изобу-

тане в диапазоне давлений от 50 до 160 торр.

сигнал оцифровывается с помощью осциллографа

Выбор чистого изобутана гарантирует разумный

LeCroy 4032AR. Только прямые треки, которые

компромисс между хорошей локализацией заряда,

не создают сигнала во внешнем кольце анода,

стабильным усилением при низких давлениях и

отбираются для дальнейшей обработки.

высокой скоростью дрейфа.

Высокое напряжение, приложенное к полефор-

Для отладки детектора использовался тройной

мирующим кольцам, ТГЭУ и аноду, обеспечивает-

источник альфа-частиц²³³U,²³⁸Pu и²³⁹Pu с энер-

ся программируемым источником питания CAEN

гиями 4.8, 5.5 и 5.2 МэВ соответственно. Источ-

N1470H HV через два резистивных делителя. По-

ник представляет собой подложку из нержавеющей

тенциал на электродах выбирался таким образом,

стали, на которую тонким слоем нанесен актив-

чтобы нулевой потенциал был на верхней обкладке

ный материал. Диаметр активной части составляет

ТГЭУ. Такая конструкция позволяет независимо

11.5 мм, а подложки — 24 мм. Источник альфа-

изменять поля в области дрейфа и в области умно-

частиц прикреплен к верхнему фланцу детектора.

жения электронов. Коэффициент усиления ТГЭУ

Для остановки альфа-частиц в объеме детектора

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 84

№1

2021

БОНДАРЬ и др.

Число событий

Напряжение, В

²³⁹Pu

0.05

²³³U

²³⁸Pu

0.04

0.03

Площадь сигнала

0.02

0.01

Длительность

сигнала

-16

-14

-12

-10

-8

-6

-4

-2

100

110

120

Время, мкс

Длина пробега, мм

Рис. 7. Типичная форма сигнала от альфа-частицы в

ВПК низкого давления.

Рис. 5. Распределение длин пробегов альфа-частиц

с различной энергией в изобутане при давлении

120 торр.

Длительность сигнала, мкс

Число событий

500

400

300

200

100

0.05

0.10

0.15

0.20

0.25

Площадь сигнала, В мкс

0.02 0.04 0.06 0.08 0.10

0.12

0.14

0.16

0.18

0.20

Амплитуда сигнала, В

Рис. 8. Двумерное распределение по длительности и

площади сигнала от тройного источника альфа-частиц

в изобутане при давлении 120 торр в ВПК.

Рис. 6. Распределение событий по амплитуде сигнала

от тройного источника альфа-частиц, полученное с

помощью полупроводникового детектора.

другая измерительная установка, в которой в

качестве детектирующего элемента использовался

давление изобутана должно составлять 120 торр.

кремниевый фотодиод. К верхней крышке был при-

Для альфа-частиц также были промоделированы

креплен тройной источник альфа-частиц. Объем

длины пробегов в изобутане при давлении 120 торр.

детектора откачивался до вакуума. Была набрана

Как можно увидеть из рис. 5, расстояния между

статистика и построено распределение событий по

пробегами альфа-частиц отличаются на 8 мм. Если

амплитуде сигнала. Результаты показаны на рис. 6:

мы сможем разделить такие треки в ВПК низкого

три линии альфа-частиц разделяются с хорошим

давления, то сможем и разделить треки от изобар-

разрешением. Нужно отметить, что с помощью

ных ионов¹⁰Be и¹⁰B.

полупроводникового детектора нельзя разделить

изобары¹⁰Be и¹⁰B, так как на выходе из УМС они

имеют одинаковую кинетическую энергию.

4. РЕЗУЛЬТАТЫ

Спектр тройного источника альфа-частиц

В ВПК низкого давления также был измерен

прежде был измерен с помощью полупровод-

спектр тройного источника альфа-частиц при дав-

никового детектора. Для этого была собрана

лении 120 торр и эффективном усилении ТГЭУ,

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 84

№1

2021

РАЗРАБОТКА ДЕТЕКТОРА ИОНОВ

Число событий

Высокая разрешающая способность этого ме-

тода приведена в табл. 2 для двух времен форми-

рования. Для ионов¹⁰Be и¹⁰B мы всегда можем

100

воспроизвести разрешение, полученное для альфа-

частиц, изменяя значения давления и напряженно-

сти электрического поля.

Сравнивая рис. 5 и 9, можно заметить худшее

экспериментальное разрешение по сравнению с

моделированием в программе SRIM. Это связано с

тем, что при моделировании не учитывается диффу-

зия электронов при их дрейфе в объеме газа. При

совместной работе ВПК низкого давления с УМС

будет предоставлен независимый сигнал запуска

(триггер), что позволит значительно уменьшить

Длительность сигнала, мкс

зависимость от диффузии и улучшить временное

Рис. 9. Распределение событий по длительности сиг-

разрешение.

нала от тройного источника альфа-частиц в изобутане

при давлении 120 торр в ВПК.

5. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Число событий

Была разработана и успешно протестирована

120

ВПК низкого давления с ТГЭУ, в которой были

успешно зарегистрированы треки альфа-частиц от

100

разных радиоактивных источников. В частности, с

высокой точностью (около 2%) были померены их

длины пробегов. Было проведено моделирование и

показано, что с помощью метода измерения длин

пробегов ионов можно эффективно идентифициро-

вать изобарные ионы бора и бериллия (на уровне

10 сигма), которые используются для датировки

геологических объектов на УМС.

0.05

0.10

0.15

0.20

0.25

Площадь сигнала, В мкс

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

Рис. 10. Распределение событий по площади сигнала

1. A. E. Litherland, Ann. Rev. Nucl. Part. Sci. 30, 437

от тройного источника альфа-частиц в изобутане при

(1980).

давлении 120 торр в ВПК.

2. L. K. Fifield, Rep. Prog. Phys. 62, 1223 (1999).

3. G. Wagner, Age Determination of Young Rocks

and Artifacts: Physical and Chemical Clocks an

равном 40. При анализе данных определялись

Quaternary Geology and Archeology (Springer-

длительность сигнала, которая пропорциональна

Verlag, Berlin Heidelberg, 1998).

длине пробега и площадь сигнала, которая в свою

4. S. A. Rastigeev et al., Prob. Atomic Sci. Technol. 79,

очередь пропорциональна энергии альфа-частицы,

188 (2012).

что показано на рис. 7.

5. V. V. Parkhomchuk and S. A. Rastigeev, J. Surf.

Было построено двумерное распределение дли-

Invest.: X-Ray, Synchrotron and Neutron Techn. 6,

тельности импульса в зависимости от площади

1068 (2011).

импульса. На рис. 8 можно четко определить три

6. C. K. Shalem et al., Nucl. Instrum. Methods A 558,

области, соответствующие трем линиям альфа-

468 (2006).

частиц. Эти области хорошо разделяются по дли-

7. J. Ziegler, SRIM, http://www.srim.org/

тельности сигнала на рис. 9, что говорит о том, что

8. http://gmsh.info/

альфа-частицы можно разделять по длине пробега

9. https://www.csc.fi/web/elmer

во время-проекционной камере. Но с другой сто-

роны, альфа-частицы не разделяются по площади

10. https://garfieldpp.web.cern.ch/garfieldpp/

сигнала (риc. 10), то есть по энергии. Это связано с

11. M. Dobeli et al., Nucl. Instrum. Methods B 219-220,

415 (2004).

плохим энергетическим разрешением ТГЭУ.

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 84

№1

2021