ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА, 2021, том 84, № 6, с. 502-508

ЭЛЕМЕНТАРНЫЕ ЧАСТИЦЫ И ПОЛЯ

ИДЕНТИФИКАЦИЯ МНОГОЗАРЯДНЫХ ИОНОВ С ПОМОЩЬЮ

ДЕТЕКТОРОВ НА ОСНОВЕ ФОСФАТНОГО СТЕКЛА

Ж. Т. Садыков²⁾, Н. И. Старков¹⁾, Е. Н. Старкова¹⁾, М. М. Чернявский¹⁾, Т. В. Щедрина¹⁾

Поступила в редакцию 23.06.2021 г.; после доработки 23.06.2021 г.; принята к публикации 23.06.2021 г.

Принцип регистрации и идентификации ионов тяжелых ядер в фосфатных стеклах основан на анализе

геометрических параметров треков, проявившихся в результате травления облученных стекол в

специальном растворе. Форма и размер образовавшихся треков зависят как от параметров ионов

(заряда, энергии, угла падения), так и от условий травления (состава и концентрации травящего

вещества, времени травления). Фосфатное стекло представляет собой тип твердотельного трекового

детектора, действие которого основано на том, что частицы, имеющие большой электрический заряд,

разрушают локальную структуру твердого тела вдоль своей траектории. Это локальное разрушение

можно интенсифицировать последующим селективным травлением, благодаря чему след удается

визуализировать. Поврежденные части материала реагируют с травящим агентом более интенсив-

но, чем неповрежденные. В результате этой реакции образуются характерные конусы травления.

Радиационное повреждение материала, как и удельные энергетические потери заряженных частиц,

пропорционально квадрату их заряда и зависит также от скорости частицы.

DOI: 10.31857/S0044002721060064

1. ВВЕДЕНИЕ

- общедоступностью и относительной дешевиз-

ной;

Начиная с 1960-х гг., для регистрации осколков

- высокой устойчивостью к изменяющимся

деления ядер применяются твердотельные треко-

внешним условиям.

вые детекторы из стекла [1-3] с высокой эф-

фективностью регистрации, малочувствительные к

Особо необходимо отметить спектрометриче-

ское свойство стекол, а именно пропорциональ-

свету, фону бета- и гамма-излучений и имеющие

ность линейного размера зоны травимых дефектов

низкий собственный фон. В результате прохож-

атомному номеру Z частицы, замедляющейся в

дения многозарядного иона в стеклах возникает

детекторе до остановки. Это свойство позволяет

скрытое изображение в форме остаточных дефек-

установить зависимость между зарядом частицы и

тов вдоль трека частицы (латентных треков) ши-

геометрическими параметрами трека.

риной ∼10 нм, которые выявляются химическим

Применяемые в описываемом эксперименте

травлением. Протравленные следы наблюдаются

фосфатные стекла относятся к материалам с ши-

под оптическим микроскопом как углубления ко-

роким классом составов, в которых основной стек-

нической формы с вершиной, совпадающей с тра-

лообразующей компонентой является пятиокись

екторией частицы, и с диаметром на поверхности

фосфора P₂O₅. Такие стекла, в частности, были

стекла порядка 5-10 мкм.

успешно применены в эксперименте по поиску 105

По сравнению с другими твердотельными детек-

элемента по спонтанному делению в 1969 г. в ЛЯР

торами многозарядных ионов (слюдами, пластика-

ОИЯИ [4]. Фосфатное стекло, содержащее окись

ми), стекла обладают рядом преимуществ, в том

церия, имеет эффективность регистрации осколков

числе:

(70 ± 8)% [5].

- отсутствием слоистости, препятствующей

Для образования видимого трека необходимо,

восстановлению полной длины трека (в отличие от

чтобы скорость проникновения травящего раство-

слюды, слоистость которой, обусловленная кри-

ра в зону радиационных повреждений — скорость

сталлическим строением, составляет ∼10-6 мм);

травления вдоль трека V_T — превышала скорость

травления неповрежденного материала V_M . В ре-

¹⁾Физический институт им. П.Н. Лебедева РАН, Москва,

Россия.

зультате химического травления на месте латент-

²⁾Национальный исследовательский технологический уни-

ного трека происходит образование трека травле-

верситет “МИСиС”, Москва, Россия.

ния, размер которого превышает размеры латент-

^*E-mail: okatevanm@lebedev.ru

ного трека на четыре порядка. При длительном

502

ИДЕНТИФИКАЦИЯ МНОГОЗАРЯДНЫХ ИОНОВ

503

Таблица 1. Массовый состав фосфатных стекол ГЛС-

треков, в котором детектор имеет линейные харак-

22 и КНФС-3

теристики, зависит от размера и плотности треков,

а также от качества обработки их изображения на

Химический

КНФС-3

микроскопе [1].

ГЛС-22

состав, % массы

(патент)

P₂O₅

49-65

60-66

2. ОПТИМАЛЬНАЯ ПЛОТНОСТЬ

ПОТОКА ОБЛУЧЕНИЯ

Al₂O₃

2-9

4-8.5

Для выбора оптимальных условий облучения

B₂O₃

1.6-10

0.2-3

создана программа, позволяющая по заданным

Li₂O

0.9-9.5

размерам следов частиц, образовавшихся в стек-

ле после травления, оценить степень заполнения

Na₂O

0.5-3.5

ими исследуемой поверхности при различных плот-

K₂O

4.5-11.5

ностях загрузки. Размеры следов эллиптической

формы, а также плотность их загрузки задаются

Nd₂O₃

0.5-7.5

0.5-5

в качестве входных параметров. Положение цен-

CeO₂

0.1-1

тров эллипсов разыгрывается случайным образом,

с учетом заданной плотности загрузки. С помощью

BaO

0.8-12

созданной программы была проведена серия рас-

SiO₂

0.5-3

четов с разными размерами протравленных треков

на поверхности стекла и их плотностью, получен-

SrO

2-17

ные результаты представлены на рис. 1.

CaO

0.1-3

Таким образом, показано, что наибольшая эф-

фективность регистрации треков тяжелых ионов

при сохранении линейности характеристик детек-

травлении контрастность треков под микроско-

тора достигается при плотности облучения ∼10⁴-

пом постепенно уменьшается, что затрудняет их

идентификацию. (Для фосфатных стекол ухудше-

10⁵ част. см-2, в зависимости от размеров следов.

ние разрешения наблюдается при диаметре треков

больше 100 мкм.) Поэтому при разработке мето-

3. АВТОМАТИЗИРОВАННАЯ ОБРАБОТКА

дики обработки облученных стекол первостепенное

ДАННЫХ

значение имеет выбор оптимального режима хи-

мического травления. В зависимости от регистри-

Принцип регистрации и идентификации ионов

руемых частиц и состава фосфатного стекла ис-

тяжелых ядер в фосфатных стеклах основан, преж-

пользуют различные способы и режимы травления,

де всего, на анализе геометрических параметров

в которых варьируются реагенты, концентрации,

треков, проявившихся в результате травления. При

температуры и длительность травления.

таком большом объеме получаемой информации

необходимым условием является ее автоматизиро-

Эффективность регистрации детектора из фос-

ванная обработка, для которой была разработана

фатного стекла зависит в том числе от угла вхо-

и реализована программа обработки изображе-

да частицы в диэлектрик. Так, при скользящем

ний треков. Протравленные образцы после каж-

падении (угол входа близок к 90^◦) повреждения

дого этапа травления сканируются на автоматизи-

создаются вблизи поверхности, и при последую-

рованном микроскопе измерительного комплекса

щем травлении видимый трек не возникает. Эф-

ПАВИКОМ (ЛЭЧ ФИАН) [6]. Программный па-

фективность регистрации близка к 1 при угле па-

кет позволяет выделять следы треков и определять

дения, меньшем критического, а при угле, большем

их геометрическую форму. Так как трек многоза-

критического, резко спадает до 0. Критический

рядного иона на поверхности стекла имеет эллип-

угол образования трека θ определяется как sin θ =

тическую форму, в программе предусмотрена про-

= V m/V t и зависит от многих переменных, таких

цедура описания контура следа эллипсом, малая

как энергетические потери частицы в веществе

ось которого связана с зарядом и энергией ча-

dE/dx, состав стекла, технологии травления.

стицы, а большая — с углом вхождения частицы в

Важными факторами, влияющими на эффек-

мишень. При наличии калибровочных эксперимен-

тивность регистрации многозарядных ионов в стек-

тов по облучению стекол ионами различных заря-

лах, является плотность облучения и качество об-

дов, энергий и углов падения существует возмож-

работки изображений. При больших плотностях

ность построения функции, напрямую связываю-

треков возрастает вклад перекрывающихся треков,

щей измеренные геометрические характеристики

что приводит к нелинейности характеристик де-

следа с этими величинами. С помощью созданной

тектора. Поэтому диапазон измерений параметров

программы обрабатываются изображения треков в

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 84

№6

2021

504

ГОНЧАРОВА и др.

10⁴

10⁵

10⁶

Рис. 1. Протравленные треки частиц на поверхности стекла с различной плотностью потока от 10⁴ до 10⁶ част. см-2.

Заданные в расчете размеры треков: a — 12 × 8 мкм; б — 16 × 12 мкм; в — 20 × 16 мкм. Размер изображения 250 ×

× 250 мкм².

фосфатных стеклах, полученных в результате об-

ЛЯР ОИЯИ. Энергия ускоренных ионов ксенона

лучения. Примеры обработки изображений пред-

составляла 1.16 МэВ/нуклон.

ставлены на рис. 2.

Травление образцов проводилось в 40%-ном

растворе плавиковой кислоты HF и гидроксиде на-

трия в несколько этапов. Полученные изображения

4. КАЛИБРОВОЧНЫЕ ОБЛУЧЕНИЯ

промежуточных результатов травления показаны

Начальным этапом подготовки эксперимента по

на рис. 3. Как видно из рис. 3в, в результате

регистрации осколков деления сверхтяжелых ядер

длительного (в течение 7 ч) травления плавиковой

является тестовое облучение образцов фосфатного

кислотой поверхность стекла стравилась на глу-

стекла различных марок и выбор оптимального

бину, превышающую глубину треков ионов (треки

способа их травления. Образцы фосфатного стекла

отсутствуют).

марки ГЛС-22 облучались на пучке ионов¹³²Хе²⁶⁺

Экспериментальная зависимость толщины

на резонансном циклическом ускорителе ИЦ-100 стравленного материала от времени травления

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 84

№6

2021

ИДЕНТИФИКАЦИЯ МНОГОЗАРЯДНЫХ ИОНОВ

505

облученных образцов стекла марки ГЛС-22 в

плавиковой кислоте и в гидроксиде натрия поз-

волили определить диапазоны времени травления

образцов: до 1 ч в плавиковой кислоте и от 5 до 10 ч

в гидроксиде натрия. Также эксперимент показал

необходимость более точного измерения размеров

и масс образцов фосфатного стекла до и после

травления.

Следующие этапы калибровочных и тестовых

работ проводились с использованием партии фос-

фатного стекла марки КНФС-3, специально из-

готовленной на Лыткаринском заводе. В табл. 1

дан примерный массовый состав использовавших-

ся неодимовых фосфатных стекол.

Проведены серии тестовых травлений образцов

фосфатного стекла КНФС-3 в плавиковой кислоте

40HF и в гидроксиде натрия 10N NaOH. При

травлении в щелочи были скачки при измерении

геометрических размеров образцов, в отличие от

метода определения по массе. Это объясняется

тем, что щелочь при взаимодействии с компонен-

тами стекла дает соли, которые могут оседать на

образце. Кроме того, время травления в NaOH

значительно превышает время травления в HF.

По результатам измерений для дальнейших работ

была выбрана плавиковая кислота HF.

Важным параметром при идентификации ядер

является длина трека, а при ее оценке необходимо

знать толщину стравленного слоя. Эта величи-

на должна быть добавлена к видимой в микро-

скоп длине канала. Обычный микрометр обладает

недостаточной точностью (∼1 мкм) для измерения

толщины стравленного слоя Δ, толщина которого

на одном этапе травления составляет от 0.3 до

0.5 мкм.

Первоначально толщина стравленного слоя Δ

определялась несколькими способами:

1. На основе результатов взвешивания образца

до и после травления по формуле

m_Δ

Δ=

2ρ (L1D1 + L1h1 + D1h1)

где L₁, D₁, h₁ — длина, ширина и толщина бруска

до травления, m_Δ = m₁ - m₂ — стравленная мас-

са (m₁ — масса бруска до травления, m₂ — мас-

са бруска после травления), ρ = 2.7 г/см³ = 2.7 ×

× 10-12 г/мкм³ = 2.7 × 10-9 мг/мкм³ — плотность

фосфатного стекла КНФС-3.

Рис. 2. Результат обработки следов ионов¹³²Хе²⁶⁺ с

2. На основе результатов измерений геометри-

энергией 1 МэВ/А (нормальное падение, стекло ГЛС-

ческих размеров всех граней образца до и после

22) после травления плавиковой кислотой в течение 20

мин: a — исходное изображение на микроскопе; б —

травления по формуле

результат обработки изображения с помощью раз-

L₁D₁h₁ - L₂D₂h₂

работанной программы; в — небольшой фрагмент ре-

зультата обработки. Диаметр следов 12 мкм.

Δ = 2(L₁D₁ + D₁h₁ + L₁h₁)^,

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 84

№6

2021

506

ГОНЧАРОВА и др.

Рис. 3. Изображения поверхности одного из образцов первой группы после травления в плавиковой кислоте в течение

a —20 мин, б —40 мин, в—7 ч. Изображения получены на микроскопе измерительного комплекса ПАВИКОМ с

объективом 20^×. Размер поля зрения 555 × 444 мкм.

Толщина стравленного слоя в HF для образца

Диаметры лунок, мкм

КНФС-3, полученная по геометрии и по массе

Ar-44-0-a901

Xe-67-0-6

Kr-92-0-к901

помассе

по геомет-

рииΔh/2

Время травления, мин

по геометрии

расчет

Рис. 5. Зависимость диаметров лунок от времени трав-

5 10 15

20 25 30 35 40

50 55 60 65 70 75 80

ления в 40HF для различных ядер при нормальном

Время травления, мин

падении пучка.

Рис. 4. Сравнительные результаты разных спосо-

бов определения толщины стравленного слоя в HF

для образца КНФС-3. Данные: квадраты — по массе,

ромбы — по геометрии Δh/2, кресты — по геометрии

Ширина входной лунки канала, мкм

(расчет).

где L₁, D₁, h₁ — длина, ширина и толщина бруска

до травления, L₂, D₂, h₂ — длина, ширина и тол-

щина бруска после травления.

3. Путем прямого измерения одного из геомет-

рических размеров (толщины h) образца до и после

травления.

Проведенные исследования показали, что тол-

Ar-44-60-A603

щина стравленного слоя с наилучшей точностью

определяется через взвешивание образца до и по-

Kr-92-60-K601

сле травления при однократном измерении геомет-

-1

Xe-160-30-303

рических размеров (рис. 4).

-2

100

110

5. АНАЛИЗ РЕЗУЛЬТАТОВ

Время травления, мин

Всего был облучен 71 образец стекла, из ко-

Рис. 6. Ширина входной лунки от разных ионов.

торых 31 был облучен ионами Xe, 20 — ионами

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 84

№6

2021

ИДЕНТИФИКАЦИЯ МНОГОЗАРЯДНЫХ ИОНОВ

507

44 МэВ

92 МэВ

160 МэВ

100

120

100

120

100

120

Время травления, мин

Рис. 7. Зависимость длин (красные точки) и ширин (черные точки) лунок на поверхности от времени травления. Угол

падения частиц 30^◦ к нормали. Точки аппроксимированы прямыми линиями: a — для Ar (44 МэВ), б — для Kr (92 МэВ),

в —для Xe (160 МэВ).

Величины наклона, мкм/мин

0.25

0.30

0.25

0.20

0.15

0.10

0.05

Величина заряда

Рис. 8. Величины наклонов отрезков прямых в зависимостях размеров лунок от времени травления как функции заряда:

a —длядлины(краснаялиния)идляширины(чернаялиния);времятравления30≤ T ≤ 45мин,б —длядлины(красная

линия) и для ширины (черная линия); время травления T ≥ 50 мин. Точки аппроксимированы параболами.

Ar и 20 — ионами Kr. На первом этапе обработки

лить” геометрические характеристики следов раз-

облученных фосфатных стекол травление образцов

личных ионов (рис. 6).

осуществлялось в концентрированной плавиковой

Результаты травления образцов в 20%-ном рас-

кислоте 40HF. Для травления образцов применя-

творе HF для угла падения ядер 30^◦ к нормали

лась фтористоводородная кислота HF производ-

приведены на рис. 7. Точки на графиках могут

ства ООО “Сигма Тек” ГОСТ 10484-78 (40HF).

быть аппроксимированы прямыми линиями, па-

Результаты травления в 40HF на рис. 5 не показы-

раметр наклона которых характеризует скорость

вают зависимости размеров лунок от заряда ионов,

изменения размера лунок в зависимости от времени

травления. При использовании нового режима об-

вследствие чего было сделано предположение, что

работки процесс травления распадается на две ча-

при высокой концентрации травящего раствора

сти. Одна из них (левая на рисунках) соответствует

при выбранных интервалах травления мы пропус-

травлению зоны повреждения материала стекла до

каем фазу оптимальной растравленности треков,

точки останова ядра. Вторая связана с простым

обуславливающую наилучшее для данных стекла и

растравливанием материала в области, где трека

травителя разрешение. Согласно [1] при травлении

уже нет и где скорость травления существенно

в более слабом растворе HF должна наблюдаться

ниже. Коэффициенты наклонов отрезков прямых

более высокая эффективность регистрации, т.е.

в зависимостях размеров лунок от времени трав-

большее значение отношения скоростей травле-

ления отражают скорость травления на данном

ния по треку и по массе детектора V t/V m. Это

участке.

объясняется, в частности, более хорошими усло-

На рис. 8, приведенном ниже, показаны эти ко-

виями для конвекции травителя в зоне трека при

эффициенты как функции заряда. Видно, что коэф-

медленном травлении, чем при быстром травлении

фициенты, а, следовательно, и скорости изменения

в концентрированных растворах. По этой причине

размеров лунок, существенно зависят от заряда на

исследования были продолжены с кислотой более

начальном этапе травления. Второй этап в этом

слабой концентрации 20% HF и удалось “разде-

отношении намного менее чувствителен к заряду.

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 84

№6

2021

508

ГОНЧАРОВА и др.

По этим кривым производится оценка заряда ядра

- параметрическая зависимость заряда ионов

методом интерполяции обратной функции. В на-

по измеряемым геометрическим характеристикам

стоящей работе калибровочные кривые получены

треков.

только для случая ядер при фиксированной энергии

В настоящее время продолжаются исследова-

около 1.1 МэВ/нуклон. Поведение этих кривых

ния температурных и геометрических особенностей

может зависеть не только от заряда, но также от

методики идентификации ядер в детекторах из фос-

энергии и угла падения ядра. Тогда функция для

фатного стекла.

определения характеристик ядра будет задаваться

Работа поддержана программой

“Complex

не кривыми на плоскости, а поверхностью. В этом

Research in Nuclear and Radiation Physics, High

случае для определения заряда можно использо-

Energy Physics and Cosmology for the Development

вать двойную интерполяцию.

of Competitive Technologies” Министерства обра-

зования и науки Республики Казахстан.

6. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Проведенное исследование позволило обнару-

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

жить зависимость геометрических параметров тре-

1. В. А. Николаев, Твердотельные трековые детек-

ков тяжелых ионов, протравленных в использован-

торы в радиационных исследованиях (Изд-во

ном фосфатном стекле типа КНФС-3, от парамет-

Политехн. ун-та, C.-Петербург, 2012).

ров этих ионов. Результаты работ следующие:

2. В. А. Николаев, В. П. Перелыгин, ПТЭ, № 2, 7

- выбраны оптимальные условия химического

(1976).

травления облученного фосфатного стекла (состав

3. С. П. Третьякова, ЭЧАЯ 23, 364 (1992).

травящего химического раствора, концентрация,

4. Г. Н. Флеров, Ю. Ц. Оганесян, Ю. В. Лобанов,

время травления) для эффективной идентификации

Ю. А. Лазарев, С. П. Третьякова, И. В. Колесов,

зарядов ионов;

В. М. Плотко, Ат. энергия 29, 243 (1970).

5. В. П. Перелыгин, Дис

д-ра физ.-мат. наук,

- разработан пакет программ для автомати-

ОИЯИ (Дубна, 1993).

зированного измерения размеров протравленных

6. А. Б. Александров, М. С. Владимиров, Л. А. Гонча-

каналов ионов;

рова, Н. С. Коновалова, Г. И. Орлова, Н. Г. Пере-

- получены результаты обработки изображений

садько, Н. Г. Полухина, Н. И. Старков, М. М. Чер-

каналов в фосфатном стекле на измерительном

нявский, А. О. Щелканов, ПТЭ, № 4, 46 (2007) [A.

комплексе ПАВИКОМ;

B. Aleskandrov, M. S. Vladimirov, L. A. Goncharova,

- характеристики треков ионов Ar, Kr и Xe,

N. S. Konovalova, G. I. Orlova, N. G. Peresad’ko, N. G.

протравленных в фосфатном стекле для энергии

Polukhina, N. I. Starkov, M. M. Chernyavskii, and A.

1.1 МэВ/нуклон;

O. Shchelkanov, Instrum. Exp. Tech. 50, 469 (2007)].

IDENTIFICATION OF MULTIPARTICLE IONS

BY PHOSPHATE GLASS

L. A. Goncharova¹⁾, N. S. Konovalova¹⁾, N. M. Okateva¹⁾, N. G. Polukhina¹⁾, Zh. T. Sadykov²⁾,

N. I. Starkov¹⁾, E. N. Starkova¹⁾, M. M. Chernyavsky¹⁾, T. V. Shchedrina¹⁾

¹⁾ Lebedev Physical Institute of the Russian Academy of Sciences, Moscow, Russia

²⁾National University of Science and Technology “MISiS”, Moscow, Russia

The principle of registration and identifying ions of heavy nuclei in phosphate glasses is based primarily

on the analysis of the geometric parameters of tracks manifested as a result of etching irradiated glasses

in a special solution. The shape and size of the resulting tracks depend both on the parameters of the ions

(charge, energy, incidence angle) and on the etching conditions (composition and concentration of the

etching substance, etching time). Phosphate glass is a type of solid-state track detector, the effect of which

is based on the fact that particles having a large electric charge destroy the local structure of a solid body

along its trajectory. This local degradation can be intensified by subsequent selective etching, so that the

trace can be visualized. Damaged parts of the material react more intensively with the etching agent than

intact ones. As a result of this reaction, characteristic etching cones are formed. Radiation damage to the

material, as well as specific energy losses of charged particles, is proportional to the square of their charge

and also depends on the velocity of the particle.

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 84

№6

2021