ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА, 2022, том 85, № 1, с. 14-18

ЯДРА

ИЗМЕРЕНИЕ СЕЧЕНИЙ РЕАКЦИЙ

²³²Th(³He, p4n)²³⁰Pa,²³²Th(³He, p2n)²³²Pa,²³²Th(³He, 2p + pn)²³³Pa

ПРИ ОБЛУЧЕНИИ МИШЕНИ ИЗ ThO₂ ЯДРАМИ³Не

Т. Ю. Маламут¹⁾, В. И. Новиков¹⁾, И. И. Скобелин¹⁾, В. Н. Унежев¹⁾

Поступила в редакцию 21.05.2021 г.; после доработки 21.05.2021 г.; принята к публикации 21.05.2021 г.

Статья посвящена оценке эффективности использования пучка ядер³He средних энергий для

наработки на мишенях из природного тория радиоизотопа²³⁰Pa, используемого для получения тера-

певтического α-эмиттера²³⁰U. В работе активационным методом в диапазоне энергий ядер³Не 39-

58 МэВ впервые измерено сечение реакции²³²Th(³He, p4n)²³⁰Pa и сечения сопутствующих реакций

²³²Th(³He, p2n)²³²Pa и²³²Th(³He, 2p + pn)²³³Pa. Экспериментальные результаты сопоставлялись

с данными библиотеки TENDL-2019. В эксперименте не получено подтверждение приведенного

в TENDL-2019 высокого значения (до ∼400 мбн) сечения реакции²³²Th(³He, p4n)²³⁰Pa, что не

позволяет рассматривать эту реакцию в качестве альтернативы реакциям на протонах и дейтронах для

получения²³⁰Pa. Сечения реакций²³²Th(³He, p2n)²³²Pa и²³²Th(³He, 2p + pn)²³³Pa в TENDL-2019

также значительно отличаются от эксперимента.

DOI: 10.31857/S0044002721060052

1. ВВЕДЕНИЕ

= 20.8 сут). В свою очередь²³⁰Pa предлагается

нарабатывать путем облучения природного тория

Благодаря короткому пробегу и высоким удель-

ядрами¹H или²H по реакциям соответствен-

ным потерям энергии α-частиц в тканях, тера-

но²³²Th(¹H, p2n)²³⁰Pa или 232Th(2H, p3n)230Pa.

пия онкологических заболеваний с применением

α-эмиттеров является одним из наиболее пер-

Преимуществом²³⁰U по сравнению с указанными

спективных направлений ядерной медицины. Пер-

выше α-эмиттерами является использование в

спективной считается радиоиммунная терапия с

качестве сырья для его получения доступного и не

дорогого природного тория и ускорителей средних

применением таких α-эмиттеров, как²¹¹Аt,²¹²Bi,

энергий. Для длительных терапевтических про-

²¹³Bi,²²⁵Ac,²²³Ra [1-5]. Широкому применению

цедур может быть использован непосредственно

α-эмиттеров препятствуют сложность и высокая

долгоживущий α-эмиттер²³⁰U. Для ограниченных

стоимость способов их получения.

во времени процедур может быть применен дочер-

В последнее время в литературе появилось мно-

ний α-эмиттер²²⁶Th, извлекаемый из²³⁰U/²²⁶Th

го публикаций, посвященных получению относи-

изотопного генератора. На циклотроне У-150

тельно нового α-эмиттера²³⁰U [6-9]. Радиоизотоп

НИЦ “Курчатовский институт” радиоизотоп²³⁰Pa

²³⁰U (T1/2 = 20.8 сут) распадается каскадом из

может быть, кроме того, получен путем облучения

пяти α-распадов (до долгоживущего 210Pb) по

мишени из природного тория ядрами³He. Согласно

цепочке:

²³⁰U(T1/2 = 20.8 сут) →226Th(T1/2 =

данным, приведенным в библиотеке TENDL-2019

= 30.9 мин) → ²²²Ra(T1/2 = 38 с) → ²¹⁸Rn(T1/2 =

[10], сечение реакции 232Th(3He, x)230Ра может

= 0.035

с)

→²¹⁴Po(T1/2 = 1.6 × 10-4 с)

→

достигать нескольких сотен мбар, что сопоставимо

с сечением реакции получения²³⁰Ра на протонах.

→²¹⁰Pb(T1/2 = 22.3 год). Общая энергия α-частиц

Вместе с тем экспериментальные данные о сечении

в пяти распадах составляет около

33.5

МэВ.

реакции²³²Th(³He, x)²³⁰Ра в литературе отсут-

В указанных публикациях²³⁰U предлагается по-

ствуют.

лучать генераторным способом при распаде пред-

Учитывая это, в настоящей работе предпри-

шественника²³⁰Pa(T1/2 = 17.4 сут) →²³⁰U(T1/2 =

нята попытка частично восполнить этот пробел.

¹⁾НИЦ “Курчатовский институт”, Москва, Россия.

Работа посвящена измерению сечения реакции

^*E-mail: makoveeva_ka@nrcki.ru

²³²Th(³He, p4n)²³⁰Pa и сечений сопутствующих

ИЗМЕРЕНИЕ СЕЧЕНИЙ РЕАКЦИЙ

σ, мбн

400

350

E, МэВ

Рис. 1. Сечение реакции²³²Th(³He, p4n)²³⁰Pa. Кривые: штрихпунктирная— TENDL-2019, сплошная — эксперимент.

реакций

²³²Th(³He, p2n)²³²Pa и 232Th(3He, 2p +

стопке размещали замедлители заряженных частиц

+ pn)²³³Pa в области энергий ядер 3He 39-

в виде алюминиевых фольг с толщинами 9 и 30 мкм.

58 МэВ. Полученные в работе экспериментальные

Перед первой мишенью в стопке был установлен

результаты были сопоставлены с данными библио-

детектор сопровождения в виде титановой фольги

теки TENDL-2019.

толщиной 2 мкм, а перед ним — вторая титановая

фольга толщиной 2 мкм для компенсации снижения

активности детектора сопровождения вследствие

2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ МЕТОДИКА

выхода из него ядер отдачи. Стопку устанавливали

Для измерения сечений реакций была использо-

в мишенную камеру циклотрона и облучали пучком

вана активационная методика. Кратко суть методи-

ядер³He. Энергия ядер³He задавалась парамет-

ки заключалась в следующем. Мишени из порошка

рами циклотрона и составляла 58 ± 1 МэВ. Облу-

оксида тория, нанесенного методом седиментации

чение проводили при среднем токе 0.1 мкА до до-

на подложки из алюминия, облучали ядрами³He с

стижения величины суммарного заряда ∼0.3 мкА ч.

энергией 58 МэВ на циклотроне У-150 НИЦ “Кур-

Интегральный поток ядер³He, падающих на ми-

чатовский институт”. После облучения и выдержки

шень, определяли с помощью интегратора тока.

в мишенях измеряли активности радиоизотопов

Дополнительно оценку интегрального потока заря-

²³⁰Pa,²³²Pa и²³³Pa. По измеренным активностям

женных частиц проводили активационным методом

из уравнения активации определяли сечения реак-

по титановому детектору сопровождения, измеряя

ций.

активность⁴⁸V. Суммарная толщина мишеней на

Методика (седиментации) нанесения порошка

подложках, замедлителей и детектора сопровожде-

оксида тория на алюминиевую подложку состояла

ния обеспечивала торможение ядер³He в стопке

в следующем. Из порошка оксида тория и ацето-

со стартовых 58 до 39 МэВ. Соответствие энергии

на готовили суспензию. В полученную суспензию

ядер³He положению конкретной мишени в стопке

добавляли коллодий (нитрат целлюлозы) в коли-

и, следовательно, ее активности определяли по

честве 1-2% по массе по отношению к оксиду

программе SRIM [11].

тория. Осаждение проводили в тефлоновом сосу-

де на подложке из алюминия толщиной 30 мкм.

После облучения и выдержки определяли ак-

Ацетон испарялся при комнатной температуре в

тивности радиоизотопов протактиния в мишенях по

течение 4-5 ч. В результате были получены ме-

пикам полного поглощения гамма-квантов:²³⁰Pa

ханически устойчивые и визуально равномерные

по линии E_γ = 951.88 кэВ (K_γ = 29.6%) [12],²³²Pa

по толщине слои оксида тория с толщинами 7-

по линии E_γ = 894.35 кэВ (K_γ = 19.6%) [13],²³³Pa

11 мг/см². Диаметр нанесенного пятна составлял

по линий E_γ = 311.9 кэВ (K_γ = 38.2%) [14]. Изме-

20 мм. Мишени не изменяли свой первоначальный

рения проводили с помощью гамма-спектрометра

вид после облучения пучком заряженных частиц.

с детектором из сверхчистого германия ORTEC

Мишени на подложках в количестве 11 штук

GEM серии 35P4. Мишени во время измерений

собирали в единую стопку. Между мишенями в

устанавливали на расстоянии 6-40 см над по-

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 85

№1

2022

ГЕРМАН и др.

σ, мбн

200

150

100

E, МэВ

Рис. 2. Сечение реакции²³²Th(³He, p2n)²³²Pa. Кривые: штрихпунктирная— TENDL-2019, сплошная — эксперимент.

σ, мбн

E, МэВ

Рис. 3. Сечение реакции²³²Th(³He, 2p + pn)²³³Pa. Кривые: штрихпунктирная— TENDL-2019, сплошная — экспери-

мент.

верхностью детектора в зависимости от загрузки

Здесь σ — сечение реакции (см²), A — активность

спектрометра. Мертвое время при измерениях не

радиоизотопа в мишени, приведенная к концу об-

превышало 5%. Энергетическую зависимость эф-

лучения (Бк), λ — постоянная распада (с-1), T —

фективности регистрации гамма-квантов детекто-

время облучения (с), N — количество ядер²³²Th,

ром определяли экспериментально с помощью об-

F — поток ядер ³He (с-1 см-2).

разцовых спектрометрических гамма-источников

из комплекта ОСГИ. Максимальное время набо-

3. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ

ра аппаратурных гамма-спектров не превышало

1 ч. Активность каждого радиоизотопа протакти-

В табл. 1 приведены экспериментальные зна-

ния измеряли несколько раз в течение ∼3 периодов

чения сечений реакций

²³²Th(³He, p4n)²³⁰Pa,

полураспада. Сечения реакций определяли по фор-

²³²Th(³He, p2n)²³²Pa, 232Th(3He, 2p + pn)233Pa в

муле:

области энергий ядер³He 39-58 МэВ. На рис. 1-3

представлены экспериментальные значения сече-

σ=

(1 - exp^-λT )NF

ний реакций в сравнении с данными из библиотеки

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 85

№1

2022

ИЗМЕРЕНИЕ СЕЧЕНИЙ РЕАКЦИЙ

Таблица 1. Сечения реакций²³²Th(³He, x), мбн

E, МэВ

²³²Th(³He, p4n)²³⁰Pa

²³²Th(³He, p2n)²³²Pa

²³²Th(³He, 2p + pn)²³³Pa

57.1

46 ± 7

53 ± 11

38 ± 9

55.5

37 ± 8

43 ± 9

46 ± 11

53.8

39 ± 7

54 ± 10

47 ± 10

52.1

43 ± 9

67 ± 12

64 ± 14

50.4

34 ± 8

59 ± 10

58 ± 12

48.5

34 ± 8

88 ± 15

75 ± 14

46.7

24 ± 6

80 ± 13

67 ± 12

45.1

20 ± 5

94 ± 15

75 ± 13

43.3

12 ± 3

84 ± 13

62 ± 10

41.5

8±2

97 ± 15

65 ± 12

39.5

5±1

105 ± 16

65 ± 11

TENDL-2019. Погрешности экспериментальных

²³²Th(³He, p4n)²³⁰Pa, что не позволяет рассмат-

сечений реакций находятся в пределах 13-25% при

ривать эту реакцию в качестве альтернативы

доверительной вероятности 68%. Составляющими

реакциям на протонах и дейтронах для получения

погрешности являлись: погрешность определения

²³⁰Pa. Сечения реакций

²³²Th(³He, p2n)²³²Pa и

эффективности детектора

8-12%; погрешность

²³²Th(³He, 2p + pn)²³³Pa в TENDL-2019 также

определения площадей пиков полного поглощения

значительно отличаются от эксперимента. По-

гамма-квантов в аппаратурном спектре 10-15%;

лученные в работе экспериментальные резуль-

погрешность использованных для определения

таты могут быть использованы в дальнейшем

активностей квантовых выходов 3-18%. Пока-

для корректировки соответствующих сечений в

занные на графиках погрешности энергии ядер

библиотеках оцененных ядерных данных.

³Не в точках измерения сечений определяли по

Работа выполнена при поддержке НИЦ “Кур-

программе SRIM, исходя из разброса ±1 МэВ

чатовский институт”, приказ № 1918 от 24.09.2020.

стартовой энергии ядер³Не, задаваемой парамет-

рами циклотрона.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. D. Cordier, F. Forrer, F. Bruchertseifer, A. Mor-

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

genstern, C. Apostolidis, S. Good, J. M ¨uller-Brand,

H. M ¨acke, J. C. Reubi, and A. Merlo, Eur. J. Nucl.

В настоящей работе в широком диапазоне энер-

Med. Mol. Imag. 37, 1335 (2010).

гий ядер³He впервые получены эксперименталь-

2. M. R. Zalutsky, D. A. Reardon, G. Akabani,

ные значения сечений реакций²³²Th(³He, p4n)²³⁰Pa,

R. E. Coleman, A. H. Friedman, H. S. Friedman,

R. E. McLendon, T. Z. Wong, and D. D. Bigner,

²³²Th(³He, p2n)²³²Pa и 232Th(3He, 2p + pn)233Pa.

J. Nucl. Med. 49, 30 (2008).

Сечение реакции

²³²Th(³He, p4n)²³⁰Pa в рас-

3. R. F. Meredith, J. Torgue, M. T. Azure, S. Shen,

сматриваемом диапазоне энергий возрастает с

S. Saddekni, E. Banaga, R. Carlise, P. Bunch,

увеличением энергии, достигая

∼50

мбн при

D. Yoder, and R. Alvarez, Cancer Biotherapy

57 МэВ. Сечение реакции²³²Th(³He, p2n)²³²Pa

Radiopharm. 29, 12 (2014).

практически линейно уменьшается со

100

мбн

4. A. K. H. Robertson, B. L. McNeil, H. Yang,

при 40 МэВ до ∼50 мбн при 57 МэВ. Cечение

D. Gendron, R. Perron, V. Radchenko, S. Zeisler,

P. Causey, and P. Schaffer, Inorg. Chem. 59, 12156

реакции²³²Th(³He, 2p + pn)²³³Pa плавно достигает

(2020).

максимума ∼70 мбн в области 45 МэВ, снижаясь

5. C. Parker, S. Nilsson, D. Heinrich, S. I. Helle,

до ∼40 мбн к 57 МэВ. Измеренные сечения

J. M. O’Sullivan, S. D. Foss ˚a, A. Chodacki,

реакций сопоставляли с данными из библиотеки

P. Wiechno, J. Logue, M. Seke, A. Widmark,

TENDL-2019. В эксперименте не получено под-

D. C. Johannessen, P. Hoskin, D. Bottomley,

тверждение приведенного в TENDL-2019 высо-

N. D. James, A. Solberg, et al., N. Engl. J. Med. 369,

кого значения (до ∼400 мбн) сечения реакции

213 (2013).

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 85

№1

2022

ГЕРМАН и др.

A. Morgenstern, C. Apostolidis, F. Bruchertseifer,

(2021).

R. Capote, T. Gouder, F. Simonelli, M. Sin, and

10. A. Koning and D. Rochman, Nucl. Data Sheets 113,

K. Abbas, Appl. Radiat. Isot. 66, 1275 (2008).

2841 (2012).

V. Radchenko, J. W. Engle, J. J. Wilson,

J. R. Maassen, M. F. Nortier, E. R. Birnbaum,

11. J. F. Ziegler, M. D. Ziegler, and J. P. Biersack, Nucl.

K. D. John, and M. E. Fassbender, Radiochim. Acta

Instrum. Methods B 268, 1818 (2010).

104, 291 (2016).

12. E. Browne and J. K. Tuli, Nucl. Data Sheets 113,

M. T. Friend, T. Mastren, T. G. Parker, C. E. Ver-

2113 (2012).

meulen, M. Brugh, E. R. Birnbaum, F. M. Nortier, and

M. E. Fassbender, Appl. Radiat. Isot. 156, 108973

13. E. Browne, Nucl. Data Sheets 107, 2579 (2006).

(2020).

14. B. Singh, J. K. Tuli, and E. Browne, Nucl. Data

G. F. Steyn, M. A. Motetshwane, F. Szelecs ´enyi,

and J. W. Br ¨ummer, Appl. Radiat. Isot. 168, 109514

Sheets 170, 499 (2020).

MEASUREMENT OF CROSS SECTIONS²³²Th(³He, p4n)²³⁰Pa,

²³²Th(³He, p2n)²³²Pa, AND²³²Th(³He, 2p + pn)²³³Pa REACTIONS

UPON IRRADIATION OF A ThO₂ TARGET WITH³He NUCLEI

M. N. German¹⁾, V. A. Zagryadskiy¹⁾, A. V. Kurochkin¹⁾, K. A. Makoveeva¹⁾, T. Yu. Malamut¹⁾,

V. I. Novikov¹⁾, I. I. Skobelin¹⁾, V. N. Unezhev¹⁾

¹⁾ NRC “Kurchatov Institute”, Moscow, Russia

The article is devoted to the assessment of the efficiency of using a beam of medium-energy³He nuclei

for the production of the²³⁰Pa radioisotope on targets from natural thorium, which is used to obtain the

²³⁰U therapeutic α emitter. In this work, the cross section for the reaction²³²Th(³He, p4n)²³⁰Pa and the

cross sections for the accompanying reactions²³²Th(³He, p2n)²³²Pa and²³²Th(³He, 2p + pn)²³³Pa were

measured by the activation method in the energy range of³He nuclei from 39 to 58 MeV for the first time.

The experimental results were compared with the data from the TENDL-2019 library. The experiment did

not confirm the high value (up to ∼400 mb) of the cross section for the²³²Th(³He, p4n)²³⁰Pa reaction

given in TENDL-2019. This does not allow to consider this reaction as an alternative to the reactions

on protons and deuterons to obtain²³⁰Pa. The cross sections for the reactions²³²Th(³He, p2n)²³²Pa and

²³²Th(³He, 2p + pn)²³³Pa in TENDL-2019 also differ significantly from the experiment.

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 85

№1

2022