ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА, 2022, том 85, № 6, с. 383-387

ЯДРА

ИЗМЕРЕНИЕ СЕЧЕНИЙ РЕАКЦИЙ²³²Th(⁴He, p5n)²³⁰Pa,

²³²Th(⁴He, p3n)²³²Pa,²³²Th(⁴He, 2pn + p2n)²³³Pa И²³²Th(⁴He, 6n)²³⁰U

ПРИ ОБЛУЧЕНИИ МИШЕНИ ИЗ ThO₂ ЯДРАМИ⁴Не

Т. Ю. Маламут¹⁾, В. И. Новиков¹⁾, А. А. Смирнов¹⁾, В. Н. Унежев¹⁾

Поступила в редакцию 02.06.2022 г.; после доработки 02.06.2022 г.; принята к публикации 02.06.2022 г.

В настоящее время радиоизотоп ²³⁰U рассматривается в качестве одного из наиболее перспективных

α-эмиттеров для применения в иммунотерапии. В работе с целью уточнения ядерных данных и для

оценки эффективности наработки²³⁰U впервые измерены сечения реакций²³²Th(⁴He, p5n)²³⁰Pa →

→²³⁰U и²³²Th(⁴He, 6n)²³⁰U, а также сечения сопутствующих реакций²³²Th(⁴He, p3n)²³²Pa и

²³²Th(⁴He, 2pn + p2n)²³³Pa в диапазоне энергий ядер⁴He 30-62 МэВ. Для измерения сечений

реакций была использована активационная методика. Экспериментальные сечения сопоставлялись

с данными библиотеки TENDL-2021. На основании полученных результатов сделан вывод, что

реакции²³²Th(⁴Нe, p5n)²³⁰Pa →²³⁰U и²³²Th(⁴Не, 6n)²³⁰U не позволяют обеспечить эффективную

наработку²³⁰U на циклотроне У-150 НИЦ “Курчатовский институт” и, соответственно, не могут

рассматриваться в качестве альтернативы реакциям на протонах и дейтронах для получения²³⁰U.

DOI: 10.31857/S0044002722060071

1. ВВЕДЕНИЕ

в [5], многократно превышает данные библиотеки

TENDL-2021 [6]. Вместе с тем в [3] делается

В настоящее время радиоизотоп 230U рас-

оптимистичный прогноз производства

²³⁰U по

сматривается в качестве одного из наиболее

реакции²³²Th(⁴Не, 6n)²³⁰U на основе данных [5].

перспективных α-эмиттеров для применения в

С целью уточнения ядерных данных для оценки

иммунотерапии [1-3]. Радиоизотоп²³⁰U (T1/2 =

эффективности наработки²³⁰U в настоящей рабо-

= 20.8 сут) распадается каскадом из пяти α-

те впервые измерены сечения реакций²³²Th(⁴He,

распадов (до долгоживущего²¹⁰Pb) по цепочке:

p5n)²³⁰Pa и²³²Th(⁴He, 6n)²³⁰U, а также сечения

²³⁰U(T1/2 = 20.8 сут) →²²⁶Th(T1/2 = 30.9 мин) →

сопутствующих реакций²³²Th(⁴He, p3n)²³²Pa и

→²²²Ra(T1/2 = 38 с) →²¹⁸Rn(T1/2 = 0.035 с) →

²³²Th(⁴He, 2pn + p2n)²³³Pa в диапазоне энергий

→²¹⁴Po(T1/2 = 1.6 × 10-4 с) →210Pb(T1/2 =

ядер⁴He 30-62 МэВ. Экспериментальные сечения

= 22.3 г.). На циклотроне У-150 НИЦ “Курчатов-

реакций сопоставлялись с данными библиотеки

ский институт”²³⁰U может быть получен несколь-

TENDL-2021.

кими методами: путем облучения природного

тория протонами или дейтронами с образованием

2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ МЕТОДИКА

²³⁰Pa и последующим его распадом в 230U, а

также по реакции²³²Th(⁴Нe, p5n)²³⁰Pa →²³⁰U

Для измерения сечений реакций в работе была

и одновременно по прямой реакции²³²Th(⁴Не,

использована активационная методика. Мишени

из порошка оксида тория, нанесенного методом

6n)²³⁰U. Поскольку

²³⁰Pa распадается в 230U

седиментации (осаждения) [7] на подложки из алю-

с очень маленьким выходом 7.8% [4], логично

миния, облучали ядрами⁴He с энергией 63 МэВ на

допустить, что вклад в наработку²³⁰U прямой ре-

циклотроне У-150 НИЦ “Курчатовский институт”.

акции мог бы быть весомым. Экспериментальные

После облучения и выдержки в мишенях измеряли

данные о сечениях указанных реакций в литературе

активности радиоизотопов²³⁰Pa,²³²Pa и²³³Pa.

отсутствуют. Раcсчитанное по программе ALICA

Активность²³⁰U измеряли после радиохимическо-

сечение реакции²³²Th(⁴Не, 6n)²³⁰U, приведенное

го выделения²³⁰U из мишеней. По измеренным

¹⁾НИЦ “Курчатовский институт”, Москва, Россия.

активностям из уравнения активации определяли

^*E-mail: makoveeva_ka@nrcki.ru

сечения реакций.

383

384

ГЕРМАН и др.

σ, мбн

E, МэВ

Рис. 1. Сечение реакции²³²Th(⁴He, p5n)²³⁰Pa. Кривые: штрихпунктирная— TENDL-2021, сплошная — эксперимент.

σ, мбн

E, МэВ

Рис. 2. Сечение реакции²³²Th(⁴He, p3n)²³²Pa. Кривые: штрихпунктирная— TENDL-2021, сплошная — эксперимент.

Метод седиментации позволил получить ме-

ядер⁴He. Энергия ядер⁴He задавалась параметра-

ханически устойчивые и визуально равномерные

ми циклотрона и составляла 63 ± 1 МэВ. Облуче-

по толщине слои оксида тория с толщинами 12-

ние проводили при среднем токе 0.1 мкА до дости-

15 мг/см². Диаметр нанесенного пятна составлял

жения величины суммарного заряда ∼0.3 мкА ч.

20 мм. Мишени не изменяли свой первоначальный

Интегральный поток ядер⁴He, падающих на ми-

вид после облучения пучком заряженных частиц.

шень, определяли с помощью интегратора тока.

Мишени на подложках в количестве семи штук

Суммарная толщина мишеней на подложках и за-

собирали в единую стопку. Между мишенями в

медлителей обеспечивала торможение ядер⁴He в

стопке размещали замедлители заряженных частиц

стопке со стартовых 63 до 30 МэВ. Соответствие

в виде алюминиевых фольг. Стопку устанавливали

в мишенную камеру циклотрона и облучали пучком энергии ядер ⁴He положению конкретной мишени в

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 85

№6

2022

ИЗМЕРЕНИЕ СЕЧЕНИЙ РЕАКЦИЙ

385

σ, мбн

E, МэВ

Рис. 3. Сечение реакции²³²Th(⁴He,

2pn + p2n)²³³Pa. Кривые: штрихпунктирная — TENDL-2021, сплошная — экспе-

римент.

σ, мбн

3.0

2.5

2.0

1.5

1.0

0.5

E, МэВ

Рис. 4. Сечение реакции²³²Th(⁴He, 6n)²³⁰U. Кривые: штрихпунктирная— TENDL-2021, сплошная — эксперимент.

стопке и, следовательно, ее активности определяли

линий, активность²³⁰U определяли по активности

по программе SRIM [8].

дочернего короткоживущего радионуклида, нахо-

дящегося с ним в равновесии. Так как у дочернего

После облучения и выдержки определяли

²²⁶Th единственная относительно интенсивная

активности радиоизотопов протактиния в мишенях

гамма-линия E_γ = 111.12 кэВ (K_γ = 3.29%) [11]

по пикам полного поглощения γ-квантов:²³⁰Pa по

практически совпадает с гамма-линией E_γ =

линии E_γ = 918.5 кэВ (K_γ = 8.3%) [4],²³²Pa по

= 111.486 кэВ (K_γ = 2.57%) [12] сопутствующего

линии E_γ = 969.315 кэВ (K_γ = 42.3%) [9],²³³Pa по

²³¹U (T1/2 = 4.2 сут), активность²³⁰U определяли

линии E_γ = 311.9 кэВ (K_γ = 38.2%) [10]. В связи

с тем, что

²³⁰U не имеет интенсивных гамма- по активности следующего в цепочке распада²²²Ra

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 85

№6

2022

386

ГЕРМАН и др.

Таблица 1. Сечения реакций²³²Th(⁴He, x), мбн

E, МэВ

²³²Th(⁴He, 2pn + p2n)²³³Pa

²³²Th(⁴He, p3n)²³²Pa

²³²Th(⁴He, p5n)²³⁰Pa

²³²Th(⁴He, 6n)²³⁰U

62.0

33.4 ± 5.2

32.4 ± 5.3

10.2 ± 2.5

2.4 ± 0.5

59.1

33.6 ± 5.1

29.0 ± 4.7

5.2 ± 1.5

2.0 ± 0.5

55.8

34.7 ± 5.5

28.4 ± 4.6

1.0 ± 0.3

0.80 ± 0.26

49.3

32.7 ± 5.3

12.7 ± 2.3

43.1

11.7 ± 2.1

3.5 ± 0.6

37.0

5.8 ± 1.3

1.3 ± 0.2

30.0

0.44 ± 0.16

по линии E_γ = 324.31 кэВ (K_γ = 2.77%) [13]. Для

лучения (Бк); λ — постоянная распада (с-1); T —

повышения чувствительности регистрации²²²Ra

время облучения (с); N — количество ядер²³²Th;

мишени после ∼7 сут выдержки перерабатывали

F — поток ядер ⁴Hе (с-1 см-2).

в соответствии с радиохимической методикой,

основанной на использовании экстракционно-

3. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ

хроматографической смолы TEVA-resin [14], поз-

В табл. 1 приведены экспериментальные зна-

воляющей разделить фракции тория, протактиния

и урана. В качестве индикатора протактиния

чения сечений реакций

²³²Th(⁴He, p5n)²³⁰Pa,

использовали²³³Pa (E_γ = 311.9 кэВ, K_γ = 38.2%)

²³²Th(⁴He, p3n)²³²Pa,²³²Th(⁴He, 2pn + p2n)²³³Pa

и²³²Th(⁴He, 6n)²³⁰U в области энергий ядер⁴He

[10], в качестве индикатора урана 231U (Eγ =

30-62 МэВ.

= 84.23 кэВ, K_γ = 7.3%) [12]. В результате пе-

На рис. 1-4 представлены экспериментальные

реработки мишеней во фракции тория не было

значения сечений реакций в сравнении с дан-

обнаружено следов урана и протактиния, а во

ными из библиотеки TENDL-2021. Погрешности

фракции урана следов протактиния. Активность

экспериментальных сечений реакций находятся в

²³⁰U определяли по активности²²²Ra, измеренной

пределах 15-36% при доверительной вероятности

во фракции урана после радиохимической перера-

68%. Составляющими погрешности являлись по-

ботки мишеней. Для определения доли активности

грешность определения эффективности детектора,

²³⁰U, наработанной в прямой реакции²³²Th(⁴Нe,

погрешность определения площадей пиков полного

6n)²³⁰U, из измеренной активности вычитали

поглощения гамма-квантов в аппаратурных спек-

вклад активности²³⁰U, накопленной в результате

трах, погрешность использованных для определе-

распада, наработанного в мишени²³⁰Pa по реак-

ния активностей квантовых выходов. Показанные

ции²³²Th(⁴He, p5n)²³⁰Pa. Измерения активности

на графиках погрешности энергии ядер⁴Не в точ-

проводили с помощью гамма-спектрометра с де-

ках измерения сечений определяли по программе

тектором из сверхчистого германия ORTEC GEM

SRIM исходя из разброса ±1 МэВ стартовой энер-

(США). Мишени и образцы фракций элюата с

гии ядер⁴Не, задаваемой параметрами циклотро-

²³⁰U после радиохимического разделения устанав-

на.

ливали на расстоянии 6-40 см над поверхностью

детектора в зависимости от загрузки спектрометра.

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

“Мертвое” время при измерениях не превышало

В настоящей работе в широком диапазоне

5%. Энергетическую зависимость эффективности

энергий ядер 4He впервые получены экспери-

регистрации γ-квантов детектором определяли

ментальные значения сечений реакций²³²Th(⁴He,

экспериментально с помощью образцовых спек-

трометрических гамма-источников из комплекта

p5n)²³⁰Pa,²³²Th(⁴He, p3n)²³²Pa,²³²Th(⁴He, 2pn +

ОСГИ. Сечения реакций определяли по формуле

+ p2n)²³³Pa и ²³²Th(⁴He, 6n)²³⁰U в области энер-

(1):

гий ядер⁴He 30-62 МэВ. Измеренные сечения

сопоставляли с данными из библиотеки TENDL-

σ=

(1)

2021.

(1 - exp^-λT ) NF

Экспериментальное сечение реакции²³²Th(⁴He,

Здесь σ — сечение реакции (см²); A — активность

p5n)²³⁰Pa при 55.8 МэВ совпадает с данными биб-

радиоизотопа в мишени, приведенная к концу об-

лиотеки TENDL-2021, в области выше 55.8 МэВ

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 85

№6

2022

ИЗМЕРЕНИЕ СЕЧЕНИЙ РЕАКЦИЙ

387

данные библиотеки близки к нижней границе

M. E. Fassbender, Appl. Radiat. Isot. 156, 108973

экспериментальной погрешности. Эксперимен-

(2020).

A. Morgenstern, O. Lebeda, J. Stursa, R. Capote,

тальные значения сечения реакции

²³²Th(⁴He,

M. Sin, F. Bruchertseifer, B. Zielinska, and

p3n)²³²Pa в пределах экспериментальных по-

C. Apostolidis, Phys. Rev. 80, 054612 (2009).

грешностей совпадают с данными TENDL-2021.

Z. B. Alfassi, M. Bonardi, F. Groppi, and E. Mena-

Сечение реакции 232Th(4He, 2pn + p2n)233Pa в

pace, J. Radioanalyt. Nucl. Chem. 270, 483 (2006).

области энергий 30-40 МэВ совпадает с данными

E. Browne and J. K. Tuli, Nucl. Data Sheets 113,

TENDL-2021, при энергиях 40-62 МэВ экспери-

2113 (2012).

мент превышает расчетные значения, а в области

A. Morgenstern, C. Apostolidis, R. Molinet, and

энергий 50-62 МэВ превышение достигает 3 раз.

K. Luetzenkirchen, Patent USA, Pub.

№ US

Экспериментальное сечение реакции²³²Th(⁴He,

2010/0189642 A1, Jul. 29, 2010.

6n)²³⁰U примерно в

раза выше расчетных

A. J. Koning, D. Rochman, J.-Ch. Sublet,

значений.

N. Dzysiuk, M. Fleming, and S. van der Marck,

Nucl. Data Sheets 155, 1 (2019).

В эксперименте не получено подтверждение

М. Н. Герман, В. А. Загрядский, А. В. Курочкин,

приведенного в [5] высокого значения (∼1000 мбн

К. А. Маковеева, Т. Ю. Маламут, В. И. Новиков,

при E_α = 57 МэВ) сечения реакции²³²Th(⁴He,

И. И. Скобелин, В. Н. Унежев, ЯФ 85, 14 (2022)

6n)²³⁰U, и, следовательно, оптимистичный про-

[Phys. At. Nucl. 85, 12 (2022)].

гноз возможности наработки

²³⁰U по реакции

J. F. Ziegler, M. D. Ziegler, and J. P. Biersack, Nucl.

²³²Th(⁴Не, 6n)²³⁰U, сделанный в [3] на основании

Instrum. Methods B 268, 1818 (2010).

данных [5], не оправдан. Из приведенных в табл.

E. Browne, Nucl. Data Sheets 107, 2579 (2006).

10.

B. Singh, J. K. Tuli, and E. Browne, Nucl. Data

результатов следует, что реакции 232Th(4Нe,

Sheets 170, 499 (2020).

p5n)²³⁰Pa →²³⁰U и²³²Th(⁴Не, 6n)²³⁰U не позво-

11.

S. Singh, A. K. Jain, and J. K. Tuli, Nucl. Data Sheets

ляют обеспечить эффективную наработку²³⁰U на

112, 2851 (2011).

циклотроне У-150 НИЦ “Курчатовский институт”

12.

E. Browne and J. K. Tuli, Nucl. Data Sheets 114, 751

и, соответственно, не могут рассматриваться в

(2013).

качестве альтернативы реакциям на протонах и

13.

B. Singh, M. S. Basunia, M. Martin, E. A. McCut-

дейтронах для получения²³⁰U.

chan, I. Bala, R. Caballero-Folch, R. Canavan,

Работа выполнена при поддержке НИЦ “Кур-

R. Chakrabarti, A. Chekhovska, M. M. Grinder,

чатовский институт”, приказ № 2751 от 28.10.2021.

S. Kaim, D. Kanjilal, D. Kasperovych, M. J. Kobra,

H. Koura, S. Nandi, et al., Nucl. Data Sheets 160,

405 (2019).

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

14.

A. W. Knight, E. S. Eitrheim, A. W. Nelson,

S. Nelson, and M. K. Schultz, J. Environ. Radioact.

1. M. T. Friend, T. Mastren, T. G. Parker, C. E. Ver-

meulen, M. Brugh, E. R. Birnbaum, F. M. Nortier, and

134, 66 (2014), doi:10.1016/j.jenvrad.2014.02.010

MEASUREMENT OF CROSS-SECTIONS OF²³²Th(⁴He, p5n)²³⁰Pa,

²³²Th(⁴He, p3n)²³²Pa,²³²Th(⁴He, 2pn + p2n)²³³Pa AND²³²Th(⁴He, 6n)²³⁰U

REACTIONS BY IRRADIATION OF A ThO₂ TARGET WITH⁴He NUCLEI

M. N. German¹⁾, V. A. Zagryadskiy¹⁾, A. V. Kurochkin¹⁾, K. A. Makoveeva¹⁾, T. Yu. Malamut¹⁾,

V. I. Novikov¹⁾, A. A. Smirnov¹⁾, V. N. Unezhev¹⁾

¹⁾NRC “Kurchatov Institute”, Moscow, Russia

At present, the²³⁰U radioisotope is considered as one of the most promising α-emitters for use in

immunotherapy. In order to refine the nuclear data and to evaluate the efficiency of²³⁰U production, the

cross sections for the reactions²³²Th(⁴He, p5n)²³⁰Pa →²³⁰U and²³²Th(⁴He, 6n)²³⁰U, as well as the

cross sections for the accompanying reactions²³²Th(⁴He, p3n)²³²Pa and²³²Th(⁴He, 2pn + p2n)²³³Pa

in the energy range of⁴He nuclei 30-62 MeV were measured. The activation technique was used to

measure the reaction cross sections. The experimental cross sections were compared with the data from

the TENDL-2021 library. Based on the obtained results, it was concluded that the reactions²³²Th(⁴He,

p5n)²³⁰Pa →²³⁰U and²³²Th(⁴He, 6n)²³⁰U do not allow efficiently to produce the²³⁰U at the U-150

cyclotron of the National Research Center “Kurchatov Institute” and, accordingly, cannot be considered

as an alternative to reactions on protons and deuterons to produce²³⁰U.

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 85

№6

2022