ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА, 2023, том 86, № 1, с. 99-103

ЯДРА

(γ, pXn)-РЕАКЦИИ НА ЕСТЕСТВЕННОМ МОЛИБДЕНЕ

А. П. Черняев¹⁾, С. А. Золотов¹⁾, В. Н. Яценко²⁾

Поступила в редакцию 22.09.2022 г.; после доработки 22.09.2022 г.; принята к публикации 23.09.2022 г.

Проведено облучение природной смеси изотопов молибдена тормозным излучением с граничными

энергиями 20 и 55 МэВ. Облученные мишени исследовались на спектрометрах с детекторами

из сверхчистого германия. Определены средневзвешенные по спектрам выходы реакций (γ, pXn).

Проведено сравнение полученных значений с результатами вычислений в рамках статистической

модели ядра. Оценен парциальный вклад полупрямых процессов в выходы изучаемых реакций.

DOI: 10.31857/S0044002723010488, EDN: RGXVCC

1. ВВЕДЕНИЕ

протона становится доминирующим механизмом

реакций (γ, p) на ядрах с Z > 50 [6, 7]. В случае

Исследование взаимодействия высокоэнерге-

прямой реакции протон испускается за время

тических гамма-квантов с ядром является важной

порядка 10-21 с. Этот процесс не успевает за-

задачей для построения правильной теории это-

тормозиться кулоновским барьером, так как для

го квантового объекта. Возбуждение коллектив-

его формирования требуются большие масштабы

ных степеней свободы ядра считается основным

времени (10-16-10-18 с) [8, 9]. Остаточное ядро

механизмом фотоядерных реакций для фотонов с

снимает возбуждение согласно статистическим

энергиями 10-30 МэВ [1]. Согласие между экс-

законам, излучая фотоны или нуклоны. Так как

периментально полученными данными и теорети-

испускание одного или нескольких нейтронов оста-

чески рассчитанными значениями характеристик

точным ядром — один из каналов окончательного

реакций должно свидетельствовать о правильности

девозбуждения ядра в прямой реакции, то пред-

используемой физической модели. В настоящее

ставляет интерес исследование (γ, pXn)-реакций

время для анализа ядерных реакций использует-

на изотопах, подверженных эффекту изоспинового

ся программный код TALYS [2]. Для расчета се-

расщепления.

чений фотоядерных реакций в программном коде

TALYS используется “традиционный” статистиче-

В представленной работе проведены исследо-

ский подход — комбинация экситонной [3] и ис-

вания реакции с вылетом протонов и одного или

парительной [4] моделей распада составных ядер.

двух нейтронов на изотопах молибдена, а также

Эта модель достаточно хорошо описывает выходы

проведено сравнение полученных эксперименталь-

фотонейтронных реакций, но занижает экспери-

ных выходов с теоретическими, рассчитанными

ментальные выходы фотопротонных реакций для

в рамках программного кода TALYS1.95. Ранее

средних и тяжелых ядер в разы или на порядки.

проведенные исследования для тормозного спек-

Причиной этого является то, что в программном

тра с граничной энергией 20 МэВ [10] показа-

коде TALYS не учитывается изоспиновое расщеп-

ли существенное влияние изоспинового расщепле-

ление гигантского дипольного резонанса [1]. Его

ния на выходы (γ, p)-реакций для⁹⁶Mo,⁹⁷Mo и

влияние заметно уже на титане [5] и растет по мере

⁹⁸Mo. В то же время реакция⁹²Mo(γ, p) проис-

N-Z

ходит преимущественно по статистическим зако-

увеличения

нам, а изоспиновое расщепление вносит сравни-

тельно малый вклад. Кроме того, сечение реакции

Фотопротонные реакции, происходящие по

принципу изоспинового расщепления, относятся к

⁹²Mo(γ, pn)⁹⁰Nb изучалось в работе [11]. Другие

классу полупрямых реакций. Прямое испускание

авторы [12, 13] исследовали отдельные (γ, pXn)-

реакции на молибдене, но были получены лишь

¹⁾Московский государственный университет им. М. В. Ло-

относительные выходы.

моносова, Москва, Россия.

Исследуемые реакции имеют также важное

²⁾ФГБУ ГНЦ ФМБЦ имени А. И. Бурназяна ФМБА Рос-

сии, Москва, Россия.

прикладное значение: образующиеся в реакции

^*E-mail: pd.remizov@physics.msu.ru

⁹²Mo(γ, p2n) изотопы⁸⁹Nb и89mNb могут служить

100

РЕМИЗОВ и др.

источником перспективного медицинского радио-

Поток, N_γ

изотопа⁸⁹Zr. Этот радионуклид считается наи-

10⁶

более перспективным долгоживущим излучателем

позитронов в качестве маркера моноклональных

20 МэВ [15]

10⁵

антител для иммунной позитронно-эмиссионной

55 МэВ

томографии (Иммуно-ПЭТ) [14].

10⁴

2. МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ

ЭКСПЕРИМЕНТА

В экспериментах облучались мишени из при-

родной смеси изотопов молибдена цилиндрической

формы или в форме пластинок массами 0.006,

10²

0.007, 0.044 и 1.68 г. Источниками тормозного

гамма-излучения служили ускорители электронов

с энергиями пучка 20 и 55 МэВ. Облучение мише-

10¹

ней тормозным излучением с граничной энергией

E_γ, МэВ

20 МэВ производилось на линейном медицинском

ускорителе Varian Trilogy [15]. Тормозное излуче-

Рис. 1. Спектры тормозного излучения используемых

ние с максимальной энергией 55 МэВ было полу-

ускорителей.

чено на разрезном микротроне НИИЯФ МГУ [16] c

танталовой мишенью толщиной 2.1 мм. Тормозной

Отсчеты

спектр этого ускорителя был смоделирован с по-

мощью программного кода GEANT4 [17] с шагом

800

0.1 МэВ. На рис. 1 показаны спектры тормозного

излучения использованных ускорителей.

700

92mNb

Время облучения в экспериментах составляло

от 40 до 60 мин. Для последующего измерения

600

спектров гамма-излучения облученных мишеней

использовались спектрометры с детекторами из

500

сверхчистого германия с разрешением 1.8-2 кэВ

по линии 1332 кэВ⁶⁰Co. Время измерения спек-

400

тров составляло от 1 ч до 9 сут. Обработка спек-

тров производилась с использованием программ-

300

ного кода Winspectrum [18]. Калибровка по эффек-

тивности детекторов была выполнена с помощью

200

стандартных эталонных источников¹⁵²Eu,²²⁶Ra,

100

¹⁸²Ta,¹³⁷Cs.

900

920

940

960

980

В качестве мониторной реакции была выбрана

E_γ, кэВ

¹⁰⁰Mo(γ, n)⁹⁹Mo. Ее использование, во-первых,

довольно распространено. Кроме того, это внут-

Рис. 2. Фрагмент гамма-спектра молибденовой мише-

ренняя реакция для облучаемых мишеней. Сечения

ни, облученной тормозным спектром ускорителя элек-

реакции¹⁰⁰Mo(γ, n)⁹⁹Mo для монохроматическо-

тронов с граничной энергией 20 МэВ.

го гамма-излучения (σ_i) рассчитывались с помо-

щью TALYS1.95. Для нахождения средневзвешен-

ных выходов мониторной реакции производилась

фотонов, соответствующей энергии ускоренных

свертка значений σ_i по спектрам тормозного излу-

электронов (E_e).

чения ускорителей:

Средневзвешенные по спектрам выходы мони-

торных реакций давали возможность определить

^∑σ_iϕ_i(E_пор;E_e)

Y =

(1)

поток тормозного излучения через мониторную ми-

^∑ϕ_i(E_пор;E_e)^,

шень по формуле [10]

где Y — средневзвешенный выход реакции (бн);

λSM

F =

ϕi — весовой коэффициент, отражающий долю

Y_MomN_Ap(1-e^-λtакт )e^-λtохл (1-e^-λtизм )θηεk

фотонов данной энергии в тормозном спектре.

(2)

Суммирование производится от энергетического

порога реакции (E_пор) до максимальной энергии

где F — поток тормозного излучения выше порога

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№1

2023

(γ, pXn)-РЕАКЦИИ

101

Отсчеты

тивного потока для этой реакции к потоку для

⁹⁵Mo(γ, p2n)92mNb (порог 24.83 МэВ) составляет

89mNb

1.68 для тормозного излучения 55 МэВ. В то же

время природное содержание⁹⁵Mo в 2.75 раза

превышает содержание⁹⁴Mo изотопа, т.е. в каче-

10³

стве источников92mNb следует рассматривать оба

⁸⁹Nb

изотопа⁹⁴Mo и⁹⁵Mo.

Источником ядер89-90Nb можно считать толь-

ко изотоп⁹²Mo, так как ближайший стабильный

изотоп молибдена (⁹⁴Mo) отличается от него на два

10²

нейтрона. Это отражается в значительной разнице

энергетических порогов реакции и делает выходы

изотопов89-90Nb на этом ядре крайне малыми в

сравнении с выходами на ядре⁹²Mo.

560

570 580 590 600 610

16101620163016401650

E_γ, кэВ

3. РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

Рис. 3. Фрагмент гамма-спектра молибденовой мише-

Реакция⁹⁴Mo(γ, pn)92mNb наблюдалась уже

ни, облученной тормозным спектром ускорителя элек-

при энергии тормозного спектра 20 МэВ. Сред-

тронов с граничной энергией 55 МэВ.

невзвешенный выход составил 2.37 ± 0.09 мбн, в

то время как, согласно TALYS1.95, выход этой

реакции (γ/см² с); S — площадь пика в спек-

реакции равен 0. Вычисления TALYS основаны

тре (отсчеты); Y_Mo — средневзвешенный выход

на коллективной модели ядра и предравновесных

процессах. Для таких механизмов существенно

¹⁰⁰Mo(γ, n)⁹⁹Mo реакции, рассчитанный по фор-

влияние кулоновского барьера. Наблюдаемую в

муле (1) (бн); m — масса мишени, нормированная

эксперименте фотоядерную реакцию можно объ-

на единицу площади (г/cм²); M — атомная мас-

яснить полупрямым механизмом. Фрагмент спек-

са материала мишени (а.е.м.); N_A — постоянная

тра молибденовой мишени, облученной тормозным

Авогадро, равная 6.02 × 10²³; p — доля изотопа-

спектром 20 МэВ, с характерным92mNb пиком

мишени в природной смеси; λ — постоянная

представлен на рис. 2.

распада образующегося радиоизотопа (1/с); t_акт,

Для тормозного спектра с максимальной энер-

t_охл и t_изм — времена активации, охлаждения и

гией 55 МэВ полученные выходы приведены в

измерения спектра облученной мишени соответ-

табл. 2. Также в таблице представлены значения,

ственно (с); θ — отношение живого времени записи

спектра к реальному; η — квантовый выход гамма-

рассчитанные с помощью TALYS1.95 по формуле

линии изотопа; ε — эффективность регистрации

(1). Выход реакции⁹²Mo(γ, pn)⁹⁰Nb при гранич-

гамма-линии детектором; k — коэффициент само-

ной энергии 55 МэВ в работе [11] составил 4.0 ±

поглощения гамма-линии в мишени. Физические

± 0.5 мбн. Некоторое несоответствие нашему ре-

константы были взяты из [19].

зультату может объясняться различием в матери-

Основные характеристики изучаемых реак-

алах и толщинах мишеней, генерирующих тормоз-

ное излучение, использованием различных источ-

ций приведены в табл.

1. В случае реакции

ников для констант и сечений мониторной реакции.

⁹²Mo(γ, pn)⁹⁰Nb активность изотопа⁹⁰Nb была

В целом, наши вычисления так же демонстрируют

обусловлена как непосредственно ядрами, образо-

практически двукратное превышение эксперимен-

вавшимися в указанной реакции, так и ядрами, об-

тальных средневзвешенных выходов над теорети-

разующимся в цепочке распада⁹²Mo(γ, 2n)⁹⁰Mo-

ческими, основанными на расчетах по коллектив-

⁹⁰Nb. Вклад этой реакции оценивался по харак-

ной модели ядра.

терным пикам изотопа⁹⁰Mo, а потом вычитался

Как показано в [10], для ядра⁹²Mo в случае

из активности гамма-линии дочернего изотопа

реакций (γ, p) доминируют статистические законы

в спектре. Далее выход

⁹⁰Nb определялся с

распада, а полупрямые реакции вносят сравни-

использованием формулы (2).

тельно малый вклад. Это ядро является самым

При энергиях выше 20 МэВ появляется воз-

протонно-избыточным среди стабильных изото-

можность образования ядер ниобия в фотоядер-

пов молибдена и располагается на границе β-

ных реакциях на нескольких изотопах молибде-

стабильности [12]. Влияние оболочечной структу-

на одновременно. Это хорошо видно на приме-

ры отражается в том, что протонная поверхность

ре реакции⁹⁴Mo(γ, pn)92mNb. Отношение эффек-

Ферми примерно на 5 МэВ выше нейтронной.

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№1

2023

102

РЕМИЗОВ и др.

Таблица 1. Изучаемые реакции и их основные параметры

Энергетический

Продукт

Период

Характерная гамма-

Реакция

порог, МэВ

реакции

полураспада, ч

линия, кэВ (η)

⁹²Mo(γ, pn)

19.51

⁹⁰Nb

14.6

1129.0

(92.7%)

⁹²Mo(γ, p2n)

21.17

89mNb

1.1

588.0

(95.6%)

⁹²Mo(γ, p2n)

21.13

⁸⁹Nb

2.03

1259.0

(1.2%)

⁹⁴Mo(γ, pn)

17.32

92mNb

243.6

934.4

(99.15%)

¹⁰⁰Mo(γ, pn)

15.89

98mNb

0.85

787.0

(93.0%)

Таблица 2. Экспериментальные и теоретические значения средневзвешенных выходов изученных реакций

Облучение тормозным спектром 55 МэВ

Реакция

Экспериментальное

Теоретическое сечение,

сечение, мбн

TALYS1.95, мбн

⁹²Mo(γ, pn)⁹⁰Nb

3.5 ± 0.5

2.0

⁹²Mo(γ, p2n)89mNb

0.58 ± 0.02

0.22

⁹²Mo(γ, p2n)89gNb

1.25 ± 0.18

0.55

⁹⁴Mo(γ, pn)92mNb +⁹⁵Mo(γ, p2n)92mNb

0.80 ± 0.03

0.52

¹⁰⁰Mo(γ, pn)98mNb

0.15 ± 0.01

0.07

Выход фотопротонной реакции “аномально” вы-

абсолютные значения реакций в эксперименте в

сок, но подчинен преимущественно статистическим

2.5 раза превышают теоретические, но предска-

законам. Тем не менее, для реакций (γ, pXn) в

занное TALYS1.95 значение изомерного отношения

наших результатах наблюдается различие в значе-

0.4 можно считать соответствующим эксперименту.

ниях теоретических и экспериментальных выходов

Изучая только изомерное отношение для реакции

для всех изученных изотопов молибдена, включая

⁹²Mo(γ, p2n), не было бы обнаружено отклонение

⁹²Mo.

от статистических законов. В работе [12] показано,

Случай с выходом реакции⁹⁴Mo(γ, pn)92mNb

что при энергии тормозного излучения 67 МэВ вы-

при энергии тормозного излучения 20 МэВ сви-

ход обсуждаемых изотопов становится примерно

детельствует о том, что доминирование полупря-

одинаков.

мых механизмов происходит в области недалеко от

Как упоминалось во Введении, радиоизотопы

энергетического порога реакций. Итоговый вклад

⁸⁹Nb и89mNb возможно использовать в качестве

таких реакций при облучении молибдена тормоз-

источника перспективного медицинского радио-

ным спектром 55 МэВ сопоставим со вкладом от

нуклида⁸⁹Zr. Двухэтапное химическое выделение

статистических процессов и увеличивает средне-

из облученной молибденовой мишени (сначала ни-

взвешенные выходы в 1.5-2.5 раза для всех иссле-

обия, а затем после распада⁸⁹Nb и89mNb — вы-

дуемых изотопов (92,94,95,100Mo). Похожие выводы

деление непосредственно⁸⁹Zr) позволит получить

были сделаны при изучении реакций (γ, pn) на

источник⁸⁹Zr радионуклидной чистоты и удельной

изотопах гафния [20].

активности соответствующим требованиям ядер-

Характерные пики изотопов89mNb и⁸⁹Nb из

ной медицины.

эксперимента с тормозным излучением 55 МэВ

представлены на рис. 3. Для них получено изомер-

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

ное отношение 0.45 ± 0.06. Изучение изомерных

отношений является одним из способов проверки

Получены экспериментальные средневзвешен-

релевантности ядерно-физической модели. Засе-

ные выходы (γ, pXn)-реакций на изотопах молиб-

ленность основного и изомерного уровней зави-

дена. Показан и количественно оценен вклад в изу-

сит от спина ядра-мишени, углового момента и

чаемые реакции полупрямых процессов. На при-

энергии налетающего фотона. Примечательно, что

мере фотоядерной реакции⁹⁴Mo(γ, pn)92mNb про-

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№1

2023

(γ, pXn)-РЕАКЦИИ

103

демонстрировано, что полупрямые процессы на-

10. V. A. Zheltonozhsky et al., Eur. Phys. J. A 58, 7

чинают происходить при энергиях фотонов, близ-

(2022).

кой к энергетическому порогу реакции. Получено

11. A. N. Vodin et al., Problems of Atomic Science and

изомерное отношение89mNb и⁸⁹Nb при энергии

Technology, 98 (2021).

тормозного излучения 55 МэВ.

12. Б. С. Ишханов и др., ЯФ 77, 1427 (2014) [Phys. At.

Исследование выполнено при финансовой под-

Nucl. 77, 1362 (2014)].

держке РФФИ в рамках научного проекта № 20-

13. С. С. Белышев и др., Изв. РАН. Сер. физ. 82, 779

315-90124.

(2018) [Bull. Russ. Acad. Sci.: Phys. 82, 702 (2018)].

14. F. C. van de Watering et al., BioMed. Res. Int. 2014,

203601 (2014).

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

15. L. Brualla et al., Radiat. Oncol. 14 (2019).

1. Б. С. Ишханов, Учен. зап. физ. фак-та Моск. ун-та

16. А. Н. Ермаков и др., ПТЭ, 20 (2018) [A. N. Ermakov

3, 143201 (2014) [Memoirs Faculty Phys. 3, 143201

et al., Instrum. Exp. Tech. 61, 173 (2018)].

(2014)].

2. J. Koning et al., AIP Conf. Proc. 769, 1154 (2005).

17. S. Agostinelli et al., Nucl. Instrum. Methods A 506,

3. K. Cline et al., Nucl. Phys. A 172, 225 (1971).

250 (2003).

4. Д. Блат, В. Вайскопф, Теоретическая ядерная

18. М. В. Желтоножская и др., Изв. РАН. Сер. физ.

физика (Изд-во иностр. лит., Москва, 1954).

85, 1447 (2021) [M. V. Zheltonozhskaya et al., Bull.

5. С. С. Белышев и др., Вестн. Моск. ун-та 3 (2014)

Russ. Acad. Sci.: Phys. 85, 1446 (2021)].

[Mos. Univ. Phys. Bull. 69, 363 (2014)].

19. R. B. Firestone et al., Table of Isotopes, 8th ed.,

6. E. V. Weinstock and J. Halpern, Phys. Rev. 94, 1651

Ed. by V. S. Shirley, C. M. Baglin, and S. Y. F. Chu

(1954).

(Hungary, 1997).

7. D. H. Wilkinson, Phys. 22, 1039 (1956).

8. H. Morinaga, Phys. Rev. 97, 444 (1955).

20. В. А. Желтоножский и др., Изв. РАН. Сер. физ. 84,

1116 (2020) [Bull. Russ. Acad. Sci.: Phys. 84, 1116

9. R.

O. Aky ¨uz and S. Fallieros, Phys. Rev. Lett. 27,

(2020)].

1016 (1971).

(γ, pXn) REACTIONS ON NATURAL MOLYBDENUM

P. D. Remizov¹⁾, M. V. Zheltonozhskaya¹⁾, A. P. Chernyaev¹⁾, S. A. Zolotov¹⁾, V. N. Iatsenko²⁾

¹⁾Lomonosov Moscow State University, Moscow, Russia

²⁾A. I. Burnazyan FSBI SSC FMBC FMBA of Russia, Moscow, Russia

A natural mixture of molybdenum isotopes was irradiated by bremsstrahlung with 20 and 55 MeV

boundary energies. The irradiated targets were studied using spectrometers with ultrapure germanium

detectors. Spectrum-weighted average yields of (γ, pXn)-reactions were determined. The obtained values

are compared with the results of calculations within the framework of the nucleus statistical model. The

partial contribution of semidirect processes to the yields of the studied reactions was estimated.

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№1

2023