ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА, 2023, том 86, № 1, с. 93-98

ЯДРА

ИССЛЕДОВАНИЕ (γ, p)-РЕАКЦИИ НА ИЗОТОПАХ НИКЕЛЯ58,62Ni

Поступила в редакцию 22.09.2022 г.; после доработки 22.09.2022 г.; принята к публикации 24.09.2022 г.

В работе представлены результаты исследований фотоядерных реакций на мишенях естественного ни-

келя при граничной энергии тормозных γ-квантов 20 и 37 МэВ. Получены значения средневзвешенных

выходов (γ, p)-реакций на ядрах58,62Ni. Исследования облученных мишеней проводились методами

полупроводниковой гамма-спектрометрии с использованием HPGe-спектрометров. Моделирование

изученных реакций в рамках программного кода TALYS 1.9 и сравнение с экспериментальными

результатами показали большую роль нестатистических процессов.

DOI: 10.31857/S0044002723010622, EDN: RICALX

1. ВВЕДЕНИЕ

Для понимания природы (γ, p)-процессов необ-

ходимо получить экспериментальную информацию

В последние годы возобновился интерес к изу-

для ядер в области A ∼ 50, 100, 200. Поэтому

чению фотоядерных реакций. Актуальность подоб-

эти исследования являются интересными с фун-

ных исследований в первую очередь связана с воз-

даментальной точки зрения, также подобные ис-

можностью получения информации о возбуждении

следования важны для решения большого чис-

ядер в области гигантского дипольного резонанса

ла прикладных задач: получения пучков радио-

(ГДР), для которого основными каналами фото-

активных ионов или нейтронов, производства ме-

возбуждения ядер являются реакции с вылетом

дицинских радиоизотопов, расчета радиационных

протонов и нейтронов.

ядерно-физических установок или развития раз-

личных активационных методик.

В настоящее время фотонейтронные сечения

довольно подробно исследованы для большого

Ранее сечение (γ, p)-реакции исследовалось

числа ядер в диапазоне энергий от порога до

только на⁵⁸Ni в работе [2] c невысокой точностью

30 МэВ [1]. Эти реакции успешно описываются

измерений. В то же время с использованием

статистическими моделями в области максиму-

активационных подходов интегральные выходы

ма ГДР, в частности, в рамках программного

для (γ, n)- и (γ, p)-реакций можно измерить с

кода TALYS, где рассматриваются комбинации

высокой точностью, так как распад остаточных

испарительного и предравновесного механизмов

ядер происходит испусканием близких по энергии

распадов возбужденных атомных ядер. Совсем

γ-квантов (γ 122 кэВ для (γ, p)-реакции и 127 кэВ

другая ситуация наблюдается с фотоядерными

для (γ, n)-реакции).

реакциями с вылетом заряженных частиц. Экс-

периментальных данных о сечении (γ, p)-реакций

значительно меньше, и в основном они получены

2. МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ

для легких ядер. Для средних и тяжелых ядер

ЭКСПЕРИМЕНТА

измерения фотопротонных сечений выполнены

Исследование фотоядерных реакций на изото-

лишь в единичных случаях, при этом точность

пах никеля проводилось методом наведенной ак-

полученных результатов существенно уступает

тивности на тормозных γ-квантах для пучков элек-

точности фотонейтронных сечений. Выход этих

тронов с энергией 20 и 37 МэВ. Облучение мише-

реакций на фоне реакций с вылетом нейтронов

ней тормозным излучением с граничной энергией

сильно заторможен, а имеющиеся оценки экспе-

20 МэВ проводилось на линейном медицинском

риментальных данных в области максимума ГДР в

ускорителе Varian Trilogy. Продолжительность об-

рамках статистических моделей дают заниженные

лучения образцов составила 30 мин. В экспери-

на 1-2 порядка данные. Основная причина — это

менте облучалась сборка из объемных мишеней

учет влияния кулоновского барьера.

естественного изотопного состава металлического

никеля и металлического циркония, а также плос-

¹⁾Московский государственный университет имени

М. В. Ломоносова, Москва, Россия.

кая мишень естественного тантала. Размеры объ-

^*E-mail: zhelton@yandex.ru

емных мишеней составляли 1 × 1 × 1 см³, размеры

ЖЕЛТОНОЖСКАЯ и др.

Отсчеты

γ 1378 кэВ ⁵⁷Ni

10⁴

γ 1758 кэВ ⁵⁷Ni

10³

10²

5.0

γ 127 кэВ ⁵⁷Ni

γ 897 кэВ ⁵⁶Co

10¹

γ 122 кэВ ⁵⁷Co

γ 909 кэВ ⁶¹Co

2.5

γ 67 кэВ ⁶¹Co

10⁰

100

120

140

880

890

900

910 Энергия, кэВ

Энергия, кэВ

10^-1

500

1000

1500

2000

Энергия, кэВ

Рис. 1. Гамма-спектр облученной мишени из естественного никеля.

плоской мишени — толщина 50 мкм и площадь 1 ×

[4]. Как мы уже обсуждали выше, близость γ-

× 1 см².

квантов по энергии в⁵⁷Co и⁵⁷Ni позволяет опре-

делить соотношение выходов с точностью лучше,

Наведенную активность измеряли γ-спектро-

чем 2%. Однако измерение интегрального выхода

метрами на базе HPGe-детекторов с эффективно-

(γ, n)-реакции надежнее проводить через выход γ-

стью регистрации 15-40% по сравнению с NaI(Tl)-

лучей 1377 кэВ, так как в этом случае значитель-

детектором размерами 3^′ × 3^′′ и энергетическим

но упрощаются оценки самопоглощения γ-квантов

разрешением 1.8-2 кэВ на γ-линии⁶⁰Со. Обра-

объемной мишени. По этой же причине в дан-

ботка γ-спектров проводилась с помощью про-

ном эксперименте в качестве мониторной мише-

граммы Winspectrum [3]. Эффективность реги-

ни использовалась (γ, n)-реакция на⁹⁰Zr. В этой

страции γ-квантов распада определялась с помо-

реакции образуется⁸⁹Zr с периодом полураспада

щью объемного смешанного калибровочного ис-

T1/2 = 78 ч и его распад происходит с испусканием

точника. В γ-спектрах облученных мишеней на-

γ-квантов с энергией 909 и 1745 кэВ, которые

дежно измерены продукты (γ, p)-реакций на изо-

близки по энергиям с энергиями γ-квантов из

топах никеля⁵⁸Ni и⁶²Ni —⁵⁷Co с периодом

распада⁵⁷Ni и⁶¹Co.

полураспада T1/2 = 272 сут (γ-лучи 122, 136 кэВ) и

⁶¹Co с периодом полураспада T1/2 = 1.65 ч (γ-лучи

Важным фактором при таком выборе мони-

67, 909 кэВ), а также продукт (γ, n)-реакции на

торной мишени является и тот факт, что порог

⁵⁸Ni — изотоп⁵⁷Ni с периодом полураспада T1/2 =

(γ, n)-реакции составляет 12.2 МэВ для⁵⁸Ni и

12.0

МэВ для⁹⁰Zr, что позволяет значительно

= 35.6 ч (γ-лучи 127, 1378 и 1758 кэВ).

уменьшить погрешности измерений, связанные с

Традиционно нами в качестве мониторной ми-

оценкой потока тормозных γ-квантов. Отметим,

шени используется (γ, n)-реакция на¹⁸¹Tа с пери-

что интегральные выходы (γ, n)-реакции измерены

одом полураспада T1/2 = 8.1 ч (γ-лучи 93, 103 кэВ)

с высокой точностью в ранее проведенных иссле-

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№1

2023

ИССЛЕДОВАНИЕ (γ, p)-РЕАКЦИИ

Таблица 1. Значения средневзвешенных по потоку выходов изученных реакций для граничной энергии тормозных

γ-квантов 20 и 37 МэВ

Y_ср, мбн,

Реакция

Y_ср, мбн, [2]

эксперимент

TALYS

с учетом изоспина

20 МэВ

⁵⁸Ni(γ, n)⁵⁷Ni

11.2 ± 0.6

10.8

8.9

⁵⁸Ni(γ, p)⁵⁷Co

11.5 ± 0.6

5.3

6.5

10.7

⁶²Ni(γ, p)⁶¹Co

1.83 ± 0.12

0.44

2.11

37 МэВ

⁵⁸Ni(γ, n)⁵⁷Ni

12.6 ± 0.1

13.4

10.1

⁵⁸Ni(γ, p)⁵⁷Co

16.8 ± 0.12

17.5

12.3

18.8

дованиях [5], и поэтому цирконий был использован

где S — площади фотопиков, сопровождающих γ-

в качестве мониторной мишени при исследовании

распад 89Zr; α — квантовые выходы γ-квантов

(γ, p)-реакции. Для контрольных проверок потоки

при распаде⁸⁹Zr; ξ — эффективность регистра-

γ-квантов оценивались и с использованием мони-

ции γ-квантов; t_irr, t_p, t_m — времена облучения,

торной мишени тантала. На рис. 1 и 2 представ-

охлаждения и измерения соответственно, с; k —

лены измеренные спектры активности облученных

коэффициенты самопоглощения γ-квантов рас-

мишеней из естественного никеля и циркония.

пада; p — абсолютное содержание⁹⁰Zr в есте-

Для оценки потока определялись интенсив-

ственной смеси (51.5%); N_A = 6.02 × 10²³ — чис-

ности γ-линий

909

1713

кэВ, сопровожда-

ло Авогадро; Y^Zrcp — средневзвешенный выход ре-

ющие распад⁸⁹Zr и средневзвешенный выход

акции⁹⁰Zr(γ, n)⁸⁹Zr, рассчитанный согласно (1);

реакции⁹⁰Zr(γ, n)⁸⁹Zr. Средневзвешенный выход

m — масса мишени, нормированная на единицу

вышеуказанной реакции был получен в резуль-

площади, г/см²; A = 90 — массовое число атомов

тате свертки табличных значений сечений этой

циркония, а.е.м.; λ — постоянная распада, с-1. Ве-

реакции для монохроматических γ-квантов с

личины λ, k, α, A, p берутся из [9]; S — из экспери-

шагом 0.5 МэВ c относительными величинами

ментальных γ-спектров, а ξ — из калибровочных

cмоделированного в Geant4 спектра тормозных

кривых, дополнительно проверенных с помощью

γ-квантов:

моделирования в программном коде Geant4 [6].

Далее по формуле (2), используя эти потоки и

^N σ_iϕ_i

поправки на разницу энергетических порогов, рас-

считывались средневзвешенные по потоку выходы

Y^Zrcp =i=1

(1)

∑

изученных реакций на никеле. Вдобавок нами бы-

ϕi

ли исследованы γ-спектры облученных образцов

i=1

из нержавеющей стали тормозными γ-квантами с

Значения сечений реакции⁹⁰Zr(γ, n)⁸⁹Zr для мо-

граничной энергией 37 МэВ, и из этих данных были

рассчитаны значения средневзвешенных выходов

нохроматических γ-квантов были взяты из работы

[5]. На рис. 3 приведен смоделированный нами

(γ, p)-реакции на 58Ni. Полученные результаты

спектр тормозных γ-квантов с использованием

приведены в табл. 1.

программного кода Geant4 [6] и спектр тормозных

Отметим, что при расчетах средневзвешенного

γ-квантов из статьи [7]. Относительные величины

выхода исследуемых реакций учитываются пото-

смоделированного потока тормозных γ-квантов,

ки тормозных γ-квантов в области энергий 15-

приведенные к пороговым величинам реакции на

19 МэВ, поэтому погрешность таких расчетов до-

цирконии, были взяты из тормозного спектра. По-

стигает 10%.

сле этого рассчитывались потоки тормозных γ-

квантов по формуле, γ/(см² с) [8]:

3. ОБСУЖДЕНИЕ ПОЛУЧЕННЫХ

SλA

РЕЗУЛЬТАТОВ

F =

(1 - e^-λtirr )e-λtp (1 - e^-λtm )ξkαY^ZrcpN_Amp

Можно отметить, что полученное значение Y_ср

(2)

для (γ, n)-реакции находится в хорошем согласии

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№1

2023

ЖЕЛТОНОЖСКАЯ и др.

Отсчеты

1.0

10⁵

γ 1713 кэВ ⁸⁹Zr

0.5

10⁴

γ 1745 кэВ ⁸⁹Zr

1700

1720

1740

1760 Энергия, кэВ

10³

γ 909 кэВ ⁸⁹Zr

10²

10¹

900

905

910

915

920

Энергия, кэВ

10⁰

500

1000

1500

2000

Энергия, кэВ

Рис. 2. Гамма-спектр облученной мишени из естественного циркония.

с ранее проведенными измерениями. Некоторое

(γ, p)-реакций в рамках программного кода TALYS

занижение наших результатов при облучении на

1.9 [10]. Рассчитанные средневзвешенные выхо-

ускорителе с энергией пучка 37 МэВ по сравнению

ды исследуемых (γ, n)-реакций в пределах по-

с данными из [2] обусловлено тем, что в упомянутой

грешности совпадают с полученными эксперимен-

работе (γ, n)-реакция изучалась до 34 МэВ. Полу-

тальными значениями и значениями из [2]. В то

ченные же экспериментальные результаты средне-

же время средневзвешенный выход (γ, p)-реакции

взвешенного выхода (γ, p)-реакции для граничной

превышает данные из расчетов с использованием

энергии тормозных γ-квантов 20 МэВ значитель-

программного кода TALYS 1.9 для всех исследу-

но расходятся с ранее полученными результата-

емых радионуклидов. Это указывает на большую

ми. В то же время для облучения тормозными γ-

роль нестатистических процессов. Поэтому для

квантами с граничной энергией 37 МэВ мы наблю-

расчетов выходов (γ, p)-реакции мы также учиты-

даем согласие в пределах погрешности измерений.

вали полупрямой механизм распада ГДР с учетом

Нельзя не упомянуть, что Y_ср в работе [2] изме-

его изоспинового расщепления [11]. Время такого

рялся до энергии 30 МэВ, что также приводит к

распада мало — ∼10-21 с и меньше характерно-

небольшому расхождению по сравнению с нашими

го времени действия кулоновских сил ∼10-18 с

результатами для 37 МэВ. Как уже отмечалось,

[12, 13]. Таким образом, мы должны исключить

близость по энергии γ-лучей для (γ, n)- и (γ, p)-

роль кулоновского барьера, но ввести поправку на

реакции позволяет измерить их соотношение с

изотопический сдвиг. Природа этого сдвига вид-

точностью 2%. И если предположить, что Y_ср для

на из формулы Вайцзеккера для энергии связи

(γ, n)-реакции измерен правильно, то мы не можем

ядра. Энергии всех состояний ядра (N + 1, Z -

значительно ошибаться при оценке (γ, p)-реакции

- 1) будут сдвинуты вверх по энергии относительно

для 20 МэВ.

состояния ядра (N, Z) за счет возрастания энергии

Нами было проведено моделирование (γ, n)- и симметрии. В работе [11] проанализирована роль

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№1

2023

ИССЛЕДОВАНИЕ (γ, p)-РЕАКЦИИ

N_γ

погрешности измерений совпадают с эксперимен-

10⁸

тальными значениями. В то же время средневзве-

шенный выход (γ, p)-реакции превышает расчет-

ные данные с использованием программного кода

TALYS 1.9 для всех исследуемых радионуклидов,

что указывает на большую роль нестатистических

процессов. Оценка вклада полупрямого механизма

10⁷

распада ГДР с учетом его изоспинового расщеп-

ления приводит расчетные значения в хорошее

согласие с экспериментальными результатами.

Работа выполнена при поддержке РНФ, грант

10⁶

№ 22-29-01013.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

A. V. Varlamov, V. V. Varlamov, D. S. Rudenko, and

10⁵

M. E. Stepanov, Atlas of Giant Dipole Resonances

(IAEA Nuclear Data Section, Vienna, 1999).

Энергия, МэВ

Б. С. Ишханов, И. М. Капитонов, И. М. Пискарев,

Рис. 3. Смоделированный тормозной спектр (точечная

В. Г. Шевченко, О. П. Шевченко, ЯФ 11, 485

кривая) и полученный в работе [7] (сплошная) ли-

(1970).

нейного ускорителя электронов с граничной энергией

M. V. Zheltonozhskaya, V. A. Zheltonozhsky,

тормозного излучения 20 МэВ.

D. E. Myznikov, A. N. Nikitin, N. V. Strilchuk, and

V. P. Khomenkov, Bull. Russ. Acad. Sci.: Phys. 85,

1122 (2021).

коллективизации возбужденных состояний ГДР и

M. V. Zheltonozhskaya, V. A. Zheltonozhsky,

показано, что изоспиновое расщепление ГДР опи-

E. N. Lykova, A. P. Chernyaev, and V. N. Iatsenko,

сывается следующим выражением:

Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B 470, 38 (2020).

60(T₀ + 1)

D. Brajnik, D. Jamnik, G. Kernel, M. Korun,

ΔE_T =

(3)

U. Miklav ˇzi ˇc, B. Pucelj, and A. Stanovnik, Phys. Rev.

C 13, 1852 (1976).

где T — изоспин атомного ядра в интервале T₀ =

S. Agostinelli, J. Allison, K. Amako, J. Apostolakis,

= |N - Z/2| до A/2.

H. Araujo, P. Arce, M. Asai, D. Axen, S. Banerjee,

С учетом вышеизложенного в табл. 1, кроме

G. Barrand, F. Behner, L. Bellagamba, J. Boudreau,

рассчитанных с использованием программного ко-

L. Broglia, A. Brunengo, et al., Nucl. Instrum.

да TALYS 1.9 средневзвешенных выходов (γ, p)-

Methods Phys. Res. A 506, 250 (2003).

реакции на изотопах никеля, приведены и суммар-

L. Brualla, M. Rodriguez, J. Sempau, and P. Andreo,

ные средневзвешенные выходы с учетом вклада

Rad. Oncol. 14, 6 (2019).

статистического и полупрямого канала взаимодей-

V. A. Zheltonozhsky and A. M. Savrasov, Nucl.

ствия. Как видно, при учете полупрямых процессов

Instrum. Methods Phys. Res. B 456, 116 (2019).

экспериментальные и расчетные значения находят-

R. B. Firestone, V. S. Shirley, C. M. Baglin, and

ся в согласии в пределах погрешности измерений

S. Y. F. Chu, Table of Isotopes (Springer, Hungary,

и расчетов. Можно отметить, что вклад этих двух

1997).

каналов соизмерим, что значительно отличается от

10.

A. J. Koning and D. Rochman, Nucl. Data Sheets

(γ, p)-реакции для ядер с A ∼ 90 и 180 [14, 15], где

113, 2841 (2012).

полупрямой процесс доминирует.

11.

B. S. Ishkhanov and I. M. Kapitonov, Phys. Usp. 64,

141 (2021).

12.

H. Morinaga, Phys. Rev. 97, 444 (1955).

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

13.

O. Aky ¨uz and S. Fallieros, Phys. Rev. Lett. 27,

В работе представлены экспериментальные

1016 (1971).

данные о средневзвешенных выходах (γ, p)-

14.

V. A. Zheltonozhsky and A. M. Savrasov, Eur. Phys.

реакции на ядрах58,62Ni. Моделирование (γ, n)- и

J. A 58, 118 (2022).

(γ, p)-реакций в рамках программного кода TALYS

15.

V. A. Zheltonozhsky, A. M. Savrasov, M. V. Zhel-

1.9. показало, что значения расчетных средне-

tonozhskaya, and A. P. Chernyaev, Eur. Phys. J. A 57,

взвешенных выходов (γ, n)-реакций в пределах

121 (2021).

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№1

2023