ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА, 2023, том 86, № 2, с. 310-319

ЭЛЕМЕНТАРНЫЕ ЧАСТИЦЫ И ПОЛЯ

НОВЫЕ БАЗОВЫЕ РАСТВОРИТЕЛИ ДЛЯ ЖИДКИХ ОРГАНИЧЕСКИХ

СЦИНТИЛЛЯТОРОВ. СОЗДАНИЕ Nd-СОДЕРЖАЩИХ

СЦИНТИЛЛЯТОРОВ НА ОСНОВЕ

СМЕСИ СИНТИНА И ПСЕВДОКУМОЛА

В. П. Моргалюк³⁾, Г. Я. Новикова^1),2)*, Е. А. Янович^1),2)

Поступила в редакцию 26.11.2022 г.; после доработки 26.11.2022 г.; принята к публикации 29.11.2022 г.

Рассматриваются новые базовые растворители синтин и ракетное топливо Т-6 для создания жидких

органических сцинтилляторов. Измерена длина ослабления света этих растворителей (как полученных

от производителя, так и после хроматографической очистки на Al₂O₃), а также относительный

световыход сцинтилляторов, созданных на их основе. Методом хроматомасс-спектрометрии и УФ-

спектрофотометрии определен химический состав синтина. На основе смеси синтина и псевдокумола

создан Nd-содержащий сцинтиллятор (C_Nd 9 г/л) и измерен его световыход (LY 60%) по отношению к

сцинтиллятору на основе линейного алкилбензола (ЛАБ).

DOI: 10.31857/S0044002723020034, EDN: RIFFIF

1. ВВЕДЕНИЕ

проекте iDream [11] разработан Gd-LS детектор

для мониторинга антинейтринного реакторного из-

В настоящее время для многих нейтринных

лучения на АЭС.

экспериментов используются и разрабатываются

новые жидкие органические сцинтилляторы (LS)

Элемент-содержащие LS хорошо подходят так-

[1-4], в том числе и элемент-содержащие [5-20].

же для поиска очень редких событий, таких как

безнейтринный двойной бета-распад. В этом слу-

Углеводородные растворители, составляющие

чае LS содержит в своем составе изотоп исследу-

основу любого LS, вместе с растворенными сцин-

емого элемента и в то же время является детекто-

тилляционными добавками являются активной де-

ром для регистрации распада ядра. В эксперимен-

тектирующей средой для нейтринных взаимодей-

те KamLANDZen [12] в сцинтилляторе непосред-

ствий. Элементы, дополнительно вводимые в LS в

виде тех или иных растворимых в нем соединений,

ственно растворяется 136Xe (обогащение

91%).

расширяют возможности используемых LS.

В эксперименте SNO+ [1, 13] в сцинтиллятор

Так, например, введение гадолиния в LS при-

вводится¹³⁶Те (в составе натурального теллура, в

водит к значительному увеличению эффективно-

котором его 34%). Введение в сцинтиллятор⁹⁶Zr

сти регистрации антинейтрино за счет подавления

исследовалось в работах [14, 15]. Также многие ра-

фона благодаря высокому сечению захвата ней-

боты были посвящены созданию Nd-содержащих

тронов на изотопах¹⁵⁷Gd,¹⁵⁵Gd. Измерение ос-

LS [16-20], нацеленных на поиск распадов изотопа

цилляционных параметров с помощью реакторных

¹⁵⁰Nd.

антинейтрино в экспериментах Double Chooz [5],

Для элемент-содержащих жидких органических

Daya Bay [6], RENO [7] показали надежность и

сцинтилляторов, предназначенных для регистра-

эффективность Gd-содержащих жидких сцинтил-

ции очень редких событий, особенно важен низкий

ляционных детекторов. Для поиска “стерильных”

уровень внутренней радиоактивности самого сцин-

нейтрино в экспериментах NEOS [8], STEREO

тиллятора, пути достижения которого рассматри-

[9], Neutrino-4 [10] также используются Gd-LS. В

ваются в работе [21], а также стабильность харак-

теристик в течение длительного периода времени

¹⁾Институт ядерных исследований РАН, Москва, Россия.

[22].

²⁾Кабардино-Балкарский государственный университет

Стабильность характеристик сцинтиллятора во

им. Х.М. Бербекова, Нальчик, Россия.

многом определяется выбором растворителя и вли-

³⁾Институт элементоорганических соединений РАН

им. А.Н. Несмеянова, Москва, Россия.

янием на него растворенных соединений. В работе

^*E-mail: g-novikova@mail.ru

[22] показано, что карбоксилаты и β-дикетонаты

310

НОВЫЕ БАЗОВЫЕ РАСТВОРИТЕЛИ

311

Таблица 1. Температурный режим анализа

керосиновой фракцией нефти и, очевидно, состоит

из предельных углеводородов.

Температура термостата колонок

50.0

Настоящая работа посвящена исследованию

(начальная),^◦C

свойств новых растворителей синтина (“компонент-

реактив”) и ракетного топлива Т-6 (ООО “ЛЛК-

Температура узла ввода пробы,^◦C

250.0

Интернешнл” (Лукойл)), а также исследованию

Температура ионного источника,^◦C

200.0

характеристик сцинтилляторов, созданных на их

основе.

Температура блока соединения

250.0

ГХ и МС,^◦C

Кроме того, исследуется возможность исполь-

зования синтина в смеси с псевдокумолом (РС) для

Скорость подъема температуры,^◦C

30.0

создания Nd-содержащего жидкого органического

Температура термостата колонок

290.0

сцинтиллятора.

(конечная),^◦C

Время выдержки, мин

5.00

2. ХРОМАТОМАСС-

СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИЙ

АНАЛИЗ

гадолиния, которые используются для создания

Gd-содержащих LS, могут являться катализато-

Нами было проведено исследование состава

рами окисления алкилбензолов. Поэтому, если для

синтина (“компонент-реактив”) с использовани-

создания сцинтилляторов с точки зрения высокого

ем газового хроматомасс-спектрометра Shimadzu

световыхода наилучшими растворителями являют-

GCMS-QP2020 (Япония). Измерения были вы-

ся алкилбензолы (ЛАБ, РС, РХЕ), то с точки

полнены в Центре исследования строения молекул

зрения стабильности, вероятно, лучше в качестве

ИНЭОС РАН, Москва.

основного растворителя использовать предельные

Хроматографическое разделение осуществля-

углеводороды, которые практически не подверже-

лось на капиллярной колонке SH-Rtx-5MS (диа-

ны процессам окисления и, как правило, имеют вы-

метр 0.25 мм, длина 30 м, толщина фазы 0.25 мкм)

сокую прозрачность. Для повышения световыхода

с поперечно-сшитыми дифенил- (5%) и диметил-

в предельные углеводороды можно добавлять аро-

(95%) полисилоксанами. Диапазон определяемых

матические, как это было сделано, например, в экс-

масс — от m/z 50 до m/z 650, значение скорости

перименте Double Chooz, где в качестве основного

сканирования составило 3333 а.е.м./с, метод иони-

растворителя использовалась смесь, состоящая из

зации — электронный удар, газ-носитель — гелий,

80% додекана и 20% РХЕ. Стабильность в этом

детектор — электронный умножитель с конверси-

эксперименте была выше, чем в аналогичных экс-

онным динодом; ввод проб осуществлялся с де-

периментах Daya Bay [6], RENO [7], где в качестве

лением потока, использовался запрограммирован-

растворителя использовался только ЛАБ.

ный температурный режим согласно табл. 1, общий

Но в отличие от ЛАБа додекан растворитель

поток составлял 17 мл/мин.

дорогой, что затрудняет его применение в крупно-

Газовая хроматомасс-спектрометрия позволила

масштабных экспериментах, поэтому следует рас-

установить состав синтина: его основу составляют

смотреть другие растворители, также состоящие

шесть индивидуальных линейных углеводородов

из предельных углеводородов и производимые в

(хроматограмма приведена на рис. 1), отличаю-

промышленных масштабах.

щихся только длиной цепи и содержанием в смеси

В работе [23] в качестве нового растворителя

(ω%) (табл. 2).

для LS предложен синтин, который в настоящее

В табл. 2 величина ω% была посчитана в ре-

время широко используется в качестве карбюри-

зультате интегрирования пиков по полному ион-

затора для газовой цементации стали. Важными

ному току (метод сглаживания — билатеральный),

преимуществами синтина являются высокая тем-

и, фактически, она равняется отношению площа-

пература вспышки (100^◦C), высокая прозрачность,

ди пика к их сумме; SI — индекс селективности

а также возможность получения синтина с более

(величина, определяющая, насколько масс-спектр,

низким содержанием углерода¹⁴C (последнее бу-

полученный экспериментально, совпадает с биб-

дет зависеть от сырья, из которого синтезируют

лиотечными данными, встроенными в программное

синтин).

обеспечение данного прибора — библиотека дан-

Ранее на БНО ИЯИ РАН в качестве высоко-

ных NIST17.lib); CAS — уникальный численный

прозрачного растворителя для создания сцинтил-

идентификатор химических соединений, внесенных

ляторов большого объема был предложен раство-

в реестр Chemical Abstracts Service (для удобства

ритель “ракетное топливо Т-6”, который является

поиска вещества).

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№2

2023

312

БАРАБАНОВ и др.

Таблица 2. Результаты анализа

Время удержи-

№ пика

ω%

SI, %

CAS

Вещество

вания, мин

5.832

0.29

629-50-5

Тридекан C₁₃H₂₈

6.309

35.00

629-59-4

Тетрадекан C₁₄H₃₀

6.743

30.02

629-62-9

Пентадекан C₁₅H₃₂

7.152

23.18

544-76-3

Гексадекан C₁₆H₃₄

7.537

11.46

629-78-7

Гептадекан C₁₇H₃₆

7.903

0.05

593-45-3

Октадекан C₁₈H₃₈

Проведенное хроматомасс-спектрометрическое

промежутки времени в порядке увеличения числа

исследование позволило также выявить и некото-

атомов углерода в их молекулах. Основу сме-

рое количество примесных соединений. Хотя их от-

си составляют углеводороды C₁₄-C₁₆, суммарное

носительное содержание ничтожно мало в сравне-

процентное содержание которых составляет бо-

нии с основными компонентами смеси и составляет

лее 88%. В смеси присутствуют также следовые

менее 0.01%, а сами пики веществ выходят на-

количества примесей, способных непосредственно

равне с базовой линией прибора и совсем немного

влиять на работу жидкого органического сцинтил-

отличаются от “шума” (рис. 1), упомянуть о них

лятора; показаны их предполагаемые формулы.

необходимо вследствие их возможного влияния на

Используя данные табл. 2 (молярные массы

физико-химические характеристики получаемого

найденных соединений и их процентное содержа-

из синтина жидкого сцинтиллятора (примеси мо-

ние), можно легко подсчитать среднюю молярную

гут уменьшать световыход, снижать прозрачность

массу синтина (213.9 г/моль), а также общее коли-

растворителя и уменьшать стабильность смеси из-

чество атомов водорода в его составе, N_H = 6.72 ×

за возможных химических реакций, протекающих в

массе растворителя и потенциально позволяющих

× 10²² атомов/мл.

быстрее подвергаться деградации основным ком-

понентам синтина).

3. ИССЛЕДОВАНИЕ ПРОЗРАЧНОСТИ

По-видимому, основными примесями являют-

РАСТВОРИТЕЛЕЙ

ся следующие пять соединений, представленные в

НА СПЕКТРОФОТОМЕТРЕ

табл. 3 (точность определения в данных случаях

сильно снижена, в сравнении с определением ос-

Для оценки прозрачности растворителей, пред-

новных компонентов синтина, индекс селективно-

назначенных для создания LS, в лабораторной

сти варьируется от 82 до 93%).

практике используется длина ослабления света

Таким образом, с помощью газовой хромато-

(L) (расстояние, на котором интенсивность света

масс-спектрометрии нами был установлен хими-

уменьшается в e раз), которая рассчитывается при

ческий состав синтина и определено содержание

длинах волн в области, наиболее чувствительной

компонентов смеси в %. Синтин представляет со-

для ФЭУ (обычно принято считать L для длин

бой смесь алканов линейного строения C₁₃-C₁₈,

волн: 440, 430, 420 нм).

которые элюируются через примерно одинаковые

В нашей работе исследования проводились

на двухлучевом спектрофотометре Perkin Elmer

Lambda 35 с использованием кварцевых кювет

Таблица 3. Примеси в синтине

длиной 10 см, при этом пустая кювета служила

эталоном. Длина ослабления света (L) рассчиты-

№ при-

Брутто-

SI, %

Вещество

валась по формуле:

меси

формула

L₄₂₀ = 10/2.3(A₄₂₀ - A_min),

2,6,10-триметилдодекан C₁₅H₃₂

где L₄₂₀ — длина ослабления света при 420 нм, d —

10-метилнонадекан

C₂₀H₄₂

длина прохождения света (d = 10 см), A₄₂₀ — по-

7-гексадеканаль

C₁₆H₃₀O

глощение света при 420 нм, A_min — минимальное

поглощение света.

2-метилтетракозан

C₂₅H₅₂

Было исследовано также влияние сорбционной

Тетратетраконтан

C₄₄H₉₀

очистки с использованием Al₂O₃ (Aluminium Oxide

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№2

2023

НОВЫЕ БАЗОВЫЕ РАСТВОРИТЕЛИ

313

Chromatogram (Zoom)

31, 595, 350

5.8

6.0

7.0

8.0

min

Рис. 1. Хроматограмма синтина (кружками обведены небольшие пики примесных соединений).

for Chromatography, ТУ 6-09-3916) на прозрач-

Из рис. 2 видно, что максимумы поглощения

ность растворителей.

в спектрах синтина смещены влево относитель-

но максимумов в спектрах топлива Т-6. Однако

Для хроматографической очистки использова-

синтин имеет также широкую полосу поглоще-

лись стеклянные колонки диаметром 3 см, с высо-

ния в области 200-280 нм, тогда как основны-

той слоя сорбента 12 см. Растворители через слой

ми его компонентами, как было найдено с помо-

Al₂O₃ пропускались порциями, равными объему

щью хроматомасс-спектрометрического анализа,

сорбента, помещенному в колонку. В случае первой

являются предельные углеводороды, полосы по-

порции часть растворителя остается на сорбенте и

глощения которых находятся в дальней ультрафи-

его объем значительно уменьшается.

олетовой области при длинах волн <200 нм [24,

В табл. 4 приводятся значения поглощения (A)

c. 99]. Чтобы понять, какие примеси в синтине

и длины ослабления света (L) синтина и ракетного

дают полосу поглощения в области 200-280 нм,

топлива Т-6 (как исходных, так и очищенных на

был проведен дополнительный спектрофотометри-

Al₂O₃).

ческий анализ синтина.

Из табл. 4 видно, что длины ослабления света у

неочищенных синтина (“компонент-реактив”) и ра-

4. УФ-СПЕКТРОФОТОМЕТРИЧЕСКИЙ

кетного топлива Т-6 (Лукойл) при интересующих

АНАЛИЗ СИНТИНА

нас длинах волн (440, 430, 420 нм) одинаковы и

УФ-спектрофотометрический анализ синтина

равны 4.3 м при 440 нм, 3.3 м при 430 нм. (Несмот-

показал, что в синтине в качестве примесей

ря на то, что исследуемый образец синтина был

содержится также небольшое количество бензола

измерен спустя две недели после его производства,

или его производных.

а Т-6 хранился много лет.)

На рис. 3 представлены UV/VIS-спектры по-

После очистки на Al₂O₃ (при соотношении объ-

глощения синтина в гексане, зарегистрированные

емов растворителей и сорбента, равном 1 : 1) про-

в 1 см кюветах по отношению к чистому гексану

зрачность обоих растворителей стала больше 20 м

(для спектроскопии, СТП ТУ СОМР 2-010-06)

при всех интересующих нас длинах волн: 440, 430 и

при разных объемных долях синтина в гексане от

420 нм.

0.2 до 1.

На рис. 2 приводятся UV/VIS-спектры погло-

Из UV/VIS-спектров поглощения синтина

щения синтина, очищенного на оксиде алюминия

(рис. 3) видно, что в нем присутствуют примеси

(первая и вторая порции), и исходного синтина

производных бензола, так как известно [24, с. 139],

(“компонент-реактив”), а также ракетного топлива

что в спектре поглощения бензола наблюдаются

Т-6 (Лукойл), очищенного на оксиде алюминия

три полосы поглощения, две из которых, име-

(первая порция) и исходного. Спектры образцов

ющие высокую интенсивность, лежат в дальнем

приведены для 10 см кювет, измеренных по отно-

ультрафиолете

(180

и 203 нм), а одна слабая

шению к пустым кюветам.

полоса с ярко выраженной тонкой структурой

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№2

2023

НОВЫЕ БАЗОВЫЕ РАСТВОРИТЕЛИ

315

Поглощение

2.00

Equation

y = a + b*x

1.75

Plot

Weight

Instrumental

Intercept

-0.62873 ± 0.04007

Slope

4.42374 ± 0.17419

1.50

Residual Sum of Squares

1.43983

Pearson’s r

0.99845

R-Square (COD)

0.99691

Adj. R-Square

0.99536

1.25

1.00

0.75

0.50

0.25

0.15

0.20

0.25

0.30

0.35

0.40

0.45

0.50

0.55

Объемная доля синтина

Рис. 4. Поглощение света в зависимости от объемной доли синтина в его растворе с гексаном.

Число импульсов

200

(1) ЛАБ

(2) Синтин

(3) Т-6

150

100

500

1000

1500

2000

2500

3000

3500

4000

4500

5000

Номер канала

Рис. 5. Амплитудные спектры от¹³⁷Cs (662 кэВ) в сцинтилляторах с РРО (3 г/л) на основе: 1 — ЛАБа, 2 — синтина,

3 — ракетного топлива Т-6.

(так называемая бензольная гребенка) лежит в

остальные на нашем рисунке видны очень ясно,

причем, в нашем случае максимум в ближнем

ближнем УФ — с максимумом при 255 нм. Эти три

УФ — также находится при 255 нм.

полосы сохраняются в спектрах всех производных

бензола. Полосу поглощения при

180

нм на

На рис. 4 представлена зависимость поглоще-

обычных спектрофотометрах с использованием

ния света в максимуме при 255 нм от объемной

кварцевых кювет увидеть невозможно, но две

доли синтина в гексане.

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№2

2023

316

БАРАБАНОВ и др.

Таблица 4. Поглощение (A) и длина ослабления света (L) синтина и ракетного топлива Т-6

№

Образец

A_min

A₄₄₀

A₄₃₀

A₄₂₀

L₄₄₀, м

L₄₃₀, м

L₄₂₀, м

2837

Синтин 1 порц.

-0.0284

-0.0280

-0.0276

-0.0275

>20

2836

Cинтин 2 порц.

-0.0281

-0.0272

-0.0268

-0.0264

>20

2835

Синтин исход.

-0.0269

-0.0169

-0.0138

-0.0104

4.3

3.3

2.6

2820

Т-6 1 порц.

-0.0317

-0.0315

-0.0311

-0.0202

>20

2823

Т-6-исход.

-0.0263

-0.0162

-0.0130

-0.0092

4.3

3.3

2.5

Из рис. 4 видно, что зависимость поглоще-

¹³⁷Cs по методике, описанной ранее [19]. В пред-

ния света от концентрации производных бензола в

ставленных результатах использовалась относи-

синтине (которая пропорциональна объемной до-

тельная величина световыхода — т.е. процентное

ли синтина) представляет из себя прямую линию,

отношение световыхода сцинтиллятора по отноше-

т.е. подчиняется закону Бера. Откуда, используя

нию к эталонному образцу (ЛАБ + РРО (3 г/л)).

коэффициент экстинкции бензола из литературных

На рис. 5 представлены амплитудные спектры

данных (ϵ₂₅₅ = 200 л/(моль см)), можно легко под-

комптоновского рассеяния гамма-квантов от ра-

считать концентрацию бензола (или его производ-

диоактивного источника¹³⁷Cs (662 кэВ), получен-

ных) в самом синтине. Концентрация бензола или

ные с использованием образцов сцинтиллятора на

его прозводных в синтине оказалась равной C =

основе ЛАБа, ракетного топлива Т-6 (Лукойл) и

= 0.011 моль/л.

синтина (“компонент-реактив”). В каждом сцин-

тилляторе в качестве сцинтилляционной добавки

Поскольку мы не знаем, какие именно произ-

использовался 2,5-дифенилоксазол (РРО) с кон-

водные бензола содержатся в синтине, было также

проверено, уменьшается ли содержание их после

центрацией 3 г/л. Все растворители были очищены

хроматографической очистки синтина с исполь-

на Al₂O₃ при соотношении объемов сорбента и

растворителя 1 : 1.

зованием в качестве сорбента Al₂O₃ (Aluminium

Oxide for Chromatography, ТУ 6-09-3916).

Обработка спектра позволяет определить па-

раметр, по которому делается оценка световыхода

Оказалось, что после очистки синтина на Al₂O₃

(LY) — это номер канала анализатора (пропорци-

поглощение света при 255 нм уменьшается незна-

ональный амплитуде сигнала), соответствующий

чительно, т.е. в синтине в основном присутствуют

половине высоты комптоновского края спектра.

неполярные производные бензола, по-видимому,

Световыход сцинтиллятора на основе ЛАБа при-

алкилбензолы, не сорбирующиеся на Al₂O₃.

нимался за 100%. Полученные результаты пред-

ставлены в табл. 5.

5. ИЗМЕРЕНИЕ СВЕТОВЫХОДА

Из табл. 5 видно, что световыход сцинтиллятора

СЦИНТИЛЛЯТОРОВ НА ОСНОВЕ

на основе ракетного топлива и синтина почти в 2

НОВЫХ РАСТВОРИТЕЛЕЙ

раза ниже, чем у сцинтиллятора на основе ЛАБа.

Продувка сцинтиллятора (на основе синтина) ар-

Основной характеристикой любого сцинтилля-

гоном увеличивает его световыход с 44% до 56%,

тора является световыход (количество фотонов на

т.е. практически на 21%.

единицу поглощенной энергии). При исследовании

новых сцинтилляторов распространенной практи-

Меньший световыход сцинтилляторов на основе

кой является сравнение их световыходов со свето-

синтина и ракетного топлива Т-6 по сравнению со

выходами известных сцинтилляторов.

сцинтиллятором на основе ЛАБа можно объяснить

тем, что в их составе гораздо меньше ароматиче-

В настоящей работе световыход сцинтиллятора

ских углеводородов, чем в ЛАБе. В табл. 6 пред-

измерялся с помощью радиоактивного источника

ставлены характеристики известных растворите-

лей, используемых в LS, а также новых (синтина

Таблица 5. Световыход сцинтилляторов (LY) c РРО

и ракетного топлива), исследованных в настоящей

(3 г/л)

работе. Световыход сцинтиллятора (LY), приготов-

ленного на их основе, приводится в процентах по

Раство- ЛАБ, Т-6, Синтин, Синтин продут

отношению к сцинтиллятору на основе РС.

ритель

аргоном, %

Из табл. 6 видно, что существует некоторая кор-

реляция между молярной концентрацией аромати-

100

ческих углеводородов в растворителе (C_M аромат.)

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№2

2023

НОВЫЕ БАЗОВЫЕ РАСТВОРИТЕЛИ

317

Таблица 6. Характеристики растворителей и сцинтилляторов на их основе

C_M аромат.

Растворитель

d, г/мл

n²⁰

Число атомов Н на мл

T_всп,^◦С

LY, %

моль/л

РС

0.879

1.504

5.35 × 10²²

100

7.3

DIN^∗

0.96

5.45 × 10²²

>140

9.0

PXE^∗

0.985

5.08 × 10²²

167

9.4

РСН^∗

0.95

1.526

5.71 × 10²²

5.9

LAB

0.856

1.482

6.31 × 10²²

130

3.5

Додекан

0.75

1.422

6.89 × 10²²

T-6

0.84

MO^∗

0.85

1.46

(6.73-8.00) × 10²²

215

Синтин

0.74

6.72 × 10²²

100

0.01

^∗PCН — фенилциклогексан, DIN — диизопропропилнафталин, РХЕ — 1.1-фенилксилилэтан, МО — минеральное масло

(C24-C28), синтин (C13-C17).

и световыходом сцинтиллятора (LY), хотя, очевид-

было сделано, например, в эксперименте Double

но, влияют и другие факторы, в их числе структура

Chooz, где в качестве основных растворителей

ароматических углеводородов.

использовался додекан 80% и РХЕ (20%) [5] или

Молярная концентрация ароматических со-

KamLAND [12], в котором растворителем служит

единений в ЛАБе, исходя из его плотности

смесь додекана (80%) и РС (20%).

(0.856 г/мл) и средней молярной массы алкил-

бензолов (242.14 г/моль [25]) составляет C_M =

6. ИССЛЕДОВАНИЕ Nd-СОДЕРЖАЩИХ

= 3.5 моль/л, в то время как у РС (d = 0.879 г/мл,

СЦИНТИЛЛЯТОРОВ НА ОСНОВЕ

M = 120.18 г/моль) молярная концентрация со-

СИНТИНА И ЛАБ

ставляет C_M = 7.3 моль/л. В отличие от РС, в

молекулах ЛАБ фенильные остатки присоединены

Для исследования возможности использования

к внутренним атомам углерода углеводородов

синтина для создания Nd-содержащего сцинтил-

линейного строения (С₁₀-С₁₃), что приводит к

лятора был приготовлен концентрат трис-(3,5,5-

увеличению его прозрачности по сравнению с

триметилгексоаната) неодима в псевдокумоле с

РС. (т.е. ЛАБ ведет себя как РС, разбавленный,

концентрацией по неодиму 62 г/л.

например, додеканом: прозрачность в этом случае

Концентрат неодима готовился по методике,

увеличивается, но световыход уменьшается.)

разработанной нами ранее для создания Gd-LS

Из табл. 6 видно также, что все сцинтилляторы,

[27]. (Концентрация неодима в концентрате опреде-

основанные на растворителях, имеющих в своем

лялась методом комплексонометрического титро-

составе только предельные углеводороды, имеют

вания (с ЭДТА) с применением ацетатного буфер-

низкий световыход: от 33% (МО, синтин) до 40%

ного раствора (рН = 5.8) и индикатора ксилено-

(додекан).

лового оранжевого. Предварительно проводилась

Однако такие сцинтилляторы имеют одно важ-

реэкстракция неодима 3М раствором азотной кис-

ное преимущество — они обладают высокой про-

лоты.)

зрачностью и стабильностью, так как предельные

Далее концентрат неодима в РС использовался

углеводороды не подвержены процессам окисле-

для приготовления Nd-содержащих сцинтиллято-

ния, что может наблюдаться, например, при ис-

ров на основе синтина и для сравнения на ос-

пользовании в качестве растворителей алкилбен-

нове ЛАБа. Объем основного растворителя со-

золов [22, 26]. (Преимуществом синтина по сравне-

ставлял 85% от общего объема сцинтиллятора,

нию с ракетным топливом Т-6 при прочих практи-

а объем концентрата в РС соответственно 15%.

чески равных характеристиках является его более

Концентрация неодима в сцинтилляторе состави-

высокая температура вспышки.)

Чтобы повысить световыход сцинтилляторов на

ла 9 г/л. В каждый сцинтиллятор добавлялась

основе предельных углеводородов, можно добав-

сцинтилляционная добавка РРО из расчета 3 г/л.

лять в их состав ароматические углеводороды, как

Световыход исследуемых Nd-LS измерялся по той

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№2

2023

318

БАРАБАНОВ и др.

Число импульсов

300

250

200

150

100

500

1000

1500

2000

2500

3000

3500

4000

4500

5000

Номер канала

Рис. 6. Амплитудные спектры от¹³⁷Cs (662 кэВ) в сцинтилляторах с РРО (3 г/л) на основе: 1 — ЛАБ, 2 — (ЛАБ

85% + РС 15%), C_Nd = 9 г/л, 3 — (синтин 85% + РС 15%), C_Nd = 9 г/л, 4 — концентрат Nd в РС (C_Nd = 62 г/л).

же методике, которая описана выше. Амплитуд-

пользован в качестве основного растворителя для

ные спектры от¹³⁷Cs (662 кэВ) в полученных

приготовления Nd-LS. Однако для определения

неодим-содержащих сцинтилляторах представле-

стабильности Nd-LS (ухудшения его характери-

ны на рис. 6.

стик со временем) и нахождения оптимального

процентного соотношения между синтином и аро-

Из рис. 6 видно, что амплитудные спектры Nd-

матическим углеводородом требуются дальнейшие

LS на основе синтина и на основе ЛАБ, приготов-

исследования.

ленные с использованием одного и того же концен-

Работа выполнена в рамках государственного

трата неодима в РС, близки друг к другу. В табл. 7

задания Министерства науки и высшего образова-

даны значения световыхода Nd-LS, вычисленные

по отношению к сцинтиллятору на основе чистого

ния РФ, проект FZZR-2022-0004.

ЛАБ с той же концентрацией РРО.

В работе использовано научное оборудование

Центра исследования строения молекул ФГБУН

Из табл. 7 видно, что световыход Nd-LS на

“Институт элементоорганических соединений им.

основе ЛАБа и синтина с добавкой концентрата

А.Н. Несмеянова РАН” (ИНЭОС РАН).

неодима в РС, имеют близкие и довольно высокие

значения (63 и 60% соответственно при концентра-

ции неодима 9 г/л).

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

Таким образом, было показано, что синтин

1. B. Tam for the SNO+ Collab., arXiv: 2211.05538v1

(“компонент-реактив”) с добавлением аромати-

[hep-ex].

2. Yu. M. Malyshkin, A. N. Fazliakhmetov, A. M. Gan-

ческих углеводородов типа РС может быть ис-

gapshev, V. N. Gavrin, T. V. Ibragimova, M. M. Ko-

chkarov, V. V. Kazalov, D. Yu. Kudrin, V. V. Kuzminov,

B. K. Lubsandorzhiev, G. Ya. Novikova, V. B. Petkov,

Таблица 7. Световыход (LY) Nd-сцинтилляторов c РРО

A. A. Shikhin, A. Yu. Sidorenkov, N. A. Ushakov,

(3 г/л)

E. P. Veretenkin, et al., Nucl. Instrum. Methods A

951, 162920 (2020).

Nd (9 г/л)

Nd (62 г/л)

3. The JUNO Collab., arXiv:

2103.16900v1

Сцинтил- ЛАБ,

Синтин +

Концентрат

[physics.ins-det].

лятор

% LAB+РС,

+ РС, % в РС, %

4. Borexino Collab. (M. Agostini et al.), Nature 562,

505 (2018);

100

https://doi.org/10.1038/s41586-018-0624-y

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№2

2023

НОВЫЕ БАЗОВЫЕ РАСТВОРИТЕЛИ

319

H. De Kerret (Double Chooz Collab.), Nature Phys.

16.

I. R. Barabanov, L. B. Bezrukov, A. V. Veresnikova,

16, 558 (2020).

et al., Phys. Part. Nucl. 82, 89 (2019);

W. Beriguete, J. Cao, Y. Ding, S. Hans, K. M. He-

https://doi.org/10.1134/S1063778819020029

eger, L. Hu, A. Huang, K. Luk, I. Nemchenok, M. Qi,

17.

L. B. Bezrukov, G. Ya. Novikova, E. A. Yanovich,

R. Rosero, H. Sun, R. Wang, Y. Wang, L. Wen,

et al., Russ. J. Inorg. Chem. 63, 1564 (2018);

Y. Yang, M. Yeh, Z. Zhang, and L. Zhou, Nucl.

https://doi.org/10.1134/S0036023618120045

Instrum. Methods A 763, 82 (2014);

18.

I. R. Barabanov, L. B. Bezrukov, G. Ya. Novikova, and

https://doi.org/10.1016/j.nima.2014.05.119

E. A. Yanovich, Phys. Part. Nucl. Lett. 15, 630 (2018).

RENO Collab. (H. S. Kim et al.), Part. Phys. Pros.

19.

I. R. Barabanov, L. B. Bezrukov, G. Ya. Novikova, and

265-266, 93 (2015).

E. A. Yanovich, Instrum. Exp. Tech. 60, 533 (2017);

NEOS Collab. (Y. J. Ko, B. R. Kim, J. Y. Kim,

https://doi.org/10.1134/S0020441217030162

B. Y. Han, C. H. Jang, E. J. Jeon, K. K. Joo, H. J. Kim,

20.

И. Р. Барабанов, Л. Б. Безруков, C. Cattadori,

H. S. Kim, Y. D. Kim, J. Lee, J. Y. Lee, M. H. Lee,

Y. M. Oh, H. K. Park, H. S. Park, et al.), Phys. Rev.

Н. А. Данилов, A. Di Vacri, A. Ianni, S. Nisi,

Lett. 118, 121802 (2017).

Г. Я. Новикова, F. Ortica, A. Romani, C. Salvo,

О. Ю. Смирнов, Е. А. Янович, ПТЭ, № 5, 37 (2012)

C. Buck, B. Gramlich, M. Lindner, et al., JINST 14,

[Instrum. Exp. Tech. 55, 545 (2012)].

P01027 (2019).

10.

A. P. Serebrov and R. M. Samoilov, JETP Lett. 112,

21.

E. P. Veretenkin, V. N. Gavrin, B. A. Komarov,

199 (2020).

Yu. P. Kozlova, A. D. Lukanov, V. P. Morgalyuk,

11.

A. Abramov, A. Chepurnov, A. Etenko, M. Gromov,

A. M. Nemeryuk, and G. Ya. Novikova, Phys. At.

A. Konstantinov, D. Kuznetsov, E. Litvinovich,

Nucl. 85, 588 (2022).

G. Lukyanchenko, I. Machulin, A. Murchenko,

22.

G. Ya. Novikova, M. V. Solovyova, and E. A. Yano-

A. Nemeryuk, R. Nugmanov, B. Obinyakov,

vich, Phys. At. Nucl. 83, 75 (2020).

A. Oralbaev, A. Rastimeshin, M. Skorokhvatov,

23.

А. М. Пшуков, Ш. И. Умеров, Препринт ИЯИ РАН

et al., arXiv: 2112.09372 [physics.ins-det];

1442/2019 (Москва, 2019).

https://doi.org/10.48550/arXiv.2112.09372

24.

О. В. Свердлова, Электронные спектры в орга-

12.

A. Gando et al. (KamLAND Collab.), Phys. Rev. C

нической химии (Изд-во Химия, Москва, 1973).

92, 055808 (2015);

25.

Л. Б. Безруков, Н. И. Бакулина, Н. С. Иконников,

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.92.055808

В. П. Моргалюк, Г. Я. Новикова, А. С. Чепурнов,

13.

SNO+ Collab. (M. R. Anderson et al.), arXiv:

Препринт ИЯИ РАН № 1382/2014 (Москва, 2014).

2011.12924v2 [physics.ins-det].

14.

L. B. Bezrukov, G. Ya. Novikova, E. A. Yanovich,

26.

Н. И. Бакулина, Г. Я. Новикова, А. С. Редчин,

et al., Russ. J. Inorg. Chem. 66, 421 (2021);

Т. В. Бухаркина, С. В. Вержичинская, М. Г. Мака-

https://doi.org/10.1134/S0036023621030037

ров, В. В. Зинченко, И. Ю. Кузнецов, Хим. пром.

15.

I. Fucuda, S. Hizaide, I. Ogawa, et al., J. Phys.:

сегодня, № 3, 38 (2018).

Conf. Ser. 1468, 012139 (2020);

27.

Г. Я. Новикова, Н. И. Бакулина, А. В. Вологжанина,

https://doi.org/10.1088/1742-

Б. В. Локшин, В. П. Моргалюк, ЖНХ 61, 270

6596/1468/1/012139

(2016) [Russ. J. Inorg. Chem. 61, 257 (2016)].

NEW BASIC SOLVENTS FOR LIQUID ORGANIC SCINTILLATORS.

DEVELOPMENT OF Nd-LOADING SCINTILLATORS BASED

ON SYNTHINE AND PSEUDOCUMENE

I. R. Barabanov^1,)2), A. V. Veresnikova^1,)2), A. A. Moiseeva³⁾, V. P. Morgalyuk³⁾,

G. Ya. Novikova^1,)2), E. A. Yanovich^1,)2)

¹⁾Institute for Nuclear Research of the Russian Academy of Sciences, Moscow, Russia

²⁾Kabardino-Balkarian State University named after H. M. Berbekov, Nalchik, Russia

³⁾A. N. Nesmeyanov Institute of Organoelement Compounds of Russian Academy of Sciences,

Moscow, Russia

New base solvents synthine and T-6 propellant are being researched to create liquid organic scintillators.

The light attenuation length of these solvents (both obtained from the manufacturer and after

chromatographic purification on Al₂O₃) was measured, as well as the relative light yield of scintillators

based on them. The chemical composition of synthine was determined by the method of chromatomass

spectrometry and UV spectrophotometry. Based on a mixture of synthine and pseudocumene, an Nd-

loaded scintillator (C_Nd = 9 g/l) was produced and its light yield (LY = 60%) was measured relative to

a scintillator based on linear alkylbenzene (LAB).

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№2

2023