ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА, 2023, том 86, № 3, с. 396-406

ЭЛЕМЕНТАРНЫЕ ЧАСТИЦЫ И ПОЛЯ

ИЗМЕРЕНИЕ РАДИОАКТИВНЫХ ПРИМЕСЕЙ В ИСТОЧНИКЕ⁵¹Cr

ПО ФОТОННОМУ ИЗЛУЧЕНИЮ В ЭКСПЕРИМЕНТЕ BEST

Поступила в редакцию 19.12.2022 г.; после доработки 12.01.2023 г.; принята к публикации 13.01.2023 г.

В работе представлены результаты определения примесей, содержащихся в искусственном источнике

нейтрино в эксперименте BEST. Источник⁵¹Cr активностью 3.6 МКи был получен облучением

обогащенного хрома тепловыми нейтронами в ядерном реакторе. Количество примесей оценивалось

по линиям в спектре фотонов от источника. Показано, что вклад радиоактивных изотопов от примесей

в тепловыделение источника пренебрежимо мал по сравнению с тепловыделением⁵¹Cr. Показана

высокая чистота материала, из которого изготовлен источник. Проведены оценки сечений захвата

нейтронов рядом элементов.

DOI: 10.31857/S0044002723030108, EDN: RLAEBK

1. ВВЕДЕНИЕ

неопределенность которой существенно влияет на

ошибку эксперимента BEST в целом.

В эксперименте BEST с искусственным источ-

ником нейтрино исследовалась возможность суще-

Основной метод измерения активности источ-

ствования стерильных состояний нейтрино [1, 2].

ника — калориметрический, основанный на изме-

Эксперимент проводился в лаборатории Галлий-

рении его тепловыделения. В источнике активно-

германиевого телескопа Баксанской нейтринной

стью 3 МКи выделяется около 650 Вт тепла [3,

обсерватории ИЯИ РАН. Для проведения экспе-

4], т.е. энергии, которая не уносится нейтрино.

римента BEST в научно-исследовательском ин-

Тепло от распада элементов радиоактивных приме-

ституте атомных реакторов (НИИАР, г. Димитров-

сей вносит ошибку в калориметрическое измерение

град Ульяновской области) был изготовлен ком-

активности источника.

пактный искусственный источник монохроматиче-

Другой метод измерения активности связан с

ских нейтрино на основе изотопа⁵¹Cr активностью

измерением спектра внутреннего тормозного из-

3.6 МКи [3]. Источник помещался в центр мишени

лучения (ВТИ)⁵¹Cr [5]. ВТИ имеет непрерывный

из 50 т жидкого металлического галлия, разде-

спектр от 0 до 750 кэВ и суммарную интенсивность

ленной на две зоны — внутреннюю и внешнюю —

порядка 5 × 10-4 фотонов/распад [6]. Фотоны раз-

с примерно равной толщиной галлия в каждой

ных энергий с разной вероятностью выходят из

зоне. В такой геометрии нейтрино проходят разные

источника и по-разному регистрируются в детек-

расстояния от точки рождения в источнике до вза-

торе. Зная спектр ВТИ в источнике, можно по

имодействия в двух зонах. Поэтому если существу-

форме измеренного спектра вычислить активности

ют стерильные состояния, в которые электронные

разных частей источника и, соответственно, источ-

нейтрино от источника переходят через осцилляции

ника в целом. При этом каждая фотонная линия

с короткой базой (Δm² ∼ 1 эВ²), то скорости взаи-

от радиоактивных примесей влияет на форму ре-

модействия нейтрино с галлием в двух зонах будут

гистрируемого спектра в области меньших энергий

различными, либо будет наблюдаться подавление

из-за неполного поглощения взаимодействующих с

скорости взаимодействия в обеих зонах.

веществом защиты источника и детектора фотонов.

В настоящей работе мы описываем результаты

измерений спектров фотонов от источника, опре-

деление фотонных линий в спектрах и идентифи-

2. ИЗМЕРЕНИЕ СПЕКТРОВ ФОТОНОВ

кацию радиоактивных элементов, с которыми эти

линии связаны.

Измерения спектров фотонов от источника про-

водились после каждого облучения источником

Определение радиоактивных примесей является

галлиевой мишени. С 5 июля 2019 г. в эксперименте

частью работ по измерению активности источника,

BEST было выполнено 10 облучений. По окон-

¹⁾Институт ядерных исследований РАН, Москва, Россия.

чании каждого облучения длительностью 9 сут в

^*E-mail: vvgor_gfb1@mail.ru

течение 1 сут проводились процедуры извлечения

396

ИЗМЕРЕНИЕ РАДИОАКТИВНЫХ ПРИМЕСЕЙ

397

Источник нейтрино

Коллиматор

ППД

Рис. 1. Схема измерений спектров фотонов от источника. Расстояние от внешней стенки свинцового коллиматора до

германиевого кристалла полупроводниковогодетектора (ППД) 35 см; h = 117 см; L = 22 м.

атомов⁷¹Ge, образующихся в результате взаимо-

вероятностью. И, в-третьих, применение коллима-

действия нейтрино с галлием мишени. В это же

тора является условием, позволяющим определить

время проводились измерения спектров фотонов от

активности разных частей источника [5]. Исполь-

источника и калориметрические измерения тепло-

зовались коллиматоры с отверстиями от 3 до 10 мм

выделения.

в диаметре, которые менялись по мере уменьшения

Всего было выполнено 16 измерений спектров

активности источника (T1/2(⁵¹Cr) = 27.7 сут).

в различных условиях. Изменение условий озна-

чает либо поворот источника около вертикальной

оси, либо удаление коллиматора для регистрации

фотонов всей поверхностью детектора со стороны

4. ИСТОЧНИК И ЕГО ЗАЩИТА

излучающего источника. Длительность измерений

составляла около 1 ч при скорости счета детектора

Хромовый источник — это сборная герметичная

30-50 с-1. Измерения с поворотом источника око-

цилиндрическая конструкция, состоящая из непо-

ло вертикальной оси применялись для определения

средственно источника⁵¹Cr и элементов его за-

активности источника по форме ВТИ [5].

щиты. Центральная часть состоит из 26 хромовых

дисков (дисковых колец) толщиной около 4 мм,

общей высотой 10.7 см, по 13 дисков с диаметрами

3. ГЕОМЕТРИЯ ИЗМЕРЕНИЙ

(внешний диаметр × диаметр внутреннего отвер-

В источнике ⁵¹Cr фотоны рождаются в резуль-

стия) ∅88 × 22 мм и ∅84 × 6 мм, чередующихся по

тате двух разных процессов: во-первых, в 10%

высоте. Диски, спрессованные из хрома плотно-

распадов излучаются фотоны с энергией 320 кэВ,

стью 6.62 г/см³, обогащенного до 96.5% по изотопу

когда ядро⁵¹Cr распадается с предварительным

⁵⁰Cr, общей массой 4007.5 г, облучались в ядерном

переходом на возбужденный уровень; и, во-вторых,

реакторе тепловыми нейтронами. Хромовые диски

с вероятностью около 5 × 10-4 рождаются фотоны

помещены в стальной стакан с толщиной стенки

ВТИ с непрерывным спектром до 750 кэВ. По-

3 мм, который помещен в биологическую защиту из

давляющая часть фотонов поглощается в защит-

вольфрамового сплава (W — 95%, Ni — 3%, Cu —

ной оболочке источника, и интенсивность фотонов

2%, ρ = 17.6 г/см³) толщиной 2.8 см, который, в

вне оболочки от источника активностью 3 МКи

свою очередь, помещен в стальной стакан с толщи-

составляла порядка 5 × 10¹⁰ с-1. Для измерений

ной стенки 2.5 мм.

спектров использовался германиевый полупровод-

никовый детектор (ППД), который без искаже-

Таким образом, фотон, рожденный в источнике,

ний разрешения регистрирует импульсы порядка

перед тем как зарегистрироваться в ППД, прохо-

10² в секунду. Источник располагался в 22 м от

дит через вещество самого хрома, защитных обо-

ППД, излучение от источника попадало в кристалл

лочек, а также воздушного слоя толщиной 22 м.

детектора через отверстие в свинцовом коллима-

торе (рис. 1). Коллиматор толщиной 10 см, во-

Во время измерений источник устанавливал-

первых, ограничивал скорость счета ППД, во-

ся на горизонтальную площадку, находившуюся

вторых, фотоны одинаковых энергий, попадая в

на высоте 117 см относительно горизонтальной

область кристалла ППД, ограниченную отверсти-

плоскости, проходящей через горизонтальную ось

ем коллиматора, регистрировались с одинаковой

кристалла ППД.

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№3

2023

398

ГАВРИН и др.

10⁵

320 (⁵¹Cr)

10⁴

10³

10²

10¹

10⁰

500

1000

1500

2000

2500

3000

E, кэВ

Рис. 2. Спектр фотонов от источника.

5. ГЕРМАНИЕВЫЙ

источника упала примерно в 30 раз. В таких усло-

ПОЛУПРОВОДНИКОВЫЙ ДЕТЕКТОР

виях в спектре становятся видны линии элементов

радиоактивных примесей, которые были скрыты

Для измерений использовался германиевый

ранее на фоне относительно высокой скорости

ППД с цилиндрическим кристаллом, ось которого

счета фотонов ВТИ⁵¹Cr и наложенных друг на

направлена горизонтально, перпендикулярно на-

друга импульсов ВТИ и линии 320 кэВ. На рис. 3

правлению на источник. Размер кристалла ∅5.36 ×

приведен спектр фотонов в области энергий от 650

× 4.95 см. ППД со всех сторон окружен пассивной

до 900 кэВ. Все линии элементов в этой области

защитой из свинцовых кирпичей толщиной 20 см.

энергий практически однозначно указывают на из-

Шкала АЦП (8092 канала) выставлена для из-

лучающий изотоп.

мерений фотонов с энергией до 3 МэВ. Скорость

счета фотонов в отсутствие источника составляет

7. ИЗОТОПЫ И ПРИМЕСИ В МАТЕРИАЛЕ

около 1.5 с-1 по всему спектру. Энергетическая

ИСТОЧНИКА

разметка шкалы ППД производилась по измере-

ниям фотонных линий от стандартных источников

Обнаруженные по найденным в измеренных

спектрах фотонов линиям радиоактивные элемен-

ОСГИ (⁶⁰Co,²²Na,¹⁵²Eu и др.), а также фотонных

ты в источнике образовались во время облучения

линий в измерениях фона. Энергетическая шкала

хрома в ядерном реакторе. Оценки загрязнения

с хорошей точностью линейна во всем диапазоне

исходного материала примесями, которые привели

измеряемых энергий. Разрешение ППД R = 0.13%

в результате к измеренному количеству радиоак-

на линии 1.46 МэВ (примерно 0.16% на линии

тивных элементов, сделаем, исходя из среднего

1 МэВ) заметно не ухудшается при скоростях счета

значения потока тепловых нейтронов в реакто-

до 100-200 событий в секунду.

ре, которое оценим из образовавшейся активности

⁵¹Cr. В постоянном потоке тепловых нейтронов

6. ИЗМЕРЕННЫЕ СПЕКТРЫ ФОТОНОВ

⁵¹Cr образуется из⁵⁰Cr по закону

Φσ₀N₀

На рис. 2 приведен спектр фотонов от источни-

n(t) =

(1)

ка, полученный в измерениях, когда кристалл ППД

λ₁ + Φ(σ₁ - σ₀)

не был защищен коллиматором.

× (e-Φσ0t - e-(λ1+Φσ1)^t),

Измерения спектра, который использовался для

где Φ — поток тепловых нейтронов, облучающих

данного анализа, проводились через 135 сут после

начала первого облучения галлиевой мишени в

⁵⁰Cr; σ₀ = 15.9 бн и σ₁ = 10.2 бн — сечения захва-

эксперименте BEST, когда активность хромового

та тепловых нейтронов ядрами⁵⁰Cr и⁵¹Cr; λ₁ —

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№3

2023

ИЗМЕРЕНИЕ РАДИОАКТИВНЫХ ПРИМЕСЕЙ

399

400

300

⁹⁵Nb

⁵⁴Mn

200

¹³⁷Cs

⁹⁵Zr

¹³⁴Cs

⁵⁸Co

⁴⁶Sc

100

650

700

750

800

850

900

E, кэВ

Рис. 3. Часть спектра фотонов от источника⁵¹Cr в линейном масштабе с указанием изотопов, излучающих найденные

фотонные линии.

постоянная распада⁵¹Cr; N₀ — начальное количе-

Рисунок 4 получен методом Монте-Карло для

ство⁵⁰Cr в реакторе. По калориметрическим из-

фотонов с энергиями от 300 до 2700 кэВ с ин-

мерениям активность источника в конце облучения

тервалом 10 кэВ. Особенности полученной зави-

в ядерном реакторе составила 3.6 МКи. За время

симости, которые видны в районе энергий 1000,

облучения около 100 сут такая активность из 4007 г

1500, 2000 кэВ, связаны с линейной аппроксима-

цией табличных значений коэффициентов взаимо-

⁵⁰Cr могла быть наработана при среднем пото-

действия [7].

ке Φ = 2.1 × 10¹⁴ см-2 с-1. Это значение потока

Вероятность регистрации фотонов, дошедших

тепловых нейтронов использовалось для оценок

количества примесей в хроме.

до ППД без взаимодействия (рис. 4), начинает

быть заметной только для энергий выше 500 кэВ,

В оценках считалось, что примеси распреде-

поэтому оценка активности⁵¹Cr по линии 320 кэВ

лены равномерно по объему активной части ис-

таким способом здесь не проводилась. Для энергий

точника. Считалось также, что любое взаимодей-

выше 500 кэВ определялись линии в спектре и

ствие приводит к изменению энергии фотона и,

измерялось число событий в них.

следовательно, удаляет фотон из области энергий

На рис. 5 приведена зависимость числа фото-

вблизи рассматриваемой линии. При этом реги-

нов, которые выбывают из пучка во взаимодей-

страция фотона в линии означает полное поглоще-

ствии с воздухом, от энергии. Зависимость получе-

ние фотона в кристалле ППД. Считалось, что все

на методом Монте-Карло для давления воздуха на

фотоны, которые попадают в область кристалла

уровне установки 620 мм Hg (1750 м над уровнем

ППД, выходят из источника в направлении центра

моря) на длине пути фотонов в воздухе 22 м.

кристалла ППД, а в кристалле ППД они проходят

через случайную точку, равномерно распределен-

ную по сечению кристалла, проходящему через

7.1. Определение числа событий в линиях спектра

ось кристалла. Соответственно, длина пути фотона

Для определения числа импульсов в линии E

в кристалле составляет длину хорды окружности

считалось число событий в интервалах между точ-

цилиндра кристалла ППД с центром в найденной

ками (x₁, x₂, x₃, x₄) = E((1 - 4R), (1 - 2R), (1 +

случайной точке.

+ 2R), (1 + 4R)) (здесь значения точек получают-

На рис. 4 приведена зависимость вероятности

ся умножением величины энергии E на коэффи-

регистрации фотонов от источника в ППД от энер-

циент): ns1 = N(x₂, x₃) и n_f = N(x₁, x₂) + N(x₃,

гии фотонов с учетом прохождения слоев защиты и

x₄). Величина R — разрешение ППД на линии E.

воздуха.

Интервал (x₂, x₃) включает в себя практически

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№3

2023

ИЗМЕРЕНИЕ РАДИОАКТИВНЫХ ПРИМЕСЕЙ

401

Таблица 1

Энергия

Выход

Активность

Изотоп, T1/2

n_s

n_f

W, мВт

в линии, кэВ

линии, %

на 5.07.2019, мКи

¹³⁷Cs

662

229

1268

8.5 × (1 ± 0.23)

0.06

30.05 г

⁹⁵Zr

724

11.1

356

768

60 × (1 ± 0.12)

2.1

64 сут

757

54.38

334

748

⁹⁵Nb

766

99.8

1313

682

87 × (1 ± 0.04)

35 сут

¹³⁴Cs

796

85.5

217

626

3.3 × (1 ± 0.18)

0.041

2.06 г

⁵⁸Co

811

99.44

141

632

6.0 × (1 ± 0.27)

0.08

70.85 сут

⁵⁴Mn

835

100

963

570

13 × (1 ± 0.05)

0.10

312 сут

⁴⁶Sc

889

100

254

569

5.2 × (1 ± 0.10)

0.07

83.8 сут

1120

100

346

400

⁵⁹Fe

1099

403

401

23 × (1 ± 0.07)

0.22

44.5 сут

1291

43.2

383

⁶⁰Co

1173

100

1863

286

6.6 × (1 ± 0.03)

0.11

5.27 г

1332

100

2300

¹²⁴Sb

1690

47.5

341

5.8 × (1 ± 0.06)

0.10

60.2 сут

2091

5.5

¹⁴⁰Ba-¹⁴⁰La

1595

〈24〉

〈3〉

0.78 × (1 ± 0.30)

0.80

12.76 сут

3.7

описанных интервалов;

горизонтальный отрезок

Значения n_s и n_f для¹⁴⁰Ba-¹⁴⁰La, приведенные

обозначает среднее значение фона в спектре в

в угловых скобках, получены в измерениях спек-

районе данной энергии. Ширина интервала, внутри

тров с коллиматорами через 30 сут после начала

которого считается число событий, достаточно

облучений галлиевой мишени.

велика для того, чтобы в него попадали все события

данной линии.

В табл. 1 приведены все линии, которые обна-

8. ПАРА⁹⁵Zr-⁹⁵Nb

руживаются в спектрах, набранных без примене-

В измеренном спектре (рис. 3) обнаруживает-

ния коллиматоров. Интенсивность линий фоновых

ся линия 766 кэВ, источником которой является

источников одинакова для любых измерений спек-

распад⁹⁵Nb. Этот изотоп образуется в источнике

тров фотонов, поэтому здесь они не анализируют-

ся.

при β-распаде⁹⁵Zr. Образование⁹⁵Nb в ядерном

реакторе и последующее изменение его количе-

Активности элементов в таблице приведены на

ства внутри сформированного хромового источни-

5 июля 2019 г., когда источник был установлен в

ка описываются формулами (2) и (3):

2-зонную галлиевую мишень для первого нейтрин-

ного облучения. Активности приводятся со значе-

λ₁Φσ₀N₀

n_Nb(t) =

(2)

ниями относительных статистических ошибок.

λ₁ - Φσ₀

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№3

2023

402

ГАВРИН и др.

300

250

200

150

100

820

825

830

835

840

845

850

E, кэВ

Рис. 6. Определение числа событий в линии 835 кэВ.

(

установки цилиндрического источника, из-за чего

(e-Φσ0t - e-λ2t) -

λ₂ - Φσ₀

может увеличиться толщина проходимого фото-

)

нами вещества защиты. Считая, что отклонения

(e-λ1t - e-λ2t) ,

оси источника от вертикали не могут составлять

λ₂ - λ₁

больше 5^◦, когда такие отклонения будут явно за-

метны, ошибка составит до 10% для фотонов от 600

λ₁n₀₁

n_Nb1(t) = n₀₂e-λ2t +

(e-λ2t - e-λ1t).

(3)

до 1000 кэВ и 2-3% для фотонов более высоких

λ₁ - λ₂

энергий. Точность определения направления оси

коллиматора на точность оценки количества при-

Здесь N₀ и σ₀ — начальное количество⁹⁴Zr в хро-

месей не влияет, поскольку в данной работе оценки

ме и сечение (n, γ)-реакции на нем; Φ — средний

производились в основном по спектру фотонов в

поток тепловых нейтронов; λ₁ и λ₂ — постоянные

отсутствие коллиматора.

распада⁹⁵Zr и⁹⁵Nb; n₀₁ и n₀₂ — количество⁹⁵Zr

Заметим, что вклад радиоактивных примесей

и⁹⁵Nb в источнике в момент окончания облучения

в тепловыделение источника составляет около

нейтронами.

3.7 мВт

∼ 5 × 10-6, т.е. прене-

В момент окончания облучения нейтронами в

650 Вт/3 МКи × 3.4 МКи

реакторе соотношение⁹⁵Nb и⁹⁵Zr в материале ис-

брежимо мал по сравнению с систематическими

точника составляло примерно n₀₂/n₀₁ = 0.63. На

ошибками калориметрических измерений (∼0.5%)

рис. 7 приведены зависимости количества⁹⁵Zr и

[3].

⁹⁵Nb от времени. Через t = 135 сут, когда произ-

В первых измерениях спектров на большом

ведено измерение спектра, их количества оказыва-

фоне фотонов ВТИ⁵¹Cr различаются некоторые

ются примерно равными.

линии указанных в табл. 1 элементов. При этом

никакие другие линии в спектрах не проявляются,

поэтому влиянием элементов с малым временем

9. СИСТЕМАТИЧЕСКИЕ ОШИБКИ

жизни на тепловыделение в источнике мы прене-

И ТЕПЛОВЫДЕЛЕНИЕ ПРИМЕСЕЙ

брегаем.

Кроме статистических ошибок измерений суще-

ствуют также ошибки определения вероятностей

10. ОЦЕНКА МАССЫ ПРИМЕСЕЙ

выхода излучения из защиты источника и реги-

В ОБЛУЧЕННОМ ХРОМЕ

страции его в ППД. Наибольшая систематическая

Массу примесных элементов, образующих об-

ошибка связана с неточностью горизонтальной наруженную активность радиоактивных изотопов,

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№3

2023

ИЗМЕРЕНИЕ РАДИОАКТИВНЫХ ПРИМЕСЕЙ

403

1.2

1.0

0.8

⁹⁵Zr

0.6

⁹⁵Nb

0.4

0.2

100

120

140

T, сут

Рис. 7. Относительное количество изотопов⁹⁵Zr и⁹⁵Nb в зависимости от времени после окончания облучения хрома в

ядерном реакторе. Приведено также их отношение n(⁹⁵Nb)/n(⁹⁵Zr).

находим из уравнения (1), считая везде σ₁ = 0 и

вия ограничивают список примесей, которые мо-

n(λ₁ - Φσ₀)

гут быть таким образом изучены. Причина такого

t = 100 сут: N =

. В табл. 2

ограничения в том, что фотонные линии в спек-

Φσ₀(e-Φσ0^t - e^-λ1^t)

тре проявляются только после распада основного

приводятся родительские элементы, при облучении

элемента. Поэтому наблюдаемые изотопы имеют

которых образовались изотопы, необходимые мас-

относительно большое время жизни. Кроме того,

сы этих элементов и массы элементов с учетом их

среднего природного содержания.

изотопы должны излучать фотонные линии доста-

точно больших энергий, чтобы проходить сквозь

В последних столбцах табл. 2 приводятся массы

защиту и выявляться в спектре.

элементов, которые необходимы для образования

радиоактивных изотопов в ядерном реакторе. Эти

Значения сечений (n, γ)-реакций приведены из

массы сравниваются с массами, которые получе-

справочника [9]. Массы элементов получены из

ны масс-спектрометрическим способом для образ-

(n, γ)-реакций с учетом природного содержания

ца материала хромового источника до облучения

стабильных изотопов. В скобках приведены значе-

в реакторе. Масс-спектрометрические измерения,

ния масс, которые определялись из анализа других

проведенные в НИЦ “Курчатовский институт” —

реакций. Например, масса железа для изотопа

ИРЭА в январе 2019 г. [8], показали содержание

⁵⁴Mn (150 мг) была определена из реакции (n, γ)

70 элементов с точностью 10-7 г/г. Между тем по

для изотопа⁵⁹Fe.

некоторым элементам по измерению спектра фо-

тонов удается определить количество примесей до

11. ПРОТИВОРЕЧИЯ В ИЗМЕРЕНИЯХ

величины 10-8-10-9 г/г (цезий, скандий, сурьма,

СПЕКТРОВ

кобальт, европий).

Таким образом, определение масс элементов

Почти все фотонные линии можно однозначно

примесей по измеренному спектру фотонов оказы-

связать с излучающими элементами, и анализ их

вается вариантом нейтронно-активационного ана-

образования в атомном реакторе выглядит вполне

лиза. Особенности такого метода определения кон-

удовлетворительно. Вместе с тем есть линии, ис-

центраций примесей связаны с большой массой

точники которых также можно определить, но при

облученного материала хромового источника и с

этом остается неясным, как эти элементы образо-

условиями облучения в ядерном реакторе, при ко-

вались в хромовом источнике.

торых чувствительность к массам примесей ока-

В наших спектрах есть три группы линий с

зывается столь высокой. При этом те же усло- неоднозначной интерпретацией.

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№3

2023

404

ГАВРИН и др.

Таблица 2

Родительский изотоп,

Реакция облучения

Масса роди-

Масса

Масса из

Изотоп

содержание

на изотопе, сечение

тельского

элемента масс-спектр

в природной смеси, %

σ₁, бн

изотопа

1¹³⁷Cs

¹³⁶Xe, 8.9

(n, γ) + распад, 0.26

22 мг

246 мг

¹³⁷Ba, 11.23

(n, p)

<400 мкг

2⁹⁵Zr

⁹⁴Zr, 17.33

(n, γ), 0.05

54 мг

312 мг

1.6 мг

3⁹⁵Nb

⁹⁵Zr

β^--распад

4¹³⁴Cs

¹³³Cs, 100

(n, γ), 29

53 мкг

<400 мкг

5⁵⁸Co

⁵⁸Ni, 68.27

(n, p)

6.8 мг

10 мг

⁵⁹Co, 100

(n, 2n)

(189 мкг)

<400 мкг

6⁵⁴Mn

⁵⁴Fe, 5.8

(n, p)

(8.7 мг)

(150 мг)

360 мг

7⁴⁶Sc

⁴⁵Sc, 100

(n, γ), 17

7.8 мкг

<400 мкг

8⁵⁹Fe

⁵⁸Fe, 0.28

(n, γ), 1.26

419 мкг

150 мг

360 мг

⁵⁹Co, 100

(n, p)

(189 мкг)

<400 мкг

9⁶⁰Co

⁵⁹Co, 100

(n, γ), 18.7

189 мкг

<400 мкг

10¹²⁴Sb

¹²³Sb, 42.7

(n, γ), 4.1

83 мкг

195 мкг

<400 мкг

11¹⁴⁰Ba-¹⁴⁰La 138Ba, 71.7

(n, γ) + (n, γ), 0.4 бн + 6 бн

<400 мкг

Первая — линия 662 кэВ, которая указывает

оболочки порядка 1800 см² средняя толщина цир-

на распад¹³⁷Cs. Этот изотоп в реакторе может

кония, который перешел в хром, составила 27 мкм

образовываться в (n, γ)-реакции при облучении с

или 1000 атомных слоев. При том, что температура

плавления циркония 1852^◦С, условий для столь

последующим распадом¹³⁶Xe или в (n, p)-реакции

интенсивной диффузии скорее всего не было, и

из¹³⁷Ba. Но рождение¹³⁷Cs из¹³⁶Xe кажется

цирконий, видимо, переносился на поверхность

невозможным из-за отсутствия ксенона в глубоко

хрома механическим путем в местах с повреждени-

очищенном облучаемом материале. Тем более, что

ями кристаллической решетки.

необходимое количество ксенона (40 см³) оказы-

Третья группа линий — это одна линия 1596 кэВ,

вается чрезвычайно большим. Также маловероятно

которая наблюдалась во всех измеренных спек-

рождение¹³⁷Cs из¹³⁷Ba по (n, p)-реакции, по-

трах, начиная с самых первых, и, учитывая раз-

скольку количество¹³⁷Cs, обеспечивающее най-

меры отверстий коллиматоров, интенсивность ее

денную активность (8.5 мКи/λ = 4.2 × 10¹⁷ ато-

уменьшалась со временем с периодом полураспада

мов), оказывается больше верхней границы массы

от 10 до 20 сут. Единственный элемент, с которым

бария в материале 400 мкг, полученной в масс-

можно связать линию 1596 кэВ, который имеет

спектрометрических измерениях [8]. Поэтому при-

похожее время жизни, —¹⁴⁰La. Это единственная

ходится предположить, что¹³⁷Cs либо рождается

интенсивная линия в спектре¹⁴⁰La;¹⁴⁰La нахо-

во взаимодействии космического излучения с тя-

дится в равновесии с¹⁴⁰Ba, период полураспада

желыми элементами материала мишени, либо он

которого 12.76 сут. Возможный канал образования

занесен в хромовый источник извне.

¹⁴⁰Ba в реакторе — захват теплового нейтрона

Другая группа состоит из трех линий, кото-

стабильным¹³⁸Ba (содержание в природном барии

рые однозначно связываются с⁹⁵Zr-⁹⁵Nb. При

71.7%) с последующим захватом еще одного

этом оцененная масса циркония оказывается в

нейтрона изотопом¹³⁹Ba. В существующих усло-

200 раз больше значения, полученного в масс-

виях облучения, однако, для получения нужного

спектрометрических измерениях. Связано это мо-

количества¹⁴⁰Ba необходимо облучить в реакторе

жет быть с тем, что из циркония были сделаны

около 0.7 кг природного бария, при том, что его

формы, в которых хромовые диски помещались в

количество в материале источника по данным

ядерный реактор для облучения нейтронами. При

масс-спектрометрии не превышало 400 мкг. По-

площади касания хромовых дисков и циркониевой

этому объяснить появление такого элемента в

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№3

2023

ИЗМЕРЕНИЕ РАДИОАКТИВНЫХ ПРИМЕСЕЙ

405

хромовом источнике можно тоже либо наработкой

концентрации ряда примесей по энергетическим

космическими лучами по неизвестному каналу,

линиям в фотонном спектре с точностью, превыша-

либо тем, что этот элемент был внесен в источник

ющей точность масс-спектрометрических измере-

извне.

ний более чем на порядок.

Измерения спектров фотонов от источника⁵¹Cr

12. ОЦЕНКА СЕЧЕНИЙ (n, p)-

в эксперименте BEST подтвердили высокую чи-

стоту материала, из которого изготовлен источник.

И (n, 2n)-РЕАКЦИЙ

Вклад радиоактивных изотопов от примесей в теп-

По результатам измерения спектров можно оце-

ловыделение источника составил в начале счета

нить сечения некоторых возможных реакций с теп-

около 5 х 10-6. По результатам измерений спек-

ловыми нейтронами. Облучение одного элемента

тров фотонов оценен элементный количественный

иногда приводит к образованию разных изото-

состав примесей. Показана возможность выявле-

пов. Поэтому, полагая известными сечения (n, γ)-

ния некоторых примесей нейтронной активацией на

реакций [8], можно оценить сечения некоторых

уровне 10-8-10-9 г/г.

реакций (n, p) и (n, 2n).

Авторы благодарят сотрудников НИИАР

Например, количество облучаемого железа в

В.А. Тарасова и А.И. Звира за особое внимание

образце определяется из реакции⁵⁸Fe(n, γ)⁵⁹Fe

к задаче изготовления нейтринного источника.

(150

мг). Считая, что соотношение стабильных

Работа выполнена с использованием научного

изотопов железа в образце соответствует при-

оборудования УНУ ГГНТ ЦКП БНО ИЯИ РАН

родному соотношению, получаем, что реакция

при финансовой поддержке Министерства обра-

⁵⁴Fe(n, p)⁵⁴Mn должна идти с сечением 0.13 бн.

зования и науки Российской Федерации: согла-

Таким же образом оцениваем сечение ре-

шение № 14.619.21.0009, уникальный идентифи-

акции (n, 2n) на

⁵⁹Co. Определяя по реак-

катор проекта RFMEFI61917X0009, и соглаше-

ции⁵⁹Co(n, γ)⁶⁰Co массу облучаемого кобальта

ние № 05.621.21.0025, уникальный идентификатор

(189

мкг), находим верхнее значение сечения

проекта RFMEFI62119X0025.

реакции⁵⁹Co(n, 2n)⁵⁸Co (0.92 бн). Получить кон-

кретное значение сечения этой реакции не удается

из-за того, что изотоп⁵⁸Co может рождаться также

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

из⁵⁸Ni в (n,p)-реакции. Масса никеля в образце

1. V. V. Barinov, B. T. Cleveland, S. N. Danshin, H. Ejiri,

по результатам масс-спектрометрического анализа

S. R. Elliott, D. Frekers, V. N. Gavrin, V. V. Gorbachev,

составляет 10 мг, что дает верхний предел на

D. S. Gorbunov, W. X. Haxton, T. V. Ibragimova,

I. Kim, Yu. P. Kozlova, L. V. Kravchuk, V. V. Kuzminov,

сечение (n, p)-реакции на⁵⁸Ni σ(n, p) ≤ 26 мбн.

B. K. Lubandorzhiev, et al., Phys. Rev. Lett. 128,

Заметим, что в отличие от сечений (n, γ)-

232501 (2022); arXiv: 2109.11482v1 [nucl-ex].

реакций, в которых ядра в основном захватывают

2. V. V. Barinov, S. N. Danshin, V. N. Gavrin,

тепловые нейтроны, в реакциях (n, p) и (n, 2n)

V. V. Gorbachev, D. S. Gorbunov, T. V. Ibragimova,

больший вес могут иметь нейтроны высоких

Yu. P. Kozlova, L. V. Kravchuk, V. V. Kuzminov,

энергий. Поэтому полученные сечения можно,

B. K. Lubandorzhiev, Yu. M. Malyshkin, I. N. Mirmov,

скорее, считать оценками средних сечений по всему

A. A. Shikhin, E. P. Veretenkin, B. T. Cleveland,

спектру нейтронов в реакторе.

H. Ejiri, et al., Phys. Rev. C 105, 065502 (2022).

3. V. N. Gavrin, T. V. Ibragimova, J. P. Kozlova,

V. A. Tarasov, E. P. Veretenkin, and A. I. Zvir, J. Insrum.

13. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

16, P04012 (2021).

4. J. N. Abdurashitov et al. (The SAGE Collab.), Phys.

Искусственный источник монохроматических

Rev. C 59, 2246 (1999).

нейтрино

⁵¹Cr в эксперименте BEST являет-

5. В. В. Горбачев, Ю. М. Малышкин, ПТЭ, № 3, 110

ся уникальным инструментом для исследования

(2015) [Instrum. Exp. Techn. 58, 418 (2015)].

свойств нейтрино. Компактный (объемом менее

6. Table of Radioactive Isotopes, Ed. by V. S. Shirley

1 л) и интенсивный (3.6 МКи = 1.3 × 10¹⁷ Бк)

(Willey, New York, 1986).

источник может быть использован в измерениях

7. О. Ф. Немец, Ю. В. Гофман, Справочник по ядер-

с практически любым современным нейтринным

ной физике (Наукова думка, Киев, 1975).

детектором.

8. Протокол исследований № И1391-8 ЦКП "Ис-

Особые условия источника для эксперимента

следовательский научно-аналитический центр НИЦ

BEST — большое количество материала (4 кг),

Курчатовский институт — ИРЭА”, 24 янв 2019.

облучаемого в атомном реакторе длительное вре-

9. CRC Handbook of Chemistry and Physics, 69th ed.,

мя (100 сут) в плотном потоке тепловых нейтро-

Ed. by R. C. Weast, M. J. Astle, and W. H. Beyer (CRC

нов (2.1 × 10¹⁴ см-2 с-1) — позволили определить

Press, Boca Raton, 1988-1989).

ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА том 86

№3

2023