Доклады Российской академии наук. Физика, технические науки, 2022, T. 506, № 2, стр. 40-45

1. МАГНИТНАЯ ФАЗОВАЯ ДИАГРАММА И ТЕОРИЯ БРАЗОВСКОГО

Рассмотрим  вначале  магнитную  фазовую B–T-диаграмму, построенную по данным [12] и по литературным данным, приведенным в этой работе (рис. 1). В нулевом магнитном поле B = 0 при T_c ~ 29 K происходит переход из парамагнитной фазы в фазу со спиральным магнитным порядком (геликоидальная фаза). Увеличение магнитного поля в области T < T_c приводит к быстрому подавлению геликоидальной фазы и образованию конической фазы с осью конуса, направленной вдоль магнитного поля. При B ~ 0.5 Тл коническая фаза превращается в аналог ферромагнитной фазы – спин-поляризованную фазу, в которой магнитные моменты выстраиваются параллельно. Отметим, что традиционно MnSi принято относить к зонным магнетикам, у которых спиновая плотность распределена по элементарной ячейке кристалла [3]. Однако последующие исследования ЭПР и транспортных характеристик [12], а также данные LDA-расчетов [13] свидетельствуют о том, что спиновая плотность у MnSi локализована на ионах марганца и величина локализованного магнитного момента (ЛММ) оказывается порядка ~1.2 μ_B/Mn. При этом известный эффект редукции магнитного момента насыщения до значений μ_S ~ 0.3–0.4 μ_B/Mn, наблюдающийся как в парамагнитной, так и в различных магнитоупорядоченных фазах [3], обусловлен образованием спин-поляронных состояний, в которых ЛММ марганца и зонных электронов направлены противоположно и компенсируют друг друга [12]. Таким образом, все магнитные фазы на рис. 1 представляют собой различные спин-поляронные фазы, за возможным исключением небольшого кармана в окрестности T_c, образованного скирмионной фазой (или, по используемой в литературе терминологии – А-фазой), которая, в свою очередь, имеет внутреннюю структуру [14].

Спин-поляронная природа различных магнитных фаз у MnSi имеет принципиальное значение для понимания физики перехода между парамагнитной и спин-поляризованной фазой. Для стандартного ферромагнетика в ненулевом магнитном поле фазовый переход между парамагнитной и ферромагнитной фазами отсутствует [1] и можно лишь говорить о большей или меньшей степени упорядочения ЛММ в зависимости от температуры. В то же время экспериментальные данные [12] свидетельствуют о том, что у MnSi переход между парамагнитной и спин-поляризованной фазами является резким и характеризуется хорошо определенной фазовой границей. Температура перехода в магнитном поле может быть определена по положению минимума на температурной зависимости магнитосопротивления при B = const (линия А–А на рис. 1), что связано с особенностями магнитного рассеяния в данном материале [12]. Для спин-поляронных фаз стандартное ограничение [1] на переход парамагнетик–ферромагнетик снимается и, согласно [12], именно на границе А–А происходит упорядочение редуцированных магнитных моментов спиновых поляронов.

Перейдем к рассмотрению магнитного перехода между парамагнитной и спин-поляризованной фазами. Анализ удобно начать с температурной зависимости обратной корреляционной длины k(T) = 1/R_c(T), для которой при B = 0 наиболее подробные данные были получены в работе [5]. Для объяснения результатов эксперимента (рис. 2) в [5] была использована теория Бразовского [4], обобщенная на случай спиральных магнетиков. В рамках такого подхода возможность спин-флуктуационных переходов не учитывается, однако возникает несколько режимов спиновых флуктуаций, плавно переходящих один в другой. Область кроссовера между различными типами спиновых флуктуаций определяется из условия R_c ~ R_i, где R_i – пространственный масштаб, связанный с определенным типом взаимодействий в системе [5]. В качестве R_i в теории [5] фигурируют: длина R_DM ~ D/J, обусловленная взаимодействием Дзялошинского–Мории и зависящая от отношения энергии Дзялошинского D к обменной энергии J; длина Гинзбурга R_Gi [2, 5], задающая классическую флуктуационную область в теории Ландау–Гинзбурга, а также (неявно) период магнитной спирали в геликоидальной фазе R₀. В результате по мере роста корреляционной длины R_c(T) (убывании k(T)) при понижении температуры возникает трансформация флуктуаций (рис. 2): в области R_c(T) < R_DM доминируют ферромагнитные флуктуации, связанные с основным обменом J, затем при R_c(T) > R_DM необходимо учитывать взаимодействие Дзялошинского–Мории, в результате которого возникают геликоидальные (киральные) флуктуации, размер которых продолжает увеличиваться вплоть до точки фазового перехода, где должно выполниться условие R_c(T_c) = R₀. Поскольку в рассматриваемой модели R_Gi > R_DM, в области R_c(T) > R_DM можно выделить диапазон, связанный с длиной Гинзбурга: R_Gi < R_c(T) < R₀, который в [5] описывается как область сильно взаимодействующих киральных флуктуаций (рис. 2).

В варианте теории Бразовского, использованной в [5], температура перехода в геликоидальную фазу T_c оказывается меньше температуры перехода T_MF, которой бы обладал спиральный магнетик в том случае, если бы выполнялась теория среднего поля. Параметр T_MF задается условием R_c(T_MF) = = R_Gi, а обратная корреляционная длина описывается выражением [5]

где k_Gi = 1/R_Gi, а T₀ определяет область температурного “размытия” флуктуационной области. Формула (1) задает функциональную зависимость между температурой и обратной корреляционной длины вида T = f(k), которая может быть использована для аппроксимации экспериментальных данных. Формально аппроксимация зависит от трех параметров, однако если параметр T_MF задан, то на кривой k(T) фактически фиксирована точка k(T_MF) = k_Gi и единственным подгоночным параметром оказывается температура T₀. Если дополнительно потребовать выполнения условия на период спирали в геликоидальной фазе k(T_c) = 1/R₀, то и величину T₀ можно считать заданной. Для R₀ = 180 Å [3, 5, 12] указанная процедура позволяет дать хорошее описание экспериментальной зависимости k(T) c параметрами T_MF = 30.5 K, k_Gi = 1.9 × 10^–2 Å^–1 и T₀ = 0.5 К (рис. 2, кривая 1).

Обращает на себя внимание, что в рассматриваемой теории [5] k(T) остается конечной во всей области T ≥ T_c, в то время как для обычного фазового перехода корреляционная длина расходится в точке фазового перехода [2] и, следовательно, k(T) обращается в ноль. Интересно, что если для аппроксимации обратной корреляционной длины у MnSi использовать стандартное выражение

и выполнить трехпараметрическую аппроксимацию в диапазоне T > T_MF = 30.5 K, то подгонка также дает хорошо согласующийся с экспериментом результат для параметров T* = 29.44 ± 0.02 K, ν = 0.64 ± 0.06 и k₀ = (2.19 ± 0.02) × 10^–3 Å^–1 (рис. 2, кривая 2). При этом формула (2) описывает эксперимент в области T > 30 K, а отклонения от теоретической зависимости (2) в области T_c < T < 30 K могут быть связаны с образованием промежуточных спин-поляронных фаз, которые могут возникать при фазовом переходе парамагнетик–ферромагнетик [15] и (или) со спин-флуктуационными переходами. Таким образом, описание температурной зависимости обратной корреляционной длины у MnSi может быть получено в рамках различных моделей.

2. СПИН-ФЛУКТУАЦИОННЫЕ ПЕРЕХОДЫ У MnSi

Для спин-флуктуационного перехода характерно резкое изменение характеристик спиновых флуктуаций [6]. Кроме того, недавно были обнаружены ступеньки на температурной зависимости ширины линии ЭПР, возникающие в системе спиновых поляронов при магнитных переходах [16], которые, таким образом, оказываются разновидностью СФП. Поэтому для выделения возможных особенностей удобно рассмотреть производные обратной корреляционной длины ∂k/∂T и ширины линии ЭПР ∂W/∂T по температуре. Наиболее подробное из известных на сегодняшний день исследований ЭПР у MnSi было выполнено в работе [11], где были найдены зависимости ∂W/∂T = f(T), которые используются в дальнейшем анализе. Температурная зависимость производной ∂k/∂T была рассчитана по данным k(T) из работы [5], приведенным на рис. 2.

Из сопоставления данных ∂k/∂T и ∂W/∂T видно, что у MnSi при определенных температурах наблюдается резкое изменение параметров спиновых флуктуаций, причем их амплитуда (ширина линии ЭПР) и пространственный масштаб (корреляционная длина) имеют особенности при практически совпадающих температурах (рис. 3). Такое соответствие данных указывает на то, что в рассматриваемом диапазоне параметров температура – магнитное поле у MnSi происходит несколько СФП, причем отвечающие им границы на магнитной фазовой диаграмме (рис. 1) вертикальны. Отметим, что для B ≤ 2 Тл фазовая граница, следующая из независимых данных по магнитосопротивлению [12], также оказывается вертикальной (линия А–А на рис. 1).

Прежде всего можно выделить (стрелка 1 на рис. 3) особенности при T = 32 К (скачок производной ∂W/∂T и максимум ∂k/∂T). Данный СФП 1 наблюдается в температурной области, где согласно [5] возникают геликоидальные флуктуации. Однако, в отличие от модельного описания [5], эксперимент показывает, что переход между ферромагнитными и геликоидальными (киральными) флуктуациями у MnSi идет путем резкой смены спин-флуктуационных характеристик и не является кроссовером.

Наиболее сильное изменение ∂W/∂T и ∂k/∂T и соответствующий ему СФП 2 происходят при T = 30.5 K, т.е. согласно [5] при T = T_MF (стрелка 2 на рис. 3). Отметим, что с этой характерной температурой согласуется положение фазовой границы А–А (рис. 1), поскольку абсолютная точность нахождения минимума на температурной зависимости магнитосопротивления в работе [12] не превышала 0.5 К. Таким образом, переход, связанный с усилением взаимодействия геликоидальных флуктуаций, не является плавным, как это предполагалось в [5], а является типичным спин-флуктуационным переходом. Отметим, что особенности ∂W/∂T и ∂k/∂T при T ~ T_MF означают наличие ступенек на температурных зависимостях W(T) и k(T) (в согласии с данными показанными на рис. 2 и температурной зависимостью ширины линии ЭПР, приведенной в работе [11]). Такие ступеньки являются характерной чертой магнитных переходов в системах спиновых поляронов [16].

При температуре T = 29 K, равной критической температуре T_c, в нулевом магнитном поле наблюдается скачок производной ∂W/∂T (стрелка 3 на рис. 3). Разрыв ∂W/∂T соответствует излому на кривой W = f(T). Как было показано в [11], именно такая особенность ширины линии ЭПР соответствует спин-флуктуационному переходу внутри магнитоупорядоченной фазы. Поэтому магнитный переход при T_c, традиционно связываемый с появлением дальнего магнитного порядка, на самом деле является спин-флуктуационным переходом (СФП 3) в области существования спин-поляризованной фазы. Особая область на магнитной фазовой диаграмме MnSi между СФП2 и СФП3 выделена на рис. 1 розовым цветом. Следует отметить, что СФП 3, в отличие от низкотемпературного СФП, при T ~ 15 K, обнаруженного в [11], происходит во флуктуационной области в окрестности фазового превращения из парамагнитная фаза – спин-поляризованная фаза.

ВЫВОДЫ

Таким образом, мы показали, что плавная эволюция параметров спиновых флуктуаций, рассматриваемая как в стандартной теории магнитных фазовых переходов, так и в ее обобщении на случай геликоидальных магнетиков, нарушается присутствием спин-флуктуационных переходов, при которых резко изменяются амплитуда спиновых флуктуаций и их корреляционный радиус. В нулевом магнитном поле переходу при T_c = 29 K, обычно интерпретируемому как переход в геликоидальную магнитоупорядоченную фазу, предшествуют два спин-флуктуационных перехода, СФП 1 (T₁ = 32 K) и СФП 2 (T₂ = 30.5 K). В магнитном поле B ~ 2 Тл при температуре 29 K, совпадающей с T_c, обнаружен еще один спин-флуктуационный переход с параметрами, характерными для СФП внутри магнитоупорядоченной фазы. Полученные данные свидетельствуют о том, что при понижении температуры у MnSi при T = T₁ происходит СФП с появлением геликоидальных флуктуаций, а возникновение геликоидальной фазы (B = 0) или спин-поляризованной фазы (B = 2 Тл) происходит при T = T₂ и сопровождается спин-флуктуационным переходом. Выяснение природы СФП при T = T_c требует проведения дальнейших экспериментальных и теоретических исследований.