Доклады Российской академии наук. Химия, науки о материалах , 2020, T. 492-493, № 1, стр. 111-115

МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА

В экспериментах использовали плоские образцы ЭКС толщиной 4.2 мм, состоящие из тринитрата глицерина, полиэфируретана и дисперсных порошков ПХА и алюминия в соотношении 55 : 9.2 : 15 : 20 (мас. %), отвержденные ароматическим динитрилоксидом. Средний диаметр частиц ПХА 25 мкм, а частиц Al – 5 мкм. Давление возбуждения детонации, критический диаметр и скорость детонации такого типа ЭКС экспериментально изучены в ряде работ [2, 3], а особенности радиолиза – в [4].

Схема проведения эксперимента по облучению образцов ЭКС на ускорителе “Кальмар” (СССР) [5] представлена на рис. 1. Температура испытаний комнатная. Образцы ЭКС закрепляли на аноде из нержавеющей стали, содержащем вырез прямоугольной формы под образцом ЭКС и боковую щель для наблюдения кинетики разлета. Наносекундный поток РЭ формировался в диоде ускорителя с латунным катодом диаметром 10 мм. Зазор между катодом и поверхностью образца ЭКС составлял 4–6 мм. Тыльной стороной образец ЭКС плотно прижимался к пластине из полиметилметакрилата (ПММА) толщиной 4 мм, которая укреплялась на аноде таким образом, чтобы образец ЭКС не касался анода. Диаметр пятна облучения контролировали по распределению интенсивности рентгеновского излучения в его изображении, полученном с помощью рентгеновской камеры-обскуры, расположенной за образцом. Распространение катодной и анодной плазмы вдоль оси диода регистрировалось по ее оптическому излучению электронно-оптической хронографической камерой СФЭР-6 (Россия) [6].

Ток через диод ускорителя и напряжение на катоде регистрировались осциллографом Tektronix TDS 2024B (США) с помощью низкоиндуктивного шунта и высоковольтного делителя напряжения соответственно, расположенных вблизи выходного узла ускорителя “Кальмар”. Эксперименты выполнялись при поддержании в объеме диода динамического остаточного давления не выше 1 × 10^–2 Па, для чего использовались диффузионные насосы.

Для изучения образования новых структур на поверхности материалов в экспериментах на ускорителе “Кальмар” использовали растровый электронный микроскоп JSM-6490 (Япония) с приставкой для энергодисперсионного рентгеновского микроанализа QUANTAX (Германия).

РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

В экспериментах создавали поток РЭ ускорителя “Кальмар” при средней энергии РЭ 280 кэВ, максимальном значении тока пучка 28 кА и максимальной мощности 9.5 × 10⁹ Вт (рис. 2). Как показали контрольные эксперименты, 85% энергии пучка сосредоточено на поверхности образца площадью ∼3 см². Средняя плотность потока энергии РЭ на образцах ЭКС составляла 200 Дж/см².

Скорость уноса вещества с облучаемой поверхности образца ЭКС определялась как скорость перемещения границы светящейся области, и в начале разлета до 190 нс составляла ∼22 км/с (рис. 3). До замыкания межэлектродного промежутка (диода) ускорителя “Кальмар” плазмой свечение в прианодной и прикатодной областях диода ускорителя “Кальмар” пропадает, что связано с большой оптической плотностью плазмы [6].

Воздействие потока РЭ вызвало сильный характерный хлопок, разрушение подложки и бокового окна анода, изготовленных из ПММА, а также появление характерных следов течения на аноде из нержавеющей стали в области закрепления образца ЭКС. Остатков образца ЭКС не обнаружено, однако на обращенных к образцу поверхностях раздробленных осколков ПММА обнаружен характерный “налет” черного цвета. Таким образом, по результатам последствий разрушения можно определенно говорить о реализации режима детонации изучаемых образцов ЭКС при воздействии потока электронов ускорителя “Кальмар”. Следов горения не обнаружено.

Микрофотографии образовавшегося “налета” на поверхности ПММА обнаруживают пористую структуру из частиц диаметром ∼1 мкм, а также частиц удлиненной формы (рис. 4). В ряде случаев на поверхности были обнаружены сферические частицы алюминия (рис. 4). Энергодисперсионный анализ с использованием электронов с энергией 10 кэВ для 12 изученных осколков показал, что образовавшийся на поверхности ПММА “налет” содержит (ат. %): углерод (49–57), кислород (32–23), алюминий (7.9–5), медь (2.7–1.6), цинк (1.4–1.3), железо (0.6), кремний-никель (2.3–5.6) и в небольших количествах хлор (0.06–0.08), свинец (0.12), азот (1.2–4.9). Состав образовавшихся конденсированных продуктов соответствует продуктам детонации изучаемого ЭКС и элементов, входящих в состав катодной плазмы.

Действительно, принцип действия высоковольтных диодов сильноточных ускорителей электронов, работающих по принципу “взрывной эмиссии”, всегда сопровождается образованием плазмы из элементов катода – в данном случае латуни [7]. Катодная плазма распространяется в диоде ускорителя (см., например, [6] и рис. 3), однако ввиду малой массы она не способна вызвать значимого ударно-волнового воздействия на ЭКС в облучаемой камере ускорителя “Кальмар”. Испарение материалов электродов продолжается на втором и последующих полупериодах разряда, когда диодный зазор ускорителя замыкается плазмой [6]. Этим объясняется появление в поверхностных слоях «налета» таких элементов как Cu, Zn, Fe, Ni, Pb. Кроме того, источником Fe может выступать анод.

В диэлектрической мишени за счет торможения пучка РЭ возникают достаточно мощные электрические поля, которые ограничены обменом зарядом с плазмой, окружающей облучаемую поверхность, и заземлением мишени. Генерируемые в диэлектрических образцах сильные электрические поля на ускорителе “Кальмар” – более 5 × 10⁵ В/см – вызывают электрический пробой полярных диэлектриков [8]. Ранее было показано, что максимальный пробег РЭ ускорителя “Кальмар” при рассматриваемых плотностях потока слабо чувствителен к эффекту электризации [9], поэтому влиянием электрического поля на пробег РЭ далее пренебрегали.

Численное моделирование переноса РЭ ускорителя “Кальмар” в образцах ЭКС выполнено методом Монте-Карло без учета их гетерогенности с детальным прослеживанием РЭ до энергии 1 кэВ [10]. Разыгрывали 10⁷ историй первичных частиц. За глубину пробега РЭ принимали толщину мишени, на которой поток РЭ ослабляется на три порядка. Получено, что пробег электронов пучка ускорителя “Кальмар” составлял 560 мкм. Плотность инжектированного заряда достигает максимального по модулю значения на глубине ∼300 мкм. Структура энерговыделения такова, что практически постоянная поглощенная доза реализуется от облучаемой поверхности до глубины ∼100 мкм и составляет ∼5.7 МГр. На глубинах 200, 300 и 400 мкм поглощенная доза снижается до значений 2.9, 0.9 и 0.3 МГр соответственно.

Согласно классической теории, детонационное превращение взрывчатого вещества происходит под действием ударной волны, возбуждающей экзотермическую химическую реакцию. Поэтому стационарная детонационная волна состоит из ударного скачка и следующей за ним зоны химических превращений, в которой давление падает, а вещество расширяется. В настоящее время общепринято, что при давлениях до 5 ГПа основным механизмом инициирования детонации служат “горячие точки” [1, 11]. Если температура во фронте ударной волны превышает некоторую характеристическую для данного вещества температуру (как правило ∼1000 K), то за время ∼1 нс происходит воспламенение очага и его распространение далее в образце [11].

В многокомпонентных ЭКС, изготавливаемых методом заливки с использованием полимерных горючих связующих, детонационный процесс далек от идеального и характеризуется увеличенной зоной химической реакции [2, 3]. Считая, что теплоемкость ЭКС близка к теплоемкости тринитрата глицерина 1300 Дж/(кг K) [12], повышение температуры образца ЭКС площадью ∼3 см² и толщиной 100 мкм за счет поглощения энергии пучка РЭ ускорителя “Кальмар” превышает 4000 K. То есть критерий инициирования детонации в ЭКС можно считать выполненным. Однако существуют некоторые сложности в оценке возможности дальнейшего развития детонации на необлученный РЭ объем изучаемого ЭКС.

Специфика генерации ударных волн наносекундным потоком РЭ обусловлена тем, что повышение давления в объеме мишени связано с быстрым энерговыделением при постоянстве объема образца, в котором происходит поглощение РЭ. Реализованное в экспериментах энерговыделение вызывает нагрев и сублимацию ЭКС с формированием механического импульса давления. Если принять за границу сублимации достижение плотности энергии Q_s = 1 кДж/г, то консервативную оценку величины механического импульса давления получить достаточно просто [13]:

где Q(m) – распределение энерговыделения пучка РЭ по массовой глубине (m) образца ЭКС, m_s – массовая толщина сублимированного слоя.

Оценка величины испарительного импульса составляет 755 Па с, а толщина сублимированного слоя составляет 290 мкм. Тогда для длительности потока РЭ на половине амплитудного значения 50 нс получаем максимальную оценку давления сжатия, без учета разгрузки на свободной поверхности, менее 3.7 ГПа. При этом сублимированная часть ЭКС начинает заполнять диод ускорителя еще во время действия потока РЭ.

Отметим, что приведенные выше оценки дают максимальное значение генерируемого импульса и, следовательно, давления. Как показано в [14], с увеличением плотности потока РЭ увеличивается доля расходуемой энергии, не связанной с генерацией механического импульса. По-видимому, причиной этого является взаимодействие потока РЭ с движущимися навстречу продуктами деструкции вещества мишени, потерей энергии на его ионизацию и излучение.

Экспериментально установлено, что изучаемые ЭКС обладают критическим диаметром детонации 6–8 мм и способны детонировать при инициирующем давлении более 20 ГПа, создаваемом зарядом взрывчатого вещества [3].

Проведенные оценки показывают, что наносекундный поток РЭ позволяет осуществить детонацию многокомпонентного ЭКС при инициирующем давлении в ударной волне много меньшем, чем при классическом ударно-волновом инициировании зарядом взрывчатого вещества. При этом детонация происходит в слое меньшем, чем диаметр детонации, определенный классическим методом.

В качестве возможного механизма, позволяющего понизить критические параметры возбуждения детонации, следует учитывать реализацию как в области облучения, так и в необлучаемом объеме ЭКС мощных электрических полей и частичных электрических разрядов. Достигаемые в канале электрических разрядов высокие температуры и давления могут служить дополнительными “горячими точками”, облегчающими инициирование и развитие процесса детонации в смесевых ЭКС. Влияние электрического поля на процессы взрыва и детонации порошкообразных и прессованных взрывчатых веществ было отмечено ранее, например, в работе [15].