1. На главную
  2. Электронные версии
  3. Известия РАН. Физика атмосферы и океана
  4. T. 57, № 3, 2021

Известия РАН. Физика атмосферы и океана, 2021, T. 57, № 3, стр. 322-333

Определение содержания СО2 в тропосфере и стратосфере наземным ИК методом

Ю. М. Тимофеев a, *, Г. М. Неробелов a, А. В. Поберовский a, Н. Н. Филиппов a

a Санкт-Петербургский государственный университет
199034 Санкт-Петербург, Университетская наб., 7/9, Россия

* E-mail: y.timofeev@spbu.ru

Поступила в редакцию 18.08.2020
После доработки 18.11.2020
Принята к публикации 09.12.2020

Полный текст (PDF)

Аннотация

В работе анализируются наземные измерения спектров поглощения солнечного ИК излучения высокого спектрального разрешения в Петергофе в различных спектральных областях для определения общего содержания СО2, а также его содержания в двух слоях атмосферы – тропосфере и стратосфере. На основе анализа расчетов погрешностей для различных спектральных схем, а также сравнений с независимыми измерениями и моделированием выбраны две спектральные схемы, состоящие из измерений солнечных спектров в области 2600 и 3100–3300 см–1. Исследован временной ход содержания СО2 в тропосфере и стратосфере в 2018–2019 гг. В большую часть рассматриваемого периода тропосферные ХСО2 превышают стратосферные значения, причем это превышение достигает 5–10 ppm. В летние периоды и начале осени наблюдается обратная картина – стратосферные значения ХСО2 превышают тропосферные, что связано с процессами фотосинтеза – поглощения СО2 в тропосфере растительностью. Сравнения результатов наземных измерений с данными моделирования CAMS и спутниковыми измерениями (приборы OCO-2 и ACE) показали хорошее согласие общего содержания СО2 и его тропосферного и стратосферного содержаний, как правило в пределах 1% при исключении систематических расхождений.

Ключевые слова: климат, парниковые газы, углекислый газ, ИК наземный спектроскопический метод, спутниковые измерения, валидация

1. ВВЕДЕНИЕ

Изменения климата Земли, обусловленные, в значительной степени, ростом содержания парниковых газов и, прежде всего, углекислого газа, стимулировали создание и эксплуатацию глобальной системы мониторинга содержания СО2 [1]. Эта система состоит из наземных локальных и дистанционных измерений различного типа, самолетных и спутниковых систем наблюдений, наблюдений на высотных мачтах, кораблях и т.д. Значительную роль в получении такой информации играют наземные спектроскопические международные системы наблюдений TCCON и NDACC [2, 3].

Большая часть информации от этих систем получается, прежде всего, в виде общих содержаний (ОС) газов, часто в виде средних отношений смеси для сухой атмосферы, например XCO2. С другой стороны, измерения спектров солнечного ИК излучения высокого спектрального разрешения несут в себе определенную информацию о вертикальной структуре содержания ряда газов. В работах [4–15] были рассмотрены возможности получения информации о профилях содержаний О3, H2O, СО2, CH4, СО, C2H4, HCl, HF и N2O. Оценки информативности осуществляются, как правило, с помощью определения числа независимых параметров вертикальных профилей (dofs – degree of freedom for signal), содержащихся в измерениях спектров солнечного излучения, и для упомянутых выше газов они составляют 2–4 параметра [16].

Положительный опыт использования этой информации был неоднократно продемонстрирован для озона (см., например, [5, 6]). Подобные исследования проводились неоднократно и для СО2. Так, в работе [12] рассмотрены возможности решения обратной задачи по восстановлению профиля СО2 при использовании измерений в линиях полосы поглощений 1.62 мкм (6220 см–1). Численный анализ информативности показал, что наземные измерения позволяют получить ∼3 независимых параметра о профиле СО2. Эксперименты по замкнутой схеме показали перспективность предлагаемой спектральной области измерений, но анализ реальных спектров обнаружил существенные погрешности решения обратной задачи и необходимость совершенствования как прямой, так и обратной задачи. Анализ возможностей использования измерений в сети TCCON для получения информации о вертикальном профиле содержания СО2 проведен также в работе [10]. В работе [13] рассмотрены возможности мобильного спектрометра CHRIS (Compact High spectral Resolution Infrared Spectrometer) относительно невысокого спектрального разрешения (0.135 см−1) для получения информации о вертикальной структуре содержания СО2. При этом использовались измерения спектра солнечного излучения в широкой спектральной области в различных полосах поглощения СО2. Предполагая априорную изменчивость содержания СО2 на различных высотах в тропосфере равной 1.3–8% (∼5–32 ppm), авторы работы получили число независимых параметров о профиле СО2 в диапазоне 2.6–3.5 для зенитного угла Солнца 10 градусов и 2.6–3.8 при угле 80 градусов для разных областей ИК излучения. При этом численные эксперименты по замкнутой схеме позволили получить погрешности измерений профиля СО2 ∼ 2.6% (∼11 ppm). Анализ информативности наземных измерений спектров солнечного излучения в различных спектральных интервалах, а также поведение усредняющих ядер в обратной задаче восстановления вертикальных профилей содержания СО2 приведен в работе [15]. В ней показано, что потенциальная информативность может достигать 3–4 независимых параметра профиля, а потенциальное вертикальное разрешение меняется от ∼5 км в нижней тропосфере до 20–25 км в стратосфере.

Проблемы выбора оптимальных спектральных областей для определения ОС СО2 и его профилей обсуждались также в докладах международных конференций [17, 18]

В настоящей работе анализируются измерения спектров поглощения солнечного ИК излучения в Петергофе [19] в различных спектральных областях для определения общего содержания СО2 в двух слоях атмосферы – тропосфере и стратосфере. Для выбора наиболее качественных данных измерений и оптимальных спектральных областей на первом этапе определяются и анализируются общие содержания СО2 во всей толще атмосферы. В работе приводятся примеры реального восстановления тропосферного и стратосферного содержания СО2 вблизи Санкт-Петербурга с помощью измерений спектров в 2018–2019 гг. Для анализа точности нового ИК метода осуществлены сопоставления с независимыми измерениями (спутниковые приборы ACE и ОСО-2) и результатами моделирования.

2. ВОССТАНОВЛЕНИЯ ОБЩЕГО СОДЕРЖАНИЯ СО2

Для оценки погрешностей определения общего содержания углекислого газа использовалось программное обеспечение PROFFIT при обработке реальных спектральных измерений. Был выбран период измерений в течение года – с сентября 2018 г. по сентябрь 2019 г. Для массовой обработки мы отобрали 6 спектральных схем, представленных в табл. 1. Схемы были отобраны на основе анализа предварительных результатов [15, 20]. Кроме первых 5 рассмотренных ранее схем, была также добавлена схема, предложенная в сети TCCON для обработки и синхронизации измерений СО2 с данными сети NDACC [19]. Эта схема включает широкий интервал 4780–4800 см–1. Отметим, что ширина всех остальных микроокон в других схемах близка к ∼0.6 см–1. В табл. 1 приведены также учитываемые при решении обратной задачи малые газовые составляющие (МГС), а также те МГС, которые уточняются при анализе измеренных спектров в процессе решения обратной задачи. В качестве априорной информации для всех учитываемых газов использовалась модель WACCM v.6, средние профили за период 1980–2020 гг. В качестве начального приближения для водяного пара, углекислого газа и озона использовались среднедневные значения профилей, полученных при анализе спектров поглощения соответствующих газов. Для решения обратной задачи использовалась регуляризация Тихонова–Филипса с предварительно определенным оптимальных параметром регуляризации, для водяного пара и других газов – масштабирование профиля.

Таблица 1.  

Использованные спектральные окна и фильтры, учитываемые и определяемые газы

N Каналы, см–1 Фильтр Учитываемые МГС Определяемые МГС
1 950.5–953.8 F1 H2O, O3, N2O H2O
2 2620.55–2621.1, 2626.4–2626.85
2627.1–2627.6, 2629.275–2629.95 		F3 H2O, N2O, CH4 H2O, CH4
3 3160.14–3160.3, 3161.6–3161.8
3315.5–3316.05, 3316.87–3318.0
3344.68–3344.94 		F5 H2O, O3, N2O, CH4, C2H2 H2O, O3, C2H2
4 4864.55–4865.15, 4882.84–4883.44
4885.14–4885.74 		F5 H2O, N2O, CH4 H2O
5 3315.50–3316.10, 3344.64–3344.94
4864.55–4865.15, 4882.84–4883.44
4885.14–4885.74 		F5 H2O, O3, N2O, CH4, C2H2 H2O, O3, C2H2
6 4780–4800 F5 H2O, N2O, CH4 H2O, CH4

Систематическая и случайная погрешности определения ХСО2 рассчитывались с помощью матриц ошибок дистанционного метода. При этом в качестве основных источников погрешности учитывались погрешности задания нулевой линии спектра (0.1% для сдвига и 0.02% для синусоидальной помехи), температурного профиля (2–5 К), спектроскопии (2% для интенсивностей и полуширин линий поглощения всех учитываемых газов), а также шум измерения из остаточной невязки спектров (подробнее см. [20]). Случайная погрешность измерения ХСО2 в равной степени определяется погрешностями задания нулевой линии спектра, температурного профиля, а также шумом измерений. В систематическую погрешность, которая, в основном, и влияет на величину полной погрешности, наиболее значительный вклад вносит погрешность задания спектроскопической информации. Как показали численные оценки, случайные погрешности измерений составляют 0.5–1%, а систематическая погрешность (∼3–4%) обусловлена погрешностями задания интенсивностей и полуширин спектральных линий. Приведенные цифры являются типичными для всех использованных спектральных окон.

На рис. 1 приведены восстановленные значения ОС СО2 при использовании указанных выше спектральных окон.

Рис. 1.

Годовой ход среднедневных величин ХСО2 (бегущее среднее по 3 точкам), полученный по наземным (разные схемы решения обратной задачи) и спутниковым (ОСО-2 в радиусе 300 км от станции) данным.

Из рис. 1 видна значительная систематика между результатами восстановлений по разным спектральным схемам, достигающая ∼20 ppm. Так, например, наибольшие величины ХСО2 дают схемы 4 и 6 , основанные на измерениях в полосе 4800 см–1, наименьшие – схемы 1 (область 950 см–1) и 3 (область 3300 см–1). Схемы 2 (область 2600 см–1) и 5 (3300 + 4800 см–1) дают средние по сравнению с остальными значения ХСО2. Эти систематические отличия могут быть вызваны систематическими отличиями в используемых параметрах тонкой структуры полос поглощения в различных спектральных областях, а также разным характером атмосферного поглощения СО2 (слабое, среднее и сильное поглощение, см. подробнее работу [15]) и как следствие отличиями в усредняющих ядрах (УЯ) в разных спектральных интервалах. Заметные систематические отличия в содержаниях СО2 при использовании разных спектральных интервалах обсуждались ранее в работах [17–20].

Отметим, что все спектральные схемы четко показывают сезонные вариации общего содержания СО2. Для разных схем амплитуды этих вариаций составляют ∼10–15 ppm. Отметим также, что наибольшая сезонная изменчивость характерна для схемы 2 , наименьшая – для схемы 5 .

На рис. 1 приведены также величины ХСО2, полученные из спутниковых измерений ОСО-2 на расстояниях не более 300 км вокруг станции St. Petersburg. Измерения ОСО-2 за указанный период в этом радиусе проводились только в течение 35 безоблачных дней, а дней, совпадающих с наземными измерениями, еще меньше. Можно только отметить, что сезонный ход спутниковых измерений совпадает с сезонным ходом наземных. По абсолютным значениям спутниковые измерения ближе всего к наземным, полученным по схемам 2 и 3 .

В табл. 2 представлены статистические характеристики полученных ансамблей ХСО2: средние величины и их изменчивость, средняя случайная и систематические погрешности. Наибольшие средние величины ХСО2 дают схемы 4–6 , использующие микроокна в коротковолновой области спектра в районе 4800 см–1 (см. табл. 1), наименьшие величины – схемы 1 и 3 . Большая изменчивость ХСО2 характерна для схем 2 и 3 (7%), меньшая – для схемы 5 (4.4%). Случайные погрешности измерений ХСО2 менее 1% для всех окон, кроме схемы 1 . Систематические погрешности близки к 2%, за исключением схемы 1 .

Таблица 2.  

Статистические характеристики ансамблей измерений ОС ХСО2 во всей толще атмосферы: x – среднее, σ – изменчивость, εслуч – средняя случайная погрешность, εсист – средняя систематическая погрешность

Схема x ± σ, ppm εслуч, % εсист, %
1 405.9 ± 5.6 2.16 ± 0.09 3.24 ± 0.17
2 411.3 ± 7.0 0.65 ± 0.09 2.11 ± 0.04
3 407.5 ± 7.0 0.71 ± 0.17 2.12 ± 0.04
4 415.7 ± 5.2 0.74 ± 0.07 2.15 ± 0.03
5 412.9 ± 4.4 0.66 ± 0.05 2.13 ± 0.03
6 414.9 ± 6.4 0.83 ± 0.08 2.23 ± 0.05

Мы также сравнили результаты наземных измерений ОС ХСО2 с результатами базы данных концентрации СО2 в атмосфере CAMS (Copernicus Atmosphere Monitoring Service) [22]. Для сравнения мы использовали данные CAMS версии 18r3 для 2018 г. и FT19r1 для 2019 г. из ячейки, наиболее соответствующей территории проведения измерений (59.68° с.ш., 30.0° в.д., г. Санкт-Петербург и окрестности). Данные, представленные в виде концентрации СО2 на 39 вертикальных уровнях, были преобразованы в ХСО2 для всего атмосферного столба.

На рис. 2 представлены сопоставления среднесуточных наземных измерений двух схем измерений (2 и 3) и данных CAMS.

Рис. 2

Временное распределение ХСО2 для всего атмосферного столба по результатам CAMS и данным наблюдений Bruker (схема 2 ) (а) и (схема 3 ) (б) для г. Санкт-Петербурга.

Приведенные рисунки показывают, что измерения ОС ХСО2 и данные моделирования в среднем очень хорошо согласуются, но данные CAMS более сглаженные по сравнению с данными наблюдений, что объясняется различным пространственным разрешением и влиянием локальных источников на наземные измерения. Анализ статистических характеристик отклонений показывает, что для 2 и 3 схем средние значения ХСО2 для CAMS превышают измерения не более чем на 1%, а стандартные отклонения (естественная изменчивость ансамблей) больше у наземных измерений почти в 2 раза. Это также объясняется различием в горизонтальном разрешении данных и влиянием локальных источников СО2 в наземных измерениях.

3. ОПРЕДЕЛЕНИЕ СОДЕРЖАНИЯ СО2 В ТРОПОСФЕРЕ И СТРАТОСФЕРЕ

На следующем этапе исследований были осуществлены восстановления ХСО2 в двух слоях, разделенных на тропосферу (0–12 км) и стратосферу (выше 12 км). Методическое рассмотрение решения обратной задачи в части анализа УЯ метода показало, что возможно определять СО2 в 3–4 слоях толщиной от 5–10 (тропосфера) до 25–30 км (стратосфера) практически для любой спектральной схемы. Однако массовая интерпретация спектров выявила различные сложности в получаемых результатах и существенные отличия для разных схем. Это обусловлено тем, что в методических исследованиях не учитывался ряд факторов и источников разнообразных ошибок, присутствующих в конкретных реальных измерениях спектров солнечного излучения. Эти факторы и источники часто известны не в полной мере для реальных измерений.

Кроме того, в процессе интерпретации наземных измерений спектров солнечного излучения с помощью программного обеспечения PROFFIT определяются (уточняются) некоторые параметры аппаратуры и измеренного спектра. На это практически затрачивается определенный объем информации, содержащейся в измеренных спектрах.

Поэтому мы ограничились определением содержания СО2 только в двух слоях – тропосфере (0–12 км) и стратосфере, а также отбором наиболее качественных данных с помощью использования различных критериев. Для этого мы воспользовались информацией о числе степеней свободы dofs, а также стабильности получаемых данных по отношению смеси ХСО2 в течение дня, полученной при определении общих содержаний. Низкие величины dofs косвенно свидетельствуют о качестве измеренных спектров, в частности об уровне шума измерений. Следующим критерием стал отбор только дней измерений, в которых изменчивость определяемой величины ХСО2 не превышает 1%.

В табл. 3 показаны статистические характеристики полученных ансамблей определения ХСО2 в двух атмосферных слоях: средние, изменчивость и случайные и систематические погрешности. Так же как и для ОС СО2, погрешности определения ХСО2 в двух слоях максимальны для схемы 1 , что обусловлено низким отношением сигнал/шум для используемого приемника. Систематическая погрешность определения ХСО2 в стратосфере для этой схемы составляет около 5%, что не позволяет использовать эту схему для получения высококачественных оценок этой величины. Схема 6 дает случайную погрешность определения стратосферного ХСО2 чуть более 2%, однако при этом изменчивость самих получаемых величин ХСО2 максимальна, составляя около 25%, что также исключает эту схему из рассмотрения определения стратосферного СО2, поскольку его естественные вариации заметно ниже. В схемах 4 и 5 средняя случайная погрешность определения ХСО2 в стратосфере составляет менее 2%, однако его изменчивость (12–13%) и значительное отличие от общего и тропосферного ХСО2 (на 20–40 ppm) говорят о том, что полученные оценки погрешности являются заниженными для этих схем. Отметим при этом, что в схеме 3 , единственной из всех схем, среднее содержание стратосферного СО2 меньше, чем тропосферного (на 6 ppm). В схеме 2 среднее значение ХСО2 в стратосфере больше, чем в тропосфере на 10 ppm, однако это отличие укладывается в оцененную систематическую погрешность метода.

Таблица 3.  

Статистические характеристики ансамблей измерений ХСО2 в двух слоях атмосферы: x – среднее, σ – изменчивость, εслуч – средняя случайная погрешность, εсист – средняя систематическая погрешность

Схема Слой x ± σ, ppm εслуч, % εсист, %
1 <12 км 404.5 ± 6.6 2.06 ± 0.12 3.35 ± 0.17
>12 км 411.9 ± 7.8 4.98 ± 0.28 3.39 ± 0.22
2 <12 км 409.2 ± 9.7 0.85 ± 0.17 2.13 ± 0.68
>12 км 419.0 ± 4.7 0.55 ± 0.06 2.84 ± 0.06
3 <12 км 408.7 ± 9.4 0.94 ± 0.29 2.08 ± 0.04
>12 км 402.7 ± 5.7 0.90 ± 0.14 2.89 ± 0.05
4 <12 км 407.7 ± 6.1 0.62 ± 0.20 2.08 ± 0.05
>12 км 447.8 ± 12.2 1.85 ± 0.48 3.04 ± 0.62
5 <12 км 409.0 ± 6.2 0.64 ± 0.18 2.08 ± 0.04
>12 км 428.2 ± 13.1 1.40 ± 0.49 2.82 ± 0.59
6 <12 км 413.1 ± 9.0 0.82 ± 0.11 2.19 ± 0.07
>12 км 421.3 ± 24.7 2.15 ± 0.88 2.87 ± 0.65

Анализ полных погрешностей определения ХСО2 в двух слоях в рассматриваемый период показал, что погрешности для тропосферы и стратосферы минимальны и примерно одной величины только для схемы 3 . Схемы 4, 5 и 6 отличаются наименьшими погрешностями определения тропосферного ХСО2, но значительными погрешностями для стратосферы в определенные периоды рассматриваемого года. Схема 2 наряду со схемой 3 дает наименьшие погрешности определения стратосферных величин ХСО2, но значительные погрешности для тропосферы.

Таким образом, наиболее перспективными для подробного анализа величин ХСО2 в двух слоях являются схемы 2 и 3 . Случайные погрешности определения ХСО2 для этих схем составляют менее единицы, систематические, обусловленные задаваемой неопределенностью параметров тонкой структуры полос поглощения атмосферных газов, – менее 3%. Отметим, что систематические погрешности можно существенно минимизировать при наличии возможностей использования дополнительных калиброванных измерений.

Следует отметить, что погрешности спектроскопических измерений характеристик газового состава атмосферы при использовании измерений спектров прямого солнечного излучения высокого спектрального разрешения (например, с помощью Фурье-спектрометров Bruker) зависят от многих факторов.

Основные факторы, определяющие точность ИК наземного спектроскопического метода восстановления характеристик газового состава атмосферы, следующие:

1. Аппаратурные характеристики – отношение сигнал/шум, точность задания аппаратной функции прибора, спектральной привязки, точность подгонки базовой линии спектра, исключения мешающих аппаратурных искажений, учета угловой апертуры прибора, наведения на диск Солнца.

2. Точность задания параметров тонкой структуры молекулярного поглощения – интенсивности, полуширины, контура спектральной линии и их зависимости от параметров состояния атмосферы, учета континуального поглощения атмосферы, влияния аэрозоля, невидимой облачности и т.д.

3. Используемое спектральное окно при интерпретации измерений.

4. Качество используемой априорной информации об искомом решении – начальном приближении, изменчивости решения, параметрах состояния атмосферы.

5. Используемый метод регуляризации обратного оператора, выбор параметра регуляризации.

6. Точность задания, исключения или учета мешающих газов, прежде всего водяного пара.

Последний фактор в существенной степени обусловлен влиянием поглощения водяного пара как в отдельных линиях, так и в континуальном поглощении. Сравнительный анализ оптических плотностей СО2 и H2O и оптимизация используемых окон показали важность независимых оценок влагосодержания атмосферы в момент наземных измерений и использовались при выборе схем измерений 2 и 3.

4. АНАЛИЗ РЕЗУЛЬТАТОВ

На рис. 3 представлен временной ход содержания СО2 в двух слоях при использовании спектральных схем 2 и 3 , имеющих минимальные случайные погрешности в стратосфере – менее 1%. Рис. 3 показывает, что тропосферные и стратосферные средние отношения смеси ХСО2 в среднем достаточно близки к друг другу для рассматриваемых двух схем, но схема 2 дает в среднем несколько большие значения СО2 как в тропосфере, так и в стратосфере. Эти систематические отличия близки к 5–10 ppm. Тропосферные значения больше стратосферных для схемы 2 с ноября по май, а для схемы 3 – с ноября по июль, эта разница больше для схемы 3 – 5–10 ppm, но заметно меньше для схемы 2 – порядка 5 ppm. Это превышение обусловлено антропогенными эмиссиями мегаполиса и достигает ∼15 ppm и более в зимнее время. В летние периоды и в начале осени наблюдается обратная картина – стратосферные значения ХСО2 превышают тропосферные, что связано с процессами фотосинтеза – поглощения СО2 растительностью. При этом превышение достигает ∼10–20 ppm. Такой инверсионный вертикальный ход среднего отношения смеси неоднократно регистрировался в самолетных и спутниковых измерениях в летний период (см., например, работы [23–26]). Обе схемы демонстрируют четкий сезонный ход для тропосферного СО2 – его минимум достигается в летнее время. Отметим также, что стратосферные значения СО2 для схемы 2 демонстрируют сезонный ход с максимумом в осеннее время. Эта особенность характерна и для результатов спутниковых измерений [25, 26].

Рис. 3.

Временной ход среднедневных величин ХСО2 для тропосферы и стратосферы для двух спектральных схем, а также бегущее среднее по 3 точкам.

Восстановленные нами содержания СО2 в слоях тропосферы и стратосферы были сопоставлены с результатами моделирования СО2 программы CAMS (рис. 4). Сравнения показывают, что XCO2 по данным CAMS во всем атмосферном столбе и в слое ниже 12 км хорошо согласуются с данными наземных измерений. Несмотря на сглаженность временного изменения данных CAMS, основные тренды в изменении ХСО2 повторяются. Худшее соответствие показали результаты для слоя выше 12 км при использовании схемы 2 . Причем в этом случае наблюдаются достаточно значительные систематические отличия. Анализ статистических характеристик (табл. 4) подтверждает, что наиболее схожий тренд временного изменения ХСО2 наблюдается в тропосфере и во всем атмосферном столбе, где коэффициенты корреляции (R) около 0.9 для схемы 2 и 0.7–0.8 для схемы 3 . Худшее соответствие, как и предполагалось, наблюдается для стратосферы (R в диапазоне 0.1–0.7). Наименьшее среднее отклонение (М) наблюдается для всего атмосферного столба (от 1 до –3 ppm), тогда как наибольшее достигает 15 ppm в слое стратосферы. В большинстве случаев значение ХСО2 по данным CAMS было больше, чем по данным измерений. В среднем, значения S и σ максимальны для слоя тропосферы (около 6–7 ppm для схемы 2 и около 7 ppm для схемы 3 ). Максимальное среднеквадратическое отклонение (S) наблюдается для схемы 3 в слое стратосферы (16 ppm). Временные вариации ХСО2 в стратосфере имеют менее выраженное сезонное изменение, но для схемы 3 максимум концентрации СО2 наблюдается в осеннее время, что соответствует спутниковым измерениям. Вариации ХСО2 в стратосфере определяются вертикальным переносом СО2 с нижних слоев. Соответственно, качество параметризации вертикального переноса в модели, используемой для базы данных CAMS, играет важную роль при сопоставлении результатов CAMS и данных наблюдений.

Рис. 4

Временное распределение ХСО2 для всего атмосферного столба, тропосферы и стратосферы по результатам CAMS и данным наблюдений Bruker по 2-й и 3-й схеме восстановления на территории г. Санкт-Петербурга и его окрестностей.

Таблица 4.  

Статистические характеристики сопоставления результатов Bruker и CAMS для трех атмосферных слоев (в ppm)

Вертикальный слой Схема M S σ R
Весь атм. столб 2 0.7 4.1 4.1 0.91 ± 0.12
3 –2.8 5.8 5.1 0.75 ± 0.24
0–12 км 2 –2.8 6.7 6.1 0.89 ± 0.13
3 –3.0 7.4 6.9 0.72 ± 0.25
>12 км 2 15.4 16.0 4.4 0.68 ± 0.21
3 –1.4 4.9 4.8 0.13

Регулярные измерения вертикальных профилей СО2 уже более 15 лет осуществляются аппаратурой АСЕ c помощью солнечного затменного метода [25, 26]. Эти измерения в основном дают информацию о стратосферных и мезосферных содержаниях СО2. На рис. 5 приведено сопоставление наземных (схема 3 ) и спутниковых измерений содержания СО2 в стратосфере, показывающее достаточно хорошее согласие, учитывая погрешности обоих типов измерений и невысокую пространственную согласованность измерений.

Рис. 5.

Временной ход величин ХСО2 в стратосфере, полученный по данным наземных измерений (схема 3 ) и данным спутниковых измерений ACE-FTS в радиусе 400 км от наземных измерений.

5. ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

Определение вертикальной структуры содержания СО2 имеет важное значение с точки зрения исследований обмена парниковых газов между тропосферой, где антропогенный фактор определяет рост его содержания, и стратосферой. В связи с этим разработка наземной ИК спектроскопической методики измерений, например тропосферных и стратосферных содержаний СО2 представляет значительный научный и практический интерес. Тем более, что регулярные наземные измерения спектров высокого спектрального разрешения проводятся уже длительное время в рамках двух международных сетей NDACC и TCCON, имеющих в сумме более 50 станций наблюдения по всему миру. В данной работе на основе методических численных исследований и обработки реальных наземных измерений спектров солнечного излучения за годовой период получены следующие результаты:

1. Получены численные оценки погрешностей определения общего содержания СО2 и его тропосферного и стратосферного содержаний для различных спектральных схем использования наземных измерений спектров солнечного излучения Фурье-спектрометра Bruker 125HR в окрестностях Санкт-Петербурга. Случайные погрешности измерений ОС СО2 составляют 0.5–1%, а систематические погрешности, обусловленные в основном погрешностями задания спектроскопических параметров спектральных линий, составляют 3–4% для разных спектральных окон и разных периодов измерений.

2. Анализ погрешностей определения содержания СО2 в тропосфере и стратосфере для различных спектральных схем измерений и различных временных периодов показывает, что они изменяются в широких пределах – от 1 до 8%. На основе анализа расчетов погрешностей для различных спектральных схем, а также сравнений с независимыми измерениями и моделированием выбраны две спектральные схемы, состоящие из измерений солнечных спектров в области 2600 и 3100–3300 см–1 для определения содержания СО2 в тропосфере и стратосфере.

3. Анализ измерений спектров солнечного ИК излучения программой PROFFIT c регуляризацией Тихонова–Филипса для выбранных оптимальных спектральных схем позволил исследовать временной ход содержания СО2 в тропосфере и стратосфере за рассмотренный годовой период. Показано, что тропосферные и стратосферные средние отношения смеси сухой атмосферы ХСО2 в среднем достаточно близки к друг другу. В большую часть рассматриваемого периода тропосферные ХСО2 превышают стратосферные значения, причем это превышение составляет 5–10 ppm. Это превышение обусловлено антропогенными эмиссиями мегаполиса Санкт-Петербурга. В летние периоды и начале осени наблюдается обратная картина – стратосферные значения ХСО2 превышают тропосферные, что связано с процессами фотосинтеза – поглощением СО2 в тропосфере растительностью. При этом данное превышение достигает ∼10–20 ppm. Сезонный ход стратосферного содержания СО2 демонстрирует максимум в осеннее время, что согласуется с данными спутниковых измерений.

4. Сравнения результатов наземных измерений с данными моделирования CAMS показали хорошее согласие общего содержания СО2 и его тропосферного и стратосферного содержаний, как правило в пределах 1% при исключении систематических расхождений. Сравнения с данными спутниковых измерений (приборы OCO-2 и ACE) также демонстрируют хорошее согласие двух типов измерений и перспективность рассмотренной методики наземного дистанционного ИК метода.

Работа выполнена при поддержке РФФИ (грант № 20-05-00627). Экспериментальные данные получены на оборудовании ресурсного центра СПбГУ “Геомодель”. Спутниковые измерения прибора ACE финансируются Космическим агентством Канады.

Список литературы

  1. Ciais P., Dolman A.J., Bombelli A., Duren R., Peregon A., Rayner P.J., Miller C., Gobron N., Kinderman G., Marland G., Gruber N., Chevallier F., Andres R.J., Balsamo G., Bopp L., Bréon F.-M., Broquet G., Dargaville R., Battin T.J., Borges A., Bovensmann H., Buchwitz M., Butler J., Canadell J.G., Cook R.B., DeFries R., Engelen R., Gurney K.R., Heinze C., Heimann M., Held A., Henry M., Law B., Luyssaert S., Miller J., Moriyama T., Moulin C., Myneni R.B., Nussli C., Obersteiner M., Ojima D., Pan Y., Paris J.-D., Piao S.L., Poulter B., Plummer S., Quegan S., Raymond P., Reichstein M., Rivier L., Sabine C., Schimel D., Tarasova O., Valentini R., Wang R., van der Werf G., Wickland D., Williams M., Zehner C. Current systematic carbon-cycle observations and the need for implementing a policy-relevant carbon observing system // Biogeosciences. 2014. V. 11. P. 3547–3602.

  2. TCCON (Total Carbon Column Observating Network): http://www.tccon.caltech.edu/

  3. NDACC (Network for the Detection of Atmospheric Composition Change): http://www.ndaccdemo.org/

  4. Тимофеев Ю.М. Исследования атмосферы Земли методом прозрачности. Санкт-Петербург: Наука, 2016. 367 с.

  5. Pougatchev N.S., Connor B.J., Rinsland C.P. Infrared measurements of the ozone vertical distribution above Kitt Peak // J. Geophys. Res. 1995. V. 100. № D8. P. 16.689–16.697.

  6. Виролайнен Я.А., Тимофеев Ю.М. Определение элементов вертикальной структуры содержания озона из наземных измерений солнечного излучения с высоким спектральным разрешением // Исслед. Земли из космоса. 2008. № 3. С. 3–10.

  7. Schneider M., T. Blumenstock T., Chipperfield M.T., HaseF., Kouker W., Reddmann T., Ruhnke R., Cuevas E., Fische H. Subtropical trace gas profiles determined by ground-based FTIR spectroscopy at Izaña (28° N, 16° W): Five-year record, error analysis, and comparison with 3-D CTMs // Atmos. Chem. Phys. 2005. V. 5. P. 153–167.

  8. Velazco V., Notholt J., Warneke T., Lawrence M., Bremer H., Drummond J., Schulz A., Krieg J., Schrems O. Latitude and altitude variability of carbon monoxide in the Atlantic detected from ship-borne Fourier transform spectrometry, model, and satellite data // J. Geophys. Res. 2005. V. 110. P. D09306.

  9. Duchatelet P., Mahieu E., Ruhnke R., Feng W., Chipperfield M., Demoulin P., Bernath P., Boone C.D., Walker K.A., Servais C., Flock O. An approach to retrieve information on the carbonyl fluoride (COF2) vertical distributions above Jungfraujoch by FTIR multi-spectrum multi-window fitting // Atmos. Chem. Phys. 2009. V. 9. P. 9027–9042.

  10. Kuai L., Wunch D., Shia R.-L., Connor B., Miller C., Yung Y. Vertically constrained CO2 retrievals from TCCO-N measurements // J. Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer. 2012. V. 113. № 14. P. 1753–1761.

  11. Senten C., De Mazi’ere M., Vanhaelewyn G., Vigourou C. Information operator approach applied to the retrieval of the vertical distribution of atmospheric constituents from ground-based high-resolution FTIR measurements // Atmos. Meas. Tech. 2012. V. 5. P. 161–180.

  12. Connor B.J., Sherlock V., Toon G., Wunch D., Wennber P.O. GFIT2: an experimental algorithm for vertical profile retrieval from near-IR spectra // Atmos. Meas. Tech. 2016. V. 9. P. 3513–3525.

  13. El Kattar M.-T., Auriol F., Herbin H. Instrumental characteristics and potential greenhouse gas measurement capabilities of the Compact High-Spectral-Resolution Infrared Spectrometer: CHRIS // Atmos. Meas. Tech. 2020. V. 13. P. 3769–3786.

  14. Zhou M., Langerock B., Sha M.K., Kumps N., Hermans C., Petri C., Warneke T., Chen H., Metzger J.-M., Kivi R., Heikkinen P., Ramonet M., De Mazière M. Retrieval of atmospheric CH4 vertical information from ground-based FTS near-infrared spectra // Atmos. Meas. Tech. 2019. V. 12. P. 6125–6141.

  15. Тимофеев Ю.М., Филиппов Н.Н., Поберовский А.В. Анализ информативности и вертикального разрешения наземного спектроскопического ИК-метода определения вертикальной структуры СО2 // Оптика атмосф. и океана. 2020. Т. 33. № 11. С. 836–841.

  16. NDACC Infrared Working Group: https://www2.acom.ucar.edu/irwg/links

  17. Timofeyev Yu.M., Makarova M.V., Virolainen Ya.A., Berezin I.A., Polyakov A.V., Poberovsky A.V., Foka S.Ch. Analysis of satellite and ground-based measurements of CO2 total content near Saint-Petersburg, Russia // Geophys. Res. A. 2018. V. 20, EGU2018-3875.

  18. Makarova M., Virolainen Ya., Polyakov A., Poberovskiy A., Timofeyev Yu., Imhasin H. St. Petersburg site report (2018–2019) [Электронный ресурс]. URL: https:// www.acom.ucar.edu/irwg/IRWG_2019_posters/ (дата обращения 25.01.2021).

  19. Timofeyev Yu., Virolainen Ya., Makarova M., Poberovsky A., Polyakov A., Ionov D., Osipov S., Imhasin H. Ground-based spectroscopic measurements of atmospheric gas composition near Saint Petersburg (Russia) // J. Mol. Spectr. 2016. V. 323. P. 2–14.

  20. Виролайнен Я.А. Методические аспекты определения содержания углекислого газа в атмосфере с помощью ИК-фурье-спектрометрии // Журн. прикладной спектроскопии. 2018. Т. 85. № 3. С. 453–460.

  21. Тимофеев Ю.М., Березин И.А., Виролайнен Я.А., Макарова М.В., Поляков А.В., Поберовский А.В., Филиппов Н.Н., Фока С.Ч. Пространственно-временные вариации содержания CO2 по данным спутниковых и наземных измерений вблизи Санкт-Петербурга // Изв. РАН. Физика атмосферы и океана. 2019. Т. 55. № 1. С. 65–72.

  22. Chevallier F. Description of the CO2 inversion production chain. Report / Copernicus Atmosphere Monitoring Service. 2016. № CAMS73_2015S1_D73.1.3_201603. P. 1–9.

  23. Аршинов М.Ю., Белан Б.Д., Давыдов Д.К., Креков Г.М., Фофонов А.В., Бабченко С.В., Inoue G., Machida T., Максютов Ш., Sasakawa M., Ko S. Динамика вертикального распределения парниковых газов в атмосфере // Оптика атмосф. и океана. 2012. Т. 25. № 12. С. 1051–1061.

  24. Аршинов М.Ю., Афонин С.В., Белан Б.Д., Белов В.В., Гриднев Ю.В., Давыдов Д.К., Machida Т., Nedelec Ph., Paris J.-D., Фофонов А.В. Сравнение спутниковых и самолетных измерений газового состава в тропосфере над Югом Западной Сибири // Оптика атмосф. и океана. 2013. Т. 26. № 09. С. 773–782.

  25. Foucher P.Y., Chedin A., Armante R., Boone C., Crevoisier C., Bernath P. Carbon dioxide atmospheric vertical profiles retrieved from space observation using ACE-FTS solar occultation instrument // Atmos. Chem. Phys. 2011. V. 11. P. 2455–2470.

  26. Boone C.D., Bernath P.F., Cok D., Jones S.C., Steffen J. Version 4 retrievals for the atmospheric chemistry experiment Fourier transform spectrometer (ACE-FTS) and imagers // J. Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer. 2020. V. 247. P. 106939.

Дополнительные материалы отсутствуют.

Инструменты

следующая статья выпуска предыдущая статья выпуска содержание выпуска

Известия РАН. Физика атмосферы и океана

Архивы выпусков Информация о журнале Отправить рукопись в журнал