Известия РАН. Физика атмосферы и океана, 2022, T. 58, № 3, стр. 318-332

1. ВВЕДЕНИЕ

Озон (O₃) и двуокись азота (NO₂) в атмосфере фотохимически взаимосвязаны. Азотный цикл вносит основной вклад в каталитическое разрушение озона в средней стратосфере [1, 2]. В загрязненной тропосфере, содержащей перекисные радикалы, NO₂ может приводить к фотохимическому образованию озона [3, 4]. В свою очередь, соотношение между концентрациями основных компонентов семейства активных азотных примесей, NO и NO₂, зависит, главным образом, от озона [1].

В обычных условиях озон и NO₂ присутствуют в наиболее значительных концентрациях в стратосфере, и их стратосферное содержание дает основной вклад в общее содержание (ОС) примесей в вертикальном столбе атмосферы. Измерения ОС О₃ и NO₂ в Институте физики атмосферы им. А.М. Обухова РАН выполнялись на протяжении около трех десятков лет в двух пунктах – на Кисловодской высокогорной (КВНС) и Звенигородской (ЗНС) научных станциях. По данным этих измерений получены и опубликованы в разрозненных работах результаты исследований временной изменчивости ОС О₃ и NO₂, включающие оценки линейных трендов и межгодовых вариаций примесей [5–8]. Сопоставление этих результатов между собой выявляет наличие важных общих особенностей долговременной и межгодовой эволюции ОС NO₂ и О₃ на станциях, расположенных в разных географических регионах и отстоящих друг от друга на 1400 км.

Цель настоящей работы состоит в совместном анализе долговременной и межгодовой изменчивости О₃ и NO₂ по результатам многолетних измерений ОС примесей на научных станциях института с использованием единого метода анализа.

2. ХАРАКТЕРИСТИКА ПУНКТОВ НАБЛЮДЕНИЙ, ПРИБОРОВ И МЕТОДОВ ИЗМЕРЕНИЙ

Звенигородская научная станция (55.7° N, 36.8° Е) расположена в лесистой сельской местности западного Подмосковья на расстоянии около 40 км к западу от Московской кольцевой автодороги. Ввиду близости к московскому мегаполису, для приземного слоя атмосферы на ЗНС характерны эпизоды загрязнения с высоким содержанием NO₂, которое может давать значительный, а в случае сильного загрязнения – определяющий вклад в ОС NO₂ в вертикальном столбе атмосферы.

Измерения содержания NO₂ на ЗНС начаты в марте 1990 г. и выполняются по настоящее время по рассеянному из зенита солнечному излучению в видимой области спектра в течение утренних и вечерних сумерек в диапазоне зенитных углов Солнца 84°–96° с помощью автоматизированного спектрофотометра МДР-23 [9]. Станция входит в состав международной Сети по обнаружению изменений состава атмосферы (Network for the Detection of Atmospheric Composition Change – NDACC), а прибор и метод измерений прошли аттестацию в международных сравнениях приборов и методик, проводившихся под эгидой NDACC.

Уникальная особенностью метода определения содержания NO₂ по результатам измерений на ЗНС состоит в восстановлении вертикального распределения NO₂ и определении его содержания путем интегрирования значений в интересующих нас слоях атмосферы. Это позволяет, в частности, определять содержание NO₂ в вертикальном столбе атмосферы выше подверженного антропогенному загрязнению приземного слоя атмосферы. Именно это содержание мы будем в дальнейшем подразумевать под ОС NO₂. Более подробные сведения об измерениях содержания NO₂ на ЗНС можно найти в [5, 7, 9]. Укажем, что используемые в работе значения ОС NO₂ на ЗНС соответствуют зенитному углу Солнца 90°.

Кисловодская высокогорная научная станция (43.7° N, 42.7° Е) расположена в зоне альпийских лугов Северного Кавказа на высоте 2070 м над уровнем моря в 20 км южнее города Кисловодска и в 50 км к северу от Главного кавказского хребта и горной вершины Эльбрус. Условия наблюдения атмосферных примесей на КВНС преимущественно фоновые, и антропогенное загрязнение со стороны Кисловодска обычно не достигает окрестности станции [10]. Географическое положение КВНС совпадает с активным участком субтропической планетарной высотной фронтальной зоны над Кавказом и Средней Азией, подверженной сезонным и межсезонным миграциям.

В 1981 г. на КВНС были начаты регулярные измерения ОС NO₂ по прямому солнечному излучению, выполнявшиеся на протяжении 28 лет до 2008 г. Измерения проводились в видимом диапазоне спектра утром и вечером при зенитных углах Солнца от 78° до 88° с помощью спектрометра на базе монохроматора МДР-3. ОС NO₂ в этом диапазоне зенитных углов в течение одного сеанса измерений можно приблизительно считать постоянным [11]. Более подробная информация об измерениях ОС NO₂ на КВНС представлена в [6].

Измерения общего содержания озона выполняется на КВНС с 1989 г. с помощью сетевого калибруемого спектрофотометра Brewer MkII #043 в дневное время по прямому и рассеянному из зенита ультрафиолетовому солнечному излучению. Особенности наблюдений ОС О₃ на КВНС и обработки данных измерений подробно изложены в [8].

3. РЕЗУЛЬТАТЫ МНОГОЛЕТНИХ ИЗМЕРЕНИЙ

Результаты многолетних измерений ОС NO₂ и О₃ представлены на рис. 1. На рис. 1а приведены значения ОС NO₂ на ЗНС по результатам утренних и вечерних измерений. Стратосферное содержание NO₂ испытывает значительный суточный ход с быстрыми изменениями при переходе ото дня к ночи и обратно и более медленными изменениями в течение дня и ночи [9]. Приведенные на рис. 1а значения соответствуют зенитному углу Солнца 90°. На рис. 1б приведены ряды среднемесячных значений ОС NO₂ на КВНС в диапазоне зенитных углов Солнца 78°–88° по данным утренних и вечерних измерений.

Рис. 1.

Общее содержание NO₂ выше приземного слоя атмосферы на ЗНС по результатам утренних (красный цвет) и вечерних (синий цвет) измерений (а), среднемесячные значения общего содержания NO₂ на КВНС по результатам утренних (красный цвет) и вечерних (синий цвет) измерений (б) и среднесуточные (серые точки) и среднемесячные (черная кривая) значения общего содержания озона на КВНС (в). Вертикальная пунктирная линия на графике (в) разграничивает периоды, для которых оценивались озонные тренды.

Вечерние значения содержания NO₂ на обеих станциях примерно в 1.5 раза превышают утренние значения, при этом разность между вечерними и утренними значениями в целом несколько больше на КВНС, чем на ЗНС, что обусловлено меньшей географической широтой расположения КВНС по сравнению с ЗНС. Возрастание стратосферного содержания NO₂ в течение дневного времени вызвано фотолизом N₂O₅ и HNO₃ [1, 9].

Стратосферное содержание NO₂ испытывает сильные годовые колебания с зимним минимумом и летним максимумом. Летний максимум ОС NO₂ превышает по величине зимний минимум примерно в четыре раза на ЗНС и в два раза на КВНС. Различие амплитуд годового хода ОС NO₂ в основном вызвано разными значениями годовых минимумов NO₂: зимние значения ОС NO₂ на КВНС существенно больше, чем на ЗНС.

Среднесуточные и среднемесячные значения ОС О₃ на КВНС приведены на рис. 1в. Годовой ход ОС О₃ характеризуется весенним максимумом (обычно в марте) и осенним минимумом (обычно в октябре). Амплитуда годового хода составляет около 25% от среднегодового значения ОС О₃.

Рисунок 1 указывает на существенные межгодовые вариации и наличие многолетних изменений ОС NO₂ и О₃. ОС NO₂ на обеих станциях испытывает долговременное уменьшение, которое на КВНС легко отмечается визуально. Что касается ОС О₃, то оно в целом возрастало в течение первых 1.5 десятков лет, а затем начало уменьшаться. Вертикальная пунктирная прямая на рис. 1в разграничивает эти периоды. Выбор соответствующей ей даты обоснован ниже.

Предваряя анализ межгодовой и многолетней изменчивости примесей, сопоставим вертикальные распределения О₃ и NO₂. На рис. 2 показаны среднемноголетние профили О₃ на ЗНС и КВНС и профиль NO₂ на ЗНС в относительных единицах. Значения профилей нормированы на максимальные значения концентраций О₃ и NO₂. Профиль NO₂ получен осреднением по всем данным вертикального зондирования NO₂ на ЗНС. Профили О₃ рассчитаны для географических координат ЗНС и КВНС на основе данных реанализа ERA5 (с 1979 г.) по отношению смеси О₃, температуре и геопотенциальной высоте (https://cds.climate.copernicus.eu/#!/search?text=ERA5&type=dataset). Стратосферный максимум О₃ на КВНС расположен несколько выше максимума О₃ на ЗНС, а относительные содержания О₃ в окрестности тропопаузы (~10 км) на двух станциях близки между собой.

Рис. 2.

Среднемноголетние профили О₃ на ЗНС (сплошная черная кривая) и КВНС (штриховая черная кривая) по данным реанализа ERA5 и среднемноголетний профиль NO₂ на ЗНС по данным наземного зондирования на ЗНС. Значения содержания О₃ и NO₂ нормированы на максимальные значения концентраций.

Высотный максимум NO₂ расположен значительно выше максимума О₃, и содержание NO₂ ниже стратосферного максимума падает с уменьшением высоты быстрее, чем содержание О₃. По этим причинам концентрация NO₂ в слое тропопаузы (~10 км) составляет лишь 2–5% от концентрации на уровне высотного максимума, но относительная концентрация О₃ в окрестности тропопаузы значительно больше. Таким образом, динамические процессы в окрестности тропопаузы и в нижней стратосфере могут влиять на ОС О₃, не оказывая сколь-нибудь значительного влияния на ОС NO₂. Динамические процессы влияют на содержание NO₂ путем переноса окислов азота NO_x и газов-источников. Содержание NO_x (и содержание NO₂ в их составе) определяется в конечном счете фотолизом газов-источников, и оно относительно мало в слое тропопаузы и нижней стратосферы.

Известно, что максимальная (в относительных и абсолютных единицах) изменчивость вертикального распределения О₃ отмечается в слое тропопаузы и ее верхней окрестности [12]. Близость КВНС к планетарной высотной фронтальной зоне (ПВФЗ) с ее верхнетропосферным субтропическим струйным течением, по-видимому, является важным фактором изменчивости ОС О₃ на этой станции. Влияние этого фактора на О₃ на КВНС может проявляться на межгодовом и многолетнем масштабах.

4. МЕТОД АНАЛИЗА

Количественные оценки трендов и вариаций ОС О₃ и NO₂ получены с помощью метода множественной линейной регрессии. Регрессионный анализ применялся к среднемесячным значениям содержания примесей. В регрессионную модель включены в качестве независимых переменных следующие функции и геофизические величины:

1. Линейная (для NO₂) или кусочно-линейная (для О₃) функция для описания линейных трендов. Использование различных аппроксимаций многолетних трендов О₃ и NO₂ на КВНС обусловлено, во-первых, сменой знака тренда О₃ в начале 2000-х гг. при отсутствии таковой в тренде NО₂, и, во-вторых, отсутствием данных по NO₂ на КВНС после 2008 г. Использование разных аппроксимаций трендов на одной и той де станции логически непротиворечиво. Содержание озона влияет на содержание NO₂ главным образом через соотношение между концентрациями NO и NO₂ в составе суммарной концентрации окислов азота NO_x. Однако тренды NO_x могут иметь другие особенности, нежели тренды О₃. Кроме того, из-за значительных различий форм вертикальных профилей О₃ и NO₂ вклад динамических и химических процессов в отдельных слоях атмосферы в тренды ОС О₃ и NO₂ будет разным.

2. Оптическая толщина стратосферного аэрозоля (http://data.giss.nasa.gov/modelforce/strataer/) – для учета воздействия продуктов извержения вулкана Пинатубо на содержание примесей.

3. Поток радиоизлучения Солнца F10.7 на длине волны 10.7 см (https://www.ngdc.noaa.gov/ stp/space-weather/ и https://www.spaceweather.gc.ca/ solarflux/sx-en.php) в качестве индекса солнечной активности.

4. Зональная скорость экваториального стратосферного ветра на изобарической поверхности 40 гПа для учета воздействия квазидвухлетней цикличности (КДЦ) в экваториальной стратосфере на содержание примесей.

5. Индекс Ниньо-3.4, характеризующий температуру поверхности воды в экваториальной зоне (5° S–5° N) центральной и восточной части (170° W–120° W) Тихого океана. Индекс Ниньо-3.4 обычно применяется для определения событий Эль-Ниньо и Ла-Нинья. В нашей работе использован индекс, представляющий собой среднее по указанной области значение температуры поверхности океана (ТПО). Он был загружен с сайта NOAA https://www.esrl.noaa.gov/psd/data/ climateindices/list/ в марте 2020 г. Впоследствии он был заменен на этом сайте значениями аномалии ТПО. Наши расчеты с каждым из этих двух форм индекса Ниньо-3.4 показали, что использование ТПО для нашей задачи предпочтительнее. Отклики О₃ и NO₂ на вариации ТПО в этом случае более четкие и существенные, что приводит к более заметному уменьшении дисперсии остаточного ряда регрессионной модели.

6. Индекс Арктического колебания (АК) (https://www.esrl.noaa.gov/psd/data/climateindices/list/), характеризующий глобальные особенности атмосферной циркуляции в северном полушарии. Отметим, что мы используем индекс АК вместо индекса Североатлантического колебания, использовавшегося в [7, 8]. Эти индексы тесно взаимосвязаны, но последний имеет “привязку” к региону северной Атлантики, в то время как индекс АК отражает контраст аномалий давления воздуха между более обширной областью Арктики и средними широтами [13].

В регрессионных моделях, применяемых для оценки озонных трендов, используют также специальный индекс, так называемый эквивалентный эффективный стратосферный хлор (equivalent effective stratospheric chlorine – EESC), характеризующий суммарное содержание в стратосфере галогенных (хлор- и бромсодержащих) примесей, дающих вклад в разрушение стратосферного озона [14]. Индекс EESC используется для приписывания (в англоязычной литературе – attribution) долговременных изменений содержания озона определенным процессам – изменению содержания ОРВ. Этот подход применим к озонным данным, осредненным глобально, по полушариям или по зональным поясам, так как осреднение уменьшает долю долговременных изменений, обусловленных динамическими процессами. По этой причине он мало подходит для оценки локальных трендов О₃. Использование индекса EESC в регрессионной модели для О₃ на КВНС привело бы к ошибочному выводу о том, что ОРВ способствуют не разрушению, а образованию озона (так как коэффициент регрессии ОС О₃ на индекс EESC был бы положительным из-за одинаково направленных трендов ОС О₃ и индекса EESC).

Кусочно-линейная функция, описывающая тренды О₃, полагается непрерывной. В качестве точки излома (смены углового коэффициента) функции выбрано начало 2003 г. Отметим, что обычно за момент изменения линейного тренда О₃ выбирается 1997 г., примерно соответствующий изменению трендов концентраций ОРВ [14]. В недавнем обстоятельном отчете по озонным трендам [15] тренды стратосферного озона оценивались для периода до 1998 г. и периода с началом в 2000 г. Тщательный визуальный анализ рисунка 1в выявляет положительную долговременную тенденцию ОС О₃ в первой половине интервала измерений и отрицательную тенденцию в последующий период. Приблизительная дата смены знака тенденций – 2002/2003 гг. Это подтверждается регрессионными расчетами с варьированием этой даты при условии минимизации дисперсии остаточного ряда.

Отклик содержания атмосферных примесей на воздействие экваториальной КДЦ, 11-летнего цикла солнечной активности и вариаций ТПО может запаздывать относительно самого воздействия. Поэтому в регрессионную модель включены не по одному, а по два индекса КДЦ, Ниньо-3.4 и F10.7. Один из индексов в каждой паре получен смещением истинного индекса вперед во времени на величину, при которой отсутствует корреляция между смещенным и истинным индексами, то есть они взаимно ортогональны (независимы). Смещение для КДЦ составило 6 мес., а смещение для индекса Ниньо-3.4 – 14 мес. в пределах периодов наблюдений NO₂ и О₃. Смещение для индекса солнечной активности составило 33 мес. для периода наблюдений NO₂ на КВНС, 36 мес. для периода наблюдений О₃ и 37 мес. для периода наблюдений NO₂ на ЗНС.

Для КДЦ и солнечного цикла характерно наличие основного, доминирующего, колебания. По смешению между истинным и ортогональным ему индексом можно оценить период осциллирующего суммарного отклика. Для отклика на КДЦ он получается равным двум годам, для отклика на солнечный цикл – 11 годам в случае NO₂ на КВНС и около 12 лет в случаях NO₂ на ЗНС и О₃. Увеличение оценки периода до 12 лет обусловлено большей длительностью последнего солнечного цикла. По откликам на прямое и ортогональное ему воздействие можно оценить величину и фазу (запаздывание) суммарного отклика. Это возможно, поскольку истинный и смещенный индексы имеют одинаковые амплитуды, формы и периоды колебаний и ортогональны между собой. Однако такой прием неприменим к эффекту Ниньо‑3.4, так как индекс Ниньо‑3.4 не имеет фиксированного периода колебаний. Такой способ оценки фазы отклика на квазипериодическое воздействие в рамках регрессионной модели впервые применен в [7].

Все искомые коэффициенты в регрессионной модели представлены в виде разложений в ряд Фурье по парам синус-косинус, соответствующим годовой и полугодовой гармоникам, с целью учета годового хода О₃ и NO₂, сезонной зависимости трендов и сезонной зависимости воздействия других предикторов (см. также [16, 17]). Таким образом, регрессионная модель включает в качестве независимых переменных свободный член, линейный по времени член (в случае NO₂) или два кусочно-линейных члена (в случае О₃ на КВНС), индекс АК, аэрозольную оптическую толщину, ортогональные пары индексов КДЦ, Ниньо-3.4 и F10.7, а также пары Фурье-разложений всех индексов.

Для решения системы уравнений регрессионной модели воспользуемся предложенным в [17] методом, позволяющим учитывать наличие памяти в данных наблюдений в большом диапазоне временных масштабов. В задаче регрессионного анализа она проявляется как автокорреляция остаточного ряда, что ведет к сокращению числа степеней свободы, влияющих на достоверность регрессионных оценок. Метод [17] позволяет произвести коррекцию регрессионных оценок и их доверительных интервалов, используя представление коррелированного остаточного ряда в виде процесса авторегрессии, порядок которого может быть весьма большим. Порядок авторегрессионного процесса (длина памяти) определяется по условию стационирования дисперсии остаточного ряда (ошибки регрессионной модели) с привлечением автокорреляционного и спектрального анализа ошибки. Представленные в настоящей работе результаты получены при порядке авторегрессионного процесса, равном 90 в случае NO₂ на ЗНС и О₃ и 10 в случае NO₂ на КВНС.

5. РЕЗУЛЬТАТЫ АНАЛИЗА

5.1. Линейные тренды

Годовые, месячные и сезонные оценки линейных трендов ОС NO₂ по результатам утренних и вечерних измерений на ЗНС и КВНС представлены на рис. 3. Значения трендов нормированы на соответствующие многолетние среднегодовые, среднемесячные или среднесезонные значения содержания NO₂.

Рис. 3.

Годовые, месячные и сезонные оценки трендов ОС NO₂ по результатам утренних (красный цвет) и вечерних (синий цвет) измерений на ЗНС (а) и КВНС (б). Вертикальные отрезки – 95% доверительные интервалы. Вертикальные пунктирные линии разграничивают годовые, месячные и сезонные оценки.

Тренды NO₂ на обеих станциях отрицательные. Годовые оценки трендов составляют около –2.5% за 10 лет на ЗНС и в пределах от –9 до –10% за 10 лет на КВНС. Годовые оценки трендов, полученных по результатам утренних и вечерних измерений, хорошо согласуются между собой на обеих станциях.

Наиболее значительные тренды NO₂ на ЗНС (в относительных единицах) характерны для зимне-весеннего периода. Скорость уменьшения ОС NO₂ в феврале-марте достигает или превышает (по вечерним данным) 5% за 10 лет. Летние оценки трендов NO₂ на ЗНС (статистически значимые по данным утренних измерений), хотя и слабее при выражении их в относительных единицах, сопоставимы с зимне-весенними значениями в абсолютных единицах.

Месячные оценки утренних и вечерних трендов NO₂ на КВНС не всегда столь же хорошо согласуются между собой количественно, как тренды на ЗНС (по погодным условиям число дней с утренними наблюдениями на КВНС значительно больше, чем число дней с вечерними наблюдениями). Тем не менее, отметим, как важную особенность значительные тренды NO₂ на КВНС в зимний период. Существенное отличие трендов NO₂ над Северным Кавказом по сравнению с ЗНС состоит в ярко выраженном летнем тренде ОС NO₂ над Северным Кавказом.

Графики трендов ОС О₃ на КВНС в 1989–2002 и 2003–2021 гг. приведены на рис. 4. В течение первого периода отмечалось уменьшение, а в последующий период – увеличение ОС О₃. Сразу отметим, что знаки трендов ОС О₃ над Северным Кавказом противоположны знакам трендов зонально осредненных значений стратосферного и ОС озона [14, 15]. Годовая оценка тренда О₃ на КВНС составляет около 2% за 10 лет в 1989–2002 гг. и –1.3% за 10 лет в 2003–2021 гг. Тренды О₃ на КВНС проявляются преимущественно в зимне-весенний сезон. Экстремальные (мартовские) оценки трендов для двух периодов составляют по модулю около 3.5% за 10 лет. Для второго периода также отмечен более слабый отрицательный тренд осенью.

Рис. 4.

Годовые, месячные и сезонные оценки трендов ОС О₃ на КВНС для периодов 1989–2002 гг. (а) и 2003–2021 гг. (б). Остальные обозначения см. на рис. 3.

Общая особенность сезонных зависимостей на рис. 3 и 4 – это значительные тренды NO₂ и О₃ в зимний и/или весенний сезоны.

5.2. Эффекты квазидвухлетней цикличности

Отклик ОС О₃ и NO₂ на КДЦ в экваториальной стратосфере будем характеризовать амплитудной и фазовой характеристиками. Значения размаха колебаний ОС примесей, обусловленных КДЦ, приведены на рис. 5. Наиболее сильный, статистически значимый, отклик ОС NO₂ и О₃ на воздействие экваториальной КДЦ происходит в зимне-весенний период. Межгодовые изменения ОС NO₂ в этот период, связанные с КДЦ, могут существенно превышать 10%, а изменения ОС О₃ составляют около 5%. Значительные квазидвухлетние колебания ОС NO₂ на обеих станциях характерны также для осеннего, а на ЗНС (при исчислении в абсолютных единицах) – и для летнего сезона. Сезонные зависимости амплитуд отклика NO₂ на КДЦ экваториального стратосферного ветра на двух станциях похожи между собой.

Рис. 5.

Годовые, месячные и сезонные оценки величин изменений ОС NO₂ на ЗНС (а) и КВНС (б) по данным утренних (красный цвет) и вечерних (синий цвет) измерений и изменений ОС О₃ на КВНС (в) под влиянием КДЦ в экваториальной стратосфере. См. пояснения в тексте.

Фазовые задержки квазидвухлетних колебаний ОС NO₂ и О₃ относительно КДЦ зональной скорости экваториального ветра на уровне 40 гПа приведены на рис. 6а. Они показаны только для статистически значимых откликов NO₂ и О₃ на воздействие КДЦ. Отрицательные значения фазовой задержки означают опережение колебаний содержания примесей по сравнению с КДЦ скорости ветра. Фаза квазидвухлетних колебаний ОС О₃ на рис. 6а охарактеризована двумя наборами обозначений. Сплошной черной кривой и прямыми крестиками показана фазовая задержка колебаний О₃ относительно колебаний скорости ветра как есть. Пунктирная черная кривая и косые крестики соответствуют фазовой задержке колебаний О₃ относительно колебаний скорости ветра, противофазным наблюдаемым (то есть сдвинутым на полпериода).

Рис. 6.

Задержки откликов ОС NO₂ и ОС О₃ на воздействие КДЦ скорости экваториального ветра на изобарической поверхности 40 гПа (а) и 11-летних колебаний уровня солнечной активности (б) по данным утренних (красный цвет) и вечерних (синий цвет) измерений ОС на ЗНС (кружки и сплошные кривые) и КВНС (треугольники и штриховые кривые) и ОС О₃ на КВНС (крестики и кривые черного цвета). Значение пунктирной кривой и косых крестиков черного цвета объяснено в тексте. Приведены значения задержек, соответствующих только статистически значимым значениям откликов или значениям на грани статистической значимости. Отрицательные значения задержки соответствуют опережению.

Прежде всего отметим соответствие между собой фаз квазидвухлетних колебаний ОС NO₂ и О₃, оцененных по годовым оценкам амплитуд откликов ОС примесей на КДЦ (левая часть рис. 6). Годовые оценки фаз близки к нулю. Это указывает на то, что колебания ОС примесей, оцененные по годовым откликам, происходят примерно в фазе с колебаниями экваториальной скорости ветра на уровне 40 гПа.

Рисунок 6а демонстрирует хорошее соответствие между фазами квазидвухлетних колебаний ОС NO₂ на ЗНС, оцененными по результатам утренних и вечерних измерений (ср. сплошные кривые с кружками красного и синего цвета). Фазовая задержка изменяется в течение года в пределах полупериода КДЦ. Ее значения плавно изменяются от зимы к лету (см. среднюю часть рисунка). Квазидвухлетние колебания ОС NO₂ в зимний период опережают колебания скорости экваториального ветра на уровне 40 гПа примерно на 4 мес., а в летние сезоны они несколько запаздывают относительно колебаний скорости ветра (см. также правую часть рисунка). В ноябре происходит резкое изменение фазы квазидвухлетних колебаний ОС NO₂ на ЗНС от значений, соответствующих большой задержке, до отрицательных значений, свойственных зимней фазе колебаний ОС NO₂. Таким образом, квазидвухлетние колебания ОС NO₂, проявляющиеся в зимние периоды, противоположны по фазе колебаниям, проявляющимся в осенние периоды (правая часть рис. 6а).

Фазовая задержка квазидвухлетних колебаний ОС NO₂ на КВНС (штриховые кривые с треугольниками красного и синего цвета) весной и осенью вполне соответствует фазе колебаний ОС NO₂ на ЗНС. Однако в зимние сезоны колебания ОС NO₂ на КВНС противоположны по фазе колебаниям на ЗНС.

Фазы квазидвухлетних колебаний ОС О₃ (черные кривые с крестиками) и NO₂ на КВНС для января и февраля близки между собой, будучи противоположны фазе колебаний ОС NO₂ на ЗНС. Однако декабрьские оценки фаз колебаний О₃ и NO₂ на КВНС противоположны друг другу (ср. положения косого крестика и синего треугольника). Анализируя сезонные оценки фаз в правой части рис. 6а, видим хорошее соответствие фаз колебаний ОС О₃ и NO₂ на обеих станциях весной (фазовые задержки близки к нулю). Зимой отмечено совпадение по фазе колебаний ОС О₃ и NO₂ на КВНС, которые с хорошей точностью противоположны по фазе колебаниям ОС NO₂ на ЗНС.

5.3. Эффекты 11-летнего солнечного цикла

Изменения ОС примесей в течение 11-летнего солнечного цикла (размах колебаний) показаны на рис. 7. Отклик ОС NO₂ на ЗНС на солнечный цикл в целом за год не выявлен (годовые оценки близки к нулю). Изменения ОС NO₂ на КВНС составляют в целом за год 5–6%, а изменения ОС О₃ – около 1.5%. Однако отклик на солнечное воздействие в отдельные сезоны существенно сильнее.

Рис. 7.

Годовые, месячные и сезонные оценки величин изменений ОС NO₂ на ЗНС (а) и КВНС (б) по данным утренних (красный цвет) и вечерних (синий цвет) измерений и изменений ОС О₃ на КВНС (в) под влиянием 11-летнего цикла солнечной активности. См. пояснения в тексте.

Значительный эффект солнечного цикла в ОС NO₂ на ЗНС проявился в конце зимы и начале весны (рис. 7а). Колебания NO₂ противофазны 11-летнему солнечному циклу (рис. 6б). В это время года ОС NO₂ на ЗНС в годы минимума солнечной активности в среднем больше, чем в годы максимума солнечной активности на 7–10% (рис. 7а). В летний период, когда прямое (радиационное) воздействие колебаний уровня солнечной активности в средних широтах максимально, эффект солнечного цикла в NO₂ на ЗНС ~3% проявляется приблизительно в фазе с солнечным циклом (рис. 6б).

Солнечный сигнал в ОС примесей на КВНС выявлен в течение большей части года (рис. 7б, 7в). Максимальный (в относительных единицах) отклик ОС NO₂ на КВНС на солнечный цикл проявился зимой. Изменение ОС NO₂ между минимумом и максимумом солнечной активности составило в декабре-феврале 11–13% по данным утренних измерений и около 20% по данным вечерних измерений. Значительный эффект ~7–9% выявлен летом.

Согласно рис. 6б, изменения ОС NO₂ на КВНС, связанные с солнечным циклом, можно грубо считать противофазными ему (значения фазовой задержки распределены вокруг горизонтальной штриховой линии, соответствующей полупериоду солнечного цикла). Таким образом, зимний отклик NO₂ на КВНС и весенний отклик NO₂ на ЗНС на солнечный цикл вполне соответствуют друг другу по фазе, но летние отклики примерно противоположны между собой по фазе.

Изменения ОС О₃ на КВНС под действием солнечного цикла проявляются в максимальной степени летом, достигая 4.5% (рис. 7в). Изменения, проявляющиеся в течение большой части года, с конца весны по осень, происходят примерно в фазе с солнечным циклом (рис. 6б).

В летне-осенний период, когда эффект солнечного цикла в NO₂ проявляется на обеих станциях и в О₃, можно отметить некоторые закономерности в соотношении между фазами колебаний ОС примесей. Колебания О₃ на КВНС и NO₂ на ЗНС близки по фазе. Колебания же ОС О₃ и NO₂ на КВНС сильно различаются по фазе, вплоть до противоположности. Противоположность колебаний ОС О₃ и NO₂ на КВНС проявилась и в целом за год (левая часть рис. 6б).

5.4. Эффект вариаций температуры поверхности океана в области Ниньо-3.4

Изменения ОС примесей, связанные с вариациями ТПО в зоне Ниньо-3.4, показаны на рис. 8. Сплошные кривые характеризуют эффект ТПО, проявляющийся в примесях без задержки, а штриховые кривые – эффект, проявляющийся с задержкой 14 мес. (как отклик на смещенный индекс Ниньо-3.4). На рисунке приведены только кривые, содержащие статистически значимые оценки.

Рис. 8.

Годовые, месячные и сезонные оценки изменений ОС NO₂ на ЗНС (а) и КВНС (б) по данным утренних (красный цвет) и вечерних (синий цвет) измерений и изменений ОС О₃ на КВНС (в), связанных с вариациями ТПО в области Ниньо-3.4. Сплошные кривые – эффект изменений ТПО без задержки, штриховые кривые – эффект, запаздывающий относительно ТПО на 14 мес. Единицы – изменение ОС, приходящееся на одно среднеквадратичное отклонение индекса Ниньо-3.4.

В ОС NO₂ на ЗНС выявлен эффект вариаций индекса Ниньо-3.4 без запаздывания (рис. 8а). Максимальный (по модулю) отклик ОС NO₂ на изменения ТПО в зоне Ниньо-3.4 отмечен в зимне-весенний период. Изменения ОС NO₂ достигают 6–7% на одно среднеквадратичное отклонение индекса Ниньо-3.4. Отрицательный знак отклика означает, что ОС NO₂ в зимне-весенние периоды, когда наблюдалось Эль-Ниньо (положительные аномалии ТПО в зоне Ниньо-3.4), в среднем меньше, чем в периоды с Ла-Нинья (отрицательные аномалии ТПО). Мы отмечаем, что эта особенность – повышенная чувствительность ОС NO₂ на ЗНС к исследуемым воздействиям в зимне-весенний период – является общей для эффектов КДЦ, солнечного цикла, Ниньо-3.4, а также для трендов.

По данным вечерних измерений на ЗНС выявлен положительный эффект Ниньо-3.4 (до 2%) в ОС NO₂ в мае–июле, а по данным утренних измерений – отрицательный эффект (около –2.5%) в осенние месяцы. Годовой отклик ОС NO₂ на вариации индекса Ниньо-3.4 выявлен на ЗНС только по данным утренних измерений (–2%).

Эффект Ниньо-3.4 в ОС NO₂ на КВНС выявлен без запаздывания по результатам утренних измерений (рис. 8б). Сезонная зависимость соответствующей кривой имеет общие черты с утренней кривой на ЗНС, но степень статистической достоверности эффекта Ниньо-3.4 в NO₂ на КВНС в целом недостаточно высока. Отрицательный эффект –5%, находящийся на грани статистической значимости, выявлен только в марте. Наряду с этим отметим хорошее количественное соответствие оценок эффекта и их сезонных зависимостей, полученных по данным утренних и вечерних измерений (доверительные интервалы для вечерних оценок больше, и оценки статистически незначимы на уровне 95%).

Эффект Ниньо-3.4 с запаздыванием 14 мес. (ортогональный эффекту без запаздывания) выявлен в летний период по вечерним данным ОС NO₂ на КВНС (штриховая кривая на рис. 8б). Он близок к 5% в июле и августе. Таким образом, положительные аномалии ТПО в зоне Ниньо-3.4 способствуют через год с небольшим летнему повышению ОС NO₂ на КВНС.

Годовые оценки прямого и запаздывающего эффектов Ньньо-3.4 в ОС NO₂ на КВНС близки к нулю.

Связь ОС О₃ на КВНС с ТПО в области Ниньо-3.4 обнаружена летом при 14-месячном запаздывании (рис. 8в). Изменения ОС О₃ составляют около 2% при изменении ТПО на одно среднеквадратичное отклонение. Отрицательный знак эффекта указывает на то, что положительные аномалии ТПО способствуют понижению примерно через год летнего ОС О₃ на КВНС.

При сравнении откликов ОС примесей на вариации ТПО в зоне Ниньо-3.4 можно отметить определенные закономерности. Общими для NO₂ на двух станциях являются значительные отрицательные эффекты влияния ТПО на ОС NO₂ в зимний и/или весенний сезоны. Отличие же состоит в том, что связь NO₂ на КВНС с индексом Ниньо-3.4 летом проявляется с ощутимым запаздыванием, а на ЗНС без запаздывания. В ОС О₃, как и в ОС NO₂ на КВНС, выявлен запаздывающий эффект Ниньо-3.4, причем в один и тот же сезон. При этом знаки эффектов в О₃ и NO₂ противоположны. Напомним, что последняя особенность свойственна также изменениям ОС О₃ и NO₂ на КВНС под действием колебаний уровня солнечной активности (см. раздел 5.3).

5.5. Эффекты Арктического колебания

Изменения ОС NO₂ на КВНС под действием Арктического колебания статистически незначимы. Изменения ОС NO₂ на ЗНС и ОС О₃ на КВНС, связанные с АК, приведены на рис. 9. Вариации ОС этих примесей противоположного знака проявляются весной. Эффект АК в ОС NO₂ на ЗНС существен и в конце осени. Положительная (отрицательная) фаза АК способствуют уменьшению (увеличению) ОС NO₂ на ЗНС и противоположным изменениям ОС О₃ на КВНС. Изменение ОС, приходящееся на одно среднеквадратичное отклонение индекса АК, составляет до –3% для NO₂ и 1% для О₃. Годовые оценки эффекта АК составляют около –1.5% для ОС NO₂ и менее 0.5% для ОС О₃.

Рис. 9.

Годовые, месячные и сезонные оценки изменений ОС NO₂ на ЗНС (а) по данным утренних (красный цвет) и вечерних (синий цвет) измерений и изменений ОС О₃ на КВНС (б) под влиянием Арктического колебания. Единицы – изменение ОС, приходящееся на одно среднеквадратичное отклонение индекса АК.

Оценки изменений ОС NO₂ на ЗНС, связанных с АК близки к приведенным в [7] оценкам изменений, связанных с индексом Североатлантического колебания (САК), однако связь NO₂ с АК в осенний период статистически более достоверна и проявилась с большей силой (рис. 9а), чем связь с САК. Наоборот, чувствительность ОС О₃ на КВНС к вариациям индекса АК (рис. 9б) оказалась меньшей, чем к вариациям индекса САК [8].

4. ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ И ЗАКЛЮЧИТЕЛЬНЫЕ ЗАМЕЧАНИЯ

Выполненный анализ показал, что ОС О₃ и NO₂ на ЗНС и КВНС испытывают многолетние тренды и межгодовые вариации, связанные с изменениями уровня солнечной активности и циркуляционными факторами. Среди последних – квазидвухлетняя цикличность в экваториальной стратосфере, вариации температуры поверхности воды в экваториальной зоне центральной и восточной части Тихого океана, крупномасштабные атмосферные процессы, отражающие контраст аномалий давления между средними и полярными широтами северного полушария (Арктическое колебание).

Линейные тренды ОС О₃ и NO₂ и влияние на ОС О₃ и NO₂ указанных циркуляционных факторов и 11-летнего солнечного цикла зависят от сезона. В большинстве случаев эти эффекты наиболее сильно проявляются зимой и/или весной. Такая особенность указывает на важную роль циркуляционных механизмов в межгодовых и многолетних изменениях содержания примесей в этот период. В частности, стратосферные содержания О₃ и NO₂ могут изменяться в результате крупномасштабной эволюции стратосферного полярного вихря. Начало весны характеризуется финальным стратосферным потеплением, сопровождающимся ослаблением и разрушением вихря, и быстрым фотохимическим ростом стратосферного содержания NO₂. Поэтому содержание NO₂ в этот период, в первую очередь, на ЗНС, может быть особенно чувствительным к факторам, влияющим на стратосферный полярный вихрь.

Имеются важные общие для NO₂ на двух станциях особенности трендов и откликов на солнечный цикл, КДЦ и вариации ТПО. Это, в частности, отрицательные тренды ОС NO₂ на ЗНС и КВНС. С учетом того, что отрицательный тренд ОС NO₂ свойствен также европейской станции Юнгфрауйох (46.6° N, 8° Е) [5, 18, 19], долговременное уменьшение ОС NO₂ происходит на большой территории среднеширотного европейского сектора. Отрицательный тренд не находит объяснения в рамках фотохимических механизмов, рассматриваемых без учета влияния атмосферной динамики на распределение и эволюцию атмосферных примесей [5, 20, 21].

Наряду с общими для NO₂ на ЗНС и КВНС особенностями эволюции NO₂, в изменениях ОС NO₂ на КВНС проявились дополнительные черты, обусловленные, вероятно, низкоширотным по сравнению с ЗНС положением станции. Это значительный отклик NO₂ на солнечный цикл и запаздывающий отклик на вариации ТПО в летний период. Эти же свойства характерны и для изменений ОС О₃ на КВНС. Различия между изменениями ОС NO₂ на двух станциях могут касаться и зимнего сезона. Так, сигналы КДЦ в ОС NO₂ на ЗНС и КВНС в этот период противоположны по фазе.

NO₂ и О₃ в стратосфере фотохимически связаны. Изменения содержания О₃ при прочих равных условиях должно способствовать изменениям содержания NO₂ того же знака в результате образования NO₂ в реакции О₃ с NO [1]. Однако содержание и изменения содержания окислов азота зависят также от газов-источников (N₂O и HNO₃), содержание которых изменчиво в пространстве и во времени. Межгодовые изменения ОС О₃ и NO₂ на КВНС, вызванные одной и той же причиной, могут быть как одинаковыми (изменения под действием КДЦ в январе-феврале, так и противоположными (изменения летних значений ОС под действием солнечного цикла и вариаций ТПО) по знаку. Определенные различия касаются и зимнего сезона. Это, прежде всего, сильный отклик ОС NO₂ на солнечный цикл и отсутствие солнечного сигнала в ОС О₃ зимой.

Различия между трендовыми характеристиками ОС О₃ и NO₂ особенно важны. Изменение знака тренда О₃ на КВНС на рубеже 2000-х гг. и постоянство знака тренда NO₂ указывает на наличие особого фактора, влияющего на изменения ОС O₃, но не оказывающего заметного влияния на изменения ОС NO₂ на КВНС. Этим фактором могут, вероятно, служить динамические процессы, связанные с динамикой ПВФЗ, влияющие на ОС О₃ через изменения содержания О₃ в окрестности тропопаузы и в нижней стратосфере, поскольку содержание О₃ в этом слое значительно (см. раздел 3 и рис. 2).

В заключение приведем краткие итоги основных результатов.

– Тренды ОС NO₂ на обеих станциях отрицательные.

– Тренд ОС О₃ на КВНС меняет знак в окрестности 2000 г. с положительного на отрицательный.

– Тренды ОС О₃ на КВНС противоположны по знаку трендам зонально осредненных значений ОС О₃.

– Тренды ОС NO₂ и О₃ в целом наиболее существенны в зимне-весенний период, что указывает на важную роль циркуляционных механизмов в долговременных изменениях ОС О₃ и NO₂.

– Связь ОС NO₂ и О₃ с 11-летним солнечным циклом в летний период проявляется только на низкоширотной станции (КВНС).

– На обеих станциях отмечена связь ОС NO₂ с солнечным циклом в холодный период года.

– Это указывает на возможную роль атмосферной циркуляции в связи ОС NO₂ с солнечным циклом.

– Существенное влияние на межгодовую изменчивость NO₂ и О₃ оказывают КДЦ, АК и вариации ТПО в области Ниньо-3.4.

– Тренды и чувствительность ОС NO₂ к воздействию 11-летнего солнечного цикла, КДЦ, АК и ТПО значительно выше, чем тренды и чувствительность к тем же факторам ОС О₃.

Для полноценной интерпретации полученных результатов необходимо привлекать трехмерные численные модели. Изучение конкретных механизмов долговременных трендов и межгодовых вариаций ОС О₃ и NO₂ может также потребовать дополнительного анализа с привлечением большего числа данных о термодинамических параметрах атмосферы.

Работа выполнена при финансовой поддержке РФФИ, проект 20-05-00274 (измерения еа ЗНС), и РНФ, проект 21-17-00210 (анализ данных). Результаты измерений ОС NO₂ на ЗНС архивированы NDACC, а данные измерений ОС O₃ на КВНС – WOUDC (World Ozone and Ultraviolet Radiation Data Centre). Данные об индексе солнечной активности F10.7 представлены для свободного доступа Национальным центром экологической информации NOAA (NOAA National Center for Environmental Information) и канадским Министерством природных ресурсов (Natural Resources Canada). Данные о зональной скорости экваториального стратосферного ветра подготовлены Свободным берлинским университетом (Freie Universität Berlin). Индекс Ниньо-3.4 представлен Лабораторией физических наук NOAA (NOAA Physical Science Laboratory). Данные об индексе АК представлены Климатическим отделом Университета Восточной Англии (Climatic Research Unit, University of East Anglia). Данные об аэрозольной оптической толще подготовлены Годдардовским институтом космических исследований НАСА (NASA Goddard Institute for Space Studies). Среднемесячные данные ERA5 для координат ЗНС и УВНС были загружены из Базы климатических данных CDS (Climate Data Store).

Авторы благодарны рецензенту за полезные замечания.