Известия РАН. Физика атмосферы и океана, 2023, T. 59, № 4, стр. 450-460

1. ВВЕДЕНИЕ

Диоксид серы (SO₂) – высокотоксичный газ, вызывающий раздражение слизистых оболочек (гигиенические нормативы ГН 2.1.6.3492-17, https://docs.cntd.ru/document/556185926). В концентрациях, превышающих предельно допустимые, этот токсикант приводит к заболеваниям органов дыхания [Акимов, 2017; Шлегель и др., 2016]. Кроме того, повышенное содержание диоксида серы в слое нижней тропосферы негативно сказывается на состоянии растительности. Исследования показывают, что при длительном воздействии высоких концентраций, у растений происходит снижение интенсивности фотосинтеза на 90% [Спахова и др., 1978].

Основными антропогенными источниками SO₂ являются тепловые электростанции, работающие на ископаемом топливе, автомобильный транспорт, а также предприятия металлургии. Поэтому наиболее высокие концентрации SO₂ в приземном слое атмосферы, превышающие предельно-допустимую концентрацию (ПДК) наблюдаются в воздухе крупных промышленных агломераций, особенно в тех, в которых расположены предприятия цветной металлургии (гигиенические нормативы ГН 2.1.6.3492-17, https://docs.cntd.ru/ document/556185926). Существуют и природные источники SO₂: вулканы, лесные пожары, деструкция органики в почве и воде и др. [Seinfeld et al., 1998].

Одним из промышленных регионов России является Мурманская область, занимающая территорию Кольского полуострова. Основой экономики области являются предприятия освоения недр (горно-металлургические компании или ГМК) и энергетика. При неблагоприятных метеорологических условиях вблизи промышленных предприятий Мурманской области наблюдаются превышения максимальной разовой ПДК SO₂ в 3–5 раз (по данным ФГБУ Мурманского УГМС, http://www. kolgimet.ru/monitoring-zagrjaznenija-okruzhajushchei-sredy/centr-monitoringa-zagrjaznenija-okruzhajushchei-sredy/osobennosti-zagrjaznenija/).

В связи с трансграничным загрязнением воздуха в северной части Финляндии и на северо-востоке Норвегии с середины 80-х годов были приняты меры по снижению эмиссии SO₂ в атмосферу предприятиями цветной металлургии Мурманской области. В результате к 2008 г. выбросы двуокиси серы горно-металлургического комбината “Печенганикель” стали на 75% ниже, чем в 80-е годы [Каролин, 2008]. Снижение объема выбросов предприятиями Мурманской области отмечено на территории Финляндии [Kyrö et al., 2014].

Анализ результатов мониторинга качества воздуха на севере Финляндии за июнь 2011 г. (рис. 1, данные финской измерительной станции Inari Raja-Jooseppi, 68.48° с.ш. 28.30° в.д., https://en.ilmatieteenlaitos.fi/) указывает на наличие случаев превышения максимальной разовой ПДК SO₂ ВМО (~0.5 мг м^–3) [World Health Organization, 2006]. В особенности необходимо отметить 13-е июня 2011 г. (на рис. 1), когда наблюдалось повышение приземного содержания двух загрязнителей – диоксида серы и аэрозолей PM10 (показано стрелкой на рис. 1).

Рис. 1.

Временной ряд среднесуточных приземных концентраций PM10 и SO₂ и направлений ветра по данным со станции Inari Raja-Jooseppi (ID станции 102009, 68.48 с.ш. и 28.30 в.д.) за июнь 2011 г. Прямоугольной областью выделен исследуемый интервал времени с повышенными приземными концентрациями загрязнителей и соответствующих направлений ветра с территории Кольского полуострова. Стрелкой показан исследуемый пример относительно высоких значений содержания PM10 и SO₂ в приземном воздухе.

Одним из объяснений такого повышения содержания SO₂ являются эмиссии с промышленных предприятий Кольского полуострова. Ряд независимых исследований продолжает отмечать загрязнение окружающей среды диоксидом серы и аэрозолями от промышленных источников Кольского полуострова и в недавние годы. Например, согласно исследованию [Sipilä et al., 2021] антропогенные эмиссии с территории полуострова в 2019–2020 гг. приводили к высоким значениям приземной концентрации газа (до ~0.079 мг м^–3) на финской измерительной станции Värriö вблизи Российско-Финской границы. Кроме эмиссий предприятий Кольского полуострова, повышение приземной концентрации SO₂ в Финляндии в июне 2011 г. могло быть вызвано атмосферным переносом на расстояние ~2100 км выбросов с ГМК г. Норильска – крупнейшего техногенного источника диоксида серы в атмосфере [Hirdman et al., 2010; Khokhar et al., 2005]. По данным исследования [Fioletov et al., 2016], средние ежегодные выбросы SO₂ данной ГМК в период 2005–2014 гг. составляют 2.05 Мт/год, что приблизительно соответствует половине всех эмиссий с территории России и превышает выбросы SO₂ со всей территории Канады. Кроме антропогенной природы загрязнения воздуха диоксидом серы, в литературе высказывается предположение о возможном переносе в сторону Кольского полуострова этого газа, поступающего в атмосферу при извержениях вулканов Камчатки, Исландии и Алеутских островов [Hirdman et al., 2010; Khokhar et al., 2005]. В связи с неоднозначностью определения источников токсиканта встает вопрос о природе наблюдающегося повышения приземной концентрации SO₂ в июне 2011 г. – антропогенная или естественная?

В последние годы для объяснения причин повышенного содержания токсичных газов у поверхности Земли применяются математические модели, которые описывают перенос примесей в атмосфере [Seinfeld, et al., 1998; Sportisse, 2009]. Причем используются как относительно простые дисперсионные модели с предзаданными метеорологическими полями, так и более сложные трехмерные модели прогноза погоды и состава атмосферы, в основе которых лежит система уравнений гидро- и термодинамики. В работе [Fuentes et al., 2022] авторы используют модель дисперсии частиц в атмосфере для оценки влияния эмиссий морского порта в городе Веракрус, Мексика на содержание SO₂ в воздухе прилегающей территории. Благодаря моделированию переноса SO₂ от источника авторам удалось идентифицировать случаи низкого качества воздуха, обусловленные эмиссиями морского порта. В исследовании [Paez et al., 2021] дисперсионная модель применяется для анализа распространения SO₂ и иных загрязнителей от вулкана Копауэ в Южной Америке в 2016 г. Результаты моделирования шлейфа от извержения вулкана схожи с данными спутниковых измерений SO₂ с точки зрения направления распространения. В работе [Mahura et al., 2018] авторы исследовали влияние выбросов диоксида серы одной из ГМК Кольского полуострова на загрязнение окружающей среды в северо-западной части России и странах Скандинавии с помощью трехмерной модели дисперсии частиц в атмосфере DERMA. Показано, что кроме северо-западной части России, антропогенное влияние Кольского полуострова на состояние окружающей среды может распространяться до территорий Норвегии и Финляндии. Похожие выводы получены в работе [Неробелов и др., 2020], где для моделирования переноса SO₂ от источников Мурманской области используется трехмерная численная модель прогноза погоды и состава атмосферы Enviro-HIRLAM.

Проведенный анализ загрязнения атмосферного воздуха на севере Скандинавии показал, что несмотря на реализацию в Мурманской области крупной программы снижения выбросов SO₂ системы мониторинга качества воздуха время от времени регистрируют значительные повышения концентраций этого токсиканта в приземном слое атмосферы. Поэтому, целью данного исследования является применение современных средств информатики для выявления возможных источников загрязнения приземного воздуха диоксидом серы в Мурманской области и, в целом, на севере Финляндии на примере июня 2011 г.

2. МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ

2.1. Объект исследования

Объектом исследования выбрана северная часть Финляндии и Мурманская область с акцентом на город Мурманск (Россия), имеющий наибольшую численность населения (около 280 тыс. чел.). Площадь Мурманской области составляет 144.9 тысячи квадратных километров [Министерство природных ресурсов, экологии и рыбного хозяйства Мурманской области, 2019]. Рельеф поверхности неоднородный, представлен как горными массивами Хибин, так и равнинами, занятыми болотами и озерами. Климат арктический умеренный, морской с влиянием теплого течения. Средняя температура за период с 2005 по 2011 год – 1.2°C, средняя относительная влажность воздуха составляет 80%. Направление ветра за тот же период преимущественно южное (180°) и юго-юго-западное (~200°), среднее значение скорости ветра – 4.3 м/с (rp5.ru).

Исследования выполнены для июня 2011 г. когда по данным наблюдений на финской измерительной станции Inari Raja-Jooseppi (положение отмечено на рис. 2) были зафиксированы случаи повышенного содержания диоксида серы и аэрозольных частиц PM10 у поверхности Земли при направлениях приземного ветра с территории Кольского полуострова (~10°–140° с 9 по 19 июня, рис. 1) (по данным Финского метеорологического института, https://en.ilmatieteenlaitos.fi/). Этому направлению ветра соответствует трансграничный перенос SO₂ как со стороны предприятий Мурманской области, так и Норильска. Нельзя исключать и сверхдальний перенос эксплозий вулканов Камчатки или Алеутских островов.

Рис. 2.

Карто-схема среднесуточных направления и скорости приземного ветра 13 июня 2011 г. (по данным моделирования Enviro-HIRLAM); белыми и зелеными маркерами выделенные примерные положения финской станции Inari Raja-Jooseppi и г. Мурманска, соответственно.

3. РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

Моделирование метеорологических параметров с помощью Enviro-HIRLAM

Проведен анализ соответствия временной изменчивости метеорологических параметров по данным моделирования Enviro-HIRLAM и измерений в г. Мурманск за июнь 2011 г. Для анализа из соответствующей положению Мурманска (около 68.94° с.ш., 32.96° в.д.) ячейки модельных данных была извлечена информация о временном изменении метеорологических параметров. Затем были рассчитаны основные статистические характеристики для выявления различий между данными по каждому исследуемому метеорологическому параметру (табл. 1):

(1)

$P = \frac{{\sum\limits_{n = 1}^N {p_{n}^{r} - p_{n}^{m}} }}{N},$

где P – средняя ошибка моделирования параметра p; $p_{n}^{m}$ – модельное значение параметра p в момент времени n, n = 1, 2, 3…N; $p_{n}^{r}$ – измеренное на метеорологической станции значение параметра p в момент времени n.

(2)

$\Sigma = \sqrt {\frac{{{{{\sum\limits_{n = 1}^N {\left( {p_{n}^{r} - p_{n}^{m} - P} \right)} }}^{2}}}}{N}} ,$

где Σ – среднеквадратическое отклонение средней ошибки моделирования; P и Σ даны в % относительно среднему значению параметра p по данным измерений;

K – коэффициент корреляции Пирсона между данными моделирования и измерений.

Таблица 1.  

Результаты валидации данных модели Enviro-HIRLAM в Мурманске за июнь 2011 г. по данным метеорологических измерений

Метеорологический параметр	Статистические характеристики
	P, %	$\Sigma $, %	K
Температура воздуха	1.1	16.4	0.95
Относительная влажность воздуха	3.8	18.2	0.75
Направление ветра	–10.9	53.7	0.87
Скорость ветра	29.2	31.8	0.75

На рис. 3 приведены гистограммы распределения четырех метеорологических параметров по данным измерений и моделирования. Лучше всего данные моделирования Enviro-HIRLAM согласуются с приземными температурой и относительной влажностью воздуха (табл. 1). Так, P = 1.1%, а $\Sigma $ = = 16.4%. Для влажности воздуха, эти ошибки, соответственно, оценены как P = 3.8% и $\Sigma $ = 18.2%.

Рис. 3.

Гистограммы распределения метеорологических параметров у поверхности Земли по данным измерений и моделирования Enviro-HIRLAM в г. Мурманск за июнь 2011 г.; а – температура воздуха, б – относительная влажность воздуха, в – скорость ветра, г – направление ветра.

Таким образом, модель Enviro-HIRLAM в среднем занижает температуру и относительную влажность воздуха у поверхности Земли. При этом коэффициенты корреляции между данными моделирования и измерениями для температуры и относительной влажности воздуха, соответственно, составили K = 0.95 и K = 0.75. Это указывает на хорошую достоверность моделирования временного изменения данных параметров. Наибольшее расхождение зафиксировано для направления ветра, для которого оценка относительной ошибки составила P = 10.9%, но при высоком значении K = 0.87. При этом модель примерно на 29.2% занижает скорость ветра (рис. 3в), но при высоком значении K = 0.75.

Значительное расхождение данных модели Enviro-HIRLAM с результатами наблюдений для параметров ветра может быть связано со сложностями численного моделирования атмосферного переноса при относительно сложном рельефе Кольского полуострова. В целом, модель Enviro-HIRLAM адекватно представляет основные приземные метеорологические параметры, что говорит о возможности ее использования для анализа параметров приземного ветра на области исследования и оценки возможности трансграничного переноса SO₂ с территории Кольского полуострова на территорию Финляндии.

На рис. 2 представлено среднесуточное за 13 июня 2011 г. пространственное распределение приземных скоростей и направлений ветра в пределах области исследования по данным численного моделирования Enviro-HIRLAM. В среднем, на территории Кольского полуострова и северной части Финляндии 13-го июня 2011 г. у поверхности Земли по данным моделирования преобладали В-СВ направления ветра. В соседние дни по данным моделирования направления ветра были примерно такими же. Необходимо отметить, что над территорией Баренцева моря, у берегов Кольского полуострова направления ветра также составляли В-СВ и ЮВ. Из этого можно предположить, что повышенная приземная концентрация SO₂ на границе России и Финляндии 13-го июня 2011 г. (рис. 1) могла быть вызвана переносом воздушных масс как с территории Кольского полуострова, так и от более удаленного источника. Одним из таких источников может быть ГМК г. Норильска (удаленность ~2280 км), попадающая по своему положению в диапазон направлений приземного ветра на территории исследования.

Потенциальным источником повышенной приземной концентрации SO₂ могут являться естественные выбросы газа при извержениях вулканов (по некоторым оценкам в среднем до 15% всех глобальных эмиссий диоксида серы в год [Lamotte et al., 2021]). Анализ архивных данных об извержениях Северного полушария, случившихся в даты близкие к июню 2011 г. (https://volcano.si.edu, последний доступ в октябре 2022 г.) показал, что в период 21–28 мая 2011 г. в Исландии извергался вулкан Гримсвётн (Grímsvötn). Высота вулканического облака вулкана с первых дней извержения достигла около 20 км и продержалась почти до конца 22 мая [Gudmundsson et al., 2012]. Выбросы SO₂ составили 0.3 Мт за период 7 дней (https://volcano.si.edu/volcano.cfm?vn=373010). Согласно приведенное выше информации, годичная эмиссия SO₂ одного из самых крупных антропогенных источников этого газа, ГМК в г. Норильске, составляет менее 2.1 Мт в год (в среднем за 2004–2014 гг.). Т.е. суточные выбросы SO₂ от работы Норильской ГМК примерно в 7.4 раз меньше, чем при извержении вулкана Гримсвётн в мае 2011 г. В ряде исследований при помощи комплексных измерений и численного моделирования атмосферного переноса показано, что выбросы SO₂ при извержении вулкана могут быть зафиксированы на расстояниях в несколько тысяч километров [Lamotte et al., 2021; Gudmundsson et al., 2012; Tu et al., 2004; Andreae et al., 1988; Jaffe et al., 1999].

АНАЛИЗ ИСТОЧНИКОВ SO₂ ПРИ ПОМОЩИ МОДЕЛИ HYSPLIT

Для того, чтобы выяснить, могло ли извержение вулкана Гримсвётн в мае 2011 г. привести к увеличению приземной концентрации SO₂ в районе северной части Финляндии и, возможно, на Кольском полуострове, привлечены два источника дополнительной информации. Это данные спутникового зондирования SO₂ во всём атмосферном столбе прибором OMI и обратное во времени моделирование дисперсии частиц в атмосфере при помощи модели HYSPLIT.

В ходе численного эксперимента моделью HYSPLIT 13-го июня 2011 г. с финской станции Inari Raja-Jooseppi с высоты примерно 5 м было “выпущено” 5000 модельных частиц, которые затем переносились во времени на 10 дней назад (т.е. до 3-го июня). Пространственное разрешение по горизонтали составило 0.5°, по вертикали рассматривался один слой высотой до 10 км. Результаты моделирования выводились с интервалом каждые 3 ч в виде пространственного распределения массовой доли частиц в воздухе.

Данные численного моделирования (см. 1 в легенде на рис. 4) были объединены с результатами спутниковых измерений SO₂ (показаны цветом на рис. 4) в период с 3 по 13-е июня 2011 г. Это сделано для того, чтобы проследить возможное пересечение модельных данных (1 на рис. 4) с измеренными спутником повышенными содержаниями SO₂, выброшенными в атмосферу при извержении вулкана Гримсвётн. Кроме того, на рис. 4 нанесена одна обратная траектория движения частицы (2 на рис. 4), выпущенная также 13-го июня от Inari Raja-Jooseppi (4 на рис. 4). Данная траектория используется для наглядности представления основного направления движения частиц. Положение частицы в конкретный день выделено на траектории треугольником, вершина которого указывает на направление движения частиц (3 на рис. 4).

Рис. 4.

Общее содержание SO₂ в атмосфере на основе спутникового зондирования и результаты обратного моделирования дисперсии частиц от финской станции Inari Raja-Jooseppi за период 4–13 июня 2011 г. Условные обозначения: 1. Результат моделирования обратного переноса частиц в атмосфере; 2. Обратная траектория движения одной частицы на основе моделирования HYSPLIT; 3. Треугольник, показывающий на траектории местоположение и направление движения частицы на данную дату (см. в правом нижнем углу карто-схемы); 4. Местоположение финской станции Inari Raja-Jooseppi.

Необходимо отметить сложность формы полученной траектории движения частиц в атмосфере. По данным моделирования воздушная масса в период 3–13 июня 2011 г. двигалась над территорией Гренландии, где 4-го июня захватила облако SO₂, выброшенное в конце мая вулканом в Исландии. Далее воздушные массы двигались на восток вдоль побережья Российской Арктики, но в районе п-ва Таймыр повернули на север. Достигнув северного полюса воздушные массы повернули на юг к Финляндии, где к 13-му июня 2011 г. достигли финской станции Inari Raja-Jooseppi. При этом при перемещении вдоль побережья арктической части России, модельная воздушная масса несколько раз пересекается с более низкими значениями содержания газа (например, 6–8 июня).

Многие исследования показали, что среднее “время жизни” SO₂ в нижней атмосфере составляет ~1–3 дней [Lee et al., 2011; Beirle et al., 2014]. Оно преимущественно определяется реакцией молекул SO₂ в газовой фазе с радикалами OH с последующим превращением в молекулу серной кислоты в жидкой фазе (H₂SO₄) и выпадением под действием сил, действующих в атмосфере или осадков. Кроме того, молекула SO₂ в газовой фазе может быть поглощена молекулой воды в жидкой фазе с последующим образованием сульфатных аэрозолей и выпадением из атмосферы [Спахова и др., 1978; Seinfeld et al., 1998]. Поэтому возникает вопрос – почему отмеченное нами время переноса SO₂ от Исландии до севера Финляндии (более 20 дней) превышает среднее “время жизни” SO₂ в атмосфере? Во-первых, вулкан Гримсвётн выбросил огромное количество SO₂ (относительно антропогенных эмиссий), что потребовало бы большого количество осадков для его осаждения. Во-вторых, на высоте в несколько километров, куда после извержения переместилась большая часть вулканического SO₂ (высота вулканического облака превысила 10 км в первые дни извержения), водяного пара меньше, чем в приземном слое. Все это должно увеличивать “время жизни” молекул газа в слое верхней тропосферы по отношению, например, к приземному слою.

Анализ же литературы о примерах дальнего переноса SO₂ показал, например, что был зарегистрирован перенос SO₂ продолжительностью 4–8 дней из Восточной Азии через Тихий океан на западное побережье штата Вашингтон [Tu et al., 2004; Andreae et al., 1988]. Аналогично, в обсерватории Чика-Пик в штате Вашингтон в марте–апреле 1997 г. был зарегистрирован шестидневный перенос SO₂ из Азии на территорию Северной Америки [Jaffe et al., 1999]. Этими исследованиями было показано, что перенос SO₂ воздушными массами на большие расстояния определяется, в основном, динамикой атмосферы. Благоприятными условиями при этом являются атмосферные слои с малой турбулентностью, низким содержанием водяного пара и наличие температурной инверсии [Tu et al., 2004]. Проведенное нами сравнение спутниковых наблюдений за SO₂ и результатов химико-транспортных моделей подтвердило эту закономерность.

Таким образом, можно сделать вывод о том, что повышение концентраций SO₂ на севере Финляндии может быть вызвано не только техногенными факторами, но и таким мощным природным фактором как извержение Исландских вулканов.

Данный вывод содержит несколько допущений, полное принятие во внимание которых может добавить значительную неопределенность в итоговый результат. Например, так как рассматривается перенос частиц в одном слое до 10 км, неизвестно, на какой высоте перемещаются моделируемые частицы, а на какой происходил реальный перенос SO₂ от извержения вулкана. Поэтому, безусловно, требуется дальнейшее изучение этой проблемы с набором большей статистики.

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В исследовании рассмотрен вопрос о природе зарегистрированного случая повышенной приземной концентрации SO₂ на севере Финляндии в июне 2011 г. Совместное использование численного моделирования атмосферных процессов и спутникового дистанционного зондирования содержания малых газовых составляющих атмосферы позволило обосновать гипотезу о вулканическом источнике, вызвавшем повышение концентрации SO₂ на севере Финляндии в июне 2011 г.

Для верификации этой гипотезы требуется набор статистики на севере Финляндии в периоды близкие к другим эксплозивным событиям на острове Ян-Майен и в Исландии.

По результатам настоящего исследования можно сделать следующие выводы:

1. Причинами повышенной приземной концентрации SO₂ по данным измерений на севере Финляндии могут являться не только местные техногенные источники, но и удаленный перенос загрязнителей от вулканических извержений. При помощи моделирования переноса частиц в атмосфере и спутниковых измерений показано, что измеренные на финской станции Inari Raja-Jooseppi 13-го июня 2011 г. пики в значениях приземной концентрации SO₂ могли быть вызваны извержением вулкана Гримсвётн на о. Исландия в конце мая 2011 г. Это указывает на неоднозначность выводов о продолжающихся трансграничных переносах техногенного SO₂ с территории России.

2. Численная модель Enviro-HIRLAM адекватно представляет основные приземные метеорологические параметры в период июня 2011 г. на территории Кольского полуострова, что говорит о возможности ее использования в исследовании динамики загрязнителей воздуха у поверхности Земли в Арктическом регионе России.