Известия РАН. Физика атмосферы и океана, 2023, T. 59, № 6, стр. 740-753

1. ВВЕДЕНИЕ

Оптические свойства дымового аэрозоля, возникающего при различного рода массовых пожарах, были изучены в совместном эксперименте ИФА РАН и НИФХИ им. Л.Я. Карпова [Голицын и др., 1988]. В XXI веке на территории России неоднократно возникали массовые лесные и лесо-торфяные пожары, что приводило к крупномасштабным задымлениям европейской территории России (ЕТР) и Сибири. В 2002 г. нами было выполнено исследование задымления московского региона при лесоторфяных пожарах [Горчаков и др., 2004]. Определены радиационные и температурные эффекты задымления [Мохов и Горчакова, 2005]. Подробно исследовано задымление московского региона летом 2010 г. и задымление Сибири в 2012 г. [Chubarova et al., 2011; Gorchakov et al., 2014; Kozlov et al., 2014; Панченко и др., 2016; Горчаков и др., 2011; Zhuravleva et al., 2017; Виноградова и др. 2016; Konovalov et al., 2015]. Оценены эмиссии углесодержащих газов и аэрозолей [Бондур и Гинзбург, 2012]. Выполнено исследование дисперсного состава дымового аэрозоля [Аршинов и Белан, 2011]. Изучено крупномасштабное задымление Северной Евразии в июне 2016 г., когда благодаря восточному переносу воздушных масс образовавшаяся при массовых лесных пожарах Сибирская дымная мгла распространилась на ЕТР и дальше на многие страны Европы [Горчаков и др., 2018; Горчаков и др., 2019; Gorchakov et al., 2018]. Отметим, что общая площадь задымленной территории составила около 20 млн км².

Изучена эволюция оптических и микрофизических характеристик (ОМХ) при дальнем переносе дымового аэрозоля [Konovalov et al., 2015; Konovalov et al., 2019].

При потеплении климата [Ju et al., 2021], увеличивается частота и длительность погодных аномалий, включая волны тепла. Летом 2019 г. на Аляске были зарегистрированы рекордные значения температуры воздуха (http://www.rp5.ru). Превышение климатической нормы температуры воздуха наблюдались до июля 2019 г. почти каждый день в течении 12 месяцев (http://www.ncdc. noa.gov). В Анкоридже температура воздуха достигала 32°С. Экстремально жаркая и засушливая погода способствовала возникновению массовых лесных пожаров (более 700 локальных пожаров на площади 3600 км²) и крупномасштабному задымлению Аляски в июне 2019 г. [Masson-Delmotte et al., 2018].

Анализ данных мониторинга ОМХ дымового аэрозоля на станциях AERONET [Holben et al., 1998], расположенных на Аляске, показал, что летом 2019 г. в диапазоне спектра от 440 до 1020 нм, наблюдалось аномальное селективное поглощение дымового аэрозоля, которое отличается большими значениями мнимой части показателя преломления ϰ вещества дымового аэрозоля в указанном диапазоне длин волн света. При этом максимальное значение ϰ на длине волны 1020 нм составило 0.315, что намного превышает наблюдаемые на Аляске значения ϰ, обусловленные присутствием черного углерода (black carbon или BC) в частицах дымового аэрозоля [Eck et al., 2009].

Целью настоящей работы является анализ вариаций ОМХ дымового аэрозоля при аномальном селективном поглощении.

2. УСЛОВИЯ ИЗМЕРЕНИЙ И ИСПОЛЬЗУЕМЫЕ ДАННЫЕ

В работе использованы данные мониторинга и восстановления ОМХ дымового аэрозоля (уровень L1.5) в видимой и ближней областях спектра на длинах волн λ = 440, 675, 870 и 1020 нм, в том числе, аэрозольной оптической толщины (AOT) ослабления (экстинкции) τ_ex, АОТ поглощения τ_ab, альбедо однократного рассеяния $\omega = {{{{\tau }_{{sc}}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{\tau }_{{sc}}}} {{{\tau }_{{ex}}}}}} \right. \kern-0em} {{{\tau }_{{ex}}}}},$ где ${{\tau }_{{sc}}} = {{\tau }_{{ex}}} - {{\tau }_{{ab}}}$ – AOT рассеяния, действительной (n) и мнимой (ϰ) части коэффициента преломления, функции распределения частиц по размерам (радиусам r) $dV(r){\text{/}}d\ln r,$ где V(r) – накопленный объем частиц для 22 интервалов радиусов с центрами интервалов от 0.05 до 15 мкм, а также параметров функции распределения: модальные радиусы распределения объемов частиц по размерам тонкодисперсной $(r_{m}^{f})$ и грубодисперсной $(r_{m}^{с})$фракций аэрозоля и максимальных значений $dV(r){\text{/}}d\ln r$($\nu _{m}^{f}$ и $\nu _{m}^{с}$) для указанных фракций.

Мониторинг ОМХ дымового аэрозоля осуществлялся на станциях AERONET Bonanza_Creek (64°45′ N, 148°32′ W), Kluane_Lake (61°02′ N, 138°24′ W), NEON_DEJU (63°32′ N, 145°45′ W), NEON_BONA (65°09′ N, 147°30′ W), NEON_TOOL (68°04′ N, 149°22' W) и NEON_HEAL (63°53′ N, 149°13′ W) или сокращено, (табл. 1, табл. 2) BZC, KNL, NND, NNB, NNT и NNH.

О погоде летом 2019 г. на Аляске можно судить по данным измерений приземной литературы в аэропорту Фэрбанкса. На рис. 1 показан временной ход температуры воздуха (1 – данные измерений через 6 час, 2 – среднесуточные температуры).

Повышенная температура воздуха на Аляске летом 2019 г. и в предшествующие месяцы способствовала возникновению пожароопасной обстановки и множественных очагов пожаров в лесах Аляски [Masson-Delmotte et al., 2018]. На рис. 2 показано пространственное распределение пожаров в июле 2019 г. (http://www.firms.modaps. eosdis.nasa.gov).

В июле-августе 2019 г. AOT ослабления на длине волны $(\tau _{{{\text{ex}}}}^{{440}})$ в задымленной атмосфере Аляске достигала 4.5. Сравнительно часто наблюдались большие значения мнимой части коэффициента преломления. При этом некоторые спектральные зависимости ϰ существенно отличались от зависимостей ϰ(λ), зарегистрированных при массовых пожарах на Аляске в 2004 и 2005 гг.

Восстановление оптических и микрофизических характеристик аэрозоля по данным AERONET сводится к решению некорректной обратной задачи. Алгоритм решения данной обратной задачи описан в [Dubovik and King., 2000]. Первые оценки “неопределенности восстановления” параметров аэрозоля были получены в [Dubovik et al., 2000]. В частности, показано [Dubovik et al., 2000], что погрешность определения мнимой части коэффициента преломления для дымового аэрозоля при АОТ ослабления больше 0.4 составляет 30%. Для используемой в настоящее время версии V3 оценки “неопределенности восстановления” представлены в [Sinyuk et al., 2020], где много внимания уделено анализу влияния погрешностей измерения оптических характеристик аэрозоля на результаты восстановления альбедо однократного рассеяния. Из четырех станций AERONET, для которых в [Sinyuk et al., 2020] получены вышеуказанные оценки, для нас представляют интерес результаты анализа для станции Mongu (Mongu_Inn в настоящее время), поскольку они относятся к дымовому аэрозолю. В частности, для длины волны 440 нм при среднем значении ω₄₄₀ = 0.85 неопределенность восстановления альбедо однократного рассеяния достигала примерно ±0.03, а для длины волны 1020 нм (ω₁₀₂₀ = 0.765) примерно равна ±0.06 (при значениях аэрозольной оптической толщины ослабление больше 0.4).

Поглощательную способность аэрозоля можно характеризовать величиной ζ = 1 – ω = τ_ab/τ_ex Поскольку Δζ = Δω то, следовательно, при значениях ω порядка 0.5 в случаях аномального селективного поглощения относительная неопределенность восстановления ζ будет заметно меньше, чем для типичной ситуации при пожарах в саванне (Mongu или Mongu_Inn). В [Sinyuk et al., 2020] показано, что неопределенности восстановления при AOT ослабления меньше 0.4 заметно возрастают.

3. ПОГЛОЩАТЕЛЬНАЯ СПОСОБНОСТЬ ДЫМОВОГО АЭРОЗОЛЯ (ПСДА)

Данные мониторинга и восстановления спектральных зависимостей ОМХ на станциях AE-RONET включают три характеристики поглощательной способности тропосферного аэрозоля: альбедо однократного рассеяния, которое наиболее часто используется для характеристики поглощательной способности аэрозоля [Dubovik et al., 2002] AOT поглощения и мнимая часть коэффициента преломления, которая формально не зависит от вариаций распределения частиц по размерам. Поэтому зависимость ϰ(λ) представляет наибольший интерес при исследованиях изменчивости ПСДА дымового аэрозоля.

3.1. Мнимая часть коэффициента преломления. Мнимая часть коэффициента преломления вещества дымового аэрозоля в задымленной атмосфере Аляски в большинстве случав слабо зависит от длины волны как по данным 2005 г., так и по данным 2019 г. (спектры 1–4 на рис. 3а, для которых ОМХ приведены в табл. 1). Максимальные наблюдаемые значения ϰ₄₄₀ для этого типа спектров в 2004–2005 гг. достигали 0.017, а в 2019 г. – 0.020. На рис. 3а и 3б также показана (спектр 10) зависимость от длины волны мнимой части коэффициента преломления для черного углерода (сажи) [Зуев и Креков, 1986].

В [Eck et al., 2009] c целью сравнения с ПСДА в бореальных лесах Аляски приведены данные мониторинга ОМХ при пожарах в саванне (на станции AERONET Mongu), включенная в число четырех станций, для которых оценены неопределенности оценок восстановления (версия V3) ОМХ [Sinyuk et al., 2020]. Аналогично в нашей работе приведены данные мониторинга на станции Mongu_Inn (MGI) с координатами 15°16′ S и 23°08′ E (спектр 5 на рис. 3а). Максимальное значение ϰ₄₄₀ = 0.043 для данного типа спектров при пожарах в саванне оказалось больше, чем на Аляске при лесных пожарах.

Отметим, что при лесных пожарах в Канаде значение ϰ в диапазоне длин вол 440–1020 нм на станции AERONET Fort_McMurray (56.75° N, 111.48° W) оказались равными 0.057–0.050 (09.06.23 в 15:33) и 0.50–0.41 (06.06.23 в 16:26).

В ряде случаев летом 2019 г. на Аляске (спектры 6–8 на рис. 3а) наблюдались повышенные по сравнению с ϰ₁₀₂₀ значения ϰ₄₄₀, что обусловлено заметным вкладом коричневого углерода (BrC) [Feng et al., 2013; Горчаков и др., 2016; Горчаков и др., 2017] в суммарное поглощение дымового аэрозоля. Во время пожаров в саванне этот вклад может быть существенно выше: ϰ₄₄₀ = 0.040 (спектр 9 на рис. 3а) при ϰ₁₀₂₀ = 0.025.

В [Eck et al., 2009] представлены (на рисунке) зависимости ϰ(λ) в задымленной атмосфере Аляски при AOT ослабления больше 0.4. Оказалась, что для этих спектров ϰ₄₄₀ в среднем примерно в 2 раза больше ϰ₁₀₂₀, а вклад BrC на длине волны 675 нм составляет 0.25-0.30 от вклада BrC на длине волны 440 нм. Наибольшее число случаев обнаружения (уровень L 1.5) коричневого углерода в июле 2019 г зафиксировано на станциях Bonanza_Creek (8 из 74) и Kluane_Lake (4 из 29). При лесных пожарах в Канаде (03.06.23 в 22:26) наблюдалось экстремальное проявление BrC: значения ϰ на длинах волн 440, 675, 870 и 1020 нм составляли 0.27, 0.16, 0.13 и 0.08, соответственно, при АОТ ослабления 0.57 на длине волны 440 нм.

При анализе вариаций ϰ(λ) для летнего сезона 2019 г. на Аляске были обнаружены случаи аномального селективного поглощения дымового аэрозоля, когда наблюдалось существенное увеличение ϰ с ростом длины волны (рис. 3б, табл. 2). В частности, согласно данным мониторинга на станции Bonanza_Creek в июле 2019 г. число таких случаев оказалось равным 16 при общем числе случаев восстановления ОМХ 74 (уровень L1.5), а на станции Kluane_Lake – 4 случая из 29 (в сумме около 25%). Единичные случаи обнаружения аномального поглощения имели место и на других станциях AERONET.

В случаях аномального селективного поглощения наблюдаемые в диапазоне длин волн 440–1020 нм значения ϰ могут намного превышать указанные величины при поглощении электромагнитных волн в видимой и ближней областях спектрах черным и коричневым углеродом (до 0.315 на длине волны 1020 нм по данным измерений 10.07.2019 в 15:45 на станции NEON_DEJU).

Зависимости ϰ от длины волны при аномальном селективном поглощении можно охарактеризовать отношением $\eta = {{\kappa }_{{1020}}}{\text{/}}{{\kappa }_{{440}}}$, которое для 10 спектров представленных на рис. 3б (см. также табл. 2) варьирует в пределах от 1.24 до 2.86. Исключением является спектр 17 (табл. 2), для которого η = 7.2.

Анализ показал, что в случаях аномального селективного поглощения спектры ϰ(λ) с удовлетворительной точностью аппроксимируется степенными функциями

где A и α – параметры аппроксимации. Для шести спектров (11–14, 16 и 19 в табл. 2) параметр α находится в диапазоне 0.71–1.25, а для четырех (15, 18, 20 и 21) в диапазоне 0.26–0.39. В случае спектра 17 (табл. 2) α = 2.35.

В [Sinyuk et al., 2020] оценкам погрешностей восстановления мнимой части коэффициента преломления уделено мало внимания. Из представленных в [Sinyuk et al., 2020] данных видно, что при AOT ослабления на длине волны 440 нм на станции AERONET GSFC погрешность восстановления ϰ варьирует примерно от 0.003 до 0.006. Отметим, что на станции NEON_DEJU 10.07.2019 в 15:45 значения ϰ на длинах волн 440, 675, 870, 1020 нм были равны 0.134, 0184, 0.270, 0.315 при оптических толщинах ослабления 1.91, 1.24, 1.00 и 0.89, соответственно. Указанные величины ϰ намного превышают неопределенности восстановления [Sinyuk et al., 2020] (см. раздел 2). Следует отметить, что для получения достаточно точных оценок неопределенностей необходимо выполнить численные эксперименты с использованием ресурсов AERONET.

“Типичные” значения мнимой части коэффициента преломления дымового аэрозоля оценены по данным измерений на 10 станциях AERONET [Sayer et al., 2014]. Для большинства станций на спектральных зависимостях ϰ(λ) заметны проявления коричневого углерода.

Таким образом, обнаружено аномальное селективное поглощение дымового аэрозоля в видимой и ближней инфракрасной областях спектра (λ = 440–1020 нм), которое отличается большими значениями мнимой части коэффициента преломления (до 0.315) и, быстрым ростом ϰ с увеличением длины волны. Отношение ϰ₁₀₂₀/ϰ₄₄₀ достигает 7.2. Предложена степенная аппроксимация спектральных зависимостей ϰ с показателем степени, который меняется в случаях аномального селективного поглощения от 0.26 до 2.35.

3.2. Аэрозольная оптическая толщина поглощения. Спектральные зависимости AOT поглощения в большинстве случаев аппроксимируются степенными функциями

где τ₀, λ₀ и β_ab – параметры аппроксимации. Параметр β_ab (показатель Ангстрема для AOT поглощения) по данным AERONET определяется для диапазона спектра 440–870 м. Для дымового аэрозоля указанная аппроксимация с удовлетворительной точностью применима в диапазоне от 440 до 1020 нм.

Из теории рассеяния следует, что для малых сферических частиц при слабой зависимости ϰ от длины волны света коэффициент поглощения и, следовательно, AOT поглощения длины волны как λ^–1, т.е. показать Ангстрема равен единице [Bohren and Huffman, 2008; Bergstrom et al., 2002]. При увеличении размеров частиц β_ab увеличивается, достигая 1.3 и больше [Bergstrom et al., 2002].

Как указано выше, в табл. 1 приведены ОМХ дымового аэрозоля для случаев, когда ПСДА определяется наличием в частицах дымового аэрозоля черного углерода (1–5) или одновременно черного и коричневого углерода (6–9). Спектральные зависимости AOT поглощения для спектров 1, 4 и 5, а также для спектров 6 и 9 показаны на рис. 4. В случаях, когда поглощение дымового аэрозоля определяется черным углеродом, β_ab в среднем равен 1.26 (максимальное значение 1.46), а при совместном присутствии коричневого и черного углерода в среднем 1.52 (максимум 1.69). Отметим, что в случае спектра 7 (β_ab = 1.69) наблюдаются заметные отклонения формы распределения частиц по размерам от типичной (см. выше). Минимальное значение β_ab (1.08) было зарегистрировано при пожарах в саванне.

Значения показателя Ангстрема для АОТ поглощения при аномальном селективном поглощении дымового аэрозоля в большинстве случаев заметно отличаются от предыдущих (табл. 2). Для 7 случаев (11, 13, 15, 17, 18, 20 и 21) спектральные зависимости AOT поглощения показаны на рис. 4.

В четырех случаях (спектры 11, 12, 14 и 19) зарегистрированы спектры с малыми значениями β_ab от (0.05 до 0.24), а в 3 случаях значения β_ab оказались близкими по порядку величины (от 0.78 да 0.97 для спектров 15, 20 и 21) к значению β_ab = = 1.08, зарегистрированному при пожарах в саванне на станции AERONET Mongu_Inn, когда поглощение дымового аэрозоля определялось черным углеродом. К промежуточный группе относятся спектры 13, 16 и 18 (β_ab = 0.49, 0.61 и 0.62).

23.07.2019 в 17:53 на станции AERONET Bonanza_Creek был зарегистрирован уникальный спектр (№ 17 в табл. 2) поглощения с отрицательным значением β_ab = –0.89 (когда τ_ab увеличивалось с ростом длины волны света).

Максимальные значения AOT поглощения достигали 0.72 на длине волны 440 нм и 0.61 на длине волны 1020 нм.

Таким образом, оказалась, что спектральные зависимости АОТ поглощения при аномальном селективном поглощения дымового аэрозоля, как правило, существенно отличаются от соответствующих спектральных зависимостей при наличии в частицах дымового аэрозоля черного и коричневого (в сочетании с черным) углерода (1.08–1.69). Показатель Ангстрема для АОТ поглощения при аномальным селективном поглощения меняется в широких пределах (примерно от +1 до –0.9) и в среднем меньше значения показателя Ангстрема для случаев поглощением черным и коричневом углеродом (в диапазоне 440–1020 нм). Погрешности восстановления АОТ поглощения в значительной степени определяются “неопределенностями восстановления” альбедо однократного рассеяния.

3.3. Альбедо однократного рассеяния. Согласно приведенным в [Dubovik et al., 2002] данным AERONET альбедо однократного рассеяния для дымового аэрозоля при лесных пожарах менялось в Бразилии в пределах (0.94–0.90) ± 0.02 и в пределах (0.94–0.91) ± 0.02 в США/Канаде. Согласно [Sayer et al., 2014] “типичные” значения ω для 10 станций AERONET варьирует в пределах 0.87–0.95 на длине волны 440 нм и в пределах 0.67–0.71 на длине волны 1020 нм.

При массовых лесных пожарах на Аляске в 2004 и 2005 гг. [Eck et al., 2009] альбедо однократного рассеяния ω(λ) на динах волн от 440 до 1020 нм (τ_ex > 0.4) варьировало в сравнительно узких пределах примерно от 0.95 до 0.98. В 2019 г. без учета случаев аномального селективного поглощения диапазон изменения оказался шире (0.92–0.98). При пожарах в саванне (станция Mongu_Inn) в августе 2022 г. ω менялась в пределах 0.65–0.88.

По данным [Sinyuk et al., 2020] неопределенность восстановления ω при AOT ослабления на длине волны 440 нм при АОТ меньше 0.2 возрастает до 0.1 и больше.

При наличии веществ с аномальным селективным поглощением в частицах дымового аэрозоля летом 2019 г. ω₄₄₀ изменялся в диапазоне от 0.62 до 0.96. Минимальные значения ω₄₄₀ = 0.62 и ω₁₀₂₀ = = 0.32 наблюдались на станции NEON_DEJU 10.07.2019 (табл. 2), когда AOT ослабления на длине волны 440 нм достигала 1.91 и 0.89 на длине волны 1020 нм (спектр 11 в табл. 2). При этом значения ω и 1-ω значительно больше приведенных в разделе 2 неопределенностей восстановления (Δω).

4. АЭРОЗОЛЬНАЯ ОПТИЧЕСКАЯ ТОЛЩИНА ОСЛАБЛЕНИЯ

Степень замутненности атмосферы определяется аэрозольной оптической толщиной ослабления. Примеры наблюдаемых летом 2019 г. на Аляске значений АОТ ослабления или τ_ex на длине волны 440 нм приведены в табл. 1 и 2, а примеры соответствующих спектральных зависимостей показаны на рис. 5.

Спектральные зависимости АОТ ослабления аппроксимируются с удовлетворительной точностью степенными функциями

где ${{\tau }_{*}}$, λ₀ и β_ex – параметры аппроксимации. Показатель Ангстрема β_ex, как правило, определяется по данным измерений в диапазоне длин волн 440–870 нм. Более точными для дымового аэрозоля являются параболические аппроксимации (в логарифмических координатах) [Gorchakov et al., 2014].

В табл. 1 приведены значения показателя Ангстрема для АОТ ослабления в случаях, когда поглощение дымового аэрозоля определялось черным углеродом случаи (1–5), а также совместно черным и коричневым углеродом (6–9). Случаи 5 и 9 относятся к пожарам в саванне (станция AERONET Mongu_Inn). Видно, что β_ex меняется, как правило, в пределах от 1.50 до 1.92. Исключением является спектр 7, когда β_ex оказался равным 1.24.

Спектры AOT ослабления в случаях аномального селективного поглощения оказались более пологими: в большинстве случаев показатель Ангстрема β_ex был меньше 1.50 (табл. 2). Минимальное значение β_ex, зарегистрированное 10.07.2019 в 15:45 на станции NEON_DEJU, оказалось равным 0.96.

5. ФУНКЦИЯ РАСПРЕДЕЛЕНИЯ ЧАСТИЦ ДЫМОВОГО АЭРОЗОЛЯ ПО РАЗМЕРАМ

На сайте AERONET представлены усредненные по толще атмосферы функции распределения частиц аэрозоля по радиусам r в диапазоне от 0.05 до 15 мкм. На рис. 6 распределение объемов по размерам в относительных единицах для дымового аэрозоля представлено по данным мониторинга на станциях AERONET (уровень L1.5) на территории Аляски во время крупномасштабных задымлений в июле 2019 г., а также (для сравнения) распределения, зарегистрированные при массовых пожарах в саванне (Mongu_Inn) в августе 2022 г. На наблюдаемых распределениях (рис. 9) отчетливо выделяются тонкодисперсная (субмикронная) и грубодисперсная фракции (modes) аэрозоля. Нетрудно видеть, что в дымовом аэрозоле доминирует, в том числе, по вкладу в $\tau _{{ex}}^{{440}}$ (табл. 1 и 2), тонкодисперсная фракция с модальными радиусами примерно 0.15 до 0.25 мкм, что согласуется с опубликованными ранее результатами [Eck et al., 2009]. При малых содержаниях дымового аэрозоля в толще атмосферы в суммарный объем частиц аэрозоля может вносить заметный вклад фракция грубодисперсного аэрозоля. Модальные радиусы для тонкодисперсной фракций дымового аэрозоля при отсутствии и при наличии аномального селективного поглощения попадают в интервал изменения $r_{m}^{f}$ от 0.15 до 0.26 мкм. Максимальные значения $r_{m}^{f}$ = 0.255 мкм получены для спектров 7, 8, 17 и 19 (табл. 1 и 2).

Таким образом, согласно данным AERONET (версия 3, уровень L1.5) в распределении частиц дымового аэрозоля летом 2019 г. на Аляске как при наличии, так и при отсутствии аномального селективного поглощении доминировала фракция тонкодисперсного аэрозоля. Модальные радиусы функции распределения $dV(r){\text{/}}d\ln r$ для тонкодисперсной фракции варьировали, как правило, в пределах от 0.15 до 0.26 мкм.

Отметим, что в случае спектра 17 AOT ослабления для тонкодисперсной фракции на длине волны 440 нм намного превышает AOT для грубодисперсной фракции, как в большинстве случаев. Однако суммарный объем частиц грубодисперсной фракции аэрозоля для спектра 17 согласно данным AERONET на 22% больше объема частиц тонкодисперсной фракции.

Результаты решения обратной задачи восстановления микроструктуры аэрозоля, свидетельствуют о том, что в большинстве случаев частицы дымового аэрозоля, в том числе, при аномальном селективном поглощении являются сферическими, что свидетельствует о образовании частиц при конденсации паров летучих органических соединений.

6. О ПРИРОДЕ АНОМАЛЬНОГО СЕЛЕКТИВНОГО ПОГЛОЩЕНИЯ ДЫМОВОГО АЭРОЗОЛЯ

В монографии [Грин и Лейн, 1986] (стр. 365) указано, что “дым, выделяющейся при сгорании топлива состоит, главным образом, из сажи, смолы и золы. Частицы сажи или копоти образуют черный дым. Мелкие частицы жидких или полужидких смолистых веществ обладают желтым или коричневым оттенком”. Указанный оттенок цвета дыма свидетельствуют о селективном поглощении дымового аэрозоля.

Летом 2002 г. в Шатурском районе при лесо-травяных пожарах в Московской обл. нами были собраны аэрозольные пробы, которые имели желтый цвет, что можно объяснить наличием смолистых веществ в частицах дымового аэрозоля.

Выполненный нами лабораторный эксперимент показал, что при возгонке канифоли возникает аэрозоль, образующийся при сборе аэрозольных проб на кварцевый волокнистый фильтр желтую пленку, которая, как следует из постановки эксперимента, содержит смолистые вещества.

При исследовании морфологии индивидуальных частиц дымового аэрозоля с использованием электронной микроскопии были обнаружены углеродсодержащие (carbon-rich) частицы почти идеальной сферической формы “tar balls” [Posfai et al., 2003; Posfai et al., 2004; Hand et al., 2005], в состав которых входят высокомолекулярные карбонильные соединения (полимеры) и, в частности, гваякол и сирингол и их производные [Hoffer et al., 2004]. Более точно указанную фракцию частиц следует называть “resin balls”. Указанные частицы образуются при конденсации (полимеризации) паров органических соединений на некоторым удалении (порядка 10 км) от очагов лесных пожаров [Hand et al., 2005], в которых преобладает режим пиролиза (smoldering fire). В среднем tar balls (TB) составляют малую долю от всех частиц дымового аэрозоля. Однако в некоторых пробах их доля достигает 94% [Hand et al., 2005]. Согласно данным электронной микроскопии, средний размер частиц фракции TB по результатам измерений в Венгрии равен примерно 0.1 мкм [Posfai et al., 2004], в Южной Африки – 0.15 мкм [Posfai et al., 2003] и в Йосемитском аэрозольном эксперименте (США) – 0.3 мкм [Hand et al., 2005].

Отметим, что указанные размеры нельзя непосредственно сравнивать с модальными радиусами распределения $dV(r){\text{/}}d\ln r$ тонкодисперсного дымового аэрозоля, которые получены по данным AERONET во время крупномасштабного задымления на Аляске летом 2019 г.

Вышеуказанные исследования [Posfai et al., 2003; Posfai et al., 2004; Hand et al., 2005; Hoffer et al., 2004] нашли свое продолжение в работах [Nikonovas et al., 2015; Adachi et al., 2019; Girroto et al., 2018; Alexander et al., 2008; Hoffer et al., 2016; Sedlasec III et al., 2018; Li et al., 2019]. В частности, выполнение исследования образования и трансформации tar balls [Nikonovas et al., 2015; Adachi et al., 2019; Sedlasec III et al., 2018; Li et al., 2019].

В [Sedlasec III et al., 2018] для TB получены значения массового коэффициента поглощения на длине волны 550 нм для слабо поглощающих частиц TB (0.22–0.47 м²/г) и сильно поглощающих частиц TB (3.63–3.77 м²/г).

Представляет интерес исследование процесса агрегирования TB [Girroto et al., 2018].

Необходимо отметить, что частицы “tar balls” имеют почти идеальную сферическую форму, в отличии от частиц сажи (черного углерода), они не имеют склонности к агрегированию.

Во время лесных пожаров в атмосферу выделяются, в частности, смолистые вещества, которые могут конденсироваться на частицах аэрозоля. При надрезе коры и верхних слоев хвойных деревьев, которых много в бореальных лесах, выделяется прозрачная жидкая смола, при перегонке которой с парами воды остается твердая смола, называемая канифолью [Чичибабин, 1957].

Смолистые вещества представляют собой терпены [Чичибабин, 1957; Seinfeld and Pandis, 1998] и их производные, в том числе, кислородосодержащие (в целом терпеноиды). Терпены могут рассматриваться как продукт “полимеризации” изопрена С₅H₈ [Seinfeld and Pandis, 1998], эмиссия, которого достигает 500 Тг/год [Seinfeld and Pandis., 1998]. К терпенам (общая формула (С₅H₈)_n относятся монотерпены С₁₀H₁₆ (n = 2), сесквитерпены С₁₅H₂₄ (n = 3), которые при комнатной температуре представляемой собой “густые” жидкости [Чичибабин, 1957], и политерпены (n ≥ 4). Канифоль представляет собой, главным образом, смесь “смоляных” кислот состава С₁₉H₂₉COOH [Чичибабин, 1957]. К производным терпенов, в частности, относится гваяковая смоляная кислота С₂₀H₂₄O₄, содержащаяся в гваяковой смоле, что свидетельствует о роли терпеноидов в образовании tar balls [Hoffer et al., 2004]. Как известно, при повышенной температуре воздуха усиливается эмиссия терпенов хвойными растениями [Seinfeld and Pandis, 1998]. Возможно, что это явление способствовало достаточно интенсивному образованию смолистых веществ и их конденсации на частицах аэрозоля при массовых лесных пожарах летом 2019 г. на Аляске.

В некоторых работах фракцию частиц дымового аэрозоля “tar balls” называют “коричневым углеродом”. На наш взгляд, эту фракцию правильнее называть “желтым углеродом” (YelC).

7. СОПОСТАВЛЕНИЕ ОПТИЧЕСКИХ КОНСТАНТ ДЛЯ АНОМАЛЬНОГО ПОГЛОЩЕНИЯ ДЫМОВОГО АЭРОЗОЛЯ С ДАННЫМИ ЛАБОРАТОРНЫХ ИЗМЕРЕНИЙ ХАРАКТЕРИСТИК TB

В [Sedlasec III et al., 2018] сравниваются результаты различных исследований [Hand et al., 2005; Alexander et al., 2008; Hoffer et al., 2016; Chakrabarty et al., 2006] коэффициента преломления вещества частиц фракции TB дымового аэрозоля на длинах волн 550 нм [Alexander et al., 2008; Hoffer et al., 2016], 532 нм [Chakrabarty et al., 2006] и 632 нм [Hand et al., 2005]. В [Chakrabarty et al., 2006] получены оценки действительной и мнимой части коэффициента преломления: 1.80–0.007; и 1.75-0.002i для случаев слабого поглощения. По данным измерений [Hand et al., 2005] мнимая часть показателя преломления для TB оказалась в несколько раз больше, чем в [Chakrabarty et al., 2006]:1.56-0.02i. Наибольшие значения мнимой части коэффициента преломления для TB получены в работах [Alexander et al., 2008] и [Hoffer et al., 2016]: 1.67–0.27i и 1.84–0.21i (случаи сильного поглощения).

По данным измерений на станции AERONET NEON_DEJU 10.07.2019 в 15:45:41 (спектр 11) коэффициент преломления на длинах волн 440, 675, 870 и 1020 нм принимал значения 1.58–0.134i, 1.60–0.184i, 1.60–0.27i и 1.60–0.315i, соответственно. Нетрудно видеть, что оптические константы в рассматриваемом случае на длинах волн 675 и 870 нм с удовлетворительной точностью согласуются с результатами работы [Alexander et al., 2008]. Это свидетельствует о том, что аномальное селективное поглощение в дымах Аляски с большой вероятностью обусловлено появлением в дымовом аэрозоле фракции сильно поглощающих частиц TB.

8. О РАДИАЦИОННЫХ ЭФФЕКТАХ ДЫМОВОГО АЭРОЗОЛЯ ПРИ АНОМАЛЬНОМ СЕЛЕКТИВНОМ ПОГЛОЩЕНИИ

Для сильно поглощающего дымового аэрозоля радиационный форсинг на верхней границе атмосферы может быть положительным [Russell et al., 2002]. Согласно данным мониторинга ОМХ на станции NEON_DEJU 10.07.2019 в 15:45 (спектр 11) аэрозольный форсинг на верхней границе атмосферы оказался равным +14.3 Вт/м² и –169.5 Вт/м² на нижней границе. Анализ данных мониторинга ОМХ для случаев крупномасштабного задымления в Южной Африке показал, что положительный радиационный форсинг на верхней границе атмосферы иногда наблюдается при пожарах в саванне. В частности, на станции AERONET Mongu_Inn 20.08.2022 в 12:43 и 23.08.2022 в 13:42 были зарегистрированы значения аэрозольного радиационного форсинга на верхней границе атмосферы +4.2 и +1.5 Вт/м², соответственно (при значениях τ₄₄₀ = 0.41 и 0.42).

Во время лесных пожаров в Канаде 03.06.2023 в 22:26, когда определяющий вклад в поглощение вносит коричневый углерод, аэрозольный радиационный форсинг на верхней границе атмосферы также оказался положительным (23.3 Вт/м²).

9. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

С использованием данных мониторинга оптических и микрофизических характеристик дымового аэрозоля на станциях AERONET при массовых лесных пожарах в бореальных лесах Аляске летом 2019 г. обнаружено аномальное селективное поглощение дымового аэрозоля в видимой и ближней инфракрасной областях спектра (диапазон длин волн 440–1020 нм). Максимальное значение мнимой частиц коэффициента преломления вещества частиц дымового аэрозоля достигало 0.315 на длине волны 1020 нм, что намного превышает мнимую часть коэффициента преломления черным и коричневым углеродом на длине волны 440 нм при массовых лесных пожарах на Аляске летом 2019 г. (0.018) и при пожарах в саванне в августе 2022 г. (0.041).

Аномальное селективное поглощение дымового аэрозоля отличается значительным увеличением мнимой части коэффициента преломления с ростом длины волны (в 1.24–7.2 раза при изменении длины волны от 440 до 1027 нм).

Показано, что спектральные зависимости мнимой части коэффициент преломления с удовлетворительной точностью аппроксимируется степенными функциями с показателями степени от 0.26 до 2.35.

Проанализированы вариации аэрозольных оптических толщин ослабления и поглощения, а также альбедо однократного рассеяния при аномальном селективном поглощении дымового аэрозоля летом 2019 г. при массовых лесных пожарах на Аляске. Установлено, что аэрозольные оптические толщины ослабления и поглощения с удовлетворительной точностью аппроксимируются степенными функциями. Показатели Ангстрема для аэрозольной оптической толщины ослабления при аномальном селективном поглощении дымового аэрозоля (0.96–1.65) в среднем (1.29) заметно ниже, чем среднее значение (1.38) для случаев поглощения черным и коричневым углеродом (диапазон изменения от 1.24 до 1.92).

Показатель Ангстрема для аэрозольной оптической толщины поглощения при наличии в частицах дымового аэрозоля черного углерода или одновременно черного и коричневого углерода варьирует в пределах от 1.08 до 1.68 (среднее значение 1.38), а при аномальном селективном поглощении дымового аэрозоля показатель Ангстрема варьирует в широких пределах. Его среднее значение равно 0.365. В большинстве случаев значения показателя Ангстрема для АОТ поглощения попадают в диапазон от 0.05 до 0.97. В одном исключительном случае он равен –0.89 (увеличение АОТ поглощения с ростом длины волны).

Максимальное наблюдаемое значение аэрозольной оптической толщины поглощения на длине волны 440 нм составило 0.72.

При аномальном селективном поглощении дымового аэрозоля альбедо однократного рассеяния варьирует в пределах от 0.62 до 0.96 по сравнению с диапазоном от 0.83 до 0.99, в отсутствии аномального поглощения.

Показано, что при массовых лесных пожарах летом 2019 г. на Аляске в дымовом аэрозоле, в том числе, при аномальном селективном поглощении доминировала фракция тонкодисперсного аэрозоля.

Анализ показал, что наиболее вероятной фракцией частиц дымового аэрозоля с аномальным селективным поглощением в видимой и ближней инфракрасной областях спектра могут быть частицы фракции TB, – продукт конденсации (полимеризации) терпеноидов (смолистых соединений). Повышенные концентрации TB в атмосферном воздухе Аляски при лесных пожарах летом 2019 г., по-видимому, обусловлены потеплением климата в Арктике, одним из эпизодов которого является температурная аномалия на Аляске летом 2019 г. и в предыдущие месяцы.

Показано, что аномальное селективное поглощение в дымах Аляски, по-видимому, обусловлено появлением в дымовом аэрозоле фракции сильно поглощающих частиц TB.

Установлено, что при аномальном селективном поглощении аэрозольной радиационный форсинг на верхней границе атмосферы может быть положительным.

Авторы благодарят команду AERONET за возможность использовать данные мониторинга, Г.С. Голицына за полезные советы, О.Г. Чхетиани и А.С. Гинзбурга за обсуждение результатов и анонимного рецензента за конструктивные замечания.