1. На главную
  2. Электронные версии
  3. Журнал физической химии
  4. T. 97, № 9, 2023

Журнал физической химии, 2023, T. 97, № 9, стр. 1227-1238

Влияние порядка введения компонентов на каталитическую активность CrOx–ZrO2–SiO2 в неокислительном дегидрировании пропана

Е. В. Голубина a, *, И. Ю. Каплин a, И. К. Ужуев a, А. В. Городнова a, О. Я. Исайкина a, К. И. Маслаков a, Е. С. Локтева a

a Московский государственный университет имени М.В. Ломоносова, Химический факультет
Москва, Россия

* E-mail: golubina@kge.msu.ru

Поступила в редакцию 03.04.2023
После доработки 03.04.2023
Принята к публикации 07.04.2023

Аннотация

Проведено сравнение катализаторов CrOx–ZrO2–SiO2 (9 мас. % оксида хрома (в расчете на Cr2O3), мольное отношение (Cr + Zr)/Si = 0.8), полученных варьированием порядка введения компонентов: (1) одновременное осаждение всех компонентов; (2) нанесение CrOx на ZrO2–SiO2 методом пропитки; (3) совместное осаждение CrOx и ZrO2 на SiO2. В качестве предшественника SiO2 в методах (1) и (2) использовали ТЭОС, в методе (3) применяли SiO2, полученный прокаливанием рисовой шелухи. Катализаторы протестированы в реакции неокислительного дегидрирования пропана в проточной системе с неподвижным слоем катализатора при 500–600°С. Совместное осаждение CrOx и ZrO2 обеспечивает высокую эффективность катализаторов. При 500 и 550°С наиболее эффективен CrZr/SiO2, полученный осаждением CrOx и ZrO2 на SiO2; при 600°С лучше работает катализатор CrZrSi, полученный одновременным осаждением всех компонентов. Методами СЭМ-ЭДА, РФА, ТПВ-Н2 и КР-спектроскопии показано, что в катализаторах, полученных совместным осаждением CrOx и ZrO2, эти компоненты, образующие активные центры, равномерно распределены, тесно контактируют и хорошо диспергированы, а Cr6+ легко восстанавливается водородом реакционной среды до Cr3+.

Ключевые слова: неокислительное дегидрирование пропана, оксиды хрома, диоксид циркония, диоксид кремния, пропитка, совместное осаждение, рисовая шелуха

Список литературы

  1. Chen S., Chang X., Sun G. et al. // Chemical Society Reviews. 2021. V. 50. P. 3315.

  2. Nawaz Z. //Reviews in Chemical Engineering, 2015. V. 31. P. 413.

  3. Li C., Wang G. // Chemical Society Reviews. 2021. V. 50. P. 4359.

  4. Huš M., Kopač D., Likozar B. // J. of Catalysis. 2020. V. 386. P. 126.

  5. Otroshchenko T., Jiang G., Kondratenko V.A. et al. // Chemical Society Reviews. 2021. V. 50. P. 473.

  6. Fridman V.Z., Xing R. // Industrial & Engineering Chemistry Research. 2017. V. 56. P. 7937.

  7. Otroshchenko T.P., Rodemerck U., Linke D. et al. // J. of Catalysis. 2017. V. 356. P. 197.

  8. Michorczyk P., Pietrzyk P., Ogonowski J. // Microporous and Mesoporous Materials. 2012. V. 161. P. 56.

  9. Sattler J.J.H.B., Ruiz-Martinez J., Santillan-Jimenez E., et al. // Chemical Reviews. 2014. V. 114. P. 10613.

  10. Otroshchenko T., Kondratenko V.A., Rodemerck U. et al. // J. of Catalysis. 2017. V. 348. P. 282.

  11. Golubina E.V., Kaplin I.Y., Gorodnova A.V. et al. // Molecules. 2022. V. 27. 6095.

  12. Adam F., Appaturi J.N., Iqbal A. // Catalysis Today. 2012. V. 190. P. 2–14

  13. Furgal J.C., Lenora C.U. // Physical Sciences Reviews. 2020. V. 5. P. 20190024.

  14. Azat S., Korobeinyk A.V., Moustakas K. et al. // J. of Cleaner Production. 2019. V. 217. P. 352.

  15. Schlumberger C., Thommes M. // Advanced Materials Interfaces. 2021. V. 8. P. 2002181.

  16. Kongwudthiti S., Praserthdam P., Tanakulrungsank W., et al. // J. of Materials Processing Technology. 2003. V. 136. P. 186.

  17. Ma Y., Wang Y., Wu W. et al. // Industrial & Engineering Chemistry Research. 2021. V. 60. P. 230.

  18. Wang D., Zhang C., Zhu M. et al. // ChemistrySelect. 2017. V. 2. P. 4823.

  19. Esposito S., Turco M., Bagnasco G. et al. // Applied Catalysis A: General. 2010. V. 372. P. 48.

  20. Ciszak C., Mermoux M., Gutierrez G. et al. // J. of Raman Spectroscopy. 2019. V. 50. P. 425.

  21. Marinković Stanojević Z.V., Romčević N., Stojanović B. // J. of the European Ceramic Society. 2007. V. 27. P. 903.

  22. Chakrabarti A., Gierada M., Handzlik J. et al. // Topics in Catalysis. 2016. V. 59. P. 725.

  23. Wang F., Fan J.-L., Zhao Y. et al. // J. of Fluorine Chemistry. 2014. V. 166. P. 78.

  24. Camposeco R., Castillo S., Nava N. et al. // Topics in Catalysis. 2020. V. 63. P. 481.

  25. Hoang D.L., Lieske H. // Thermochimica Acta. 2000. V. 345. P. 93–99

  26. Zhong L., Yu Y., Cai W. et al. // Physical Chemistry Chemical Physics. 2015. V. 17. P. 15036.

  27. Каплин И.Ю., Локтева Е.С., Голубина Е.В. et al. // Кинетика и катализ. 2017. V. 58. P. 598.

  28. Shi L., Zhu P., Yang R. et al. // Catalysis Communications. 2017. V. 89. P. 1.

Дополнительные материалы отсутствуют.

Инструменты

следующая статья выпуска содержание выпуска

Журнал физической химии

Архивы выпусков Информация о журнале Отправить рукопись в журнал