Геохимия, 2021, T. 66, № 10, стр. 952-960

Формы нахождения искусственных радионуклидов в почвах района расположения Кольской АЭС

М. Б. Попова a*, Т. А. Горяченкова a**, А. П. Борисов a, Е. И. Казинская a, Е. А. Лавринович a, Д. В. Манахов b

a Институт геохимии и аналитической химии им. В.И. Вернадского РАН
119991 Москва, ул. Косыгина, 19, Россия

b Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, Факультет почвоведения, Ленинские горы
119991 Москва, Россия

* E-mail: marbpop@gmail.com
** E-mail: goryach@geokhi.ru

Поступила в редакцию 01.11.2020
После доработки 11.01.2021
Принята к публикации 20.01.2021

Полный текст (PDF)

Аннотация

В статье описаны результаты исследования форм нахождения 137Cs, 90Sr, 239, 240Pu и 237Np в разных генетических горизонтах иллювиально-железистых подзолов района расположения Кольской атомной электростанции (КоАЭС). Данные были получены путем искусственного внесения растворов изотопов в почвенные образцы. Сравнение полученных результатов с литературными данными о распределении этих радионуклидов в почвах других регионов России показало, что в северных иллювиально-железистых подзолах они значительно подвижнее, чем в почвах других регионов России: суммарно в водорастворимую и обменную формы переходит до 33% 137Cs, до 82% 90Sr, до 39% 239,240Pu и до 69% 237Np.

Ключевые слова: подзолы, формы нахождения, радионуклиды

ВВЕДЕНИЕ

Для обеспечения безопасности населения и устойчивости экосистем в условиях потенциального воздействия ионизирующего излучения необходимо регулярно проводить радиоэкологический мониторинг. Атомные электростанции и прочие предприятия ядерно-топливного цикла имеют развитую сеть внешнего дозиметрического контроля, но их природоохранные службы не занимаются детальным изучением поведения радионуклидов в окружающей среде. Между тем для составления корректного прогноза радиационной обстановки в случае внештатной ситуации важно понимать особенности миграции радионуклидов в компонентах окружающей среды и оценивать возможность их попадания в живые организмы. Геохимическое поведение радионуклидов в значительной степени определяется их формами нахождения в почве.

В геохимии, почвоведении и радиоэкологии широко применяются методы изучения форм нахождения радионуклидов, основанные на селективном растворении органических и неорганических соединений почв, в составе которых могут находиться радионуклиды – методы последовательной экстракции (Филонова и др., 2014; Павлоцкая, 1997; Горяченкова и др., 2005; Goryachenkova et al., 1991). Полученные результаты по формам нахождения радионуклидов дают возможность прогнозировать их поведение в почвах в зависимости от основных почвенных свойств, типа выпадений, в составе которых радионуклиды поступают в окружающую среду; а также химических свойств самих радионуклидов.

В естественных условиях формы нахождения радионуклидов можно изучать только при условии их достаточного для эксперимента содержания в почвах. Если же содержание радионуклида в почвах мало, для изучения форм нахождения используют метод искусственного внесения радионуклидов в образцы. За прошедшие десятилетия был опубликован ряд работ, посвященных изучению поведения радионуклидов в почвах с внесением изотопов в условиях лабораторных и полевых экспериментов, который показал сопоставимость результатов, получаемых с помощью этих методов (Санжарова и др., 2005; Алексахин, 1992; Лавринович и др., 2014; Павлоцкая и др., 2005).

В научной литературе приведены данные по формам нахождения радионуклидов в разных типах почв (табл. 1). Так, для 137Cs характерно закрепление в почве по механизмам необменного поглощения, при этом ключевую роль играет его фиксация в межпакетном пространстве вторичных глинистых минералов, главным образом гидрослюд и представителей монтмориллонитовой группы (Алексахин, 1992; Семенков и др., 2015).

Таблица 1.  

Формы нахождения радионуклидов в разных типах почв, %

Радионуклид Водорастворимая
Н2О
Обменная 1 М CН3СООNH4, рН 4.8 Подвижная
1 М HCl
Кислоторастворимая
6 М HCl
Остаток
137Cs 0.1–0.7 5.7–13.3 1.1–7.9 16.3–20.9 14.2–76.8
239,240Pu 0.5–3.0 2.5–19.3 2.0–18.2 16.5–68.0 14.2–69.2.0
237Np 7–56.7 31.7–36.7 14.0–29.1 6.5–26.0 1.2–6.5

* По Алексахину Р.М. и др., 1992; Васильевой А.Н. и др., 2008; Кундузбаевой А.Е. и др., 2016; Санжаровой Н.И. и др., 2005; Павлоцкой Ф.И., 1974; Павлоцкой Ф.И. и др., 1997; Павлоцкой Ф.И. и др., 2003; Семенкову И.Н и др., 2015; Лавринович Е.А. и др., 2014; Goryachenkova T.A. et al., 1991.

90Sr является одним из наиболее подвижных в окружающей среде радионуклидов, он может поглощаться растениями из почвы в 90 раз интенсивнее, чем 137Cs (Рачкова и др., 2015). Ведущим механизмом закрепления 90Sr в разных типах почв является ионный обмен, а большая часть содержащегося в почвах 90Sr найдена в обменной форме (Алексахин, 1992; Кундузбаева др., 2016). Главный фактор, влияющий на миграцию этого изотопа – наличие в растворе катионов, конкурирующих с 90Sr за обменные места в почвенно-поглощающем комплексе. Чаще всего в этой роли выступают его изотопный (стабильный стронций) и неизотопный (кальций) носители. В ряде изученных ранее типах почв коэффициент селективной сорбции радиостронция к кальцию больше единицы, что указывает на то, что 90Sr сорбируется прочнее своего неизотопного носителя (Павлоцкая, 1974).

239Pu – наименее подвижный в почве трансурановый элемент. Для 239Pu характерен необменный тип поведения в почве, большая часть его сосредоточена в труднорастворимой форме (Горяченкова и др., 2005; Павлоцкая, 1997; Goryachenkova T.A. et al., 1991). Плутоний ассоциируется с аморфными гидроксидами алюминия и железа, а также низкомолекулярными гумусовыми кислотами, входящими в состав органоминеральных пленок, покрывающих минеральные частицы почв (Павлоцкая и др., 2003; Лавринович и др., 2014; Novikov et al., 2016; Горяченкова и др., 2009).

Исследования, посвященные поведению 237Np в почве, крайне немногочисленны. Установлено, что 237Np аналогично 90Sr проявляет большую подвижность, а формы его нахождения зависят от типа почв. Как правило, большая часть этого радионуклида сосредоточена в водорастворимой и обменной формах. Отмечено активное участие глинистых минералов в закреплении нептуния и важность определения их содержания в почвах (Лавринович и др., 2014; Nilsson, Carlsen, 1989).

В почвах северных регионов материковой Арктики, в том числе подзолах Кольского полуострова, формы нахождения таких радионуклидов как 137Cs, 90Sr, 239,240Pu и 237Np не изучены. Между тем 137Cs и 90Sr присутствуют в штатных выбросах Кольской атомной электростанции (КоАЭС), а попадание 239,240Pu и 237Np в окружающую среду возможно в случае аварии на КоАЭС. Также на Кольском полуострове расположен ряд объектов потенциальной радиационной опасности (предприятия атомного морского флота и предприятия, осуществляющие обращение с радиоактивными отходами), деятельность которых может привести к загрязнению окружающей среды различными радионуклидами, в том числе трансурановыми.

Целью настоящего исследования является сравнительное экспериментальное изучение подвижности 137Cs, 90Sr, 239, 240Pu и 237Np в геохимически контрастных горизонтах типичного подзола, отобранного в 30 километрах к северо-западу от Кольской атомной электростанции.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

Объекты и методы исследования

КоАЭС расположена за Полярным кругом в Мурманской области рядом с озерами Имандра и Верхняя Пиренга, на расстоянии 33 км к северу от г. Кандалакша и 60 км к югу от г. Мончегорска. На Кольском полуострове выпадает в среднем около 400 мм осадков в год. Преобладающими типами почв в этом регионе являются подзолы иллювиально-железистые с промывным режимом (Фридланд и др., 1977). Доминирующий тип лесных сообществ в районе исследований – сосняки чернично-лишайниковые. Объектами исследования для сравнительного изучения форм нахождения радионуклидов служили образцы подзола иллювиально-железистого песчаного на морене, отобранные из 3-х генетических горизонтов одного почвенного разреза, заложенного на фоновой площадке в 30 км от КоАЭС. Образцы были отобраны из следующих горизонтов: 1 – элювиальный горизонт Е (5–10 см), серовато-белесый, представленный рыхлым и бесструктурным песком, являющийся горизонтом разрушения и вымывания минеральных частиц и химических элементов, залегающий непосредственно под лесной подстилкой; 2 – иллювиальный горизонт B1f (10–18 см), коричневато-ржаво-бурый, песчаный, бесструктурный. Этот горизонт образован вследствие вмывания и накопления материала из выше расположенного горизонта, обогащен коллоидно-дисперсными глинными минералами и соединениями R2O3; 3-горизонт С (40–54 см) – почвообразующая порода, светло-серая со слабым зеленоватым оттенком, по гранулометрическому составу близок к разнозернистому песку. Почвенные горизонты, образцы из которых были взяты для исследования, обладают максимальными различиями по химическим и морфологическим свойствам (Морозова и др., 2008).

Почвенные образцы высушены и просеяны через сито с диаметром пор 1 мм. Физико-химические свойства почв были определены стандартными методами: содержание гумуса – методом Тюрина; pH водной суспензии (pH H2O) и pH солевой суспензии (pH KCl) – потенциометрически; гидролитическая кислотность – по Каппену в модификации ЦИНАО (обработка почв 1 М CH3COONa); содержание подвижных форм калия – по Кирсанову; гранулометрический состав – методом лазерной дифракции (Воробьева, 1998).

Радионуклиды 137Cs и 239Pu вносили в одну воздушно-сухую навеску почв, 90Sr и 237Np – в отдельные навески. Масса каждой навески составляла 20 г. Азотнокислые растворы, содержащие радионуклиды, внесены в минимальных объемах в следующих концентрациях (в скобках указаны активности внесенных меток): 137Cs – 0.1 мл (6000 Бк), 90Sr – 0.5 мл (2000 Бк), 239Pu – 0.03 мл (1500 Бк), 237Np – 0.3 мл (3.3 × 10–5 г/мл). В почвы с внесенными радионуклидами регулярно добавляли дистиллированную воду в количестве около 4 мл, добиваясь влажной консистенции, и тщательно перемешивали. По мере высыхания воду добавляли снова. Перемешивание длилось 4 месяца.

Последовательная экстракция форм нахождения радионуклидов проводилась с использованием схемы, приведенной в табл. 2 (Ф.И. Павлоцкая и др., 2003; Горяченкова и др., 2005). Экстракция форм радионуклидов проводили однократно из навески 2 г, соотношение твердой и жидкой фаз 1 : 10, время контакта – 1 ч при комнатной температуре.

Таблица 2.  

Схема выделения физико-химических форм радионуклидов в почве методом последовательной экстракции

Форма, экстрагент Состав соединений радионуклидов
“Доступные” формы соединений
Водорастворимая (Н2О дистиллированная ) Катионы радионуклидов, водорастворимые комплексы с органическими низкомолекулярными, фульвокислотами, и неорганическими соединениями, гидроксокомплексы и др.
Обменная (1 М CН3СООNH4, рН 4.8) Радионуклиды, входящие в состав обменных соединений на поверхности почвенных частиц.
“Недоступные” формы соединений
Подвижная (1 М HCl) Радионуклиды ассоциированные с аморфными и слабоокристаллизованными оксидами и гидроксидами металлов (Аl, Fe, Mn и др.), частично сорбированные органическим веществом (гумусовыми кислотами, связанными с полуторными окидами), частично сорбированные почвенными минералами, но не захваченные кристаллической решеткой.
Кислоторастворимая (6 М HCl) Радионуклиды, необменно сорбированные на поверхности кристаллической решетки глинистых минералов.
Остаток после извлечения предыдущих фракций Радионуклиды, прочносвязанные с минеральной частью почв, “захваченные” кристаллической решеткой глинистых минералов, например 137Сs, фиксированные в межпакетном пространстве, связанные с гуминами.

* По Павлоцкой и др., 2003; Горяченковой и др., 2005. На доступные и недоступные формы нахождения делят по возможности их поглощения растениями.

Удельные активности 137Cs в почвенных вытяжках измеряли на гамма-спектрометре “Canberra” с широкополосным германиевым блоком детектирования, 90Sr и 239Pu- – на альфа-бета радиометре “УМФ-2000” из отдельных аликвот почвенных вытяжек; Активность 237Np определяли мембранно-люминесцентным методом с использованием кристаллофосфоров и последующим измерением на фотометрическом анализаторе ЛФФ-5 (Новиков и др., 2009).

ХАРАКТЕРИСТИКА ОБРАЗЦОВ И ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ ЭКСПЕРИМЕНТА

Физико-химические параметры образцов

Физико-химические характеристики исходных образцов подзола приведены в табл. 3, на рис. 1 и 2. Почвы обладают кислой средой, рН водных вытяжек составляют в горизонтах Е, B1f и С 4.1, 5.0 и 5.8 соответственно, значения рН солевых суспензий приведены на рисунке 1 (рис. 1). Гидролитическая кислотность, характеризующая общую кислотность почвы, имеет более низкие значения и составляет в горизонтах Е, B1f и С 3.1, 4.5 и 0.9 ммоль/100 г соответственно. По значениям актуальной и гидролитической кислотности изучаемые почвы относятся к сильнокислым.

Таблица 3.  

Некоторые физико-химические характеристики почв и содержание радионуклидов

Горизонт
(глубина, см)
Плотность сложения, г/см3 Гумус Ил (<0.001 мм) Гидролитиче-ская кислотность,
ммоль/100 г
Подвижный К,
мг/100г
137Cs 90Sr 239,240Pu
% Бк/кг
E (5–10) 1.5 0.4 1.0 3.1 0.7 7.2 3.7
B1f (10–18) 1.36 1.4 1.4 4.5 1.0 2.3 2.9 10.7
B2f (18–30) 1.65 1.3 1.3 2.1 0.8 0.9
ВС (30–40) 1.69 0.1 1.2 1.1 0.8 0.8
C (40–54) 1.78 0.1 1.5 0.9 0.6 0.9 3.0

* Прочерк означает, что измерение удельной активности в этом горизонте не проводилось.

Рис. 1.

pH H2O и pH KCl в почве.

Рис. 2.

Профильное распределение подвижных форм калия в почве.

В исследуемом типе почв четко выражена элювиально-иллювиальная дифференциация профиля по содержанию органического вещества с выносом его из элювиального подзолистого горизонта и накоплением в иллювиальном горизонте B1f (табл. 3). Почва относится к подзолам иллювиально-среднегумусовым, так как содержание гумуса в горизонте B1f находится в пределах 1–3%, при этом органическое вещество представлено в основном низкомолекулярными органическими соединениями неспецифической природы и фульвокислотами (Морозова и др., 2008) и характеризуется легким гранулометрическим составом, что является типичным признаком для подзолов. В целом, почву фоновой площадки можно охарактеризовать как обладающую кислой реакцией среды, бедную органическим веществом, обменными катионами и илом, что характерно для подзолов северных регионов Кольского полуострова (Копцик и др., 2007; Попова и др., 2020).

Исходная активность радионуклидов в изученных образцах фоновой площадки КоАЭС не превышает фоновых значений, за исключением 239, 240Pu (табл. 3). По литературным данным активность радионуклидов в почвах Северного полушария, сформированная вследствие глобальных выпадений, колеблется в следующих пределах: 90Sr – 5–12; 137Cs – 3–10; 239, 240Pu – 0.2–2 и 237Np – до 1 Бк/кг (Павлоцкая и др., 1985; Novikov, 2010, Лавринович и др., 2014).

Результаты изучения форм нахождения радионуклидов, внесенных в разные генетические горизонты подзола

В табл. 4 приведены результаты, полученные при экспериментальном изучении форм нахождения радионуклидов в трех генетических горизонтах иллювиально-железистого подзола. В водной вытяжке содержание радионуклидов изменяется в ряду: 90Sr (51–64%) > 237Np (25–44%) > 137Cs (1–9%) ≥ 239Pu (1–3%). Содержание 137Cs в водной вытяжке из разных горизонтов в целом оказалось выше, чем в почвах Европейской части России, при этом наиболее высокий результат получен для почвообразующей породы (горизонт С). Известно, что конкурентами 137Cs за связь с почвенно-поглощающем комплексе (ППК) в подзолах являются, в первую очередь, ионы K+ (рис. 2). Это подтверждается и в нашем эксперименте: вниз по профилю почвы количество подвижного калия убывает, наименьшее его количество найдено в горизонте С, в то время как содержание не только водорастворимого, но и обменного 137Cs в этом горизонте увеличивается (табл. 3).

Таблица 4.  

Результаты эксперимента по внесению растворов изотопов в почвенные образцы

Радионуклид Горизонт Фракция Активность, Бк Погрешность, Бк Доля фракции, % Химический выход, %
137Cs E F1 8.3 0.3 3 92.7
F2 38.9 1.4 14
F3 16.7 0.6 6
F4 64.0 4.0 23
F5 150.2 9.0 54
B1f F1 2.1 0.1 1 68.6
F2 28.8 1.0 14
F3 26.8 0.9 13
F4 113.2 3.8 55
F5 35.0 1.4 17
C F1 22.4 0.9 9 83.1
F2 59.8 2.4 24
F3 54.9 2.2 22
F4 72.3 2.2 29
F5 39.9 1.5 16
239,240Pu E F1 2.0 0.3 3.0 88.3
F2 16.6 2.5 25.0
F3 13.2 2.0 20.0
F4 19.9 3.0 30.0
F5 13.9 2.1 21.0
B1f F1 0.5 0.1 1.0 64.9
F2 18.5 2.8 38.0
F3 11.7 1.8 24.0
F4 15.6 2.3 32.0
F5 2.4 0.4 5.0
C F1 1.7 0.3 3.0 77.2
F2 12.7 1.9 22.0
F3 20.9 3.1 36.0
F4 15.6 2.3 27.0
F5 7.0 1.0 12.0
90Sr E F1 58.3 8.7 64.0 91.1
F2 16.4 2.5 18.0
F3 7.3 1.1 8.0
F4 4.6 0.7 5.0
F5 4.6 0.7 5.0
B1f F1 34.7 5.2 51.0 68.0
F2 13.6 2.0 20.0
F3 10.9 1.6 16.0
F4 8.2 1.2 12.0
F5 0.7 0.1 1.0
C F1 50.0 7.5 61.0 82.0
F2 14.8 2.2 18.0
F3 7.4 1.1 9.0
F4 5.7 0.9 7.0
F5 3.3 0.5 4.0
237Np E F1 0.0000005960 0.000000029800 40 90.3
F2 0.0000004321 0.000000021605 29
F3 0.0000000745 0.000000003725 5
F4 0.0000000298 0.000000001490 2
F5 0.0000003427 0.000000017135 23
B1f F1 0.0000002925 0.000000014625 25 70.9
F2 0.0000003276 0.000000016380 28
F3 0.0000002457 0.000000012285 21
F4 0.0000001755 0.000000008775 15
F5 0.0000001170 0.000000005850 10
C F1 0.0000005632 0.000000028160 44 77.6
F2 0.0000002304 0.000000011520 18
F3 0.0000001152 0.000000005760 9
F4 0.0000002816 0.000000014080 22
F5 0.0000000896 0.000000004480 7

В водорастворимой форме аналогично 137Cs найдено незначительное количество 239Pu (1–3%). Основным процессом, определяющим поведение 239Pu в составе водорастворимой формы, является гидролиз, в результате которого образуются продукты, способные поглощаться в разной степени прочности органоминеральной фазой почвы по необменному механизму (Павлоцкая, 1997). Наименьшее количество плутония в водорастворимой форме отмечено в иллювиальном горизонте (B1f), что, вероятно, связано с некоторой обогащённостью этого слоя почвы компонентами, способствующими более прочному закреплению 239Pu, а именно аморфными оксидами Fe и Al, органическим веществом и глинистыми минералами. Содержание 239Pu в водной вытяжке в эксперименте превысило известные на данный момент в литературе концентрации этого элемента в водорастворимой форме других типов почв (табл. 1). Это может свидетельствовать о весьма высокой миграционной подвижности, что может привести к повышенной доступности растениям 239Pu в подзолах. В отличие от 137Cs и 239Pu, 90Sr и 237Np во всех изученных генетических горизонтах подзола обнаружены преимущественно в водорастворимом состоянии, что указывает на высокую подвижность этих радионуклидов в данном типе почв. Для всех радионуклидов характерно снижение содержания в водной вытяжке из иллювиального горизонта В1f, что указывает на удерживающую роль органического вещества и аморфных оксидов Fe и Al, характерных для этого горизонта (табл. 4). Найденный в эксперименте процент водорастворимой формы 137Cs превышает значения, известные по литературе для других почв в 2–5 раз, 2390Pu – в 3–5 раз, 90Sr – в 3–4 раза, однако по 237Np – превышает незначительно.

По доле 239Pu, 90Sr и 237Np в водной вытяжках изученные генетические горизонты подзола располагаются в следующем порядке: Е ≊ C > В1f, а содержание 137Cs выше в горизонте С по сравнению с горизонтами Е и В1f, что указывает на увеличение относительной подвижности этого радионуклида в нижней части почвенного профиля (табл. 4).

В обменной форме доля радионуклидов в генетических горизонтах подзола существенно выше, чем в других типах почв. В этой форме значительное количество 239Pu найдено в горизонте B1f (38%), что вероятно обусловлено вхождением радионуклида в состав легкорастворимых органических низкомолекулярных соединений и фульвокислот, которые способствуют его миграции вниз по почвенному профилю. В результате в составе более прочносвязанных форм (кислоторастворимой и остатке) найдено всего 37–51% 239Pu, что существенно ниже, чем по литературным данным фиксировано в дерново-подзолистых, черноземах и серых лесных почвах. Таким образом, в эксперименте показано, что в подзолах 239Pu гораздо более подвижен, чем других типах почв России. В обменной форме подзолов найдено также более высокое содержание 90Sr, 237Np (18–29%) и 137Cs (14–24%) по сравнению с активностью этих радионуклидов в составе обменной формы других типов почв.

Водорастворимую и обменную формы радионуклидов можно объединить в группу “доступные”. Радионуклиды, входящие в состав этих форм, могут поглощаться растениями, а также они достаточно мобильны и при определенных условиях переходят из одной формы в другую: обменная форма представляет собой главное депо для пополнения водорастворимой (Filgueiras et al., 2002; Федотов, Спиваков, 2011). Учитывать количество радионуклидов, находящихся в состав этих двух форм, особенно важно с экологической точки зрения, так как они могут накапливаться растительностью, мигрировать по пищевым цепочкам либо вниз по почвенному профилю, достигая грунтовых вод и в конечном случае попадать в организм человека. На рис. 3 представлены усредненные значения концентраций радионуклидов в доступной растениям форме. Порядок расположения радионуклидов по проценту присутствия в доступных формах, уменьшается в эксперименте аналогично их водорастворимой форме: 90Sr > 237Np > 239Pu > 137Cs. Полученная закономерность не противоречит литературным данным как для дерново-подзолистых почв, так и для почв других типов.

Рис. 3.

Формы нахождения радионуклидов в доступных (водорастворимой и обменной) формах, %.

Для всех радионуклидов наблюдается более высокое содержание подвижной формы в иллювиальном горизонте B1f по сравнению с вышезалегающим горизонтом, а для 239Pu и 137Cs отмечена тенденция увеличения их содержания и в горизонте С (табл. 4). В эту форму переходят радионуклиды, преимущественно связанные с аморфными оксидами и гидроксидами металлов (Аl, Fe, Mn и др.), органическим веществом и другими соединениями (табл. 2). Таким образом, экспериментально установлено, что содержание радионуклидов в водорастворимой, обменной и подвижной формах в иллювиально-железистом подзоле выше, чем в других типах почв.

В составе малоподвижных и неподвижных (кислоторастворимая и остаток) форм доля радионуклидов в подзолах изменяется в следующем порядке: 137Cs (45–77%) > 239Pu (37–51%) > 237Np (25–29%) > > 90Sr (10–13%), что ниже, чем в других типах почв и указывает на потенциально повышенную подвижность радионуклидов в подзолах (табл. 1). По генетическим горизонтам в труднорастворимой форме высокое содержание 137Cs (54%) найдено в горизонте Е, что, по всей вероятности, связано с обедненностью подзолистого горизонта полуторными оксидами и органическим веществом, из-за отмытости минеральных частиц почвы от пленок этих соединений. Это обстоятельство приводит к тому, что 137Cs имеет доступ к глинистым минералам и входит в межпакетное пространство кристаллической решетки минералов почвы, в большей степени, чем в горизонтах B1f и С.

Таблица 5.  

Содержание радионуклидов в почвах, Бк/кг

Горизонт, (глубина, см) 137Cs 90Sr 239,240Pu
E (5–10) 7.2 3.7
B1f (10–18) 2.3 2.9 10.7
C (40–54) 0.9 3.0

Установленные экспериментальным путем особенности показали, что поведение радионуклидов в иллювиально-железистых подзолах определяется физико-химическими особенностями почв: кислой реакцией среды, повышающей подвижность радионуклидов, низким содержанием органического вещества и преобладанием подвижных фульвокислот в его составе, низким содержанием илистых частиц, в составе которых в основном сосредоточены глинистые минералы, обладающие высокой поглотительной способностью. Наиболее прочно сорбируются подзолами 137Cs и 239Pu, 237Np и 90Sr более подвижны и легкорастворимы, поэтому последние два радионуклида представляют наибольшую опасность при загрязнении ими природной среды.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Впервые было проведено экспериментальное исследование форм нахождения техногенных радионуклидов в подзолах района расположения КоАЭС посредством искусственного внесения радиоизотопов в почвенные образцы. Оно показало, что в доступных формах их содержание уменьшается в ряду 90Sr > 237Np > 239Pu > 137Cs. Для всех радионуклидов найдены их более высокие доли содержания в водорастворимой и обменной формах по сравнению с другими почвами Европейской части России. В кислоторастворимой и прочносвязанной формах в иллювиально-железистых подзолах фиксируется меньшая доля радионуклидов, чем в других типах почв.

Метод искусственного внесения радионуклидов в лабораторных условиях имеет некоторую условность: после внесения добавок в почвенные образцы прошло 4 мес., и не исключено, что в будущем подвижность радионуклидов в них может снизиться. Тем не менее, полученные результаты позволяют судить о сравнительном поведении радионуклидов в разных типах почв и оценить влияние природных факторов на особенности их миграции в объектах природной среды.

В условиях бедности иллювиально-железистых подзолов органическим веществом, обменными катионами и глинистыми минералами техногенные радионуклиды могут проявить в них значительно большую подвижность, чем в ранее изученных почвах России. Соответственно, возникает повышенный риск накопления радионуклидов растительностью, а также на возможность их поступления в грунтовые воды и миграции по пищевым цепям в северных экосистемах.

Эксперимент показал, что физико-химические свойства почв (гранулометрический и химический состав генетических горизонтов почв, содержание и свойства органического вещества, определяющие тип почв), а также химические свойства самих радионуклидов определяют их поведение в почвах. Таким образом, при долгосрочном прогнозировании геохимического поведения изученных в работе радионуклидов в подзолах северных Арктических регионов следует учитывать потенциальную опасность поступления их в биогеоценозы, связанную с высокой подвижностью радионуклидов в этих типах почв, особенно в первые месяцы после загрязнения.

Исследование выполнено при финансовой поддержке РФФИ в рамках научного проекта № 20-34-90103.

Список литературы

  1. Алексахин Р.М. (1992) Сельскохозяйственная радиоэкология. М.: Экология, 400 с.

  2. Бобовникова Ц.И., Вирченко Е.П., Коноплев A.B. (1990) Химические формы нахождения долгоживущих радионуклидов и их трансформация в почвах зоны аварии на ЧАЭС. Почвоведение. (10), 20-25.

  3. Васильева А.Н., Круглов С.В., Козьмин Г.В. (2008) Содержание в почве и подвижность техногенных радионуклидов в районе размещения регионального хранилища радиоактивных отходов. Радиационная биология. Радиоэкология. 48(1), 102-109.

  4. Воробьева Л.А. (1998) Химический анализ почв. Изд. Московского университета, 272 с.

  5. Горяченкова Т.А., Казинская И.Е.,Кларк С.Б., Новиков А.П., Мясоедов Б.Ф. (2005) Методы изучения форм нахождения плутония в объектах окружающей среды. Радиохимия. 47(6), 550-555.

  6. Горяченкова Т.А., Казинская И.Е., Кузовкина Е.В., Новиков А.П., Мясоедов Б.Ф. (2009) Изучение связи радионуклидов с коллоидным веществом почвенных растворов. Радиохимия. 51(2), 178-186.

  7. Горяченкова Т.А., Казинская И.Е., Рылеева В.С. (2013) Миграционная подвижность плутония и америция в почвах в зависимости от добавок природных и модифицированных органических соединений. Радиохимия. 55(6), 553-560.

  8. Копцик Г.Н., Лукина Н.В., Смирнова И.Е. (2007) Влияние атмосферного промышленного загрязнения на состав почвенных растворов подзолов. Почвоведение. (2), 223-234.

  9. Кундузбаева А.Е., Кабдыракова А.М., Лукашенко С.Н., Ларионова Н.В. (2016) Формы нахождения 90Sr в почвах испытательной площадки боевых радиоактивных веществ на семипалатинском испытательном полигоне. Современные проблемы науки и образования (4). URL: http://www.science-education.ru/ru/article/view?id=25081 (дата обращения: 11.01.2021)

  10. Лавринович Е.А., Горяченкова Т.А., Абрамова А.В. (2014) Формы нахождения нептуния в почвах. Радиохимия. 56(2), 184-188.

  11. Морозова О.В., Заугольнова Л.Б., Исаева Л.Г., Костина В.А. (2008) Классификация бореальных лесов севера Европейской России. Растительность России. 1(13), 61-81.

  12. Новиков А.П., Лавринович Е.А., Могилевский А.Н., Фабелинский Ю.И. (2009) Люмисцентный анализ подземных вод Карачаевского ореола загрязнения на содержание и формы нахождения в них нептуния. Радиохимия. 51(5), 469-472.

  13. Павлоцкая Ф.И. (1974) Миграция радиоактивных продуктов глобальных выпадений в почвах. М.: Атомиздат, 215 с.

  14. Павлоцкая Ф.И., Федорова З.М., Емельянов В.В. (1985) Содержание плутония в почвах Советского союза. Атомная энергия. 59(5), 382-383.

  15. Павлоцкая Ф.И. (1997) Поведение плутония в почвах уральского региона. Экология. (4), 268-272.

  16. Павлоцкая Ф.И., Горяченкова Т.А., Казинская И.Е., Новиков А.П., Кузнецов Ю.В., Легин В.К., Струков В.Н., Шишкунова Л.В., Мясоедов Б.Ф. (2003) Формы нахождения и миграционное поведение Pu и Am в пойменных почвах и донных отложениях реки Енисей. Радиохимия. 45(5), 471-478.

  17. Попова М.Б., Манахов Д.В., Кизеев А.Н., Ушамова С.Ф., Липатов Д.Н., Чирков А.Ю., Орлов П.С., Мамихин С.В. (2020) Содержание и распределение 137Cs в подзолах в районе расположения Кольской атомной электростанции. Почвоведение. (7), 891-900.

  18. Рачкова Н.Г., Шуктомова И.И. (2015) Миграция в почве и поглощение растениями продуктов мирного ядерного взрыва в Пермской области. Радиационная биология. Радиоэкология. 55(1), 71-81.

  19. Санжарова Н.И., Сысоева А.А., Исамов Н.Н. (2005) Роль химии в реабилитации сельхозугодий, подвергшихся радиоактивному загрязнению. Российский химический журн. (3), 26-34.

  20. Семенков И.Н., Усачева А.А., Мирошников А.Ю. (2015) Распределение цезия-137 глобальных выпадений в таежных и тундровых катенах бассейна реки Обь. Геология рудных месторождений. 57(2), 154-173.

  21. Федотов П.С., Спиваков Б.Я. (2008) Статические и динамические методы фракционирования форм элементов в почвах, илах и донных отложениях. Успехи химии. 77(7), 690-703.

  22. Филонова А.А., Серёгин В.А. (2014) Миграция техногенных радионуклидов в почвах и донных отложениях прибрежной полосы пункта временного хранения СевРАО и ее влияние на возможное загрязнение морской акватории. Гигиена и санитария. (2), 18-22.

  23. Фридланд В.М., Иванова Е.Н. (1977) Классификация и диагностика почв СССР. М.: Колос, 225 с.

  24. Filgueiras A.V., Lavilla I. and Bendicho C. (2002) Chemical sequential extraction for metal partitioning in environmental solid samples. J. Environ. Monit. (4), 823-857.

  25. Goryachenkova T.A., Pavlotskaya F.I., Myasoedov B.F. (1991) Forms of occurrence of plutonium in soils. J. Radioanal. Nucl. Chem. 147(1), 153-157.

  26. Novikov A.P. (2010) Migration and concentration of artificial radionuclides in environmental objects. Geochem. Int. 48(13), 1263-1388.

  27. Novikov A.P., Goryachenkova T.A., Sobakin P.I., Kazinskaya I.E., Ryleeva V.S. (2016) Speciation of plutonium and americium in the soils affected by Kraton-3 accidental underground nuclear explosion in Yakutia (Russia). J. Radioanal. Nucl. Chem. 307(1), 691-697.

Дополнительные материалы отсутствуют.