Геохимия, 2022, T. 67, № 3, стр. 238-252

Современные инструменты выявления геохимических зависимостей миграции радионуклидов в природных водах

А. С. Торопов a*, Г. М. Есильканов b

a Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, Химический факультет
119991 Москва, Ленинские горы, 1, Россия

b Национальный исследовательский Томский политехнический университет
634050 Томск, пр. Ленина, 30, Россия

* E-mail: torop990@gmail.com

Поступила в редакцию 20.04.2020
После доработки 20.05.2021
Принята к публикации 23.05.2021

Аннотация

В статье представлены данные по поиску геохимических зависимостей миграции форм нахождения природных радионуклидов (U и Th) с применением набора инструментов многомерной статистики на примере природных вод Семипалатинского испытательного полигона. Регион отличается пестротой геохимических обстановок и наличием большого числа водных объектов. Представлена краткая гидрогеохимическая характеристика изученных водных объектов, установлены уровни содержания природных радионуклидов, а также соотношение форм их нахождения (взвешенная, коллоидная и растворенная). Определены различия в миграции тория и урана для водоемов, ручьев и мелких водотоков. Установлено, что отношения Ca/Mg, ${{{\text{SO}}_{4}^{{2 - }}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{\text{SO}}_{4}^{{2 - }}} {{\text{C}}{{{\text{l}}}^{ - }}}}} \right. \kern-0em} {{\text{C}}{{{\text{l}}}^{ - }}}},$ Th/U информативны как маркеры геохимических процессов в изученных водах. Отношения макрокомпонентов являются геохимическими дескрипторами форм нахождения тория и урана по данным непараметрической корреляции. По данным дискриминантного анализа взвешенная и коллоидная формы тория являются индикаторами коллоидного переноса. Факторный и кластерный анализы позволили выявить парагенетические ассоциации макро- и микрокомпонентов, связанные с формами нахождения урана и тория.

Ключевые слова: миграция радионуклидов, формы нахождения, коллоиды, факторный анализ, кластерный анализ, дискриминантный анализ, уран, торий

Список литературы

  1. Алехин Ю.В., Ивлева Е.А., Ильина С.М., Лакштанов Л.З. (2020) Экспериментальные основания коллоидной гидрогеохимии континентального стока. Геохимия. 65(9), 911-921.

  2. Alekhin Y.V., Ivleva E.A., Ilina S.M. Lakshtanov L.Z. (2020) Experimental Fundamentals of the Colloid Hydrogeochemistry of Continental Runoff. Geochem. Int. 58(9), 1050-1060.

  3. Бахтин Л.В., Иванова И.В., Пестов Е.Ю., Романов А.М. (2017) Различия миграции радионуклидов в геологических средах. Вестник НЯЦ РК. 2, 146-149.

  4. Говенко П.В., Амиров А.А, Лукашенко С.Н. (2012) Исследование механизмов, определяющих микроэлементный состав вод поверхностных водотоков горного массива Дегелен. Семипалатинский испытательный полигон. Радиационное наследие и перспективы развития: материалы V Международной конференции, 71-73.

  5. Дину М.И. (2020) Геохимические особенности форм нахождения элементов в природных водах Валдайской возвышенности (Март–Ноябрь 2019). Геохимия. 65(12), 1237-1244.

  6. Dinu M.I. (2020) Geochemical Features of Element Speciation in Natural Waters of the Valdai Rise (March–November, 2019). Geochem. Int. 58(12), 1379-1385.

  7. Есильканов Г.М., Дюсембаева М.Т., Рихванов Л.П., Мухамедияров Н.Ж., Ташекова А.Ж. (2020) Эколого-геохимические особенности подземных вод Семипалатинского испытательного полигона. Экология и промышленность России. 24(11), 30-35.

  8. Казакова Ю.И. (2005) Техногенная трещиноватость и химический состав вод зоны фильтраций горного массива Дегелен. Вестник НЯЦ РК. 4, 84-89.

  9. Каюков П.Г. (2008) Изучение радиационной обстановки на территории Республики Казахстан. Отчет за 2004–2008 гг. – Алматы: Волковгеология, 2. [Восточно-Казахстанская область] – 177 с.

  10. Колпакова М.Н., Гаськова О.Л., Наймушина О.C. (2018) Озеро Эбейты, Россия: химико-органический и минеральный состав воды и донных отложений. Известия Томского политехнического университета. Инжиниринг георесурсов. 329(1), 111-123.

  11. Машковцев Г.А., Константинов А.К., Мигута А.К., Шумилин М.В., Щеточкин В.Н. (2010) Уран российских недр. М.: ВИМС, 850 с.

  12. Проведение комплекса научно-технических и инженерных работ по приведению бывшего Семипалатинского испытательного полигона в безопасное состояние: в 3 т. (2016) (под ред. Назарбаева Н.А., Школьника В.С., Батырбекова Э.Г. и др.). Курчатов: Национальный ядерный центр РК, 1, 320 с.

  13. Рихванов Л.П. (2017) Радиоактивность и радиоактивные элементы как фактор геологической среды и его использование в науках о Земле. Разведка и охрана недр. 12, 55-61.

  14. Субботин С.Б., Дубасов Ю.В. (2013) Радиоактивное загрязнение водной среды горного массива Дегелен. Радиохимия. 55(6), 561-567.

  15. Торопов А.С. (2017) Формы нахождения цезия-137 в природных водах Семипалатинского испытательного полигона в модельных и натурных экспериментах. Вестник Забайкальского государственного университета. 23(12), 59-68.

  16. Торопов А.С. (2020) Формы миграции техногенных радионуклидов в штольневых водотоках горного массива Дегелен Семипалатинского испытательного полигона. Геохимия. 65(3), 300-310.

  17. Toropov A.S. (2020) Migration forms of anthropogenic radionuclides in tunnel waters at the Degelen Mountains, Semipalatinsk Test Site. Geochem. Int. 58(3), 342-351.

  18. Торопов А.С., Панин М.С. (2011) Состояние подземных вод бывшего Семипалатинского испытательного ядерного полигона (экологическая оценка химического состава). Мат. VII Междун. научн. конф. … “Наука и образование – 2011”. 2, 243-249.

  19. Aquatic chemistry: chemical equilibria and rates in natural waters (1995) 3rd ed. (Eds. W. Stumm, J.J. Morgan), N.Y.: Wiley, 1040 p.

  20. Baalousha M., Kammer F.V.D., Motelica-Heino M., Baborowski M., Hofmeister C., Le Coustumer P. (2006) Size-based speciation of natural colloidal particles by flow field flow fractionation, inductively coupled plasma-mass spectroscopy, and transmission electron microscopy, X-ray energy dispersive spectroscopy: Colloids-trace element interaction. Environ. Sci. Technol. 40(7), 2156-2162.

  21. Baalousha M., Stolpe B., Lead J.R. (2011) Flow field-flow fractionation for the analysis and characterization of natural colloids and manufactured nanoparticles in environmental systems: A critical review. J. Chromatogr. A. 1218(27), 4078-4103.

  22. Batley G.E. (1989) Trace Element Speciation Analytical Methods and Problems. CRC Press, 360 p.

  23. Bolea E., Gorriz M.P., Bouby M., Laborda F., Castilloa J.R., Geckeis H. (2006) Multielement characterization of metal-humic substances complexation by size exclusion chromatography, asymmetrical flow field-flow fractionation, ultrafiltration and inductively coupled plasma-mass spectrometry detection: A comparative approach. J. Chromatogr. A. 1129(2), 236-246.

  24. Bouby M., Finck N., Geckeis H. (2012) Flow field-flow fractionation (FlFFF) coupled to sensitive detection techniques: a way to examine radionuclide interactions with nanoparticles. Mineral. Mag. 76(7), 2709-2721.

  25. Bouby M., Geckeis H., Geyer F.W. (2008) Application of asymmetric flow field-flow fractionation (AsFlFFF) coupled to inductively coupled plasma mass spectrometry (ICPMS) to the quantitative characterization of natural colloids and synthetic nanoparticles. Anal. Bioanal. Chem. 392(7–8), 1447-1457.

  26. Cho B.W., Choo O.C. (2019) Geochemical Behavior of Uranium and Radon in Groundwater of Jurassic Granite Area, Icheon, Middle Korea. Water. 11, 1278.

  27. Claveranne-Lamolre C., Aupiais J., Lespes G., Frayret J., Pili E., Pointurier F., Potin-Gautier M. (2011) Investigation of uranium-colloid interactions in soil by dual field-flow fractionation/capillary electrophoresis hyphenated with inductively coupled plasma-mass spectrometry. Talanta. 85(5), 2504-2510.

  28. Cuss C.W., Donner M.W., Grant-Weaver I., Noernberg T., Pelletier R., Sinnatamby R.N., Shotyk W. (2018) Measuring the distribution of trace elements amongst dissolved colloidal species as a fingerprint for the contribution of tributaries to large boreal rivers. Sci. Total Environ. 642(6), 1242-1251.

  29. Cuss C.W., Glover C.N., Javed M.B., Nagel A., Shotyk W. (2020) Geochemical and biological controls on the ecological relevance of total, dissolved, and colloidal forms of trace elements in large boreal rivers: review and case studies. Environ. Rev. 28, 138-163.

  30. Degueldre C., Joyce M.J. (2020) Evidence and uncertainty for uranium and thorium abundance: A review. Prog. Nucl. Energy. 124(4), 103299.

  31. Environmental colloids and particles: behavior, separation and characterization (2007) (ed. by K.J. Wilkinson, J.R. Lead) John, Wiley & Sons, 502 p.

  32. Equeenuddin S.M., Akhtar S., Bastia F., Rout S.S., Saikia P.J. (2020). Role of colloid in metal transport in river water around Jaduguda uranium mines, Singhbhum shear zone. J. Earth Syst. Sc. 129(1). https://doi.org/10.1007/s12040-019-1262-y

  33. Farnham I.M., Johannesson K.H., Singh A.K., Hodge V.F., Stetzenbach K.J. (2003) Factor analytical approaches for evaluating groundwater trace element chemistry data. Anal. Chim. Acta. 490(1–2), 123-138.

  34. Gorbunova E., Subbotin S. (2012) Study of Radionuclide Transport by Underground Water at the Semipalatinsk Test Site. The New Uranium Mining Boom (ed. Merkel B., Schipek M.) Berlin, Heidelberg:Springer, 335-342.

  35. Gorlachev I., Kharkin P., Dyussembayeva M., Lukashenko S., Gluchshenko G., Matiyenko L., Zheltov D., Kitamura A., Khlebnikov N. (2020) Comparative analysis of water contamination of the Shagan river at the Semipalatinsk test site with heavy metals and artificial radionuclides. J. Env. Radioact. 213, 106110.

  36. Graser C., Banik N., Bender K.A., Lagos M., Marquardt C.M., Montoya V., Geckeis H. (2015). Sensitive Redox Speciation of Iron, Neptunium, and Plutonium by Capillary Electrophoresis Hyphenated to Inductively Coupled Plasma Sector Field Mass Spectrometry. Anal. Chem. 87, 9786-9794.

  37. Guillaumont R., Fanghänel T., Fuger J., Grenthe I., Neck V., Palmer D.A., Rand M.H. (2003) Update on the chemical thermodynamics of uranium, neptunium, plutonium, americium and technetium. (Eds. F.J. Mompean ) Michigan: Elsevier Science, 918 p.

  38. Ilina S.M., Lapitskiy S.A., Alekhin Y.V., Viers J., Benedetti M., Pokrovsky O.S. (2016) Speciation, size fractionation and transport of trace elements in the continuum soil water–mire–humic lake–river–large oligotrophic lake of a Subarctic watershed. Aquat. Geochem. 22, 65-95.

  39. Itoh A., Kimata C., Miwa H., Sawatari H., Haraguchi H. (1996) Speciation of Trace Metals in Pond Water as Studied by Liquid Chromatography/Inductively Coupled Plasma Mass Spectorometry. Bull. Chem. Soc. Jpn. 69(12), 3469-3473.

  40. Lee B.D., Jeong C.H., Lee Y.C., Lee Y.J., Yang J.H. (2020). Statistical Analysis and Thermodynamic Equilibrium Modelling for Chemical Composition of Groundwater and Spring Water at Jeju Island, South Korea. Water. 777(12), 1-18.

  41. Lind O.C., Oughton D.H., Salbu B., Skipperud L., Sickel M.A., Brown J.E. (2006) Transport of low 240Pu/239Pu atom ratio plutonium–species in the Ob and Yenisey Rivers to the Kara Sea. Earth Planet. Sci. Lett. 251(1–2), 33-43.

  42. Mahoney J.J., Jakubowski R.T. (2008) Assessment of uranyl sorption constant on ferrihydrite – comparison of model derived constants and updates to the diffuse layer model database // Uranium, mining and hydrogeology (Eds. B. Merkel, A. Hasche-Berger). – Berlin; Heidelberg: Springer, 919-928.

  43. Makinen J. (1991) Similarity analysis using rank in till geochemistry. Bull. Geol. Soc. of Finland. 63(1), 49-57.

  44. Malikova I.N., Strakhovenko V.D., Ustinov M.T. (2020) Uranium and thorium contents in soils and bottom sediments of lake Bolshoye Yarovoye, western Siberia. J. Env. Radioact. 211, 106048.

  45. Markich S.J. (2002). Uranium speciation and bioavailability in aquatic systems: an overview. The Sc. World J. 2, 707-729.

  46. Markich S.J., Brown P.L. (2019) Actinide Speciation and Bioavailability in Fresh and Marine Waters. Enc. of Inorg. and Bioinorg. Chem. doi.org/https://doi.org/10.1002/9781119951438.eibc2559

  47. Pacheco M.L., Havel J. (2001) Capillary zone electrophoretic (CZE) study of uranium(VI) complexation with humic acids. J. Radioanal. Nucl. Chem. 248, 565-570.

  48. Placzek C.J., Heikoop J.M., House B., Linhoff B.S., Pelizza M. (2016) Uranium isotope composition of waters from South Texas uranium ore deposits. Chem. Geol. 437, 44-55.

  49. Radomskaya V.I., Yusupov D.V., Pavlova L.M., Sergeeva A.G., Voropaeva E.N. (2017) Uch. Zap. Kazan. Univ. Ser. Est. Nauki. 159(4), 602-617.

  50. Ragoussi M.E., Costa D. (2019) Fundamentals of the NEA Thermochemical Database and its influence over national nuclear programs on the performance assessment of deep geological repositories”, J. Environ. Radioact. 196, 225-231.

  51. Reiller P.E., Descostes M. (2020) Development and application of the thermodynamic database PRODATA dedicated to the monitoring of mining activities from exploration to remediation. Chemosphere. 251, 126 301.

  52. Reimann C., Filzmoser P., Hron K., Kynčlová P., Garrett R.G. (2017) A new method for correlation analysis of compositional (environmental) data – a worked example. Sci. of the Total Env. 607–608, 965-971.

  53. Rollin S., Eklund U. (2000) Determination of U(VI) and U(IV) by ion chromatography-inductively coupled plasma mass spectrometry and its application to kinetic studies. J. Chromatogr. 884A, 131-141.

  54. Rollinson H.R. (2014) Using Geochemical Data: Evaluation, Presentation, Interpretation. N.Y.: Routledge, 384 p.

  55. Salbu B., Kashparov V., Lind O.C., Garcia-Tenorioc R., Johansen M.P., Child D.P., Sanchof R.C. (2018) Challenges associated with the behavior of radioactive particles in the environment. J. Env. Radioact. 186, 101-115.

  56. Salbu B. (2006) Speciation of Radionuclides in the Environment. In Encyclopedia of Analytical Chemistry. 1-24. https://doi.org/10.1002/9780470027318.a6308

  57. Toropov A.S. (2018) Fractionation of technogenic radionuclides species in water bodies of Semipalatinsk Test Site. Bull. of the Tomsk Polytech. Univ. Geo Assets Eng. 329(6), 74-84.

  58. Toropov A.S., Soldatova E.A., Rikhvanov L.P. (2020) Forms of radionuclides (U and Th) migration in natural waters under different geochemical conditions based on computational and experimental data. Bull. of the Tomsk Polytech. Univ. Geo Assets Eng. 331(12), 7-21.

  59. Ure A.M., Davidson C.M. (2002) Chemical speciation in the environment. Glasgow: Blackwell Science, 452 p.

  60. Vintró L., Mitchell P.I., Omarova A., Burkitbayev M., Jiménez Nápoles H., Priest N.D. (2009) Americium, plutonium and uranium contamination and speciation in well waters, streams and atomic lakes in the Sarzhal region of the Semipalatinsk Nuclear Test Site, Kazakhstan. J. Env. Radioact. 100(4), 308-314.

  61. Wang Y., Cuss C.W., Shotyk W. (2020) Application of asymmetric flow field-flow fractionation to the study of aquatic systems: Coupled methods, challenges, and future needs. J. Chromatogr. A. 1632, 461 600.

  62. Yusupov D.V., Rikhvanov L.P., Baranovskaya N.V., Dorokhova L.A., Sudyko A.F. (2021) Bromine in the Poplar leaves of urban areas: natural and anthropogenic sources of scattering. Bull. of the Tomsk Polytech. Univ. Geo Assets Eng. 332(1), 76-87.

Дополнительные материалы отсутствуют.