Геохимия, 2022, T. 67, № 8, стр. 773-786

Сопоставление полевых и лабораторных измерений активности ¹³⁷Cs

Результаты статистического анализа лабораторных измерений содержания ¹³⁷Cs в образцах почвенного и мохового покрова и полевых измерений активности в точках одновременного отбора почвенных кернов и мха представлены в табл. 1. Общий запас радиоцезия в слое почвы 0–40 см по данным измерения кернов варьировал от 3.2 Бк/дм² до 9.11 кБк/дм² (в 2.8 раза), а активность, измеренная полевым гамма-спектрометром в точках отбора кернов – от 115 до 218 имп/с (в 1.9 раза). Разный размах варьирования ¹³⁷Cs (в кернах шире, чем в измерениях на поверхности), очевидно, связан с большим усреднением активности по площади при полевом измерении по сравнению с керном.

Загрязнение мохового покрова изменялось в 1.5 раза больше, чем почвенного, что обусловлено спецификой перехода радиоцезия в биомассу. При этом загрязнение мохового покрова составляло в среднем 1% от плотности загрязнения почв и не превышало 2.4%, т.е. вклад растительности в суммарное загрязнение незначителен, и основной запас радионуклида к настоящему времени сосредоточен в почве (табл. 1).

Анализ вертикального распределения ¹³⁷Cs в кернах показал, что за 35-летний период после первичного загрязнения в ненарушенных ЭЛГС ¹³⁷Cs слабо мигрировал в нижние слои почвы: 70–96% его общего запаса фиксировано в 2020 г. в верхнем слое почвы мощностью 8 см, а в слое 0–20 см закреплено 89–99%. Этот факт подтверждается статистически значимой связью между запасом радионуклида в слое почвы мощностью 0–20 см и значениями полевых измерений его активности в точках отбора кернов, характеризующих ЭЛГС наиболее полно (по ЭЛГС Д21_С, рис. 6): коэффициент корреляции составил r_0.01 = 0.738; n = 9.

Оценка характера варьирования активности ¹³⁷Cs в почвенно-растительном покрове ЭЛГС с помощью Фурье анализа и моделирования с использованием гармоник

Анализ данных полевых измерений показал, что активность ¹³⁷Cs в ЭЛГС варьировала практически двукратно, изменяясь в диапазоне от 113 до 219 имп/с, n = 84). При этом по средним величинам, диапазону и характеру колебаний исследованные ЭЛГС различались незначительно, хотя в ЭЛГС южной экспозиции профиля Д-21 размах колебаний активности составил 1.9 против 1.5 в остальных ЭЛГС (табл. 2), что, очевидно, связано с более активным перераспределением радионуклида с водой (данная ЭЛГС расположена практически вдоль линии стока, рис. 9).

При анализе характера варьирования активности ¹³⁷Cs в каждой ЭЛГС вне зависимости от экспозиции склона выявилась ее закономерно циклическая изменчивость в диапазонах, указанных в таблице 2, причем с разной амплитудой (рис. 3а, 3б).

Рис. 3.

Распределения активности ¹³⁷Cs в ЭЛГС южной (а) и северной (б) экспозиций (показано более низкое в рельефе положение точек ЭЛГС профиля Д-21 относительно точек ЭЛГС профиля Д-25).

Спектральный Фурье-анализ пространственного распределения активности ¹³⁷Cs в почвенно-растительном покрове позволил определить периоды варьирования (гармоники), которые возрастали с ростом амплитуды (рис. 4).

Рис. 4.

Фурье-анализ пространственного распределения активности ¹³⁷Cs в почвенно-растительном покрове: а – ЭЛГС южной экспозиции, б – северной.

Для ЭЛГС южных и северных экспозиций шаг варьирования поверхностной активности ¹³⁷Cs оказался с небольшими отличиями вполне сопоставим. Периодичность по всему профилю Д-21 соответствовала периодичности входящих в нее ЭЛГС. В профиле Д-25 такая связь наблюдалась только по интервалу порядка 4-х метров. Периодичность изменения поверхностной активности ¹³⁷Cs по всем точкам профиля Д-25 оказалась иной, чем по профилю Д-21 (табл. 3). Причина расхождения прояснилась после решения обратной задачи – моделирования с использованием гармоник.

Обратная задача решена по результатам Фурье-анализа поверхностной активности ¹³⁷Cs по профилю Д-21, проведено ее моделирование по трем полученным основным гармоникам (2.85; 5.45 и 6 м). Исходное и смоделированне варьирование представлено в виде двух графиков на рис. 5. Коэффициент корреляции между фактическим значением поверхностной активности и ее моделью (r_0.01 = 0.528, n = 60).

Рис. 5.

Распределение поверхностной активности ¹³⁷Cs (фактические данные) и его модель, построеная по 3 основным гармоникам Фурье-анализа.

Полученный результат, демонстрирует, что включение в профиль помимо измерений поверхностной активности ¹³⁷Cs по ЭЛГС также и данных по днищу балки приводит к заметному отклонению модельных значений от реальных на этом участке совмещенных гармоник. Данный факт позволяет утверждать, что при изучении миграции и распределения ¹³⁷Cs в почвенно-моховом покрове следует рассматривать ЭЛГС отдельно от других элементов рельефа, так как включение в нашем случае днища балки дает значимую погрешность, влияющую на всю выборку (рис. 5).

Анализ вертикального распределения ¹³⁷Cs в почвенном покрове ЭЛГС

Запас ¹³⁷Cs в почвах, оцененный по данным лабораторных измерений ¹³⁷Cs в кернах, отобранных по ЭЛГС Д-21_С, варьировал в соответствии с плотностью загрязнения ¹³⁷Cs , полученной при полевых измерениях (рис. 6).

Рис. 6.

Запас ¹³⁷Cs в почвенном слое 0-20 см ЭЛГС Д-21_С (по почвенным кернам).

Это было связано с тем, что основная доля радионуклида приходится на верхние слои в диапазоне мощности 4–12 см (рис. 7). Отметим, что характер вертикального распределения запаса РН в разных точках отбора кернов по ЭЛГС и в замыкающих понижениях существенно не различался.

Рис. 7.

Вертикальное распределение ¹³⁷Cs в почвенных кернах (а–з) северной ЭЛГС профиля Д-21 (расположение кернов в рельефе указано на рис. 2).

Интересно отметить, что ниже 8–10 см наблюдалось некоторое возрастание содержания радиоцезия в слоях, где находится прослойка органического вещества.

Замыкающие понижения ЭЛГС южной и северной экспозиции профиля Д-21 существенно различались по общему запасу радионуклида в 40-см слое почвы: в керне Д21-28 он составил 49 Бк/см², а в керне Д21-45 – 78 Бк/см², причем в вертикальном профиле почвы в нижней части ЭЛГС весьма крутого южного склона практически весь запас сосредоточен в слое 0–2 см, в то время, как в нижней части ЭЛГС более пологого и влажного северного склона основной запас ¹³⁷Cs распределен в слое 4-12 см с максимальной активностью на глубине 8–10 см (рис. 8а, 8б).

Рис. 8.

Вертикальное распределение ¹³⁷Cs в кернах, расположенных в замыкающих понижениях ЭЛГС южной (а) и северной экспозиции (б).

Такое различие можно объяснить: 1) принципиально большей влажностью ЭЛГС северной экспозиции по сравнению с южной, о чем свидетельствует и более глубокая гумусированность профиля Д21-45, 2) расположением керна Д-21-28 на линии стока (рис. 9).

Рис. 9.

Расположение линий стока на тестовом участке согласно рельефу (результаты моделирования в среде ArcGIS).

Общий запас и характер заглубления ¹³⁷Cs в замыкающих понижениях двух других ЭЛГС разной экспозиции (профиль Д-25) оказались также неодинаковыми. Здесь в ЭЛГС южной запас ¹³⁷Cs в слое мощностью 40 м ниже и сосредоточен в более тонком верхнем слое вертикального профиля (0–2 см против 2–6 см), что, очевидно, также обусловлено его расположением на линии стока (рис. 9, 10).

Рис. 10.

Вертикальное распределение ¹³⁷Cs в кернах, расположенных в замыкающих понижениях ЭЛГС северной (а) и южной (б) экспозиции по профилю Д-25.

Таким образом, во всех изученных кернах однозначного возрастания запаса ¹³⁷Cs в замыкающих понижениях ЭЛГС не наблюдается. В вертикальном распределении ¹³⁷Cs в понижениях прослеживается влияние поверхностного стока. Например, в керне Д21-28 по сравнению с вышерасположенным по линии стока керне Д25-36 наблюдалась большая активность ¹³⁷Cs верхнего 0–2 см слоя (30 против 25 Бк/см²) и более резкий ее спад в нижерасположенном слое 2–4 см (5 против 15 Бк/см², т.е. 6-кратный против двукратного, рис. 8, 10).

Характер распределения активности ¹³⁷Cs в растительном покрове ЭЛГС и его оценка с помощью Фурье анализа и моделирования с использованием гармоник

Распределение ¹³⁷Cs в растительном покрове отдельных ЭЛГС представлено на рис. 11 и 12.

Рис. 11.

Распределение ¹³⁷Cs в зеленой части мохового покрова ЭЛГС южной (а, Д-21_Ю, Д25_Ю) и северной (б, Д-21_С и Д-25_С) экспозиции. Рельеф по разным профилям приведен к одной высоте.

Рис. 12.

Распределение ¹³⁷Cs в ризоидной части мохового покрова ЭЛГС южной (а, Д-21_Ю, Д25_Ю) и северной (б, Д-21_С и Д-25_С) экспозиции (рельеф по разным профилям приведен к одной высоте).

Содержание радионуклида в растительном покрове всех ЭЛГС варьировало более значительно, чем в почвенном: коэффициент вариации составил 32–54% против 16–30% (табл. 4 и 5). Концентрация ¹³⁷Cs в изученных компонентах наземного растительного покрова снижалась в ряду: ризоидная часть мха > зеленая часть мха > хвойно-лиственный опад (табл. 4–6). В пределах отдельных ЭЛГС оно изменялось в фотосинтезирующей части мха в 2–5 раз, в ризоидной – в 3–6 раз, в опаде – до 13 раз.

Накопление ¹³⁷Cs в фотосинтезирующей части мха в целом соответствовало его содержанию в ризоидной, что подтверждается весьма высоким коэффициентом корреляции между концентрациями радионуклида в указанных частях, полученным по обоим профилям (по Д-21 – r_0.01 = 0.704; n = = 60, по Д-25 – r_0.01 = 0.519; n = 57). Наибольшее значение коэффициента наблюдалось при его расчете по моховому покрову двух ЭЛГС: Д-25_С (r_0.01 = 0.839, n = 16) и Д-21_Ю (r_0.01 = 0.790, n = 26). Отметим, что первая располагается на более увлажняемом склоне северной экспозиции, а вторая относительно увлажнена благодаря расположению практически на линии стока, что дает основание считать, что корреляция запаса ¹³⁷Cs в зеленой и ризоидной частях мха опосредована активностью водообмена между ними.

Таким образом, распределение ¹³⁷Cs в моховом покрове ЭЛГС носило тот же характер, что и в почвенном, хотя шаг и амплитуда варьирования в некоторых случаях различались. При этом во всех ЭЛГС накопления радиоцезия как в отдельных частях мохового покрова, так и в моховом покрове в целом, в замыкающих понижениях не произошло.

Для количественной оценки периодичности варьирования ¹³⁷Cs в моховом покрове также проведен Фурье-анализ данных как по ЭЛГС, так и по двум профилям в целом. Интервалы, полученные для растительного покрова ЭЛГС отличались от почвенного незначительно (табл. 3, 7).

В целом периодичность изменения содержания ¹³⁷Cs в моховом покрове оказалась сопоставимой и по ЭЛГС (от 2 до 6.50 м) и по всем точкам профилей (от 2 до 15 м), что скорее всего связано с большей значимостью и однотипностью перехода радионуклида в растение в каждой точке.

По профилю Д-21 проведено моделирование варьирования содержания ¹³⁷Cs в полной пробе мха также по трем основным гармоникам (2.3; 4.6 и 15.3 м). Для построения более достоверной модели была использована выборка из 45 последовательных измерений вследствие резко повышенного содержания ¹³⁷Cs в 4-х пробах, расположенных в разных позициях (не по порядку), что не позволяло построить модель непрерывного варьирования по всем 60 точкам. Исходные данные и модельные представлены в виде двух графиков на рис. 13. Коэффициент корреляции между фактическим значением поверхностной активности и ее моделью (r_0.01 = 0.739, n = 45).

Рис. 13.

Распределение содержания ¹³⁷Cs в полной пробе мха (фактические данные) и его модель, построеная по 3 основным гармоникам Фурье-анализа, по данным профиля Д-21.

Т.о. показано, что и в растительном покрове наблюдается цикличность изменения ¹³⁷Cs, что позволяет оценивать ее периодичность с помощью Фурье-анализа.

Взаимосвязь распределения ¹³⁷Cs в моховом и почвенном покрове ЭЛГС

Присутствие ¹³⁷Cs в фотосинтезирующей части мохового покрова указывает на поступление радионуклида в растение из загрязненного субстрата. Коэффициенты перехода ¹³⁷Cs в моховой покров (один килограмм массы) относительно его запаса в слое почвы 0–20 см, рассчитанные по точкам отбора кернов, варьировали значительно: от 0.009 до 0.048 м²/кг. В среднем величина перехода оказалась сопоставимой с полученной ранее для мохового покрова элювиального лесного ландшафта, обследованного в 1994 г. на тестовом участке “Барки-2”, также расположенного в зоне отчуждения ЧАЭС (Коробова, 2006), что свидетельствует о постоянстве оборота РН в системе почва-растение на загрязненных территориях на протяжении не менее 25-летнего периода. При этом с ростом запаса ¹³⁷Cs в почвенном слое активность его накопления в моховом покрове ЭЛГС в целом снижалась (рис. 14).

Рис. 14.

Соотношение запаса ¹³⁷Cs в слое почвы глубиной 2-4 см (кБк/м²) и его перехода в моховой покров (кБк/кг) в точках отбора кернов на ЭЛГС Д-21_Ю и Д-21_С.

При сопоставлении содержания ¹³⁷Cs в воздушно-сухой массе растений и в образцах почвы, отобранных на разных глубинах (по данным кернов), значимая положительная корреляция была получена между ¹³⁷Cs в фотосинтезирующей части мха и в слоях почвы глубиной 8–10 и 10–12 см, т.е. теми, куда проникает наиболее подвижная фракция радионуклида (r_0.05 = 0.479 и 0.592 соответственно, n = 23), что подтверждает вероятность поступление загрязнителя в растение в его наиболее подвижной форме, поскольку в нижние слои поступает растворенная форма.

Поглощение ¹³⁷Cs моховым покровом из почвенного оценивалось также по образцам растений и почв, отобранных кольцом по ЭЛГС Д25_Ю (табл. 8), причем Кп оценен по отношению содержания радиоцезия в растении на единицу его массы к плотности загрязнения радионуклидом. Варьирование Кп и Кн в ЭЛГС Д25_Ю представлено на рис. 15.

Рис. 15.

Коэффициенты перехода и накопления ¹³⁷Cs, вниз по склону ЭЛГС Д25_Ю.

Как видно на рис. 15, и эти показатели изменяются в ЭЛГС циклически, но с разной амплитудой и не всегда совпадают по частотам в т. ч. в силу варьирования собственно биомассы. По найденным нами литературным данным коэффициент перехода ¹³⁷Cs в Pleurozium schreberi, отобранного на территории Сербии, варьировал в пределах от 0.001 до 0.058 м²/кг (Dołhańczuk-Śródka et al., 2011), что в целом соответствует нашим данным, приведенным в таблице 8. Коэффициент накопления ¹³⁷Cs мхом Pleurozium schreberi по данным тех же авторов также близок к нашим оценкам (от 0.11 до 3.28). По данным других авторов для Hypnum cupressiforme, отобранного на территории той же Сербии (Gulan et al., 2020б), оказался выше и изменялся от 0.02–8.50, что выше наших данных, но ниже полученных для того же вида (Dragović et al., 2010) – 1.01–13.1. Повышенное накопление радионуклида в мхе Hypnum cupressiforme может быть связано с тем, что данный вид характеризуется высоким влаголюбием и толерантностью к загрязнению.

Расчет коэффициентов корреляции подтвердил связь между Кп1 и Кн2 r_0.01 = 0.878; n = 21. Также были получены значимые коэффициенты корреляции между Кп 1 и 2 и Кн (r_0.01 = 0.756; n = 21 и r_0.01 = 0.701; n = 20), что показывает их принципиальную сопоставимость.