Известия РАН. Серия физическая, 2019, T. 83, № 12, стр. 1722-1725

ВВЕДЕНИЕ

Магнитоэлектрические материалы привлекают активное внимание исследователей, что связано с широкими перспективами их применения в энергосберегающих технологиях, основанных на использовании высокотехнологичных спинтронных устройств, СВЧ-технике, устройствах записи и хранения информации, технологиях MRAM. Исследование магнитоэлектриков и мультиферроиков имеет большое фундаментальное значение, поскольку наличие нескольких взаимодействующих параметров порядка приводит к новым физическим эффектам, а также модификации магнитных свойств мультиферроиков по сравнению с классическими магнетиками.

В связи с активным развитием стрейнтроники – нового направления микроэлектроники, связанного с исследованием физических эффектов, обусловленных механическими деформациями, в частности в магнетиках, интерес к исследованию тонкопленочных структур непрерывно растет. Проявление физических свойств в пленках мультиферроиков имеет особенности по сравнению с объемными кристаллами. Целью данной работы является исследование особенностей пространственно-модулированных структур в эпитаксиальных пленках феррита висмута, а также переходов между модулированными состояниями при изменении магнитной анизотропии, индуцированной механическими напряжениями.

Феррит висмута $BiFe{{O}_{3}}$ является слабым ферромагнетиком ромбоэдрической симметрии. Кристаллическая структура $BiFe{{O}_{3}}$ характеризуется пространственной группой симметрии R3c, элементарная ячейка $BiFe{{O}_{3}}$ представляет собой удвоенную и деформированную ячейку кристаллов перовскита. Основным магнитным состоянием $BiFe{{O}_{3}}$ является пространственно модулированная структура циклоидного типа, которая была обнаружена в ходе нейтронографических исследований в 1982 г. [1]. Теоретическое обоснование существования несоразмерных фаз в $BiFe{{O}_{3}}$ на основе учета инварианта Лифшица, разрешенного симметрией $BiFe{{O}_{3}},$ предложено в 1995 г. [2]. Экспериментальные исследования [3–8] показали, что спиновую циклоиду можно трансформировать и разрушать при приложении сильных магнитных полей [3, 4], механических деформаций в пленках [5, 6], изменении температуры и легировании [7, 8]. Возможные переходы между циклоидными фазами и однородными состояниями в кристаллах $BiFe{{O}_{3}}$ теоретически исследованы в [9–12].

В данной работе исследованы пространственно-модулированные спиновые структуры (ПМСС) в тонких пленках мультиферроика $BiFe{{O}_{3}}.$ В рамках псевдоморфного приближения рассчитаны основные характеристики модулированных фаз в (110)-ориентированных пленках $BiFe{{O}_{3}},$ по которым проводятся активные экспериментальные исследования [13]. Показана возможность реализации ПМСС различной топологии (циклоиды и конусной фазы), исследованы фазовые переходы между ПМСС при изменении эффективной магнитной анизотропии, индуцированной механическими напряжениями в пленках.

ОСНОВНЫЕ УРАВНЕНИЯ

Для анализа возможных магнитных конфигураций в пленках феррита висмута рассмотрим термодинамический потенциал системы, в котором учтены энергия неоднородного обменного взаимодействия, энергия магнитной анизотропии, энергия неоднородного магнитоэлектрического взаимодействия и энергия Зеемана [12]:

где ${{\chi }_{ \bot }}$ – поперечная магнитная восприимчивость, ${{\vec {H}}_{{eff}}} = \vec {H} + \left[ {\overset{\lower0.5em\hbox{$\smash{\scriptscriptstyle\rightharpoonup}$}} {l} ,{{{\vec {H}}}_{D}}} \right],$ A – константа неоднородного обменного взаимодействия, K₁, K₂ – константы орторомбической магнитной анизотропии, $\left. {{{{\vec {n}}}_{u}}} \right\|[110],$ $\left. {{{{\vec {n}}}_{z}}} \right\|[1\bar {1}0]$ – единичные вектора, ориентированные вдоль нормали и в плоскости (110) – ориентированной пленки, $\vec {l}$ – вектор антиферромагнетизма, $\gamma $ – константа магнитоэлектрического взаимодействия, $\vec {p}$ – единичный вектор электрической поляризации, ${{\vec {H}}_{D}}$ – поле Дзялошинского, $\vec {H}$ – магнитное поле. Отметим, что учет упругих напряжений, возникающих в пленках, дает дополнительный вклад в энергию магнитной анизотропии, что приводит к перенормировке констант $K_{i}^{{eff}} = {{K}_{i}} + K_{i}^{{def}},$ $i = 1,2;$ $K_{1}^{{def}} = \left( {\frac{{{{B}_{1}}}}{2} - \frac{{{{B}_{2}}}}{4}} \right){{u}_{0}},$ $K_{2}^{{def}} = - \frac{{{{B}_{2}}}}{2}{{u}_{0}}$ [14], где ${{B}_{1}},$ ${{B}_{2}}$ – константы магнитоупругого взаимодействия, ${{u}_{0}} = \frac{{{{a}_{s}} - {{a}_{{{\text{BiFe}}{{{\text{O}}}_{{\text{3}}}}}}}}}{{{{a}_{{{\text{BiFe}}{{{\text{O}}}_{{\text{3}}}}}}}}}$ параметр рассогласования, ${{a}_{s}},$ ${{a}_{{{\text{BiFe}}{{{\text{O}}}_{{\text{3}}}}}}}$ – параметры решетки пленки и подложки.

Основные магнитные состояния отвечают минимуму свободной энергии и могут быть определены на основе решения уравнений Эйлера–Лагранжа, минимизирующих (1), которые при условии сохранения модуля вектора $\vec {l}$ имеют вид уравнений типа Брауна [15]:

Введем кинетический момент $\vec {\mu } = \left[ {\vec {l},\frac{{\partial{ \vec {l}}}}{{\partial x}}} \right]$ [10] и перепишем уравнения (2) в виде системы:

где введены нормированные константы: κ₁ = = $ - \frac{{4{{K}_{1}}A}}{{{{\beta }^{2}}}},$ ${{\kappa }_{2}} = - \frac{{4{{K}_{2}}A}}{{{{\beta }^{2}}}},$ ${{\kappa }_{m}} = \frac{{2A}}{{{{\beta }^{2}}{{P}^{2}}}}M_{0}^{2},$ κ_d0 = = ${{\kappa }_{m}}{{\left( {\frac{{{{\chi }_{ \bot }}{{H}_{D}}}}{{{{M}_{0}}}}} \right)}^{2}},$ ${{h}_{{[110]}}} = \frac{{4{{M}_{s}}AH}}{{{{\gamma }^{2}}}},$ $x = \frac{\beta }{{2A}}X,$ $y = \frac{\beta }{{2A}}Y,$ $z = \frac{\beta }{{2A}}Z,$ $\beta = \gamma P,$ система координат OX || [001], OY || [110], OZ || $[1\bar {1}0].$ В феррите висмута A = (2–4) × × 10^–7 эрг ⋅ см^–1, ${{10}^{4}} < {{K}_{1}} < {{10}^{6}}$ эрг ⋅ см^–3, M₀ = = 5 эрг · Гс^–1 · см^–3,$\gamma = 0.6;$ ${{H}_{D}} = 1.2 \cdot {{10}^{5}}$ Э, ${{\chi }_{ \bot }} = 4 \cdot {{10}^{{ - 5}}}$ [3, 12].

Устойчивые магнитные конфигурации определим на основе численного решения системы уравнений (3). Отметим, что в тонких пленках (толщиной $D \ll \lambda \sim {\text{62}}$ нм) мы пренебрегаем вариацией вектора $\vec {l}$ в направлении нормали к пленке ${{\partial \overset{\lower0.5em\hbox{$\smash{\scriptscriptstyle\rightharpoonup}$}} {l} } \mathord{\left/ {\vphantom {{\partial \overset{\lower0.5em\hbox{$\smash{\scriptscriptstyle\rightharpoonup}$}} {l} } {\partial y}}} \right. \kern-0em} {\partial y}} = {\text{0}},$ в этом случае в (110)-ориентированных пленках BiFeO₃ реализуются ПМСС с вектором модуляции $\vec {q}$OX || [001].

Проведенные численные расчеты показывают возможность существования в (110)-пленках BiFeO₃ двух топологически различных ПМСС: циклоиды с плоскостью разворота спинов $(1\bar {1}0)$ (рис. 1а) и конической фазы (рис. 1б). Решение вида плоской циклоиды (рис. 1а) реализуется в (110)-пленках BiFeO₃ при отсутствии магнитного поля в диапазоне изменения параметра κ₁: $ - 2.05 < {{\kappa }_{1}} < 1.$ В области значений $1 < {{\kappa }_{1}} < 4.2$ при $\vec {H} = 0$ реализуется решение, описывающее коническую фазу (рис. 1б); отметим, что в пленках рассмотренной кристаллографической ориентации коническая фаза также реализует основное магнитное состояние при включении магнитного поля. При $\vec {H} = 0$ в области значений ${{\kappa }_{1}} > 4.2$ устойчивым состоянием является однородная угловая фаза.

Таким образом, в области положительных значений параметра ${{\kappa }_{1}},$ соответствующих деформациям растяжения, плоская циклоида существует вплоть до критического предела ${{\kappa }_{{c2}}}\,\,{\sim }\,\,{\text{1,}}$ при котором происходит фазовый переход в модулированную фазу конического типа. В отсутствие магнитного поля при увеличении параметра $\kappa > {{\kappa }_{{c2}}},$ а также при включении магнитного поля спины выходят из плоскости циклоиды, она трансформируется в коническую ПМСС. В области отрицательных значений ${{\kappa }_{1}}$, соответствующих деформациям сжатия, при увеличении $\left| {{{\kappa }_{1}}} \right|$ и приближении к критическому значению ${{\kappa }_{1}}$ период циклоиды неограниченно возрастает, что указывает на фазовый переход в новое магнитное состояние. В этом случае возникают домены новой однородной фазы с $\tilde {\varphi } = \frac{\pi }{2} + \varphi + \gamma \to \frac{\pi }{n},$ границы между ними сужаются, модулированная структура плавно исчезает, и при достижении критического значения ${{\kappa }_{{c2}}} \sim - {\text{2}}{\text{.05}}$ происходит фазовый переход в однородно-намагниченное состояние – угловую фазу.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В мультиферроике феррите висмута пространственно модулированные структуры стабилизируются неоднородным магнитоэлектрическим взаимодействием и в отсутствии внешних воздействий являются основным магнитным состоянием. Действие магнитного поля, напряжения, возникающие в процессе эпитаксиального роста пленок, воздействуют на магнитную подсистему и приводят к трансформациям модулированных фаз.

В работе исследованы ПМСС в пленках BiFeO₃. Показано, что в тонких (110)-пленках BiFeO₃ выделяются циклоиды с направлением спиновой модуляции $\left. {\vec {q}\,} \right\|\,\,[001].$ В отсутствии магнитного поля в (110) пленках реализуются ПМСС циклоидного и конического типа, причем плоскость разворота спинов $(1\bar {1}0)$ в циклоиде не содержит вектор электрической поляризации, что является одним из характерных отличий циклоид в пленках от объемных циклоид.

При изменении магнитной анизотропии и включении магнитного поля происходит трансформация ПМСС. Действие магнитного поля приводит к выходу спинов из плоскости разворота циклоиды, циклоида трансформируется в коническую фазу. Переход в коническую фазу может быть также реализован и в отсутствие магнитного поля при изменении магнитной анизотропии. В определенном диапазоне изменения внешних параметров имеет место фазовый переход в состояние однородной намагниченности. В работе рассчитаны параметры перехода между ПМСС разной топологии и условия перехода в однородное магнитное состояние.

Работа поддержана РФФИ (проекты №№ 16-29-14037-офи_м, 18-52-80028-БРИКС_т).