Известия РАН. Серия физическая, 2020, T. 84, № 10, стр. 1509-1513

ВВЕДЕНИЕ

В настоящее время в Республике Беларусь завершается этап сооружения Белорусской АЭС и идет подготовка к вводу ее в эксплуатацию в составе двух энергоблоков АЭС-2006 с ВВЭР-1200. Объединенный институт энергетических и ядерных исследований – Сосны с участием АО “Техснабэкспорт”, как базового отраслевого центра российских технологий по обращению с отработавшим ядерным топливом (ОЯТ), разработал Проект Стратегии обращения с отработавшим ядерным топливом Белорусской АЭС (далее – Проект Стратегии), отражающий национальную политику в этой области. В соответствии с Законом Республики Беларусь “О государственной экологической экспертизе, стратегической экологической оценке и оценке воздействия на окружающую среду” [1] эксплуатирующей организацией проведена процедура по стратегической экологической оценке (далее – СЭО) Проекта Стратегии. Важным элементом процедуры по СЭО для обоснования экологически приемлемого варианта обращения с ОЯТ Белорусской АЭС стали разработка Экологического доклада по СЭО Проекта Стратеги и его обсуждение с общественностью.

Принимая во внимание современную мировую практику обращения с ОЯТ атомных электростанций, вариантами Проекта Стратегии предусматриваются следующие основные фазы [2, 3]:

– промежуточное хранение ОЯТ после выгрузки его из приреакторных бассейнов выдержки до отправки на переработку;

– переработка ОЯТ на предприятиях Российской Федерации;

– возврат и хранение продуктов переработки ОЯТ с учетом принципа радиационного эквивалента;

– захоронение продуктов переработки ОЯТ на территории Республики Беларусь.

По предварительным данным на Белорусской АЭС будет реализован четырехгодичный топливный цикл с одной перегрузкой в 12 мес, средняя расчетная глубина выгорания тепловыделяющих сборок (далее – ТВС) в установившемся режиме перегрузок ядерного топлива равна 55.6 МВт ⋅ сут ⋅ т^–1 U. Общее количество ТВС с различной степенью обогащения, включая топливо нового типа обогащением 4.95% по ²³⁵U, выгружаемых за 60 лет эксплуатации двух энергоблоков Белорусской АЭС, составит ориентировочно N_tot = 5300 единиц, общая масса достигнет M_tot = 2500 т [3].

Целью настоящей работы являются прогнозные исследования запасов активности и характеристик радиотоксичности ОЯТ в объектах хранения и захоронения при долговременном обращении с ОЯТ Белорусской АЭС.

МАТЕМАТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ ФОРМИРОВАНИЯ ЗАПАСОВ РАДИОАКТИВНОСТИ В ХРАНИЛИЩЕ ОЯТ АЭС

Для оценки запасов активности продуктов деления, в условиях имеющейся на текущий момент неопределенности данных по режиму облучения, техническим характеристикам отработавших тепловыделяющих сборок (далее – ОТВС), продолжительности фаз обращения с ОЯТ разработана вероятностная модель формирования запасов и прогнозирования темпов снижения радиоактивности ОЯТ в объектах ядерного топливного цикла Белорусской АЭС. Для разработки модели использована методология анализа дискретных вероятностных процессов [4]. Первичным событием моделируемого процесса является перемещение ОТВС из активной зоны в бассейн выдержки энергоблоков № 1 или 2, выгорание которой достигло требуемой глубины выгорания топлива. Принимая во внимание прогнозируемое количество ОТВС, отличающихся начальным обогащением k и глубиной выгорания $B_{n}^{k}$, недостаток на текущий момент информации по срокам выгрузки каждой ОТВС, дает нам основание рассматривать процедуру перемещения n-й ОТВС случайным процессом на интервале времени жизни АЭС $\left[ {{{t}_{A}},{{t}_{B}}} \right]$. Тогда параметр, характеризующий длительность выдержки ${\theta } = t - {{t}_{n}}$ n-й ОТВС и, соответственно, активность r – радионуклида $A_{n}^{r}({{t}_{p}}--{{t}_{n}})$ в момент времени, характерный для каждой фазы обращения t = t_p, также является случайной величиной.

Суммарная активность основных долгоживущих радиационно-опасных продуктов деления и актиноидов для всей массы M_tot ОЯТ в момент t = t_p определяется по следующей формуле:

Задача оценки суммарной активности на каждой фазе обращения с ОЯТ сводится к простой, но трудоемкой процедуре суммирования, в которой параметр t_n является случайной величиной, заданной на интервале [t_A, t_B] его возможных значений. С помощью процедур Монте-Карло, реализованных в разработанном для этих целей программном средстве имитационного моделирования CUB [5], реальная последовательность моментов выгрузки ОТВС моделируется равномерной выборкой случайных значений на интервале $\left[ {{{t}_{A}},{{t}_{B}}} \right]$. С помощью уравнения (1) строится выборка случайных значений активности $A\left( {{{\theta }_{n}}} \right)$. Размер выборки принимает значение N, равное суммарному числу ОТВС, наработанных на энергоблоках № 1 и 2 Белорусской АЭС за прогнозный срок эксплуатации.

ОЦЕНКА ЗАПАСОВ АКТИВНОСТИ НА РАЗНЫХ ФАЗАХ ОБРАЩЕНИЯ С ОЯТ БЕЛОРУССКОЙ АЭС

В качестве исходных данных использованы методические материалы документа РБ-093-14 “Радиационные и теплофизические характеристики отработавшего ядерного топлива водо-водяных энергетических реакторов и реакторов большой мощности канальных” по удельным активностям продуктов деления и актинидов в ОТВС с начальным обогащением 4.81% по ²³⁵U в зависимости от глубины выгорания в реакторе ВВЭР-1000 [6]. Для проведения расчетных исследований авторами подготовлены базы данных в среде Microsoft Excel по активностям продуктов деления и актинидов (в расчете на 1 ОТВС) для топлива с начальным обогащением 4.81% и средней глубиной выгорания топлива Белорусской АЭС (табл. 1). Оцененная неопределенность результатов расчета концентраций (удельных активностей) актинидов и продуктов деления при использовании аппроксимирующей зависимости лежит в диапазоне 1–64% [6], что коррелирует с неопределенностью оценки глубины выгорания топлива в ТВС расчетным либо экспериментальным методами. Выполненный авторами с помощью программного средства Serpent [7] численный расчет удельных активностей продуктов деления и актинидов для топлива с начальным обогащением 4.95% и выгоранием 55.6 МВт ⋅ сут ⋅ кг^–1 U показал, что отличие от данных, представленных в табл. 1, составляет 7–15% [8], что для целей данной работы является вполне приемлемым.

Моделирование запасов активности на каждой фазе обращения с ОЯТ по каждому из радиационно-опасных радионуклидов, а также суммарной активности, проведено с использованием программного средства имитационного моделирования CUB [5]. Результаты оценки суммарной активности продуктов деления и актинидов отработавшего топлива энергоблоков № 1 и 2 (5300 ед. ОТВС) в зависимости от времени выдержки приведены в табл. 2. Расчет показал, что после динамичного снижения в течение первых сотен лет удельная активность меняется медленно и через 1000 лет достигает уровня порядка 1.77 ⋅ 10¹⁷ Бк. Оцененная суммарная активность ОЯТ после выдержки 10  000 лет составит величину 3.88 ⋅ 10¹⁶ Бк.

РЕЗУЛЬТАТЫ РАСЧЕТОВ ХАРАКТЕРИСТИК РАДИОТОКСИЧНОСТИ ОЯТ ВВЭР-1200

Для оценки потенциальной опасности ОЯТ Белорусской АЭС на различных фазах обращения наряду с радиационными характеристиками, важно располагать сведениями по характеристикам радиотоксичности радионуклидов на различных временных фазах обращения [9, 10]. В Республике Беларусь для целей нормирования поступления радионуклидов в организм человека пероральным путем нормативно установлены уровни вмешательства по воде [11]. По определению радиотоксичность радионуклида по воде определяет объем воды, который необходим для разбавления активности i-го радионуклида, содержащегося в 1 т уранового топлива, для снижения до приемлемого уровня.

После выдержки в приреактором бассейне облученное топливо перемещается на хранение в промежуточное хранилище ОЯТ на срок не менее 50 лет, после которого, вследствие радиоактивного распада продуктов деления, радиационные характеристики ОЯТ снижаются до уровней, допускающих дальнейшее обращение на установках по переработке.

На рис. 1, 2 представлены темпы снижения радиотоксичности продуктов деления и актинидов на этапах хранения от 10 до 10 000 лет при долговременном хранении ОЯТ. Расчеты выполнены на основании данных, представленных в табл. 1.

Рис. 1.

Радиотоксичность ПД по воде с момента выгрузки: а – до 300 лет; б –с 300 лет до 10 тысяч лет.

Рис. 2.

Радиотоксичность актинидов по воде.

На этапе промежуточного хранения топлива со средним выгоранием 55.6 МВт · сут · т^–1 U радиотоксичность по воде определяется вкладом продуктов деления ¹⁰⁶Ru, ¹⁴⁴Ce, ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, ¹³⁴Сs, ¹⁴⁷Pm, ¹⁵⁴Eu. Радиотоксичность по воде продуктов деления за 100 лет снижается от 10¹⁸ до 10¹⁵ кг ⋅ т^–1. Преобладающий вклад в суммарную радиотоксичность ОЯТ на временном этапе до 100 лет вносят изотопы актинидов ²³⁸Pu, ²³⁹Pu, ²⁴⁰Pu, ²⁴¹Pu, ²⁴²Cm и ²⁴⁴Cm. Наблюдается рост удельной активности и, соответственно, радиотоксичности ²⁴¹Am, что связано с его накоплением за счет распада материнского нуклида ²⁴¹Pu. Радиотоксичность актинидов по воде снижается от 10¹⁹ до 10¹⁷ кг ⋅ т^–1, что на два порядка превышает вклад в суммарную радиотоксичность продуктов деления. Оценка вкладов в суммарную радиотоксичность по воде ОЯТ показала, что на этапе хранения до 100 лет основной вклад дают радионуклиды ⁹⁰Sr, ¹⁰⁶Ru, ¹³⁷Cs, ¹³⁴Cs, ¹⁴⁴Ce, ¹⁴⁷Pm, ¹⁵⁴Eu, ²³⁸Pu, ²⁴⁰Pu, ²⁴¹Pu, ²⁴⁴Cm, а также ²⁴¹Am.

На этапе долговременного хранения ОЯТ от 1000 до 10 тыс. лет потенциальная опасность определяется основными долгоживущими продуктами деления и актинидами, из которых основной вклад в радиотоксичность топлива вносит ⁹⁹Tc, и в меньшей степени ⁹³Zr, ⁷⁹Se, ²³⁹Pu, ²⁴⁰Pu, ²⁴²Pu и ²⁴³Am. Радиотоксичность по воде продуктов деления снижается до 10¹³ кг ⋅ т^–1. Радиотоксичность актинидов по воде снижается до 10¹⁵ кг ⋅ т^–1. В целом, вклад актинидов на два порядка превышает вклад в суммарную радиотоксичность продуктов деления.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Разработанная вероятностная модель, реализованная в виде программного средства CUB, обеспечивает прогнозирование запасов активности ОЯТ по перечню наиболее опасных продуктов деления и актиноидов на разных фазах обращения с ОЯТ АЭС с ВВЭР-1200.

Результаты моделирования показали, что вследствие радиоактивного распада продуктов деления на этапе хранения в промежуточном хранилище ОЯТ (в течение 100 лет) суммарная активность ОЯТ Белорусской АЭС снижается до уровня 4.87 ⋅ 10¹⁸ Бк. На этапе длительного хранения суммарная активность не превышает 10¹⁶ Бк.

На основании проведенных расчетных исследований характеристик радиотоксичности ОЯТ ВВЭР-1200 определены перечни радиационно-опасных радионуклидов, определяющих потенциальную опасность на различных фазах обращения с ОЯТ Белорусской АЭС.

Результаты исследований могут быть использованы в поддержку обоснования экологически приемлемого варианта обращения с ОЯТ Белорусской АЭС. Надежность оценок может быть повышена при получении детальных сведений по характеристикам ядерного топливного цикла Белорусской АЭС.