Известия РАН. Серия физическая, 2020, T. 84, № 10, стр. 1458-1463

ВВЕДЕНИЕ

Индуцированное нейтронами деление после предварительного испускания одного или нескольких γ-квантов, известное как (n, γf)-реакция или (n, γf)-процесс, впервые было предсказано теоретически Ставинским и Шекером [1], и независимо от них Линном [2]. Исследования (n, γf)-реакции интересны и важны прежде всего для физики деления ядер как источник информации о высоте и структуре барьеров деления, а также о спектрах переходных состояний над барьером и влиянии квантовых характеристик возбужденных состояний делящегося ядра на свойства продуктов деления. Не менее интересным является то обстоятельство, что исследования (n, γf)-реакции представляют собой один из немногих способов изучения γ-переходов между высоковозбужденными состояниями тяжелых ядер вблизи энергии связи нейтрона. Структура таких состояний, например нейтронных резонансов, сложна, а экспериментальные данные об многочастичных компонентах их волновых функций практически отсутствуют. Именно поэтому исследования предделительных γ-переходов между высоковозбужденными состояниями в тяжелых ядрах, в волновые функции которых основной вклад дают именно многочастичные компоненты, могут быть важным источником информации.

МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ (n, γf)-РЕАКЦИИ

При захвате медленного нейтрона с энергией E_n образуется компаунд-ядро в возбужденном состоянии с энергией E* = B_n + E_n, спином J = I ± 1/2 и четностью π = π_I, где I – спин и π_I– четность основного состояния ядра-мишени. Обычно в тяжелых делящихся ядрах B_n ~ 5–6 МэВ, а энергия изолированных нейтронных резонансов с надежно установленной величиной спина не превышает ~200 эВ. Теоретическое выражение для Γ_γf ширины (n, γf)-реакции может быть записано в следующем виде:

где J – спин, π – четность, E* – энергия возбужденного состояния компаунд-ядра, E_γ – энергия γ-кванта (перехода), XL – тип (E – электрический или M – магнитный) и мультипольность γ-перехода, соответственно, и $\Gamma _{\gamma }^{{XL}}({{E}_{\gamma }})$ – радиационная ширина. Плотность уровней ρ(E* – E_γ, J_f, π_f) и вероятность деления P_f (E* – E_γ, J_f, π_f) вычисляются для конечного (f) состояния со спином J_f, четностью π_f, и энергией возбуждения E* – E_γ.

В работе Ставинского и Шекера [1] оценки ширин Γ_γf для некоторых делящихся ядер были сделаны при следующих предположениях: а) в радиационных переходах доминирует дипольное излучение, вклады Е1- и М1-переходов равны; б) матричные элементы γ-переходов постоянны (т.е. применима одночастичная модель); в) учитываются только первичные γ‑переходы, т.к. деление после последующих переходов энергетически маловероятно; г) плотность уровней при энергии возбуждения вблизи энергии связи нейтрона описывается законом с постоянной температурой. Для наиболее изученных ядер ²³⁵U и ²³⁹Pu полученные оценки Γ_γf оказались сравнимыми с величинами средних радиационных ширин этих ядер: 0.3 ⋅ 〈Г_γ〉 ≈ 12 мэВ (²³⁵U) и 0.5 ⋅ 〈Г_γ〉 ≈ 22 мэВ (²³⁹Pu).

В работе Линна [2] оценки ширин Γ_γf были сделаны при иных предположениях относительно свойств предделительных γ-переходов: а) в радиационных переходах доминирует Е1-излучение, вклад М1-переходов пренебрежимо мал; б) матричные элементы γ-переходов вычислялись по модели гигантского дипольного резонанса (ГДР); в) плотность уровней описывается моделью Ньютона. Были получены следующие величины ширин Γ_γf ядер ²³⁵U и ²³⁹Pu раздельно для нейтронных резонансов с разным спином:

²³⁵U: Г_γf = 3 мэВ (3^–-резонансы) и 1.5 мэВ (4^–-резонансы);

²³⁹Pu: Г_γf = 3 мэВ (1⁺-резонансы) и 4–7 мэВ (0⁺-резонансы).

Таким образом, уже самые первые теоретические оценки показали, насколько сильно зависит величина ширин (n, γf)-реакции от характеристик предделительных γ-переходов, таких как тип и мультипольность γ-излучения, энергетическая зависимость матричных элементов переходов. Это означает, что эксперименты по измерению ширин (n, γf)-реакции и спектров предделительных γ‑квантов могут служить источником информации о радиационных переходах между высоковозбужденными состояниями тяжелых ядер вблизи энергии связи нейтрона, каковыми по своей природе и являются предделительные γ-кванты.

Экспериментальное исследование предделительных γ-квантов является трудной задачей, поскольку наблюдаемые в эксперименте γ-кванты являются проявлением суммы 2-х механизмов: прямого деления и (n, γf)-реакции. Поскольку из экспериментов по делению на быстрых нейтронах известно, что множественность вторичных нейтронов деления практически линейно зависит от энергии возбуждения, то можно предположить, что уменьшение энергии возбуждения компаунд-ядра после испускания предделительного γ-кванта ведет к уменьшению множественности нейтронов деления. Что касается гамма-квантов из осколков деления, то они испускаются на последней стадии девозбуждения осколков, после испускания нейтронов деления. Предположим, что энергия возбуждения делящегося компаунд-ядра слабо влияет на множественность и полную энергию γ-квантов из осколков. Тогда добавление предделительного γ-кванта к 6–8 квантам из осколков приведет к небольшому увеличению множественности и полной энергии γ-квантов деления. Данные предположения лежат в основе метода измерения ширины (n, γf)-реакции посредством измерения вариаций множественности и полной энергии γ‑квантов, а также множественности нейтронов деления в изолированных нейтронных резонансах с известными спином и четностью. Можно показать, что сделанные предположения можно записать в виде следующих простых математических выражений:

где ν_γf и E_γf – средняя множественность и средняя энергия предделительных γ-квантов; ν_γ0, E_γ0, ν_n0 – средняя множественность и полная энергия γ‑квантов, средняя множественность нейтронов прямого деления (т.е. в отсутствие (n, γf)-реакции); Γ_f – полная делительная ширина. Из соотношений (2) следует, что при наличии даже небольшого вклада (n, γf)-реакции должны наблюдаться корреляции между величинами ν_γ, E_γ, ν_n и обратной делительной шириной $\Gamma _{f}^{{--1}}$. Исчерпывающий обзор корреляционных экспериментов такого типа, выполненных до 1990 года, можно найти в работе [3]. В качестве примера, рассмотрим результаты измерений множественности и спектров γ-квантов деления ²³⁵U и ²³⁹Pu резонансными нейтронами на нейтронном времяпролетном спектрометре ГНЕЙС в ПИЯФ [4, 5]. Осколки деления в этих экспериментах регистрировались с помощью ионизационной камеры деления, а γ-кванты деления в совпадении с осколками регистрировались сцинтилляционными детекторами NaI(Tl) с низкой эффективностью регистрации ε_γ ≈ 2% (E_γ = 1 МэВ). При такой методике эксперимента параметр β, отношение скоростей счета совпадений “осколок–γ-квант” N_γf и осколков деления N_f, является величиной, соответствующей истинной множественности ν_γ, “взвешенной” с помощью функции ε_γ(E_γ) – энергетической зависимости эффективности регистрации детектора γ-квантов: где E_γ1 и E_γ2 – нижний и верхний пороги регистрации, соответственно; ν_γ0(E_γ) и ν_γf(E_γ) – спектры γ-квантов из осколков деления и (n, γf)-реакции, соответственно. Последнее выражение можно привести к линейному виду $A \cdot \Gamma _{f}^{{--1}} + B$, где A и B – константы подгонки, определяемые из экспериментальных данных методом наименьших квадратов (рис. 1). В предположении, что искомая ширина Γ_γf – слабо флуктуирующая величина, а спектр и множественность γ-квантов из осколков деления также слабо меняются от резонанса к резонансу, ширина 〈Γ_γf〉 вычисляется по формуле где 〈β〉 – среднее значение величины β по массиву измеренных резонансов. Спектр предделительных γ-квантов ν_γf(E_γ) и эффективность регистрации ε(E_γ) были получены расчетным путем.

РЕЗУЛЬТАТЫ ИЗМЕРЕНИЙ

Измерения множественности γ-квантов деления были выполнены для 21 изолированного резонанса и 30 групп перекрывающихся резонансов ²³⁵U в диапазоне энергий нейтронов 4‒130 эВ, а для ²³⁹Pu – для 30 изолированных и 10 групп перекрывающихся резонансов в диапазоне 14–205 эВ. Полученные экспериментальные значения ширин Г_γf приведены в табл. 1. Для анализа экспериментальных данных были выполнены расчеты ширин Γ_γf и спектров предделительных γ-квантов. Учитывались только дипольные E1- и M1-переходы, плотность уровней вычислялась по формуле Гильберта–Камерона с параметрами подгонки к наблюдаемой плотности нейтронных резонансов. Матричные элементы γ-переходов вычислялись по одночастичной модели и по модели ГДР. Расчет делительных ширин производился с использованием одногорбой и двугорбой моделей барьера деления. Для последней учитывались два варианта: полное демфирование коллективных вибрационных состояний во 2-й яме барьера деления и промежуточное демпфирование. Экспериментальные и расчетные ширины Γ_γf для 4^–-резонансов ²³⁵U и 1⁺-резонансов ²³⁹Pu приведены на рис. 2 в зависимости от отношения интенсивностей E1- и M1-переходов (полных радиационных ширин). Сравнение экспериментальных и расчетных ширин Γ_γf показало, что в предделительных γ-квантах компаунд-ядра ²³⁶U преобладают M1-переходы, в ядре ²⁴⁰Pu – E1-переходы. Наилучшее согласие имеет место при использовании модели ГДР и модели входных состояний с промежуточным демпфированием состояний во 2‑й яме барьера деления. Доминирование предделительных M1-переходов в компаунд-ядре ²³⁶U было также обнаружено в ОИЯИ в экспериментах по измерению вариаций выходов рентгеновских квантов (как продуктов внутренней конверсии предделительных γ-квантов) в нейтронных резонансах ²³⁵U с энергиями 2–21 эВ [6]. Там же в Дубне, в экспериментах по изучению (n, γα)-реакции на нейтронных резонансах было показано, что M1-излучение преобладает и в γ-переходах между высоковозбужденными состояниями некоторых среднетяжелых ядер (A ~ 150) [7]. Следует отметить, что малая величина 0.32 мэВ ширины Γ_γf 4^–-резонансов ²³⁵U может быть интерпретирована как прямое следствие преобладания M1-переходов, поскольку именно такие переходы приводят к состояниям отрицательной четности, для которых соответствующие барьеры деления выше, чем барьеры с такими же значениями квантовых чисел (J, K), но с положительной четностью. Усиление M1-переходов между высоковозбужденными состояниями в ²³⁶U противоречит теоретической оценке по одночастичной модели 〈Г_γ(E1)〉/〈Г_γ(M1)〉 ≈ 125, независимой от энергии перехода, а также известной экспериментальной оценке 〈Г_γ(E1)〉/〈Г_γ(M1)〉 ≈ 5–6, полученной из анализа радиационных ширин тяжелых ядер для энергий E_γ ~ 4–6 МэВ [8].

Одной из возможных причин усиления M1-переходов может быть вклад в радиационную силовую функцию так называемой ядерной ножничной моды (“scissors mode”), имеющей резонансный характер в низкоэнергетической области (E_γ ~ 2–3 МэВ) [9]. Количественная оценка вклада данного эффекта в (n, γf)-реакцию на ядрах ²³⁵U и ²³⁹Pu была сделана в недавно опубликованной работе Линна и др. [10]. С использованием современных теоретических расчетных кодов авторами этой работы были получены величины ширин Γ_γf и спектров (рис. 3) предделительных γ‑квантов ядер ²³⁵U и ²³⁹Pu для моделей 2-горбого и 3-горбого барьеров деления, с учетом и без учета M1-ножничной моды. Оказалось, что в (n, γf)-реакции на ядре ²³⁵U (рис. 4а) доминирующую роль играют одночастичные E1-переходы, а вклад M1-переходов для резонансов обоих спинов не превышает 5%. Для 4^–-резонансов вклад M1-ножничной моды в ширину Γ_γf = 1.4 мэВ не превышает 0.05 мэВ. Совершенно очевидно, что результаты новых расчетов Линна и др. [10] для ²³⁵U противоречат экспериментальным данным ПИЯФ и ОИЯИ, и это противоречие является серьезным аргументом для проведения новых экспериментов на данном ядре, в первую очередь – по измерению спектров предделительных γ-квантов.

Для 1⁺-резонансов ²³⁹Pu Линном и др. была получена ширина Γ_γf ≈ 1.7 мэВ с доминирующим вкладом E1-переходов, тогда как вклад M1-переходов составляет 0.5 мэВ. Спектр предделительных γ-квантов на рис. 4б показывает большой вклад M1-ножничной компоненты в области энергий E_γ > 1.4 МэВ, который увеличивает ширину Γ_γf на 0.84 мэВ, т.е. до 2.3 мэВ. Полученная Линном и др. величина ширины Γ_γf в диапазоне 1.7–2.3 мэВ хорошо согласуется с полученным из измерений на ГНЕЙСе значением 1.91 ± 0.81 мэВ, а также с результатами выполненных нами расчетов для соотношения интенсивностей γ-переходов E1/M1 > 5 (рис. 2б) и модели 2-горбого барьера деления.

Из анализа результатов измерений ширин (n, γf)-реакции следует, что для однозначного определения природы предделительных γ-квантов необходимы измерения их энергетических спектров. В силу малой величины эффекта, даже в наиболее благоприятном случае 1⁺-резонансов ²³⁹Pu, у которых Γ_γf/〈Γ_f〉 ≈ 0.06, такие измерения чрезвычайно трудны, поскольку необходимо отделить вклад одного предделительного γ-кванта от фона 6–8 γ-квантов прямого деления (из осколков). Измерения спектров γ-квантов деления на ГНЕЙСе [3] были выполнены для 8 резонансов ²³⁹Pu: 4-х “слабых” 1⁺-резонансов с малыми делительными ширинами (Γ_f < 10 мэВ), 3‑х “сильных” 1⁺-резонансов с большими делительными ширинами (38 мэВ < Γ_f < 144 мэВ) и одного 0⁺-резонанса. Аппаратурные (амплитудные) спектры γ-квантов, усредненные по группе “слабых” резонансов, и спектр наиболее “сильного” (с наибольшей статистикой) 1⁺-резонанса 10.93 эВ использовались для вычисления разностного спектра, трактуемого далее как аппаратурный спектр предделительных γ-квантов. Этот спектр приведен на рис. 5 вместе с расчетными аппаратурными спектрами предделительных γ‑квантов, полученными из расчетных энергетических спектров для 1⁺-резонансов ²³⁹Pu с использованием функции отклика детектора NaI(Tl) и метода Монте-Карло. На достигнутом уровне статистической точности можно только утверждать о наличии нескольких максимумов при энергиях E_γ ~ 1.0–1.2, 1.6–1.8 МэВ и высокоэнергетической компоненты, простирающейся до ~3 МэВ. Говорить о согласии результата измерений с каким-либо из приведенных вариантов расчета было бы статистически необоснованно. Очевидно, что продолжение измерений данного типа на 1⁺-резонансах ²³⁹Pu должно быть связано не только с увеличением статистической точности в несколько раз, но и с увеличением числа исследуемых резонансов. Несомненно, что данная экспериментальная задача является трудной и амбициозной, но именно она представляется наиболее перспективным направлением дальнейших исследований (n, γf)-реакции, с учетом практической важности новых высокоточных данных, необходимых для развития ядерной энергетики, что совпадает с мнением авторов работы [10].

В настоящее время на нейтронном спектрометре ГНЕЙС в ПИЯФ начата новая программа экспериментов по исследованию (n, γf)-реакции, которой предусмотрено проведение высокоточных измерений множественности и спектров γ‑квантов деления, а также множественности нейтронов деления на ядрах ²³⁵U и ²³⁹Pu в резонансной области энергий до 300 эВ.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В работе показано – какая информация о высоковозбужденных состояниях в тяжелых ядрах и радиационных переходах между ними может быть получена из экспериментов по изучению (n, γf)-реакции на резонансных нейтронах. Сравнение полученных ранее экспериментальных данных по ширинам Γ_γf и спектрам предделительных γ-квантов с результатами выполненных ранее и новейших теоретических расчетов позволяет сформулировать задачу новых экспериментальных исследований. Для однозначного вывода о применимости существующих в настоящее время моделей радиационной силовой функции наиболее актуальными являются новые высокоточные измерения энергетических спектров предделительных γ-квантов.

Работа частично поддержана грантом Российского фонда фундаментальных исследований № 19-02-00116.