Известия РАН. Серия физическая, 2020, T. 84, № 12, стр. 1729-1730

Вынужденная экситонная индукция при непрерывном лазерном возбуждении ансамбля полупроводниковых квантовых точeк

В. В. Самарцев 1*, Т. Г. Митрофанова 1, О. Х. Хасанов 2

1 Казанский физико-технический институт имени Е.К. Завойского – обособленное структурное подразделение Федерального государственного бюджетного учреждения науки “Федеральный исследовательский центр “Казанский научный центр Российской академии наук”
Казань, Россия

2 Государственное научно-практическое объединение “Научно-практический центр Национальной академии наук Беларуси по материаловедению”
Минск, Беларусь

* E-mail: samartsev@kfti.knc.ru

Поступила в редакцию 15.07.2020
После доработки 10.08.2020
Принята к публикации 26.08.2020

Полный текст (PDF)

Аннотация

Теоретически исследованы возможность и условия возникновения вынужденной экситонной индукции в тонком слое полупроводниковых квантовых точек при возбуждении непрерывным лазерным излучением.

Настоящая работа посвящена теоретическому анализу условий возникновения когерентного явления вынужденной экситонной индукции (ВЭИ) в ансамбле полупроводниковых квантовых точек (ПКТ) при его непрерывным лазерном возбуждении. ВЭИ является оптическим аналогом вынужденной блоховской индукции в ядерном магнитном резонансе [1]. В оптическом диапазоне это явление на частицах резонансных сред исследовано нами в [2]. Здесь мы рассматриваем в качестве активной среды коллоидные ПКТ, резонансными уровнями которых являются уровни, соответствующие экситонным состояниям.

В России нам известны несколько экспериментальных групп, занимающихся исследованиями когерентных оптических явлений в неоднородных ансамблях примесных центров, в т.ч. в тонких пленках коллоидных ПКТ. Среди них можно отметить работы экспериментальной группы из Института спектроскопии РАН (Москва, Троицк), выполненные методами люминесцентной спектроскопии [35], фотонного эха [610] и спектроскопии одиночных молекул [11], а также с использованием комбинации различных методов [12]. В качестве объектов для исследования были использованы двухоболочечные ПКТ CdSe/CdS/ZnS (пр-во QD-Light, Россия) размером 3–7 нм. Образцы были приготовлены из толуольного раствора ПКТ при помощи оригинальной методики нанесения тонких слоев ПКТ на поверхность стеклянной подложки [7]. В этих образцах были зарегистрированы сигналы четырехволнового смешения [7, 8] и некогерентного фотонного эха [9, 10]. Необходимо отметить, что квантовые точки CdSe/CdS/ZnS были выращены методом коллоидного синтеза таким образом, что излучающее ядро CdSe оказалось окружено двумя оболочками из CdS и ZnS, улучшающими фотостабильность и квантовый выход ПКТ по сравнению с обычными нанокристаллами. Согласно [10], при возбуждении ПКТ лазером на длине волны 580 нм, соответствующей максимуму экситонного поглощения, время необратимой релаксации при температуре 10 К составляет 0.75 пс. Поскольку тонкий слой ПКТ нанесен на поверхность стеклянной подложки, то для регистрации оптических когерентных откликов удобно использовать призму полного внутреннего отражения [18].

ПКТ размером несколько нанометров характеризуются дискретным набором энергетических состояний, подобно атомам, из-за чего их нередко называют “искусственными атомами”. С другой стороны, размеры таких ПКТ практически совпадают с размерами экситонов Ванье–Мотта, возникающих в ПКТ при лазерном возбуждении [13, 14] (см. также монографию [15]). Поэтому авторы данной работы сделали предположение об экситонной природе когерентных явлений, наблюдавшихся в [710]. Рассмотрим случай возбуждения ансамбля тех же самых ПКТ непрерывным лазерным излучением. При этом будем следовать формализму, развитому в [16, 17].

Следуя [16], запишем гейзенберговские уравнения движения компонент вектора электрической поляризации:

(1)
$\begin{gathered} \frac{{d\left\langle {{{P}_{1}}\left( {\vec {\varkappa },\vec {n},t} \right)} \right\rangle }}{{dt}} = {\Delta }{{\omega }_{\varkappa }}\left\langle {{{P}_{2}}\left( {\vec {\varkappa },\vec {n},t} \right)} \right\rangle - \frac{{{{P}_{1}}\left( {\vec {\varkappa },\vec {n},t} \right)}}{{{{T}_{2}}}}, \\ \frac{{d\left\langle {{{P}_{2}}\left( {\vec {\varkappa },\vec {n},t} \right)} \right\rangle }}{{dt}} = - {\Delta }{{\omega }_{\varkappa }}\left\langle {{{P}_{1}}\left( {\vec {\varkappa },\vec {n},t} \right)} \right\rangle - \frac{{{{\omega }_{f}}}}{{\omega V}}{{E}_{0}}d_{f}^{2} \times \\ \times \,\,\left( {1 - 2\frac{{\left\langle {{{N}_{\varkappa }}} \right\rangle }}{N}} \right) - \frac{{{{P}_{2}}\left( {\vec {\varkappa },\vec {n},t} \right)}}{{{{T}_{2}}}}, \\ \frac{{d\left\langle {{{N}_{\varkappa }}} \right\rangle }}{{dt}} = - \frac{{{{P}_{2}}\left( {\vec {\varkappa },\vec {n},t} \right)}}{2}VN{{E}_{0}} - \frac{{\left\langle {{{N}_{\varkappa }}} \right\rangle }}{{{{T}_{1}}}}, \\ \end{gathered} $
где ${{P}_{1}},$ ${{P}_{2}}$ и ${{N}_{\varkappa }}$ – компоненты вектора электрической поляризации, $\omega $ и $\vec {\varkappa }$ – частота и волновой вектор возбуждающего лазерного излучения, ${{\omega }_{f}}$ – частота f-го резонансного перехода, ${{\vec {d}}_{f}}$ – электрический дипольный момент резонансного перехода, N – число экситонов в образце ПКТ, ${\Delta }{{\omega }_{\varkappa }} = \omega - {{E}_{{nf}}}$ (здесь и далее рассматривается система единиц с ħ = 1), ${{E}_{{nf}}}$ – энергия f-го резонансного перехода n-й частицы, ${{E}_{0}}$ – амплитуда электрического поля световой волны, V – объем ПКТ, ${{T}_{1}}$ и ${{T}_{2}}$ – времена продольной и поперечной релаксации экситона, $\vec {n}$ – вектор, характеризующий местоположение n-й резонансной частицы, $\left\langle \ldots \right\rangle $ обозначает усреднение по начальной матрице плотности.

Решение системы (1) при стационарном лазерном возбуждении имеет вид [17]:

(2)
$\begin{gathered} {{P}_{1}}\left( {\vec {\varkappa },\vec {n},t} \right) = d_{f}^{2}\frac{{A{{\omega }_{\varkappa }}}}{{VA}}{{E}_{0}}T_{2}^{2},\,\,\,\,{{P}_{2}}\left( {\vec {\varkappa },\vec {n},t} \right) = - d_{f}^{2}{{E}_{0}}\frac{{T_{2}^{2}}}{{VA}}, \\ {{N}_{\varkappa }} = - {{P}_{2}}\left( {\vec {\varkappa },\vec {n},t} \right) \cdot \frac{1}{2}\left( {{{E}_{0}}VN{{T}_{1}}} \right), \\ \end{gathered} $
где Интенсивность ВЭИ в единицу телесного угла ${\Delta \Omega }$ в направлении волнового вектора $\vec {k} = ~\vec {\varkappa }$ определяется выражением

(3)
${\Delta }{{I}_{{{\text{ВЭИ}}}}}\sim \frac{{N_{\varkappa }^{2}}}{{8{{V}^{2}}}}d_{f}^{2}E_{0}^{2}T_{2}^{2}\frac{{\left( {1 + {\Delta }\omega _{\varkappa }^{2}T_{2}^{2}} \right)}}{{{{A}^{2}}}}{\Delta \Omega }{\text{.}}$

Исследование ${\Delta }{{I}_{{{\text{ВЭИ}}}}}$ на экстремум показывает, что при ${\Delta }{{\omega }_{{1,2}}} = \pm \frac{1}{{{{T}_{2}}}}\sqrt {\left| {d_{f}^{2}E_{0}^{2}{{T}_{1}}{{T}_{2}} - 1} \right|} $ существует два максимума, равных ${{N_{\varkappa }^{2}} \mathord{\left/ {\vphantom {{N_{\varkappa }^{2}} {8{{V}^{2}}d_{f}^{2}}}} \right. \kern-0em} {8{{V}^{2}}d_{f}^{2}}}\left( {{{{{T}_{2}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{T}_{2}}} {{{T}_{1}}}}} \right. \kern-0em} {{{T}_{1}}}}} \right).$

Детектирование ВЭИ можно существенно облегчить, если возбуждение слоя ПКТ осуществлять в двухквантовом режиме, когда каждый из возбуждающих квантов воздействует на ПКТ в своем направлении (${{\vec {k}}_{1}}$ или ${{\vec {k}}_{2}}$) под углом 60° друг к другу [19]. В этом случае формируются две “решетки населенностей” (${{\vec {k}}_{2}} - {{\vec {k}}_{1}}$) и (${{\vec {k}}_{1}} - {{\vec {k}}_{2}}$), на которых, как в случае свободной световой индукции, будут рассеиваться во взаимно-противоположных направлениях сигналы ВЭИ.

Таким образом, нами теоретически рассмотрена возможность и условия наблюдения сигналов ВЭИ при непрерывном возбуждении ансамбля ПКТ. Исходя из размеров ПКТ и оценки времени фазовой релаксации, можно заключить, что генерация ВЭИ связана с локализованными экситонами Ванье–Мотта.

Работа выполнена при финансовой поддержке РФФИ (проект № 20-02-00545а) и Президиума РАН (программа “Актуальные проблемы физики низких температур”).

Список литературы

  1. Абрагам А. Ядерный магнетизм. М.: ИЛ, 1963. 551 с.

  2. Yevseev I.V., Yermachenko V.M., Samartsev V.V. Depolarizing collisions in nonlinear electrodynamics. Boca Raton: CRC Press, 2004. 318 p.

  3. Магарян К.А., Михайлов М.А., Каримуллин К.Р. и др. // Изв. РАН. Сер. физ. 2014. Т. 78. № 12. С. 1629; Magaryan K.A., Mikhailov M.A., Karimullin K.R. et al. // Bull. Russ. Acad. Sci. Phys. 2014. V. 78. № 12. P. 1336.

  4. Karimullin K.R., Mikhailov M.A., Georgieva M.G. et al. // J. Phys. Conf. Ser. 2018. V. 951. Art. № 012011.

  5. Магарян К.А., Каримуллин К.Р., Васильева И.А., Наумов А.В. // Опт. и спектроск. 2019. Т. 126. № 1. С. 50; Magaryan K.A., Karimullin K.R., Vasil’eva I.A., Naumov A.V. // Opt. Spectrosс. 2019. V. 126. № 1. P. 41.

  6. Каримуллин К.Р., Князев М.В., Вайнер Ю.Г., Наумов А.В. // Опт. и спектроск. 2013. Т. 114. № 6. С. 943; Karimullin K.R., Knyazev M.V., Vainer Y.G., Naumov A.V. // Opt. Spectrosс. 2013. V. 114. № 6. P. 859.

  7. Каримуллин K.Р., Аржанов А.И., Наумов А.В. // Изв. РАН. Сер. физ. 2017. Т. 81. № 12. С. 1581; Karimullin K.R., Arzhanov A.I., Naumov A.V. // Bull. Russ. Acad. Sci. Phys. 2017. V. 81. № 12. P. 1396.

  8. Karimullin K.R., Knyazev M.V., Arzhanov A.I. et al. // J. Phys. Conf. Ser. 2017. V. 859. Art. № 012010.

  9. Аржанов А.И., Каримуллин К.Р., Наумов А.В // Кр. cообщ. по физ. ФИАН. 2018. Т. 45. № 3. С. 39; Arzhanov A.I., Karimullin K.R., Naumov A.V. // Bull. Lebedev Phys. Inst. 2018. V. 45. № 3. P. 91.

  10. Каримуллин К.Р., Аржанов А.И., Наумов А.В. // Изв. РАН. Сер. физ. 2018. Т. 82. № 11. С. 1620; Karimullin K.R., Arzhanov A.I., Naumov A.V. // Bull. Russ. Acad. Sci. Phys. 2018. V. 82. № 11. P. 1478.

  11. Каримуллин К.Р., Князев М.В., Наумов А.В. // Изв. РАН. Сер. физ. 2014. Т. 78. № 12. С. 1539; Karimullin K.R., Knyazev M.V., Naumov A.V. // Bull. Russ. Acad. Sci. Phys. 2014. V. 78. № 12. P. 1254.

  12. Karimullin K.R., Arzhanov A.I., Eremchev I.Yu. et al. // Laser Phys. 2019. V. 29. № 12. Art. № 124009.

  13. Li X., Wu Y., Still D. et al. // Science. 2003. V. 301. P. 809.

  14. Ikezawa M., Nairs S., Masumoto Y. et al. // J. Lumin. 2007. V. 122–123. P. 730.

  15. Новотный Л., Хехт Б. Основы нанооптики. М.: Физматлит, 2009. 482 с.

  16. Копвиллем У.Х., Самарцев В.В., Шейбут Ю.Е. // Физ. тв. тела. 1975. Т. 17. С 1868.

  17. Kopvillem U.Kh., Samartsev V.V., Sheibut Yu.E. // Phys. Stat. Sol. B. 1975. V. 70. P. 799.

  18. Власов Р.А., Гадомский О.Н., Гадомская И.В., Самарцев В.В. // ЖЭТФ. 1986. Т. 90. № 6. С. 1938.

  19. Leontiev A.V., Lobkov V.S. Mitrofanova T.G. et al. // Laser Phys. Lett. 2012. V. 9. P. 654.

Дополнительные материалы отсутствуют.