Известия РАН. Серия физическая, 2021, T. 85, № 10, стр. 1410-1417

ВВЕДЕНИЕ

Изучение реакций неупругого рассеяния быстрых нейтронов на атомных ядрах имеет большое значение как с точки зрения фундаментальной физики, так и с точки зрения многочисленных практических применений. Реакции с участием нейтронов являются уникальным источником информации для описания процессов, идущих по сильному взаимодействию. Процессы неупругого рассеяния используются для исследования характеристик возбужденных состояний ядер-мишеней [1]. С практической точки зрения, широкое применение реакции (n, n'γ) влечет за собой необходимость расширения и уточнения существующих экспериментальных данных по данному процессу. В последнее время исследования реакций неупругого рассеяния быстрых нейтронов значительно активизировались в связи с новыми перспективами ядерной энергетики, связанными с разработкой реакторов на быстрых нейтронах.

Наш эксперимент посвящен изучению γ-излучения в реакциях неупругого рассеяния нейтронов с энергией 14.1 МэВ на ядрах натрия и хлора. Натрий является важным элементом в проектировании IV поколения реакторов, поскольку может быть использован в качестве теплоносителя. Соответственно, детальная информация о свойствах изотопов Na имеет решающее значение при оценке физики и безопасности многих реакторных систем. Ранее в работе [2] с использованием детекторов на основе NaI(Tl) было проведено исследование характеристик γ-квантов в реакции ²³Na(n, n'γ), в частности, получены угловые распределения γ-квантов для четырех наиболее интенсивных γ-линий в спектре ²³Na. Что касается изотопов хлора, то, несмотря на большое число экпериментальных данных по сечению реакции ³⁵Cl(n, n')³⁵Cl при энергии нейтронов 2–15 МэВ [3–5], нам не удалось найти информации об угловых распределениях испускаемых в этой реакции γ-квантов. В данном эксперименте мы ставили целью уточнение существующих данных по выходам γ-квантов и измерение угловой анизотропии γ-излучения в реакции неупругого рассеяния нейтронов на изотопах ²³Na и ³⁵Cl.

Настоящее исследование является частью научной программы международного проекта TANGRA (TAgged Neutrons and Gamma RAys), базирующегося в Лаборатории нейтронной физики имени И.М. Франка Объединенного института ядерных исследований (ЛНФ ОИЯИ, Дубна). Основной целью проекта является изучение реакций неупругого взаимодействия быстрых нейтронов с атомными ядрами с использованием метода меченых нейтронов (ММН) [6]. В эксперименте используется пучок нейтронов с энергией 14.1 МэВ, образующихся в реакции

Продукты реакции разлетаются под углом, близким к 180°, тем самым фиксация угла вылета α-частицы определяет направление вылета нейтрона. На практике “мечение” нейтрона осуществляется с помощью позиционно-чувствительного многопиксельного α-детектора, встроенного в нейтронный генератор ИНГ-27 [7, 8]. В нашем эксперименте регистрация α-частиц происходит при совпадении с γ-квантами, возникающими в результате неупругих реакций нейтронов с ядрами облучаемого образца.

Более точный, благодаря регистрации α-частиц, учет числа нейтронов, взаимодействующих с мишенью, и, соответственно, учет числа совпадений n-γ позволяют надежно определить дифференциальные сечения неупругих реакций нейтронов с ядрами исследуемых изотопов, сопровождающихся испусканием γ-квантов. Важными преимуществами ММН являются как осуществление мониторинга потока меченых нейтронов, падающих на исследуемый образец, так и возможность высокоэффективного подавления вклада фоновых событий в результирующие γ-спектры.

ПОСТАНОВКА ЭКСПЕРИМЕНТА

В рамках проекта TANGRA создано несколько многофункциональных конфигураций экспериментальных установок, в основе которых лежит использование метода меченных нейтронов. В основе эксперимента лежит использование компактного генератора ИНГ-27 меченых нейтронов с энергией 14.1 МэВ. Для исследования характеристического γ-излучения созданы различные конфигурации детектирующих систем: линейка детекторов в кольцевой геометрии (“Ромашка” [9] и “Ромаша” [10, 11]) для измерения углового распределения γ-излучения, и детектирующая системa на основе HPGe [12, 13] для определения выходов γ-квантов. Для исследования реакций неупругого рассеяния нейтронов на ²³Na и ³⁵Cl использованы детектирующие системы “Ромаша” и “HРGe”.

Источником меченых нейтронов в нашем эксперименте служит компактный нейтронный генератор ИНГ-27 производства ФГУП “ВНИИА”. Работа генератора основана на использовании реакции (1), дейтроны ускоряются до энергий 80–100 кэВ и фокусируются на тритиевой мишени. Генератор работает в непрерывном режиме. Для регистрации α-частиц в нейтронный генератор ИНГ-27 встроен 64-канальный кремниевый детектор, разделенный на 8 стрипов как по горизонтали, так и по вертикали, благодаря чему выделяются 64 пучка меченых нейтронов. Максимальная интенсивность результирующего потока нейтронов в 4π-геометрии составляет 5 ⋅ 10⁷ с^–1.

Детектирующая система “Ромаша” (рис. 1) состоит из 18 сцинтилляционных γ-детекторов на основе кристаллов BGO (диаметр 76 мм, длина 65 мм). Детекторы расположены в горизонтальной плоскости по окружности радиусом 750 мм с шагом по углу 14°. В данной конфигурации отсутствует дополнительная коллимация нейтронного пучка, расстояние от источника нейтронов до образца составляет 125 мм.

Установка “HРGe” (рис. 2) представляет собой γ-детектор на основе кристалла из сверхчистого германия (HРGe) диаметром 57.5 мм и толщиной 66.6 мм. Детектор расположен таким образом, чтобы исключить попадание прямых меченых нейтронов непосредственно в детектор. Дополнительно с целью уменьшения фона и защиты детектора от повреждения быстрыми нейтронами используется набор свинцовых пластин. Расстояние от детектора до центра образца составляет 55 мм.

В качестве образца-мишени был использован порошкообразный хлорид натрия (NaCl), помещенный в прямоугольный алюминиевый контейнер размером 6 × 6 × 14 см³. Размеры образца были определены в результате моделирования эксперимента в программном пакете GEANT4 (GEometry AND Tracking). Моделирование эксперимента с целью оценки поглощения и рассеяния γ-квантов и нейтронов в мишени показало, что выбранные размеры образца являются оптимальными и искажение, вносимое образцом в наблюдаемую анизотропию излучения γ-квантов, не превышает 20% для всех используемых меченых пучков [14].

Образец располагался на легкой алюминиевой подставке. Фоновая составляющая в γ-спектрах, обусловленная взаимодействием нейтронов с подставкой и другими конструкционными материалами, была определена в результате дополнительного измерения без образца.

Калибровка детекторов выполнена с помощью стандартных источников γ-излучения. В ходе измерений с использованием детекторов BGO, у которых световыход и, соответственно, энергетическая калибровка не так стабильны и зависят от температуры, загрузки и других внешних факторов, проводилась дополнительная калибровка в реальном времени с использованием известных фоновых линий, регистрируемых при измерении с образцом.

Для сбора и предварительного анализа данных в детектирующей системе “Ромаша” используется компьютер с оцифровщиком на основе двух 16-канальных плат ADCM-16 [15]. Частота дискретизации ADCM составляет 100 МГц. В конфигурации “HPGe” в качестве оцифровщика использовалась система ЦРС, имеющая частоту дискретизации 200 МГц.

АНАЛИЗ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫХ ДАННЫХ

Измерения выходов γ-излучения были проведены с использованием детектора из сверхчистого германия (HPGe). Испускаемые образцом γ-кванты идентифицировались путем сравнения γ-спектров в окне совпадений с мечеными нейтронами, где присутствовали линии, возникающие в исследуемой реакции на ²³Na и ³⁵Cl, с γ-спектрами вне окна совпадений, содержащими фоновые линии от взаимодействия нейтронов с окружающими материалами.

Параметры угловой анизотропии γ-квантов были получены с использованием детекторной системой “Ромаша” на основе сцинтилляторов BGO. Энергетическое разрешение детекторов BGO недостаточно для эффективного разделения пиков полного поглощения γ-квантов близких энергий, поэтому угловые распределения были определены только для наиболее сильных γ-переходов. Для каждой величины угла к полученным в эксперименте энергетическим спектрам с помощью метода наименьших квадратов были подогнаны параметры функции, включающей подложку от случайных совпадений, вклад от взаимодействия рассеянных нейтронов с ближайшим окружением образца и набор гауссианов, соответствующий наблюдаемым пикам. Вероятность испускания γ-квантов определенной энергии для данного угла пропорциональна площади соответствующего аппроксимированного пика. При этом с помощью моделирования в среде GEANT4 [18] была проведена корректировка с учетом поправок на поглощение γ-квантов в образце, а также получены эффективные телесные углы для каждого детектора.

Для описания анизотропии углового распределения γ-квантов используется параметр анизотропии W(θ), который есть отношение событий под углом θ к усредненному по всем углам числу зарегистрированных событий. Количественно анизотропия выражается через коэффициенты разложения по полиномам Лежандра:

где a_i – коэффициенты разложения, J – мультипольность γ-перехода, а индекс суммирования i принимает только четные значения.

РЕЗУЛЬТАТЫ

На рис. 3 приведены спектры γ-квантов, образующихся при взаимодействии нейтронов с энергией 14.1 МэВ с ядрами ²³Na и ³⁵Cl, полученные с использованием двух детектирующих систем, указаны значения энергии γ-квантов для наиболее интенсивных идентифицированных нами переходов. Всего в эксперименте с использованием HPGe-детектора были выделены и идентифицированы 9 γ-переходов, возникающих в реакциях (n, Xγ), где X = n', p, d или α, на ядрах ²³Na и 17 переходов, возникающих в аналогичных реакциях на ядрах ³⁵Cl. Список выделенных γ-линий с указанием реакции, в ходе которой они были испущены, энергии соответствующих γ-квантов, а также характеристики начального и конечного состояния ядра приведены в табл. 1 для ²³Na и в табл. 2 для ³⁵Cl. При идентификации переходов были использованы данные из базы Evaluated Nuclear Structure Data File (ENSDF) [16]. В таблицах представлено сравнение полученных экспериментальных значений выходов γ-переходов в сравнении с данными компиляции [19]. Для наших результатов в табл. 1 и 2 приведены статистические погрешности, соответствующие одному стандартному отклонению. При анализе данных была проведена коррекция, учитывающая геометрию установки и процессы поглощения γ-квантов в веществе мишени. Неизбежные расхождения параметров реального эксперимента и его численного моделирования приводят также к систематическим погрешностям. Расхождения наших результатов с экспериментальными данными компиляции [19] могут быть вызваны, в том числе, величиной систематических погрешностей как в наших измерениях, так и в работах других авторов. Следует также отметить отсутствие экспериментальных данных для некоторых переходов. Также в эксперименте разрешение нашей детектирующей системы не позволило нам разделить линий с энергией γ-квантов 938.5 и 1001.1 кэВ для ²³Na и ряд линий для хлора. В отличие от натрия, являющегося моноизотопом ²³Na, стабильный хлор представлен двумя изотопами: ³⁵Cl (75.78%) и ³⁷Cl (24.22%). Соответственно, в спектре присутствуют пики, образующиеся в результате реакций взаимодействия нейтронов с ³⁷Cl, что также приводит к наличию групп линий, которые невозможно разделить в нашем эксперименте.

В таблицах 1 и 2 также представлены результаты модельных расчетов с использованием программы TALYS 1.9 [17]. Программный код TALYS широко используется для моделирования нейтрон-ядерных реакций, значимым преимуществом этой программы является ее универсальность: она включает современные описания основных механизмов реакций и охватывает широкие диапазоны энергий налетающих частиц (до 200 МэВ) и массовых чисел ядер-мишеней. Можно отметить удовлетворительное соответствие между экспериментальными данными и модельными оценками для переходов, возникающих в реакции (n, n'γ) на ядрах ²³Na и ³⁵Cl. Для других типов реакций и тем более для групп трудно разделимых линий результаты моделирования значительно отличаются как от наших результатов, так и от результатов других авторов. Подобные расхождения, как и явный недостаток экспериментальных данных, свидетельствуют о необходимости дальнейшего изучения неупругого взаимодействия нейтронов с данными изотопами.

Угловые распределения γ-квантов для наиболее интенсивных линий в спектре ядра ²³Na с энергиями γ-квантов E_γ = 439.9, 656.0 и 1274.5 кэВ, относящихся к реакциям типа (n, Xγ), представлены на рис. 4. Угловые распределения γ-квантов для переходов E_γ = 2127.5 кэВ из реакции ³⁵Cl(n, d)³⁴S и E_γ = 2645.7 кэВ из реакции ³⁵Cl(n, n'γ)³⁵Cl, представлены на рис. 5.

Измерения угловых распределений были выполнены на установке “Ромаша” с кольцевой геометрией детекторов BGO (см. рис. 1). Для уменьшения статистической ошибки проведено усреднение данных, полученных парой детекторов, стоящих под одним и тем же углом рассеяния, но с разных сторон от образца. Сплошная линия соответствует аппроксимации данных полиномами Лежандра по формуле (2).

Полученные параметры угловых корреляции для ²³Na представлены в табл. 3 в сравнении с результатами [2]. Значения угловых коэффициентов в целом соответствуют полученным ранее данным в случае реакции неупругого рассеяния нейронов, для других же типов реакций результаты расходятся в большей степени, что говорит о сложности описания данных процессов. Параметры угловых корреляции для наиболее сильных γ-переходов в спектре возбужденных состояний ³⁵Cl, а также ³⁵S и ³⁴S, представлены в табл. 4. Нам не удалось найти более ранних экспериментальных данных для сравнения.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В рамках проекта TANGRA с использованием метода меченых нейтронов получены данные по характеристикам γ-излучения в реакции неупругого рассеяния нейтронов с энергией 14.1 МэВ на ядрах ²³Na и ³⁵Cl. Определены энергии видимых γ-переходов, измерены выходы γ-квантов для переходов, возникающих при облучении натрия и хлора нейтронами с энергией 14.1 МэВ. Для наиболее интенсивных линий определены параметры угловой анизотропии вылета γ-квантов относительно направления нейтронного пучка. Для γ‑квантов, образующихся в реакции взаимодействия быстрых нейтронов с ядрами хлора, угловая анизотропия измерена впервые.

Полученные данные в целом согласуются с известными литературными данными. Экспериментальные данные по реакциям (n, n'γ) на изотопах ²³Na и ³⁵Cl находятся в хорошем соответствии между собой и с модельными расчетами с использованием программного кода TALYS 1.9. Для реакций с вылетом других частиц (протонов, дейтронов и α-частиц) наблюдаются существенные расхождения как с модельными расчетами, так и в экспериментальных данных между собой. Проведенное сравнение указывает на необходимость как дальнейшего экспериментального изучения неупругих процессов, возникающих при рассеянии быстрых нейтронов на изотопах натрия и хлора, так и уточнения параметров модельного описания исследуемых процессов.