Известия РАН. Серия физическая, 2021, T. 85, № 5, стр. 737-744

ВВЕДЕНИЕ

Реакции на литии представляют собой [1–3] значительный научный и практический интерес и в ядерных технологиях, и в исследованиях в области ядерной астрофизики. В этой связи и в продолжение публикации [4] по спектральным исследованиям каналов реакций ^{6, 7}Li + d, выполненным при энергиях дейтронов 3–10 МэВ, здесь приводим другой тип исследований – активационные измерения сечений ⁶Li(d, xt) на основании реакции ¹⁶O(t, n)¹⁸F (β⁺, T_1/2 = 109 мин). Сечения получены при использовании результатов исследований [4].

Впервые сечения этой реакции были измерены в работе [6] при энергиях 0.4–3.9 МэВ, использовался метод накопления трития в алюминиевых сборниках, с последующей регистрацией распада этого трития. В этом методе осуществляется физическое интегрирование непрерывного энергетического спектра тритонов из экспериментально неотделимых каналов [4] ⁶Li(d, t₀), ⁶Li(d, t₁), ⁶Li(d, ⁴He + t + p) и других с относительно малым вкладом. По сути, этим же методом – по накоплению трития в медных сборниках [5] – мы получили данные при энергиях 1.7–7.3 МэВ. Спектральные измерения этих сечений (до наших измерений [4]) были проведены в трех работах: в энергетическом интервале 0.12–0.77 МэВ [7], где сечения определены из анализа непрерывного спектра протонов, представляющих образование тритонов, и, соответственно, в работах [8–10] при энергиях 3.7, 5.03 и 14.8 МэВ по регистрации тритонов. Отметим, что измерения, заявленные в [8, 9] как измерения дифференциальных сечений реакции ⁶Li(d, t₀), являются измерениями сечений реакции ⁶Li(d, xt).

Активационные сечения ⁶Li(d, xt) определялись по зарегистрированным выходам ядер ¹⁸F из реакции, вызванной тритонами исследуемой реакции в трех кварцевых трубочках (SiO₂), расположенных вдоль направления движения дейтронного пучка. Использовались мишени Li₃N толщиной 250–400 мкг ⋅ см^–2 с различным изотопным составом по литию (⁶Li – 91.2% и ⁷Li – 8.8%, ⁷Li – 99.5% и ⁶Li – 0.5%), нанесенные на тонкие (10 мкг ⋅ см^–2) углеводородные подложки (С₈Н₈).

Для осуществления измерений сечений проведены калибровочные измерения относительных выходов ¹⁸F из толстой кварцевой мишени в зависимости от энергии дейтронов и тритонов. В абсолютизации сечений ⁶Li(d, xt) использованы средние энергии тритонов этой реакции [4].

Фон в измерениях связан с попаданием периферийных дейтронов пучка на кварцевые трубочки, в которых ядра ¹⁸F образовывались в реакциях ¹⁷О(d, n)¹⁸F и ¹⁸О(d, 2n)¹⁸F. Его величина определена c использованием сечений каналов реакции ⁷Li + d с образованием тритонов и средних энергий тритонов в них.

ОБРАЗОВАНИЕ ТРИТОНОВ В РЕАКЦИЯХ ^{6, 7}Li + d

Каналы реакций ⁶Li(d, xt) и ⁷Li(d, xt) указаны соответственно в табл. 1 и 2, где Q – энерговыделение в канале. В энергетической области настоящих исследований по нашим [4] и литературным данным [10] подавляющий вклад в образование тритонов в ⁶Li(d, xt) вносят экспериментально неотделимые каналы {1}–{3} и небольшая добавка на уровне 10% канала {4}.

На основании данных [4, 6, 14, 15, 16] на рис. 1а для эффективных энергий дейтронов при облучении мишеней Li₃N показаны оцененные нами сечения основных каналов реакции ⁷Li(d, xt) с погрешностями соответственно 6, 9, 10%. На рис. 1б для этих каналов и реакции ⁶Li(d, xt) при тех же энергиях дейтронов приведены оцененные средние энергии тритонов в лабораторной системе координат (л. с. к.). Средние энергии для реакции ⁶Li(d, xt) получены описанием линейной зависимостью наших экспериментальных данных [4]. Средние энергии тритонов реакций ⁷Li(d, t_0, 1) рассчитаны по формуле для средней энергии $\overline {{{E}_{3}}} $ частицы 3 в л. с. к. реакции 2(1,3)4:

где m₁, m_2,m₃, m₄ – массы частиц 1, 2, 3, 4, E₁ – энергия налетающей частицы 1 в л. с. к., A₁/A₀ – отношение коэффициентов в ряде при первом и нулевом полиномах Лежандра, которыми были описаны дифференциальные сечения в [4]. Выражение (1) получено на основании закона сложения скоростей для частицы 3 при переходе от с. ц. м. к л. с. к. и операции нахождения средней энергии. В расчетах средних энергий тритонов для реакции ⁷Li(d, d₂) использовались формулы из работы [17].

ПОСТАНОВКА ИЗМЕРЕНИЙ

Существует ряд возможностей по применению активационной реакции ¹⁶O(t, n)¹⁸F (β⁺, T_1/2 = = 109 мин) для измерений сечений реакций образования тритонов, как в отношении выбора кислородосодержащих материалов, так и в конструировании конверторов-сборников ¹⁸F. В наших измерениях использовались конверторы-сборники из трех кварцевых (SiO₂) трубочек длиной 25 мм с внутренним и внешним диаметрами соответственно 13.5 и 19.5 мм (рис. 2а). Они находились в вакуумированной камере, отделенной от “вакуума” ускорителя алюминиевой фольгой толщиной 8 мкм.

Использовались мишени Li₃N толщиной 250–400 мкг ⋅ см^–2 с различным изотопным составом по литию (⁶Li – 91.2% и ⁷Li – 8.8%, ⁷Li – 99.5% и ⁶Li – 0.5%) на тонких (10 мкг ⋅ см^–2) углеводородных подложках (С₈Н₈) [18]. Они изготавливались напылением металлического лития в вакууме. Затем для образования Li₃N в напылительную установку из сосуда Дьюара напускался азот. Взвешивание толщин мишеней с погрешностью 5% проведено на аналитических весах [18]. Далее по измеренным выходам нейтронов реакции ⁷Li(p, n) из этих мишеней и эталонной мишени с естественным изотопным составом LiF на тантале (погрешность ее толщины 3.5%) были проверены эти толщины. Также c помощью этой реакции была измерена поверхностная неравномерность мишеней по толщине, составившая 2–3%. Из исследованных мишеней отобраны те, для которых подтверждены их толщины, измеренные при напылении.

Содержание накопленных радиоактивных ядер ¹⁸F в сборниках определялось с помощью германиевого детектора объемом 100 см³ по регистрации аннигиляционных гамма-квантов с энергией 511 кэВ. В центре корпуса этого детектора оптимальным образом (для достижения максимальной эффективности регистрации) одновременно располагались три трубочки (рис. 2б). После облучения трубочки “отстаивались” в течение 180–250 мин, давая возможность избавиться от фоновых β⁺-ядер. Неустранимый фон создавали реакции ¹⁴N(d, xt)¹³N (β⁺, T_1/2 = 9.965 мин), ¹⁷О(d, n)¹⁸F, ¹⁸О(d, 2n)¹⁸F, ¹⁸О(p, n)¹⁸F. Однако сечение реакции на азоте мало – составляет всего 3–5 мб [19]. Также имеется дискриминация этой реакции: в мишени на одно ядро азота приходится три ядра лития. Поэтому эта составляющая фона была мала и не учитывалась. Для протекания фоновых реакций на изотопах кислорода сборника протоны образуются в мишени, а дейтроны принадлежат к периферийным дейтронам пучка. Оказалось, что реакции ¹⁷О(d, n)¹⁸F + ¹⁸О(d, 2n)¹⁸F являются основным источником фона. Его снижение осуществлялось эмпирически – подбором параметров фокусировки пучка.

В аналитическом виде постановка измерений выглядит следующим образом: образующееся количество N_18F ядер ¹⁸F

связано с поверхностной толщиной C (ядер ⋅ см^–2) мишени, облученной количеством дейтронов N_d, где $\frac{{d\sigma }}{{d\Omega d{{E}_{t}}}}\left( {\theta ,{{E}_{t}}} \right)$ – дважды дифференциальное сечение в лабораторной системе координат изучаемой реакции для полярного угла вылета тритонов θ и энергии E_t, этот угол изменяется от 7° до 165°; $Y_{t}^{{ab}}({{E}_{t}})$ – абсолютный выход ядер N_18F из толстой кварцевой мишени, вызванный одним тритоном с энергией E_t, f – доля пучка дейтронов, упавших на кварцевые трубочки; $Y_{d}^{{ab}}({{E}_{d}})$ – абсолютный выход ядер N_18F (количество этих ядер) из толстой кварцевой мишени, вызванный одним дейтроном с энергией E_d. Величины $Y_{t}^{{ab}}({{E}_{t}}),$ $Y_{d}^{{ab}}({{E}_{d}}),$ определяемые как

и f необходимо измерять отдельно (см. далее), где n – счетность детектора (имп ⋅ c^–1) после времени, отсчитанного от конца облучения, $K_{{d(t)}}^{{(1)}}$ – учитывает распад ядер во время облучения, а $K_{{d(t)}}^{{(2)}}$ – их распад до момента времени измерения счетности, в этих величинах значки d(t) указывают на облучение дейтронами или тритонами; b = 0.97 – вероятность позитронного распада ¹⁸F, ${{\varepsilon }}_{{{\gamma }}}^{k}\left( {511} \right)$ – эффективность регистрации гамма-квантов с энергией 511 кэВ.

В нашей методике используется следующее приближение: в области изменения E_t изучаемой реакции выход $Y_{t}^{{ab}}({{E}_{t}})$ можно представить линейной зависимостью

где a и b – некоторые постоянные коэффициенты, тогда из соотношения (2) получаем основное выражение

для измерения сечения реакции

со значением $Y_{t}^{{ab}}$ при средней энергии тритонов этой реакции:

Значения средней энергии тритонов (7) приведены на рис. 1б.

Выражение (5) обобщается на многоканальную реакцию с учетом того, что в области изменения энергии тритонов в каждом канале имеется своя линейная зависимость (4) (со своим набором коэффициентов a и b):

где σ_i и $\bar {E}_{t}^{i}$ – соответственно полное сечение образования тритонов и их средняя энергия в канале i. На основании соотношения (5) для мишени с обогащением по ⁶Li количество ядер ¹⁸F определяется как

а для мишени с обогащением по ⁷Li:

где индексы 6 или 7 относятся к физическим величинам в измерении на мишени с обогащением по ⁶Li или ⁷Li, а численные значения в этих соотношениях – доли изотопов лития в мишени; σ_dxt и σ_7,j – интегральные сечения образования тритонов соответственно на изотопах ⁶Li и ⁷Li; $Y_{{t,{\text{ }}i}}^{{ab(6)}}$ и $Y_{{t,j}}^{{ab(7)}}$ – соответственно выходы ядер ¹⁸F при средних энергиях тритонов в соответствующих каналах реакций на этих изотопах. Количество ядер $N_{{18F}}^{{(6)}}$ или $N_{{18F}}^{{(7)}}$ определяется как где n – счетность детектора (имп. ⋅ с^–1) после времени, отсчитанного от конца облучения, K₁ – учитывает распад ядер за время облучения, а K₂ – их распад до момента времени измерения n, ε_γ (511) – эффективность регистрации гамма-квантов с энергией 511 кэВ, вылетающих из конверторов-сборников ¹⁸F, и отражающая эффективность регистрации гамма-кванта для всех трех трубочек в целом. Сумма активностей трубочек, поочередно помещенных в центре детектора, совпадала с суммарной активностью от трех трубочек, измеренной в рабочей геометрии. Это явилось основанием использования простого выражения (11) с величиной ε_γ (511).

Установлено (см. далее), что ${{\rho }} = \frac{{{{{{\varepsilon }}}_{{{\gamma }}}}\left( {511} \right)}}{{{{\varepsilon }}_{{{\gamma }}}^{k}\left( {511} \right)}}$ = 1.10. Поэтому для получения f и сечений достаточно знать только относительные выходы

Переходя в (9) и (10) от величин $Y_{t}^{{ab}}({{E}_{t}})$ и $Y_{d}^{{ab}}({{E}_{d}})$ соответственно к величинам Y_t(E_t) и Y_d(E_d), получаем выражение для определения f

и выражения для нахождения полных сечений реакции ⁶Li(d, xt):

где n⁽⁷⁾ и n⁽⁶⁾ счетности (имп. ⋅ с^–1) в момент времени измерения активности.

ПРОВЕДЕНИЕ ИЗМЕРЕНИЙ

Пучок дейтронов ускорителя через алюминиевое окно толщиной 8 мкм попадал в вакуумированную до 10^–4–10^–3 тор камеру, где находилось вращающее (для смены мишеней) устройство, в котором устанавливалось по 3 мишени с обогащением по ⁶Li и ⁷Li, кварцевый экран, используемый для фокусировки пучка, одна позиция устройства была незанята и использовалась для контроля проводки пучка на выдвигаемый кварцевый экран в месте расположения цилиндра Фарадея. В этом же положении мишенного устройства (в отсутствие мишени) с помощью двух интеграторов тока ORTEC 439, один из которых был подключен к цилиндру Фарадея, а другой – к конверторам-сборникам, при некоторых энергиях дейтронов пучка были прямые измерения f, аналогичные [18]. При каждой энергии дейтронов в течение 30 мин облучались мишени с различным изотопным обогащением. Ток дейтронов пучка составлял 0.2–0.4 мкА. Погрешность измерения N_d оценили на уровне 1%. Облучение мишеней в диапазоне энергии дейтронов 2–10.3 МэВ выполнялось с шагом 0.25 МэВ. Также были облучены мишени с обогащением по ⁶Li при 11 и 11.9 МэВ.

После облучения мишеней конверторы-сборники ¹⁸F (для измерения их активности) вынимались из мишенного устройства и в него устанавливались приготовленные и неактивированные конверторы-сборники с другим набором мишеней. В этой циклической процедуре измерений использовалось 6 мишеней, при этом 2 мишени окислились и были заменены. Хронометрирование измерений (начало и конец облучения; начало, текущее время и конец регистрации активности) с высокой точностью (±1 с) выполнялось электронными средствами. Полученные экспериментальные данные A⁽⁶⁾ и A⁽⁷⁾ с погрешностями 4.4–4.8% показаны на рис. 3. В эти погрешности входят статистическая погрешность счетности n⁽⁶⁾ и n⁽⁷⁾ 1.5–2.5%, погрешность в толщине мишеней – 4%, и погрешность (1%) в измерении N_d.

В этом же мишенном устройстве для измерения Y_d(t) облучались кварцевые диски толщиной 3 мм. Токи облучения составляли 0.005–0.01 мкА. Для получения Y_t в области низких энергий (меньше 2 МэВ) сброс от начальной энергии тритонов осуществлялся набором алюминиевых фольг известной толщины. Для выполнения условия ${{\varepsilon }_{{{\gamma }}}}\left( {511} \right) \approx \varepsilon _{{{\gamma }}}^{k}\left( {511} \right)$ измерение счетности от этих дисков выполнялось на расстоянии приблизительно 7 мм от центра корпуса детектора. Представленные экспериментальные данные (рис. 4), имеющие погрешности 3%, для получения $f$ и σ_dxt описаны полиномами 4 степени. Данные по Y_t в литературе имеются и в абсолютных единицах (см., например, [20]), а Y_d получены впервые. Рассмотрение этих данных требует отдельного изложения.

РЕЗУЛЬТАТЫ ИЗМЕРЕНИЙ СЕЧЕНИЙ РЕАКЦИЙ ⁶Li(d, xt)

Величины f, измеренные двумя интеграторами, согласуются с величинами (рис. 5), полученными из соотношения (13) при $\rho = \frac{{{{\varepsilon }_{{{\gamma }}}}\left( {511} \right)}}{{\varepsilon _{{{\gamma }}}^{k}\left( {511} \right)}} = 1.10.$ Для получения сечений σ_dxt величины f описаны зависимостью

Измеренные сечения совместно с данными [4–7, 10] показаны на рис. 6. Их погрешность (12%) оценена по погрешностям величин, входящих в выражение (15). Следует отметить сложные фоновые условия измерений: в интервале энергии дейтронов 2–3 МэВ эффект составлял 20–30%, при 3–4 МэВ – 30–50%, а при 4–12 МэВ – 50–60%.

Результаты настоящей работы в пределах погрешностей согласуются с данными [6] и нашими данными [5], которые получены методом накопления трития соответственно в алюминиевых и медных сборниках.

Активационные сечения и данные [4] в целом согласуются, однако при энергиях дейтронов более 5 МэВ активационные данные на 5–7% выше. Оба набора данных показывают и одинаковую энергетическую зависимость, в которой заметно возбуждение двух широких резонансов при энергиях дейтронов 4.3 и 8.5 МэВ, которым соответствуют широкие уровни в составном ядре ⁸Be [14] с энергиями 25.5 и 28.6 МэВ (рис. 6).

Представленные активационные сечения ⁶Li(d, xt) подтверждают также данные [4] по образованию тритонов в реакции ⁷Li + d, использованные в настоящей методике.

Публикация связана с пополнением нашей электронной библиотеки ядерно-физических констант SaBa (SarovBase) [21]. Цифровые данные будут переданы в международную библиотеку экспериментальных данных EXFOR.