Известия РАН. Серия физическая, 2022, T. 86, № 4, стр. 563-570

ВВЕДЕНИЕ

Данные по сечениям полных и парциальных фотонейтронных реакций широко используются как в фундаментальных и прикладных исследованиях, так и разнообразных приложениях. Такие данные для магического (Z = 82) ядра ²⁰⁸Pb популярны при сравнении экспериментальных данных с результатами расчетов в рамках различных моделей В этой связи для ядра ²⁰⁸Pb выполнено достаточно большое количество разных экспериментов с использованием тормозного γ-излучения [1–3], квазимоноэнергетических аннигиляционных фотонов [4, 5], моноэнергетических меченых фотонов [6], квазимоноэнергетических фотонов, полученных в процессах комптоновского рассеяния релятивистских электронов на пучке мощного лазера [7]. Процедуры получения информации о сечении конкретной реакции в упомянутых экспериментах различались, в связи с чем, заметные расхождения наблюдались [8] не только между полученными в них сечениями парциальных (γ, 1n), (γ, 2n) и (γ, 3n) реакций, но и между сечениями полной фотонейтронной реакции

а также между сечениями выхода нейтронов

Экспериментальные данные по сечениям выхода σ(γ, xn) для ядра ²⁰⁸Pb, полученные в разных экспериментах, вместе с результатами их совместной оценки с помощью метода редукции [9] и теоретических расчетов в рамках комбинированной модели фотоядерных реакций (КМФЯР) [10] представлены на рис. 1в. Они свидетельствуют о том, что за исключением сечения, полученного в Ливерморе (США) [4], существенно заниженного по сравнению с остальными, представленные сечения выхода нейтронов σ(γ, xn) на ядре ²⁰⁸Pb согласуются между собой. То, что полученное в эксперименте [4] сечение σ(γ, xn) существенно расходится с соответствующим сечением Сакле [5], следует особо отметить, поскольку именно в этих двух экспериментах были получены сечения парциальных реакций (γ, 1n) и (γ, 2n), которые также существенно расходятся друг с другом. Так, отношения интегральных сечений R = = ${{\sigma _{{{\text{Cакле}}}}^{{{\text{инт}}}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{\sigma _{{{\text{Cакле}}}}^{{{\text{инт}}}}} {\sigma _{{{\text{Ливермор}}}}^{{{\text{инт}}}}}}} \right. \kern-0em} {\sigma _{{{\text{Ливермор}}}}^{{{\text{инт}}}}}}$ для реакций (γ, 1n) и (γ, 2n) равны, соответственно, R(1n) = 1.21 и R(2n) = 0.77. В такой ситуации для ядра ²⁰⁸Pb (как и для других исследованных в обеих лабораториях ядер (⁵¹V, ⁷⁵As, ⁸⁹Y, ⁹⁰Zr, ¹¹⁵In, ^{116, 117, 118, 120, 124}Sn, ¹²⁷I, ¹³³Cs, ¹⁵⁹Tb, ¹⁶⁵Ho, ¹⁸¹Ta, ¹⁹⁷Au, ²³²Th, ²³⁸U)) оказывается затруднительным определение того, какие именно данные являются достоверными и могут быть рекомендованы для использования в исследованиях и приложениях [8]. При этом важно отметить, что в случае всех трех изотопов ^{206, 207, 208}Pb экспериментальные сечения σ(γ, xn), полученные в эксперименте [4], оказываются существенно заниженными по сравнению с соответствущими результатами расчетов в рамках КМФЯР.

Рис. 1.

Сравнение экспериментальных данных (Ливермор [4] – треугольники, Сакле [5] – квадраты, меченые фотоны [6] – ромбы, γ-кванты комптоновского рассеяния на лазерном пучке [7] – пятиугольники) с данными, оцененными с помощью метода редукции ([8] – кружки) и результатами расчетов в рамках КМФЯР ([10] – линии): а – ²⁰⁶Pb, б – ²⁰⁷Pb, в – ²⁰⁸Pb.

В случае ядра ²⁰⁸Pb достоверность экспериментальных данных [4, 5] была исследована [11] с использованием экспериментально-теоретического метода оценки, основанного на объективных физических критериях достоверности данных [12, 13]. Оцененные сечения парциальных реакций различной множественности i были получены с помощью соотношений

в которых критерии достоверности данных – отношения

рассчитывались в КМФЯР [10] и определяли соотношения сечений парциальных реакций при условии, что их соответствующая сумма равна экспериментальному сечению σ^эксп(γ, xn).

Было установлено [11], что оцененные сечения σ^оцен(γ, 1n) и σ^оцен(γ, 2n) на ядре ²⁰⁸Pb заметно отличаются от данных [5] и существенно расходятся c данными [4]. Поскольку сечения полных и парциальных фотонейтронных реакций для изотопов ^{206, 207}Pb были получены только в эксперименте Ливермора [4], настоящая работа посвящена оценке сечений этих реакций с использованием экспериментально-теоретического метода и результатов выполненной ранее оценки соответствующих данных для изотопа ²⁰⁸Pb.

ОЦЕНКА СЕЧЕНИЙ ФОТОНЕЙТРОННЫХ РЕАКЦИЙ НА ЯДРАХ ^{206, 207}Pb

Ядро ²⁰⁷Pb

Достоверность экспериментальных данных [4] для ядра ²⁰⁷Pb была исследована с помощью физических критериев $F_{i}^{{{\text{эксп}}}},$ определяемых по аналогии с отношениями $F_{i}^{{{\text{теор}}}}$ (4) и обладающих характерными свойствами:

– отношения F_i должны иметь положительные значения;

– для множественностей i = 1, 2, 3 отношения F_i должны иметь значения, меньшие, соответственно, 1.00, 0.50, 0.33 (превышения означают, что в экспериментальных сечениях присутствуют систематические погрешности).

Сравнение экспериментальных $F_{{1.2}}^{{{\text{эксп}}}}$ [4] и теоретических $F_{{1.2}}^{{{\text{теор}}}}$ [10] отношений (рис. 2) свидетельствует о том, что:

Рис. 2.

Экспериментальные $F_{i}^{{{\text{эксп}}}}$ ([4] – треугольники) и теоретические $F_{i}^{{{\text{теор}}}}$ ([9] – линии) отношения сечений парциальных реакций и сечения выхода нейтронов (4) для ядра ²⁰⁷Pb.

– при энергиях фотонов E > ~17 МэВ, наблюдаются многочисленные физически запрещенные отрицательные значения отношения $F_{1}^{{{\text{эксп}}}};$

– в той же области энергий наблюдаются многочисленные недостоверные значения отношения $F_{2}^{{{\text{эксп}}}},$ превышающие предел 0.50;

– во всей исследованной энергии фотонов наблюдаются значительные расхождения между отношениями $F_{{1.2}}^{{{\text{эксп}}}}$ и $F_{{1.2}}^{{{\text{теор}}}}.$

Очевидно, что к достоверности экспериментальных данных [4] могут быть предъявлены серьезные претензии, которые делают оценку достоверных сечений парциальных реакций для ядра ²⁰⁷Pb весьма актуальной. В экспериментально-теоретическом методе оценки (3) в качестве исходной экспериментальной информации используется сечение выхода нейтронов (2) [11–28]. Однако из данных рис. 1 следует, что в случаях [4] для изотопов ^{206, 207}Pb такие сечения не должны использоваться непосредственно. Поскольку в случае ²⁰⁸Pb экспериментальное [4] сечение σ^эксп(γ, xn) существенно занижено по сравнению со всеми остальными обсуждаемыми сечениями, при оценке данных для этого ядра [11] использовалось сечение σ^эксп(γ, xn) [5], которое согласуется с результатами расчета [10]. Очевидно, что в случаях ядер ^{206, 207}Pb экспериментальные данные [4] могут быть использованы в процедуре оценки лишь после их соответствующей нормировки на сечения σ^теор(γ, xn), рассчитанные в КМФЯР [10].

В связи со сказанным, для использования в процедуре оценки (3) экспериментальное сечение σ^эксп(γ, xn) [4] нормировалось на сечение σ^теор(γ, xn), рассчитанное в КМФЯР. На основании данных об интегральных сечениях обеих реакций на ядре ²⁰⁷Pb, рассчитанных в области энергий фотонов до порога B2n = 14.8 реакции (γ, 2n), для коэффициента нормировки было получено значение K_норм = ${{\sigma _{{{\text{теор}}}}^{{{\text{инт}}}}(\gamma ,xn)} \mathord{\left/ {\vphantom {{\sigma _{{{\text{теор}}}}^{{{\text{инт}}}}(\gamma ,xn)} {\sigma _{{{\text{эксп}}}}^{{{\text{инт}}}}(\gamma ,xn)}}} \right. \kern-0em} {\sigma _{{{\text{эксп}}}}^{{{\text{инт}}}}(\gamma ,xn)}}$ = 1846.6/1529.8 = 1.21.

Такое значение согласуется с рекомендациями [29] специального исследования, выполненного в Ливерморе для нескольких ядер с целью исследования расхождений полученных результатов с данными Сакле. Наличие расхождений было констатировано, а в качестве их причин назывались возможные ошибки в определении потока налетающих фотонов и эффективности используемых детекторов. Для согласования величин сечений реакции (γ, 1n) для ядер ^{206, 207, 208}Pb, полученных в Сакле и Ливерморе, была рекомендована нормировка последних с коэффициентом 1.22. Вместе с тем в случае ядра ²⁰⁸Pb рекомендовалось уменьшение (0.93) данных Сакле. Противоречащие друг другу рекомендации означают, что упомянутые выше возможные ошибки в определении потоков фотонов и эффективностей детекторов могут оказывать существенное (и разнонаправленное) влияние на процессы определения абсолютных величин сечений исследуемых реакций.

Сечения парциальных реакций (γ, 1n), (γ, 2n) и (γ, 3n), оцененные с помощью экспериментально-теоретического метода (3) при использовании полученного коэффициента нормировки K_норм = 1.21, приведены на рис. 3, данные об интегральных сечениях реакций представлены в табл. 1.

Рис. 3.

Сравнение оцененных (кружки), экспериментальных ([4] – заполненные треугольники, [7] – пятиугольники) и нормированных (незаполненные треугольники) сечений реакций на ядре ²⁰⁷Pb: σ(γ, xn) (а), σ(γ, sn) (б), σ(γ, 1n) (в), σ(γ, 2n) (г), σ(γ, 3n) (д).

Таблица 1.  

Интегральные сечения (в единицах МэВ мб) оцененных, экспериментальных и нормированных сечений фотонейтронных реакций на ядре ²⁰⁷Pb

Реакция	Ливермор [4]	Оценка	Ливермор-нормировка
Е  инт = B2n = 14.8 МэВ
(γ, xn)	1641.6 ± 8.8	1982.9 ± 10.6	1982.9 ± 10.6
(γ, sn)	1640.3 ± 8.7	1983.2 ± 29.6	1981.3 ± 10.5
(γ, 1n)	1633.1 ± 10.3	1982.9 ± 29.6	1972.6 ± 12.4
Е  инт = B3n = 21.6 МэВ
(γ, xn)	2853.7 ± 18.8	3444.3 ± 22.7	3444.3 ± 22.7
(γ, sn)	2440.3 ± 15.2	3022.4 ± 34.9	2945.6 ± 18.3
(γ, 1n)	2002.1 ± 23.5	2598.9 ± 32.5	2416.9 ± 28.3
(γ, 2n)	413.4 ± 11.2	423.4 ± 12.8	498.7 ± 13.4
Е  инт = 26.4 МэВ
(γ, xn)	3268.1 ± 30.3	3945.0 ± 36.6	3945.0 ± 36.6
(γ, sn)	2717.5 ± 23.5	3281.4 ± 38.4	3280.3 ± 28.3
(γ, 1n)	2133.6 ± 38.4	2648.9 ± 32.7	2575.4 ± 46.3
(γ, 2n)	550.6 ± 19.2	599.6 ± 19.7	664.7 ± 23.2
(γ, 3n)		32.8 ± 3.8

Предложенный метод оценки (3) позволяет оценивать сечения реакций различной множественности в области энергий сечения выхода σ^эксп(γ, xn). В этой связи в области энергий фотонов до 26.4 МэВ было оценено сечение реакции (γ, 3n), которое не было определено экспериментально [4].

Ядро ²⁰⁶Pb

Новые оцененные сечения реакций для ядра ²⁰⁶Pb были получены аналогичным способом. В случае ядра ²⁰⁶Pb (рис. 1а) экспериментальные данные [4] и результаты расчета [10] различаются меньше, чем это наблюдается для ядер ²⁰⁷Pb (рис. 1б) и ²⁰⁸Pb (рис. 1в): коэффициент нормировки, рассчитанный для области энергий фотонов до B2n = 14.8 МэВ, имеет значение K_норм = = ${{\sigma _{{{\text{теор}}}}^{{{\text{инт}}}}(\gamma ,xn)} \mathord{\left/ {\vphantom {{\sigma _{{{\text{теор}}}}^{{{\text{инт}}}}(\gamma ,xn)} {\sigma _{{{\text{эксп}}}}^{{{\text{инт}}}}(\gamma ,xn)}}} \right. \kern-0em} {\sigma _{{{\text{эксп}}}}^{{{\text{инт}}}}(\gamma ,xn)}}$ = 1927.4/1705.9 = 1.13. Сечения парциальных реакций (γ, 1n), (γ, 2n) и (γ, 3n), оцененные (3) при использовании σ^эксп(γ, xn) нормированного с помощью коэффициента K_норм = 1.13 приведены на рис. 4. Соответствующие данные об интегральных сечениях реакций представлены в табл. 2. Аналогично тому, как это было сделано в случае ядра ²⁰⁷Pb, σ(γ, 3n) было оценено в области энергий фотонов до 26.4 МэВ.

Рис. 4.

Сравнение оцененных (кружки), экспериментальных ([4] – заполненные треугольники, [7] – пятиугольники) и нормированных (незаполненные треугольники) сечений реакций на ядре ²⁰⁶Pb: σ(γ, xn) (а), σ(γ, sn) (б), σ(γ, 1n) (в), σ(γ, 2n) (г), σ(γ, 3n) (д).

Таблица 2.  

Интегральные сечения (в единицах МэВ мб) оцененных, экспериментальных и нормированных сечений фотонейтронных реакций на ядре ²⁰⁶Pb

Реакция	Ливермор [4]	Оценка	Ливермор-нормировка
Е  инт = B2n = 14.8 МэВ
(γ, xn)	1761.9 ± 8.2	1992.2 ± 9.3	1992.2 ± 9.3
(γ, sn)	1761.3 ± 8.2	1992.2 ± 28.4	1991.6 ± 9.3
(γ, 1n)	1757.6 ± 9.2	1992.2 ± 28.4	1987.2 ± 10.4
Е  инт = B3n = 23.2 МэВ
(γ, xn)	3224.6 ± 17.5	3643.9 ± 19.8	3643.9 ± 19.8
(γ, sn)	2799.1 ± 14.6	3201.0 ± 33.5	3162.8 ± 16.4
(γ, 1n)	2322.1 ± 21.4	2758.3 ± 31.9	2623.9 ± 24.2
(γ, 2n)	426.4 ± 9.8	442.7 ± 10.4	481.8 ± 10.9
Е  инт = 26.4 МэВ
(γ, xn)	3478.5 ± 27.2	3930.6 ± 30.8	3930.6 ± 30.8
(γ, sn)	2947.5 ± 21.5	3368.4 ± 36.2	3330.7 ± 24.3
(γ, 1n)	2321.7 ± 33.8	2816.6 ± 32.6	2623.9 ± 38.2
(γ, 2n)	532.6 ± 16.7	541.8 ± 15.6	601.6 ± 18.9
(γ, 3n)		10.0 ± 1.9

СРАВНЕНИЕ ОЦЕНЕННЫХ И ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫХ СЕЧЕНИЙ РЕАКЦИЙ НА ЯДРАХ ^{206, 207, 208}Pb

Приведенные на рис. 3 и 4 и в табл. 1 и 2 данные свидетельствуют о том, что в случаях обоих исследованных ядер ^{206, 207}Pb:

Данные табл. 1, полученные в области энергий до порога B3n = 21.6 МэВ реакции (γ, 3n) на ядре ²⁰⁷Pb, свидетельствуют о том, что в случае реакции (γ, 1n) оцененное интегральное сечение равно 2598.9 МэВ мб и на 30% превышает экспериментальное интегральное сечение (2002.1 МэВ мб). Нормировка (умножение на коэффициент 1.21) уменьшает это расхождение (2598.9/2416.9) до 7%, но в то же время в случае реакции (γ, 2n) от практического совпадения (423.4/413.4) приводит к расхождению на 18% (498.7/423.4). Данные табл. 2, полученные в области энергий до порога B3n = 23.2 МэВ реакции (γ, 3n), свидетельствуют о том, что и на ядре ²⁰⁶Pb простая нормировка уменьшает расхождение данных для (γ, 1n) реакции (2758.3/2623.9 = 1.05 по сравнению с 2758.3/2322.1 = = 1.18), но заметно увеличивает расхождение данных для (γ, 2n) реакции (481.8./442.7 = 1.10 по сравнению с 442.7/426.4 = 1.03).

ПРИЧИНЫ РАСХОЖДЕНИЙ ОЦЕНЕННЫХ И ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫХ СЕЧЕНИЙ РЕАКЦИЙ НА ЯДРАХ ^{206, 207, 208}Pb

Данные, приведенные в табл. 1 и 2, свидетельствуют о том, что для ядер ^{206, 207}Pb наблюдаются весьма характерные соотношения расхождений между оцененными и экспериментальными сечениями исследуемых реакций, полностью аналогичные тем, которые ранее были установлены сначала для ядра ¹⁸¹Ta [11], а впоследствии для ядер ⁷⁵As, ¹²⁷I и ²⁰⁸Pb [30]. В табл. 3 приводятся данные об отношениях интегральных сечений реакций (γ, xn), (γ, sn), (γ, 1n) и (γ, 2n), рассчитанных для всех 6 упомянутых выше ядер в областях энергий фотонов до B3n по данным Ливермора, к соответствующим данным, полученным для оцененных сечений. Следует отметить, что сечения перечисленных “сложных” реакций отличаются друг от друга, прежде всего тем, что в них различный вклад вносит “простая” реакция (γ, 1n):

– в сечении выхода σ(γ, xn) этот вклад имеет определенное значение, поскольку σ(γ, 1n) суммируется с 2σ(γ, 2n);

– в сечении полной фотонейтронной реакции σ(γ, sn) обсуждаемый вклад возрастает, поскольку σ(γ, 1n) суммируется только с σ(γ, 2n);

– в сечении реакции (γ, 1n) вклад σ(γ, 1n), естественно, равен 100%;

– в сечении реакции (γ, 2n), вклад σ(γ, 1n), столь же естественно, равен 0.

Данные табл. 3 определенно свидетельствуют о том, что в случаях всех 6 обсуждаемых ядер, чем большим в экспериментах Ливермора оказывается вклад сечения парциальной реакции (γ, 1n) в сечения реакций (γ, xn), (γ, sn) и самой (γ, 1n), тем большим оказываются их занижения по сравнению с соответствующими оцененными сечениями. При этом для реакции (γ, 2n) обсуждаемые расхождения резко уменьшаются до значений, почти в 10 раз меньших по сравнению с расхождениями для реакции (γ, 1n). Это означает, что причинами наблюдаемых существенных (20–27%) расхождений в случаях реакции выхода нейтронов (γ, xn) для ядер ⁷⁵As, ¹²⁷I, ¹⁸¹Ta и ²⁰⁸Pb являются экстремально большие (33–46%) занижения сечений реакции (γ, 1n).

В случае ядра ¹⁸¹Ta в эксперименте Ливермора [31] в реакции (γ, 1n) вообще не были зарегистрированы нейтроны в области энергий фотонов, превышающих ~17.5 МэВ, хотя в реакциях (γ, xn), (γ, sn) и (γ, 2n) нейтроны регистрировались до энергий фотонов ~24.6 МэВ. В Сакле [32] нейтроны из реакции (γ, 1n) наблюдались вплоть до энергий фотонов ~24.0 МэВ, а в сечениях, рассчитанных в КМФЯР [10] – ~40.0 МэВ. Таким образом, отмеченные характерные соотношения сечений реакций на ядре ¹⁸¹Ta очевидно могут быть объяснены только тем, что значительная часть нейтронов из реакции (γ, 1n) была потеряна (возможно по каким-то техническим причинам).

Характерные соотношения сечений реакций и для ядер ⁷⁵As, ¹²⁷I, ¹⁸¹Ta и ²⁰⁸Pb свидетельствует о том, что в соответствующих экспериментах Ливермора также были утеряны значительные количества нейтронов из реакции (γ, 1n). Этот вывод подтверждается тем, что для этих ядер значительные расхождения данных Ливермора с данными Сакле и с оцененными данными наблюдаются в областях энергий фотонов до порогов B2n. При таких энергиях возможна только реакция (γ, 1n), проблемы разделения фотонейтронов по множественности отсутствуют, и сечения реакций (γ, xn), (γ, sn) и (γ, 1n) должны быть идентичными. Такой же вывод должен быть сделан и для исследованных в настоящей работе ядер ^206,207Pb, в случаях которых в областях энергий до B2n экспериментальные сечения реакции (γ, xn) оказываются существенно заниженными по сравнению с сечениями, рассчитанными в КМФЯР.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Новые сечения парциальных реакций (γ, 1n) и (γ, 2n), в ограниченной области энергий фотонов сечения реакции (γ, 3n), а также полных фотонейтронных реакций (γ, xn) и (γ, sn) на ядрах ^{206, 207}Pb оценены с помощью экспериментально-теоретического метода, основанного на использовании объективных физических критериев достоверности данных. Поскольку для ядер ^{206, 207}Pb сечения реакций были получены лишь в одном эксперименте (Ливермор (США)), оценка проводилась с учетом результатов выполненной ранее оценки для исследованного в том же эксперименте ядра ²⁰⁸Pb, для которого имеются и результаты нескольких других экспериментов. Установлено, что экспериментальные данные для ядер ^{206, 207}Pb, как и для ядра ²⁰⁸Pb (а также ядер ⁷⁵As, ¹²⁷I и ¹⁸¹Ta), полученные в Ливерморе, не являются достоверными, поскольку содержат существенные систематические погрешности, обусловленные потерей значительных количеств нейтронов из реакций (γ, 1n), и не могут быть рекомендованы для использования в исследованиях и приложениях.

Работа выполнена в Отделе электромагнитных процессов и взаимодействий атомных ядер (Центре данных фотоядерных экспериментов) НИИЯФ МГУ.