Кинетика и катализ, 2020, T. 61, № 4, стр. 560-560

Исследование механизма реакции синтеза метанолана Cu- и Pd–Cu-катализаторах

R. Ciesielski a*, O. Shtyka a, M. Zakrzewski a, J. Kubicki a, W. Maniukiewicz a, A. Kedziora a, T. P. Maniecki a

a Lodz University of Technology
90-924 Lodz, 116 Zeromskiego Str., Poland

* E-mail: radoslaw.ciesielski@p.lodz.pl

Поступила в редакцию 06.12.2019
После доработки 10.01.2020
Принята к публикации 21.01.2020

Полный текст (PDF)

Аннотация

Традиционным методом пропитки приготовлены монометаллические медные и биметаллические палладий-медные катализаторы, нанесенные на ZnO–Al2O3, CeO2–Al2O3 и ZrO2–Al2O3, и исследована их активность в реакции синтеза метанола. Реакцию проводили в безградиентном реакторе при повышенном давлении (3.5 MПa) и температуре 220°C. Для исследования физико-химических свойств приготовленных катализаторов использованы следующие методы: определение поверхности по БЭТ, ТПВ-H2, ТПД-NH3, РФА, СЭМ с энергодисперсионной спектроскопией (ЭДС) и Фурье-ИКС. Результаты, полученные с помощью РФА и СЭМ-ЭДС, показали, что при активации биметаллических катализаторов образуется сплав Pd–Cu. Сделан вывод, что с присутствием этого сплава связана повышенная активность и селективность катализаторов в исследованной реакции. Среди изученных катализаторов наиболее высокая скорость образования метанола наблюдается в присутствии системы 2% Pd–20% Cu/ZnO–Al2O3. На основании результатов измерения Фурье-ИК-спектров выдвинуто предположение, что молекулы водорода диссоциативно адсорбируются на поверхности металлической меди с образованием атомарного водорода, что способствует усилению эффекта спилловера водорода на границе раздела металл–носитель. В отличие от водорода, CO2 адсорбируется на кислородных вакансиях носителя с образованием карбонатов, которые в дальнейшем подвергаются гидрированию до метанола.

Ключевые слова: синтез метанола, гидрирование CO2, палладий-медные катализаторы, Pd–Cu-сплав, бинарные оксиды, реакционноспособные интермедиаты

Полная версия статьи будет опубликована в “Kinetics and Catalysis” № 4, 2020.

Дополнительные материалы отсутствуют.