Кинетика и катализ, 2023, T. 64, № 4, стр. 394-395

Отложение углерода на анодах на основе никеля является ключевой проблемой для твердооксидных топливных элементов (ТОТЭ), использующих углеводородное топливо. Одним из решений является легирование другими элементами. В настоящей работе методом DFT были проведены систематические исследования процессов последовательного дегидрирования CH₄, образования и удаления углерода с поверхности Ni(111), легированной различным количеством Cu. Легирующие концентрации Cu на поверхности Ni были 0, 1/9, 4/9, 5/9, 8/9 и 1 мл Ni(111), то есть Ni(111), NiCu₁, NiCu₄, NiCu₅, NiCu₈ и Cu₉. Энергии адсорбции и центры адсорбции важных веществ были определены расчетным путем. Кроме того, в работе обсуждаются кинетика и термодинамика основных реакций и возможные пути удаления углерода. Предыдущие исследования показали, что введение меди ослабляет взаимодействие между поверхностью на основе никеля и адсорбатом, тем самым повышая активность различных частиц на поверхности катализаторов на основе никеля. Во-вторых, крекинг метана на поверхности на основе никеля происходит путем CH₄ → CH₃ → CH₂ → CH, а пути на остальных пяти поверхностях такие же. Обнаружено, что добавление Cu может ослаблять адсорбцию C, ингибировать активность дегидрирования CH₄ и способствовать связыванию C с промежуточной средой на поверхности на основе Ni, тем самым улучшая сопротивляемость к отложению углерода. Наконец, на основе расчетов DFT подробно обсуждаются несколько потенциальных путей удаления углерода, и сделан вывод, что проблема удаления углерода на анодах ТОТЭ должна быть сосредоточена на окислении CH, предотвращая прямой крекинг.