1. На главную
  2. Электронные версии
  3. Кинетика и катализ
  4. T. 64, № 5, 2023

Кинетика и катализ, 2023, T. 64, № 5, стр. 589-604

Активация молекул Н2 на платиновых и платинованадиевых кластерах: квантово-химическое DFT моделирование

Н. С. Панина a, *, Т. М. Буслаева b, А. И. Фишер a

a Санкт-Петербургский государственный технологический институт (технический университет)
190013 Санкт-Петербург, Московский просп., 26, Россия

b МИРЭА – Российский технологический университет (Институт тонких химических технологий имени М.В. Ломоносова)
119571 Москва, просп. Вернадского, 86, Россия

* E-mail: nataliepanina2707@gmail.com

Поступила в редакцию 12.12.2022
После доработки 11.04.2023
Принята к публикации 13.04.2023

Аннотация

Квантово-химическим методом NEB DFT/PBE0/def2tzvp с построением путей минимальной энергии (MEP) выполнено исследование активации молекул Н2 кластерами Pt4 и Pt3V. Показано, что в случае кластеров Pt4 и Pt3V на платиновых центрах происходит безбарьерная диссоциативная адсорбция молекул Н2, тогда как на атоме ванадия в Pt3V – молекулярная адсорбция водорода с небольшим ослаблением связи Н–Н, но без ее разрыва. Отмеченные особенности координации молекул H2 объяснены на уровне метода МО. Установлено, что миграция атома Н от одних металлоцентров рассматриваемых кластеров к другим, как, возможно, и в явлении спилловера водорода, осуществляется при небольших активационных барьерах в направлении вектора смещения, соответствующего нормальному колебанию системы в переходном состоянии. В процессе миграции водорода выявлена значительная роль мостиковых групп Pt–Н–Pt и V–H–Pt, способствующих переходу атомов Н от одного металлического центра кластера к другому.

Ключевые слова: платина, платино-ванадиевые катализаторы, миграция водорода, спилловер, DFT-моделирование, активационные барьеры реакций, переходные состояния

Список литературы

  1. D’Souza L., Regalbuto J.R. // Stud. Surf. Sci. Catal. 2010. V. 175. P. 715. https://doi.org/10.1016/S0167-2991(10)75143-0

  2. Chotisuwan S., Wittayakun J., Gates B.C. // Ibid. 2006. V. 159. P. 209. https://doi.org/10.1016/S0167-2991(06)81570-3

  3. Llorca J., Homs N., Sales J., de la Piscina P.R. // Ibid. 1998. V. 119. P. 647. https://doi.org/10.1016/S0167-2991(98)80505-3

  4. Smith M.W., Shekhawat D. // Fuel Cells: Technologies for Fuel Processing. Ch. 5. Catalytic Partial Oxidation. 2011. P. 73. https://doi.org/10.1016/B978-0-444-53563-4.10005-7

  5. Deng Q., Li X., Gao R., Jun Wang J., Zeng Z., Zou J.-J., Deng S., Tsang S.C. // J. Am. Chem. Soc. 2021. V. 143. № 50. P. 21294. https://doi.org/10.1021/jacs.1c08259

  6. Popov A.A., Shubin Yu.V., Bauman Yu.I., Plyusnin P.E., Mishakov I.V., Sharafutdinov M.R., Maksimovskiy E.A., Korenev S.V., Vedyagin A.A. // Nanotechnology. 2020. V. 31. № 39. P. 495604. https://doi.org/10.1088/1361-6528/abb430

  7. Melnikov D., Stytsenko V., Saveleva E., Kotelev M., Lyubimenko V., Ivanov E., Glotov A., Vinokurov V. // Catalists. 2020. V. 10. № 6. P. 624. https://doi.org/10.3390/catal10060624

  8. Mitsudome T., Miyagawa K., Maeno Z., Mizugaki T., Jitsukawa K., Yamasaki J., Kitagawa Y., Kaneda K. // Angew. Chem. Int. Ed. 2017. V. 56. P. 9381. https://doi.org/10.1002/ange.201704199

  9. Li K., An H., Yan P., Yang C., Xiao T., Wang J., Zhou S. // ACS Omega. 2021. V. 6. № 8. P. 5846. https://doi.org/10.1021/acsomega.0c06268

  10. Фесик Е.В., Буслаева Т.М., Архипушкин И.А. // Журнал общей химии. 2020. Т. 90. № 11. С. 1780. https://doi.org/10.31857/S0044460X20110207

  11. Розанов В.В., Крылов О.В. // Успехи химии. 1997. Т. 66. № 2. С. 117. https://doi.org/10.1070/RC1997v066n02ABEH000308

  12. Shen H., Hao Li H., Yang Z., Li C. // Green Energy Environ. 2022. V. 7. № 6. P. 1161. https://doi.org/10.1016/j.gee.2022.01.013

  13. Дадаян А.К., Борисов Ю.А., Золотарев Ю.А., Мясоедов Н.Ф. // Журнал физической химии. 2021. Т. 95. № 5. С. 743. https://doi.org/10.31857/S0044453721050095

  14. Xiong M., Gao Z., Qin Y. // ACS Catal. 2021. V. 11. № 5. P. 3159. https://doi.org/10.1021/acscatal.0c05567

  15. Sihag A., Xie Z.-L., Thang H.V., Kuo C.-L. Tseng F.-G., Dyer M.S., Chen H.Y. // J. Phys. Chem. C. 2019. V. 123. № 42. P. 25618. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.9b04419

  16. Chompoonut R., Kajornsak F., Noriaki S., Nawee K., Supawadee N. // Int. J. Hydrogen Energy. 2018. V. 43. № 52. C. 23336. https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2018.10.211

  17. Subramani M., Arumugam D., Ramasamy S. // Int. J. Hydrogen Energy. 2023. V. 48. № 10. P. 4016. https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2022.10.220

  18. Guo J.-H., Li X.-D., Cheng X.-Lu., Liu H.-Y., Li S.-J., Chen G. // Int. J. Hydrogen Energy. 2018. V. 43. № 41. P. 19121. https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2018.08.143

  19. Kostyukovich A., Gordeev E., Ananikov V. // Mendeleev Commun. 2022. V. 32. P. 571. https://doi.org/10.1016/j.mencom.2022.09.001

  20. Damte J.Y., Zhu Z.-J., Lin P.-J., Yeh C.-H., Jiang J.-C. // J. Comput. Chem. 2019. V. 41. № 3. P. 194. https://doi.org/10.1002/jcc.26088

  21. Du J., Sun X., Chen J., Jiang G. // J. Phys. Chem. A. 2010. V. 114. № 49. P. 12825. https://doi.org/10.1021/jp107366z

  22. Zhang X., Xu C., Zhang Y., Cheng C., Yang Z., Hermansson K. // Int. J. Hydrogen Energy. 2021. V. 46. № 12. P. 8477. https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2020.11.278

  23. Завелев Д.Е., Жидомиров Г.М., Цодиков М.В. // Кинетика и катализ. 2020. Т. 61. № 1. С. 5. https://doi.org/10.31857/S0453881120010153

  24. Мацура В.А., Панина Н.С., Потехин В.В., Украинцев В.Б., Хохряков К.А., Платонов В.А., Таценко О.М., Панин А.И. // ЖОХ. 2004. Т. 74. Вып. 7. С. 1057. (Для англ. версии. Matsura V.A., Panina N.S., Potekhin V.V., Ukraintsev V.B., Khokhryakov K.A., Platonov V.V., Tatsenko O.M., Panin A.I. // Russ. J. Gen. Chem. 2004. V. 74. P. 975. https://doi.org/10.1023/B:RUGC.0000045849.54881.4f

  25. Завелев Д.Е., Жидомиров Г.М., Цодиков М.В. // Кинетика и катализ. 2018. Т. 59. № 4. С. 404. https://doi.org/10.1134/S0453881118040160

  26. Henkelman G., Jonsson H.J. // Chem. Phys. 2000. V. 113. № 22. P. 9901. https://doi.org/10.1063/1.1329672

  27. Asgeirsson V., Birgisson B.O., Bjornsson R., Becker U., Neese F., Riplinger C., Jónsson H. // J. Chem. Theory Comput. 2021. V. 17. № 8. P. 4929. https://doi.org/10.1021/acs.jctc.1c00462

  28. Neese F. // Wiley Interdiscip. Rev.: Comput. Mol. Sci. 2012. V. 2. I. 1. P. 73. https://doi.org/10.1002/wcms.81

  29. Neese F., Wennmohs F., Becker U., Riplinger C. // J. Chem. Phys. 2020. V. 152. I. 22. P. 224108. https://doi.org/10.1063/5.0004608

  30. Neese F., Wennmohs F. Max-Planck-Institut für KohlenforschungKaiser-Wilhelm-Platz 1, 45470 Mülheim a. d. Ruhr, Germany, ORCA Manual, Version 5.0.1. 2021. P. 775.

  31. Neese F. // Wiley Interdiscip. Rev.: Comput. Mol. Sci. 2022. V. 12. I. 5. P. e1606. https://doi.org/10.1002/wcms.1606

  32. Adamo C., Barone V. // J. Chem. Phys. 1999. V. 110. № 13. P. 6158. https://doi.org/10.1063/1.478522

  33. Weigend F., Ahlrichs R. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2005. V. 7. P. 3297. https://doi.org/10.1039/B508541a

  34. Schlegel H.B. // J. Comp. Chem. 1982. V. 3. № 2. P. 214. https://doi.org/10.1002/jcc.540030212

  35. Lu T., Chen F. // J. Comput. Chem. 2012. V. 33. I. 5. P. 580. https://doi.org/10.1002/jcc.22885

  36. http://www.chemcraftprog.com

  37. Corbel G., Topic M., Gibaud A., Lang C.I. // J. Alloys Compd. 2011. V. 509. P. 6532.

  38. Waterstrat R.M. // Metallurgical and Materials Transactions B: Process Metallurgy and Materials Processing Science. 1973. V. 4. P. 455.

  39. Maldonado A., Schubert K. // Zeitschrift fuer Metallkunde. 1964. V. 55. P. 619.

  40. Mulliken R.S. // J. Chem. Phys. 1955. V. 23. P. 1833. https://doi.org/10.1063/1.1740588

  41. Hirshfeld F. // Theor. Chim. Acta. 1977. V. 44. I. 2. P. 129. https://doi.org/10.1007/BF00549096

  42. Luo Y.R. Comprehensive Handbook of Chemical Bond Energies. CRC Press. Boca Raton. FL. 2007. https://doi.org/10.1201/9781420007282

  43. Гринвуд Н., Эрншо А. Химия элементов. Т. 2. Москва: изд-во “БИНОМ. Лаборатория знаний”, 2008. С. 315. 473.

  44. https://physics.nist.gov/asd. National Institute of Standards and Technology, Gaithersburg, MD. https://doi.org/10.18434/T4W30F

  45. Пирсон Р. Правила симметрии в химических реакциях. Москва: Мир, 1979. С. 13–20.

Дополнительные материалы отсутствуют.

Инструменты

следующая статья выпуска предыдущая статья выпуска содержание выпуска

Кинетика и катализ

Архивы выпусков Информация о журнале Отправить рукопись в журнал