1. На главную
  2. Электронные версии
  3. Российские нанотехнологии
  4. T. 17, № 4, 2022

Российские нанотехнологии, 2022, T. 17, № 4, стр. 565-568

СОЗДАНИЕ ПЛОТНЫХ МАССИВОВ АЗОТ-ВАКАНСИОННЫХ ЦЕНТРОВ В СИНТЕТИЧЕСКИХ МОНОКРИСТАЛЛИЧЕСКИХ АЛМАЗАХ ДЛЯ КВАНТОВЫХ СЕНСОРОВ

С. А. Тарелкин 1, *, С. В. Большедворский 2, С. Г. Буга 1, Т. Е. Дроздова 1, А. С. Галкин 1, В. Г. Винс 3, С. А. Носухин 1, М. С. Кузнецов 1, Д. Д. Приходько 1, В. С. Щербакова 1, Ж. Лиу 4, Х. Куо 4, М. Яо 4

1 Технологический институт сверхтвердых и новых углеродных материалов
Москва, Россия

2 Физический институт им. П.Н. Лебедева РАН
Москва, Россия

3 ООО ”ВЕЛМАН“
Новосибирск, Россия

4 Государственная ведущая лаборатория сверхтвердых материалов, Цзилинь университет
Чанчунь, Китай

* E-mail: sergey.tarelkin@gmail.com

Поступила в редакцию 05.12.2021
После доработки 20.12.2021
Принята к публикации 07.01.2022

Полный текст (PDF)

Аннотация

Исследована динамика образования ансамблей центров окраски азот-вакансии (NV-центр) в монокристаллических алмазных пластинах после облучения высокоэнергетическими электронами (2 МэВ) и последующего отжига. Концентрация примеси азота определена по спектру поглощения в ИК-диапазоне и составила 90 и 4 м.д. для секторов роста алмаза {111} и {001} соответственно. Проведено исследование времен поперечной релаксации $T_{2}^{*}$ для электронного спина NV-центров, которые составили около 200 нс для сектора {111} и 900 нс для сектора {001} и ограничены концентрацией примесных парамагнитных дефектов в алмазе. Проведена оценка чувствительности квантовых сенсоров на базе полученных ансамблей NV-центров, которая показала целесообразность использования более плотных ансамблей в задачах магнитометрии слабых полей.

ВВЕДЕНИЕ

Отрицательно заряженный азот-вакансионный комплекс в алмазе (NV-центр) нашел широкое применение в сенсорных приложениях, таких как термометрия [1], детектирование магнитных и электрических полей [2]. Значительные результаты достигнуты и в специфических направлениях: магнитометрии высокого пространственного разрешения [2], магнито-резонансной томографии [3], обнаружении слабых магнитных полей [4].

В настоящее время актуальна задача формирования множества NV-центров в одной монокристаллической алмазной подложке для разработки квантовых устройств на их основе: упорядоченных матриц одиночных центров или плотных массивов с высокой чувствительностью к магнитному полю. Большинство исследований посвящены NV-центрам в алмазных пленках, выращенных методом осаждения из газовой фазы (CVD, Chemical Vapor Deposition), так как эта технология хорошо отработана, недорога и позволяет выращивать химически и изотопно чистые кристаллы. В то же время из-за неравновесного процесса роста CVD-пленки характеризуются внутренними механическими напряжениями, что негативно влияет на когерентные свойства образующихся NV-центров, в частности вызывает неоднородное группирование центров в кристалле [5], кроме того, концентрация азота в монокристаллических алмазных пленках обычно не превышает 1018 см–3, поскольку при большей концентрации структура CVD-алмазов становится сильно дефектной.

В данной работе продолжены исследования по формированию массивов NV-центров в монокристаллических пластинах азотсодержащих алмазов в виде одиночных атомов замещения (тип Ib), выращенных методом температурного градиента при высоком давлении и высокой температуре (TG-HPHT, Temperature gradient at high pressure high temperature), описанные ранее [5, 6].

МЕТОДЫ

В работе использовали пластины из ростовых секторов {001} и {111} монокристалла алмаза с  повышенной концентрацией азота 0.5 × 1018–2.0 × 1019 см–3 (3–100 ppm) в зависимости от сектора. Концентрации азота были определены по спектрам поглощения в ИК-диапазоне [7].

В отличие от CVD-кристаллов HPHT-монокристаллы алмаза высокого качества практически не содержат вакансий, поэтому для формирования NV-центров необходимо создать вакансии в объеме кристалла. Для этого в настоящей работе использовали линейный ускоритель электронов до энергии 2 МэВ (ООО ”Велман“, Новосибирск, Россия). Были выполнены облучение образцов электронами с энергией 2 МэВ и дозами 1–2×1018 см–2 и последующий отжиг в вакууме при температуре 800°C. Фотографии отожженных образцов представлены на рис. 1.

Рис. 1.

Фотографии образцов N4 (а) и N5 (б).

Концентрации образовавшихся в результате облучения и отжига NV-центров были определены на основании спектров поглощения в видимом диапазоне при температуре 77 К в соответствии с методикой и коэффициентами пересчета, описанными в [8, 9].

Повышение концентрации азота сделано для определения и достижения максимальной чувствительности массивов NV-центров к магнитному полю, которая определяется параметром качества чувствительности 1/η [10] (η – чувствительность):

(1)
$1{\text{/}}\eta \sim \frac{1}{{\sqrt {{{N}_{{{\text{NV}}}}}T_{2}^{*}} }},$
где NNV – концентрация NV-центров, $T_{2}^{*}$ – время поперечной релаксации электронного спина NV‑центров.

Для измерения времени поперечной релаксации $T_{2}^{*}$ электронного спина ансамбля NV-центров исследовали биения Рамси [11]. Для одной из выделенных ориентаций NV-центров прикладывалась последовательность π/2 – τ – π/2 между подуровнями с mS = 0 и 1.

Для анализа экспериментальных данных использовали следующую модельную функцию:

(2)
$F~\left( {{\tau }} \right) = ~{{e}^{{ - {{{\left( {\frac{\tau }{{T_{2}^{*}}}} \right)}}^{2}}}}}\mathop \sum \limits_{i = 1}^3 {{C}_{i}}{\text{cos}}\left( {2{{\pi }}{{\Delta }_{i}}\tau + {{{{\varphi }}}_{i}}} \right),$
где $T_{2}^{*}$ – время поперечной релаксации, Ci – амплитуды колебания, Δi – частоты, на которых происходят колебания, ${{{{\varphi }}}_{i}}$ – фаза колебаний сигнала свободной прецессии спина NV-центров, суммирование колебаний происходит по трем состояниям, обусловленным сверхтонким взаимодействием электронного спина NV-центра с ядерным спином азота.

РЕЗУЛЬТАТЫ

Характерный спектр сектора {111} после облучения электронами 2 × 1018 см–2 и отжига при температуре 800°С с узкой линией поглощения NV-центров на длине волны 637 нм приведен на рис. 2.

Рис. 2.

Спектр оптического поглощения сектора {111} после облучения электронами 2 × 1018 см–2 и отжига при 800°С , полученный при 77 К (α – коэффициент оптического поглощения, λ – длина волны излучения, E – соответствующая энергия оптического кванта).

Пример измерений биений Рамси на образце N5, ростовой сектор {001} приведены на рис. 3.

Рис. 3.

Биения Рамси электронного спина ансамбля NV-центров на образце N5, ростовой сектор {001}: 1 – экспериментальные данные, 2 – модельная функция.

Дозы облучения электронами, экспериментально установленные концентрации примесных атомов азота Nc, полученные концентрации NV‑центров, процент конверсии азота в NV-центры, а также значения времени поперечной релаксации спина NV-центров и величины параметра качества чувствительности представлены в табл. 1.

Таблица 1.

Результаты измерений

Образец e-, см–2 NС, см–3 NNV, см–3NNV/NС, % $T_{2}^{*}$, нс 1/η, с–0.5 cм1.5
{001} {111} {001} {111} {001} {111} {001} {111}
N4 2 × 1018 7 × 1017 1.5 × 1019 3 × 1017
(42%) 		2.3 × 1018
(15%) 		830 192 4.9 × 105 6.6 × 105
N5 1 × 1018 7 × 1017 1.5 × 1019 2 × 1017
(28%) 		1.2 × 1018
(12%) 		900 230 4.2 × 105 5.3 × 105
N0 [6] 0.1 × 1018 7 × 1017 1.5 × 1019   0.5 × 1016
(0.03%) 		  880   6.6 × 104

Примечание. e‑ – доза облучения электронами, NС – концентрация примесных атомов азота, NNV, NNV/NС – концентрация NV-центров и соответствующий процент конверсии атомов азота в NV-центры, $T_{2}^{*}$ – время поперечной релаксации спина NV-центров, 1/η – параметр качества чувствительности для ростовых секторов {001} и {111} в исследуемых образцах.

Для сравнения в табл. 1 приведены аналогичные данные для образца N0 с меньшей дозой облучения из работы [6]. Ключевым параметром качества квантовых сенсоров является чувствительность η, т.е. чем больше параметр 1/η, тем лучше можно сделать квантовый сенсор, в частности магнитометр на базе данного ансамбля NV-центров. Отметим, что наибольшее значение 1/η, равное 6.6 × 105 с1/2 см3/2, достигнуто в образце N4 в секторе {111} с наибольшей концентрацией NV-центров. При этом степень конверсии 15% почти в 3 раза меньше значения для сектора {100} в этом же образце. Следует ожидать, что путем повышения процента конверсии посредством увеличения дозы облучения возможно еще увеличить значение 1/η, если дальнейшее снижение величины $T_{2}^{*}$ не окажется доминирующим.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Полученные результаты показывают, что повышение концентрации и дозы облучения ведет к увеличению чувствительности квантовых сенсоров на базе NV-центров окраски в алмазе. Измеренные времена когерентности для сектора {001} на уровне 800–900 нс ограничиваются наличием в решетке алмаза атомов углерода 13C с ядерным спином 1/2. Для сектора {111}, в котором концентрация азота достигает 90 ppm, времена поперечной релаксации составляют ~190–230 нс и ограничены сравнительно высокой концентрацией парамагнитных центров (атомов азота в положениях замещения – C-центров). Для таких высоких концентраций азота в секторах роста {111} предел по проценту конверсии азота в NV-центры еще не достигнут, и целесообразно дальнейшее увеличение дозы облучения для улучшения чувствительности к магнитному полю.

Исследование выполнено при финансовой поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (проект № 20-52-53051) с использованием оборудования ЦКП ФГУП “Всероссийский научно-исследовательский институт оптико-физических измерений” (www.ckp.vniiofi.ru) и ЦКП “Технологический институт сверхтвердых и новых углеродных материалов” (http://tisnum.ru/suec).

Список литературы

  1. Kucsko G., Maurer P.C., Yao N.Y. et al. // Nature. 2013. V. 500. P. 54. https://doi.org/10.1038/nature12373

  2. Steinert S., Ziem F., Hall L. et al. // Nat. Commun. 2013. V. 4. P. 1607. https://doi.org/10.1038/ncomms2588

  3. Acosta V.M., Budker D., Hemmer P.R. et al. // Optical Magnetometry / Eds. Budker D., Kimball D.F.J. Cambridge: Cambridge University Press, 2013. P. 142.

  4. Fang K., Acosta V.M., Santori C. et al. // Phys. Rev. Lett. 2013. V. 110. P. 130802. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.110.130802

  5. Trofimov S.D., Tarelkin S.A., Bolshedvorskii S.V. et al. // Opt. Mater. Express. 2020. V. 10. P. 198. https://doi.org/10.1364/OME.10.000198

  6. Troschiev S.Y., Trofimov S.D., Luparev N.V. et al. // ChemChemTech [Izv. Vyssh. Uchebn. Zaved. Khim. Khim. Tekhnol.] 2020. V. 63. № 12. P. 16. https://doi.org/10.6060/ivkkt.20206312.12y

  7. Sumiya H., Satoh S. // Diam. Relat. Mater. 1996. V. 5. P. 1359. https://doi.org/10.1016/S0022-0248(96)00797-X

  8. Davies G., Lawson S.C., Collins A.T. et al. // Phys. Rev. B. 1992. V. 46. P. 13157. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.46.13157

  9. Lawson S.C., Fisher D., Hunt D.C., Newton M.E. // J. Condens. Matter. Phys. 1998. V. 10. P. 6171. https://doi.org/10.1088/0953-8984/10/27/016

  10. Acosta V.M., Bauch E., Ledbetter M.P. et al. // Phys. Rev. B. 2009. V. 80. P 115202. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.80.115202

  11. Rubinas O.R., Vorobyov V.V., Soshenko V.V. et al. // J. Phys. Commun. 2018. V. 2 P. 115003. https://doi.org/10.1088/2399-6528/aae992

Дополнительные материалы отсутствуют.

Инструменты

следующая статья выпуска предыдущая статья выпуска содержание выпуска

Российские нанотехнологии

Архивы выпусков Информация о журнале Отправить рукопись в журнал