Российские нанотехнологии, 2023, T. 18, № 4, стр. 495-503

1.1. Прямой способ получения ¹⁷⁷Lu

Главное преимущество прямого метода заключается в большом сечении захвата тепловых нейтронов ¹⁷⁶Lu (2407 бн). Еще одним явным преимуществом является то, что не нужно отделять целевой радионуклид от исходного материала мишени, в качестве которого в основном используют оксид лютеция ¹⁷⁶Lu₂O₃. Это соединение обладает хорошей химической стойкостью и жаропрочностью для проведения облучения в реакторе. Для облучения в реакторе исходный материал мишени в виде порошка герметично упаковывают в ампулы из кварца высокой чистоты и помещают в алюминиевую капсулу, которая запаивается электронно-лучевой сваркой [12]. Процедура обработки мишеней после облучения не занимает много времени, так как достаточно простого растворения мишени в HCl при небольшом нагревании, после чего проводят синтез РФП [9].

Однако для получения максимально возможной удельной активности и, соответственно, введения оптимальных количеств соответствующего РФП пациенту требуется высокая удельная активность радионуклида. Удельная активность целевого радиоизотопа зависит от множества факторов – от степени обогащения мишени, времени облучения, потока и энергии нейтронов. Так как природный лютеций состоит из смеси двух изотопов: ¹⁷⁵Lu (97.4%) и ¹⁷⁶Lu (2.6%), то для достижения удельной активности ¹⁷⁷Lu, достаточной для решения задач ядерной медицины, необходимо использование обогащенных мишеней (до 60–82% по ¹⁷⁶Lu) [11].

Из проведенных оценок изменения удельной активности ¹⁷⁷Lu с поправкой на выгорание было установлено, что период облучения, при котором достигается максимальный выход ¹⁷⁷Lu, не обеспечивает его максимально возможной удельной активности. Исследования показали, что удельная активность ¹⁷⁷Lu с поправкой на выгорание выходит на максимум после ~21 сут облучения при условиях использования обогащенной мишени (82% по ¹⁷⁶Lu) и потоке тепловых нейтронов 1.2 × 10¹⁴ см^–2 ∙ с^–1 и составляет ~740–1110 ГБк/мг (20–30 Ки/мг), тогда как теоретическое значение удельной активности ¹⁷⁷Lu – 4.07 ТБк/мг (110 Ки/мг). То есть только 25% ядер в облученной мишени являются ¹⁷⁷Lu, а 75% – стабильными примесями ^175,176Lu. Тем не менее за счет увеличения плотности потока нейтронов можно повысить удельную активность ¹⁷⁷Lu, но и в этом случае максимальная достижимая удельная активность ¹⁷⁷Lu будет составлять ~70% от теоретического значения. Кроме того, ядерные реакторы с высокой плотностью потока нейтронов доступны в ограниченном числе стран [9, 11, 13].

Медицинский радиоизотоп со сниженной удельной активностью называется “¹⁷⁷Lu с носителем” (carrier added ¹⁷⁷Lu (¹⁷⁷Lu c.a.) – англ.) [14]. В результате введения в биомолекулы метки “¹⁷⁷Lu с носителем” активность, передающаяся биомолекулам в расчете на их количество, значительно снижается. С учетом ограниченного числа рецепторов, присутствующих на поверхности опухоли, использование “¹⁷⁷Lu с носителем” приводит к неудовлетворительным результатам терапии или вызывает побочные эффекты.

Еще одним недостатком прямого способа получения ¹⁷⁷Lu является образование долгоживущего изомера ^177mLu (T_1/2 = 160.1 сут) в реакции ¹⁷⁶Lu(n, γ)^177mLu (σ = 2 бн). При оптимизированных условиях производства значения соотношения ^177mLu/¹⁷⁷Lu меняются в интервале 0.01–0.02% [15].

Обычная терапевтическая доза ¹⁷⁷Lu составляет от 7 до 9 ГБк. Если отношение ^177mLu/¹⁷⁷Lu равно 0.02%, следовательно, пациент будет получать дополнительную дозовую нагрузку от активности ^177mLu ~1.4–1.8 МБк [9, 11].

Длительный период полураспада ^177mLu также осложняет обращение с радиоактивными отходами в лаборатории: в процессе обработки и радиоактивного мечения потери радиоактивности, как правило, составляют от 2 до 5% активности ¹⁷⁷Lu, что соответствует активности ^177mLu 28–90 кБк. Ввиду допустимого предела выбросов для отходов ^177mLu 10 Бк/г все лабораторные радиоактивные отходы необходимо собирать в регламентированные контейнеры и содержать на временном хранении до уменьшения активности ^177mLu до допустимых значений. Кроме того, примерно 80% введенной дозы (1.45 МБк ^177mLu) после введения РФП, меченного ¹⁷⁷Lu, выделяется с мочой. Активность, выделяемая больным с экскрементами, попадает в резервуар для сточных вод, где существует значительная вероятность накопления ^177mLu.

Тем не менее, несмотря на все перечисленные недостатки, в настоящее время наиболее распространенным и экономически доступным изотопом является “¹⁷⁷Lu с носителем”, используемый в центрах ядерной медицины.

1.2. Непрямой способ получения ¹⁷⁷Lu из ¹⁷⁶Yb

¹⁷⁷Lu является продуктом распада ¹⁷⁷Yb (T_1/2 = = 1.91 ч), что позволяет получать изотоп ¹⁷⁷Lu в реакции ¹⁷⁶Yb(n, γ)¹⁷⁷Yb → ¹⁷⁷Lu. В этом случае целевой радионуклид является нуклидом элемента, отличного от исходного ¹⁷⁶Yb и поэтому его можно выделять при помощи радиохимических методов в форме, свободной от носителя (“свободный от носителя ¹⁷⁷Lu”, no carrier added ¹⁷⁷Lu (¹⁷⁷Lu n.c.a.) – англ.). Таким образом, можно получать ¹⁷⁷Lu с очень высокой радиоизотопной чистотой и высокой удельной активностью [14].

Природный иттербий состоит из семи стабильных изотопов: ¹⁶⁸Yb (0.13%), ¹⁷⁰Yb (3.0%), ¹⁷¹Yb (14.2%), ¹⁷²Yb (21.8%), ¹⁷³Yb (16.1%), ¹⁷⁴Yb (31.9%) и ¹⁷⁶Yb (12.9%), поэтому облучение в реакторе природной смеси изотопов иттербия не целесообразно, так как в (n, γ)-реакциях на ¹⁶⁸Yb и ¹⁷⁴Yb образуются изотопы ¹⁶⁹Yb (T_1/2 = 32.0 сут) и ¹⁷⁵Yb (T_1/2 = 4.2 сут). Их присутствие увеличивает суммарную активность облученной мишени, усложняет дальнейшую работу с ней и увеличивает количество радиоактивных отходов выделения ¹⁷⁷Lu. Вместе с тем продуктом распада ¹⁷⁵Yb является стабильный изотоп ¹⁷⁵Lu, который будет уменьшать удельную активность ¹⁷⁷Lu в конечном продукте.

С учетом перечисленного выше и низкого уровня выгорания ¹⁷⁶Yb в процессе наработки потенциал использования мишеней иттербия, обогащенных по ¹⁷⁶Yb до ~97%, оценивается как перспективный. Облучая в реакторе обогащенные иттербиевые мишени, можно наработать ¹⁷⁷Lu с максимальной удельной активностью >2.96 ТБк/мг (80 Ки/мг) и максимально возможной радионуклидной чистотой. Кроме того, при этом способе получения ¹⁷⁷Lu исключено присутствие долгоживущих радиоактивных примесей, таких как ^177mLu, его максимальная концентрация достигает <10^–5%. Следовательно, полученный данным методом ¹⁷⁷Lu имеет более длительный срок хранения (до 2 нед) за счет отсутствия заметного снижения удельной активности, что позволяет использовать наиболее распространенные реакторные установки со средней плотностью потока нейтронов.

В качестве химической формы мишени для реализации этого способа получения был выбран оксид иттербия [9], так как использование металлического иттербия исключено, поскольку он легко окисляется. Кроме того, необходимость применения концентрированных кислот для растворения мишени металлического иттербия после облучения демонстрирует нецелесообразность такого подхода. Поэтому Yb₂O₃ остается единственно подходящим материалом, он не только обладает достаточной химической стабильностью и жаропрочностью для облучения на реакторе, но и позволяет использовать разбавленные кислоты для пострадиационной обработки.

Несмотря на перечисленные достоинства, непрямой способ сопряжен с целым рядом сложностей, первая из них – это меньшее сечение захвата нейтронов ядрами ¹⁷⁶Yb, которое составляет всего 2.5 бн, что приводит к необходимости использования больших масс мишени для производства достаточного количества ¹⁷⁷Lu [16].

Отдельной проблемой является радиохимическое выделение из макроскопических количеств иттербия микроскопических количеств ¹⁷⁷Lu, при этом соотношение масс нуклидов ¹⁷⁷Lu и ¹⁷⁶Yb в мишенях меняется в диапазоне от 1 : 10² до 1 : 10¹⁰. Так как целевой и исходный нуклиды представляют собой два соседних элемента группы лантаноидов, вследствие сходных характеристик константы устойчивости ионов металлов с тем или иным лигандом имеют лишь незначительные различия. Однако такие лиганды могут обеспечить потенциал для разделения этих двух ионов с помощью либо ионообменной хроматографии, либо метода экстракции растворителем [7, 17, 18].

Благодаря полностью заполненной подоболочке 4f, в отличие от лютеция, степень окисления Yb²⁺ относительно стабильна. Свойства Yb²⁺ очень похожи на свойства катионов металлов второй группы, такие как Ca²⁺ и Sr²⁺. Следовательно, Yb²⁺ образует нерастворимый сульфат, а Lu³⁺ – нет. Именно эти свойства используются для разделения ионов иттербия и лютеция. Основной недостаток метода – разделение не является чистым и требует нескольких циклов для достижения удовлетворительного очищения [9, 17, 18].

Жидкостная экстракция – один из наиболее перспективных методов, часто используемых для радиохимического разделения. Хотя использование этого метода, основанного на разной экстракционной способности лютеция и иттербия кислыми органическими фосфорными экстрагентами, представляется перспективным, однако необходимость многоэтапного процесса, без которого невозможно добиться необходимой степени очистки иттербия от лютеция из-за низкого коэффициента разделения Lu/Yb, ограничивает его широкомасштабное применение [9].

Альтернативой жидкостной экстракции является возможность включения экстрагента или раствора экстрагента в инертный субстрат, который можно использовать в качестве носителя в методе колоночной хроматографии. Важная особенность метода экстракционной хроматографии заключается в том, что он сочетает в себе селективность жидкостной экстракции с простотой эксплуатации и быстротой системы разделения на основе колонки.

В [15, 19] был разработан процесс разделения с помощью экстракционной хроматографии с использованием смолы LN, содержащей диэтилгексил ортофосфорную кислоту. Этот метод эффективен для количественного выделения ¹⁷⁷Lu из 10 мг нерадиоактивного иттербия с использованием HCl различных концентраций для последовательного элюирования ¹⁷⁰Tm, ¹⁷⁶Yb и ¹⁷⁷Lu. Удельная активность полученного этим методом ¹⁷⁷Lu оценивалась в 3.7 ТБК/мг (100 Ки/мг) (т.е. 91% от теоретического значения).

Упомянутый метод был переработан [20] и завершился созданием концептуальной технологической схемы, которая оказалась успешной для выделения ¹⁷⁷Lu из облученной мишени иттербия массой 300 мг. Процесс основан на использовании двух разных экстракционных смол, а именно, смолы LN2, содержащей 2-этилгексил-2-этилгексил фосфорную кислоту, и смолы, содержащей тетраоктилдигликольамид, сорбированный на Amberchrom® CG-71. Все фракции ¹⁷⁶Yb, получаемые на этапах удаления мишени, первичного и вторичного разделения, объединяются вместе и могут быть повторно использованы для облучения потоком нейтронов [9]. Тем не менее цикл работы одной хроматографической колонки для получения ¹⁷⁷Lu активностью несколько МБк составляет более 16 ч, а с учетом необходимости повторения стадий процесса получение одной терапевтической дозы может занимать несколько дней [21, 22].

В итоге из-за высоких медицинских требований к удельной радиохимической чистоте ¹⁷⁷Lu непрямой способ имеет сложности, связанные с радиохимическим разделением и процедурами очистки, образованием значительного количества радиоактивных отходов, а также очень высокую стоимость.

2.1. Получение ¹⁷⁷Lu при облучении мишеней иттербия дейтронами

Производство медицинского изотопа ¹⁷⁷Lu на пучке дейтронов возможно двумя способами: прямым в реакции ¹⁷⁶Yb(d, n)^177m,gLu и косвенным – ¹⁷⁶Yb(d, p)¹⁷⁷Yb → ^177gLu.

Обе реакции протекают при низком значении пороговой энергии (~5 МэВ). Ранее были получены экспериментальные значения, что при энергии дейтронов от 7.66 до 18.8 МэВ диапазон сечений при прямом процессе меняется от 62.7 до 152.9 мбн, при этом максимальное значение сечения ¹⁷⁶Yb(d, n)^177m,gLu (224.1 мбн) соответствует энергии дейтронов 11.8 МэВ. Тогда как при непрямом процессе при энергии дейтронов от 7.66 до 18.8 МэВ диапазон сечений меняется от 68.3 до 232.4 мбн, а максимум реакции ¹⁷⁶Yb(d, p)¹⁷⁷Yb приходится на энергию дейтронов 10.97 МэВ [23]. Исходя из этих данных для получения медицинского изотопа лютеция можно использовать реакцию ¹⁷⁶Yb(d, n)^177m,gLu на высокоэнергетических дейтронах, однако такой подход не позволяет обеспечить требуемую радионуклидную чистоту ¹⁷⁷Lu.

При реализации прямого способа происходит образование тех же ядер, что и в реакциях нейтронного захвата на ¹⁷⁶Lu, однако образование примеси ^177mLu при облучении пучком дейтронов оценивается как незначительное [24]. При непрямом способе получения ¹⁷⁷Lu максимальный выход реакции находится в области 10–15 МэВ, т.е. значительно ниже по сравнению с ¹⁷⁶Yb(d, n)^177m,gLu-реакцией. Это обусловлено тем, что (d, n)-реакция идет через составное ядро и поэтому большую роль играет кулоновский барьер (13 МэВ), а (d, p) – это прямая реакция, и для нее влияние кулоновского барьера незначительно. В связи с этим в [23, 25] показано, что наиболее эффективно использовать ¹⁷⁶Yb(d, p)¹⁷⁷Yb-реакцию для дейтронов с энергией 20 МэВ и облучать “толстые” мишени. Представленные расчеты пробега дейтронов в мишени с использованием программного кода “Stopping and Range of Ions in Matter” демонстрируют [24], что дейтрон с энергией 10 МэВ способен проникать на глубину 315 мкм, а пробег дейтрона с энергией 40 МэВ в той же мишени увеличится почти на порядок до 2930 мкм. Таким образом, толщина используемой для облучения мишени должна быть тем больше, чем выше энергия дейтронов. В этих же работах показано, что при этой реакции образуются те же ядра, что и при облучении ¹⁷⁶Yb нейтронами, поэтому нежелательная примесь ^177mLu незначительна.

В качестве материала исходной мишени предлагается использовать обогащенные мишени по иттербию ¹⁷⁶Y (до 97%) в виде химического соединения ¹⁷⁶Yb₂O₃, которое используется и для наработки лютеция в ядерных реакторах.

Сложности радиохимического выделения ¹⁷⁷Lu из мишеней иттербия детально рассмотрены в предыдущем разделе, хотелось бы только отметить, что ввиду небольшого сечения ¹⁷⁶Yb(d, p)¹⁷⁷Yb-реакции по сравнению с ¹⁷⁶Yb(n, γ)¹⁷⁷Yb соотношение Lu/Yb в облученных мишенях в этом случае будет еще меньше.

2.2. Другие реакции получения ¹⁷⁷Lu из мишеней иттербия

Для мишеней иттербия были также проведены теоретические оценки сечений других реакций с использованием программных кодов EMPIRE 3.2.3 и TALYS 1.95 [26, 27]. Наибольшее значение сечения по сравнению с другими показала ¹⁷⁶Yb(t, 2n)¹⁷⁷Lu-реакция. Для нее максимальное значение составило σ^max = 203.58 мбн при энергии пучка 10 МэВ (Е^пор = 2.34 МэВ). Расчеты для реакции ¹⁷⁶Yb(³He, pn)¹⁷⁷Lu показали ненулевые значения сечений, однако они оказались очень малы по сравнению с другими реакциями. Среди реакций, индуцированных α-частицами, наибольшие значения сечений σ^max = 29.03 мбн были получены для ¹⁷⁶Yb(α, p2n)¹⁷⁷Lu-реакции при энергии α-частиц 10 МэВ. Реакция ¹⁷⁴Yb(α, p)¹⁷⁷Lu имеет диапазон значений сечения от 1.2 до 1.4 мбн при энергиях α-частиц свыше 30 МэВ. В результате экспериментальных исследований реакции ¹⁷⁶Yb(α, p2n)¹⁷⁷Lu до энергии α-частиц 45 МэВ в [28] было показано, что максимальное значение выхода активности лютеция ¹⁷⁷Lu почти на 4 порядка меньше, чем для реакции ¹⁷⁶Yb(d, p)¹⁷⁷Yb. В связи с такими низкими значениями сечений реакции на α-частицах не рассматриваются в качестве рационального способа получения ¹⁷⁷Lu. Кроме того, при энергии α-частиц 45 МэВ образуется большое количество примесей изотопов Lu, Hf >100%.

2.3. Получение ¹⁷⁷Lu из природного гафния и тантала на ускорителе протонов

Природный гафний состоит из шести изотопов: ¹⁷⁴Hf (0.16%), ¹⁷⁶Hf (5.26%), ¹⁷⁷Hf (18.60%), ¹⁷⁸Hf (27.28%), ¹⁷⁹Hf (13.62%) и ¹⁸⁰Hf (35.08%), тогда как природный тантал состоит из смеси одного стабильного изотопа и стабильного изомера: ¹⁸¹Та (99.99%) и ^180mТа (0.012%).

При облучении мишеней из природного гафния и тантала образование ¹⁷⁷Lu может происходить в результате реакций ¹⁷⁸Hf(p, 2p)¹⁷⁷Lu (E^пор = = 7.34 МэВ), ¹⁸⁰Hf(p, 4He)¹⁷⁷Lu (E^пор = 0 МэВ) или ¹⁸¹Ta(p, 3p2n)¹⁷⁷Lu (E^пор = 26.9 МэВ).

В [29] описаны как экспериментальные, так и теоретические сечения получения ¹⁷⁷Lu при облучении мишеней гафния и тантала естественного изотопного состава ускоренными протонами с энергиями 108 и 195 МэВ. Для теоретических расчетов сечений реакций использовали два программных кода: MCNPX 2.5.0 и ORIGEN2S. При энергии протонов 108 МэВ экспериментальное сечение образования ¹⁷⁷Lu на естественном гафнии составило 6.2 мбн (MCNPX – 13.96 мбн), на тантале – 2.7 мбн (MCNPX – 1.8 мбн). При энергии протонов 195 МэВ получено экспериментальное значение сечения образования ¹⁷⁷Lu при облучении гафния 19.9 мбн (MCNPX – 18.5 мбн), при облучении тантала 7.9 ± 0.8 мбн (MCNPX – 3 мбн). Полученные результаты показывают, что наиболее эффективным способом получения лютеция ¹⁷⁷Lu в реакциях на протонах является облучение естественного гафния. Однако основным ограничением этого способа является наличие примесей. Сечения образования ^{169,170,171,172}Lu в реакциях на ускоренных протонах либо близки к сечению образования ¹⁷⁷Lu, либо превышают его на несколько порядков. Эти радионуклиды, за исключением ¹⁶⁹Lu и ¹⁷⁰Lu, имеют сравнимые с ¹⁷⁷Lu периоды полураспада и обнаруживаются в конечном продукте. Большинство из них имеют высокоэнергетическое γ-излучение и могут значительно увеличить вклад в дозовую нагрузку на пациента. Появление примесей ^170,171Lu обусловлено не только ядерными реакциями, но и распадом ^170,171Hf. Так как большая часть примесей появляется в результате распада гафния, то его выделение сразу после облучения позволит достичь более высокой радионуклидной чистоты продукта. Еще одним способом улучшения чистоты целевого радионуклида является снижение вероятности реакций ^natTa(p, xn), ^natTa(p, pxn) при n > 5. При помощи программного кода MCNPX проверялось предположение, что облучение мишеней при более низких энергиях будет способствовать увеличению выхода и радионуклидной чистоты ¹⁷⁷Lu. Для мишени из естественного гафния расчеты проводили для энергий протонов 37 и 67 МэВ. Радионуклидная чистота при этом действительно улучшилась, однако выход ¹⁷⁷Lu значительно снизился (σ = 0.425 мбн при энергии 67 МэВ).

Для минимизации каналов ядерных реакций проводились исследования реакций с меньшими энергиями протонов [30]. С этой целью были измерены выходы реакции ^natHf(p, x)¹⁷⁷Lu для энергий протонов 6–17 МэВ. Расчеты с помощью программного кода EMPIRE 2.19 с использованием двух разных моделей плотности ядерных уровней (модели Ферми-газа и Гильберта–Камерона) показали, что доминирующим каналом образования ¹⁷⁷Lu при таких энергиях является реакция ¹⁸⁰Hf(p, α)¹⁷⁷Lu. Сечения реакций ¹⁷⁸Hf(p, 2p)¹⁷⁷Lu и ¹⁷⁹Hf(p, d + p)¹⁷⁷Lu оказались на несколько порядков ниже сечения реакции с вылетом α-частицы. Хотя при увеличении энергии протонов свыше 25 МэВ сечение реакции ¹⁷⁹Hf(p, 3He)¹⁷⁷Lu начинает увеличиваться, в диапазоне энергий от 25 до 35 МэВ его вклад все еще остается незначительным. В [30] отмечалось, что кулоновский барьер системы ¹⁷⁷Lu + α составляет ~20 МэВ и в случае, если энергия налетающего протона приближается к 20 МэВ, действие барьера ослабевает, и канал испускания α-частиц усиливается. Расчеты прогнозируют максимальное значение сечения этой реакции при энергиях протонов ~24 МэВ. Также было получено максимальное экспериментальное значение выхода ¹⁷⁷Lu σ = = 0.61 мбн для энергии протонов 16.6 МэВ [30].

В [31] показано, что максимальный выход активности ¹⁷⁷Lu при облучении мишеней естественного гафния составляет 0.8 МБк/мкА·ч при энергии протонов 45 МэВ.

Что касается радиохимического выделения ¹⁷⁷Lu из облученных мишеней гафния, опубликованы единичные работы по описанию способов разделения микроколичеств лютеция и макроколичеств гафния [32] и ряд методов разделения эквивалентных количеств этих элементов при выделении из геологических образцов [32, 33]. Первые методики разделения равных количеств Lu³⁺ и Hf⁴⁺ основывались на ионообменной хроматографии. В результате разделения выход Lu³⁺составлял 50%, Hf⁴⁺ – 90%. Низкий выход лютеция был связан с плохим разрешением пиков Lu³⁺и Yb³⁺, присутствие которого в элюате нежелательно. Методика была модифицирована, однако число стадий осталось прежним [34].

В последние годы для разделения Lu³⁺ и Hf⁴⁺ используют метод экстракционной хроматографии с катионообменной и LN смолами. Такой подход применяется в настоящее время разными лабораториями [32, 35].

Перечисленные результаты показывают, что мишени из природного гафния не рационально использовать для получения ¹⁷⁷Lu при таких энергиях протонов из-за небольшого выхода. Однако при больших энергиях будут нарабатываться многочисленные радиоактивные примеси. Ситуация может быть улучшена при использовании обогащенных мишеней по ¹⁸⁰Hf на пучках протонов с энергией не менее 30 МэВ.

3.1. Получение ¹⁷⁷Lu из мишеней гафния

При облучении мишеней гафния тормозным излучением фотонов образование ¹⁷⁷Lu может происходить в результате реакций ¹⁷⁸Hf(γ, p)¹⁷⁷Lu, ¹⁷⁹Hf(γ, pn)¹⁷⁷Lu и ¹⁸⁰Hf(γ, p2n)¹⁷⁷Lu.

В [36] было показано, что после облучении оксида гафния естественного изотопного состава тормозными фотонами с граничной энергией 40 МэВ током 10 мкА в облученной мишени содержалось значительное количество примесных изотопов лютеция. Поэтому для получения медицинского изотопа лютеция с минимизацией образования примесей было предложено использовать мишени, обогащенные по ¹⁷⁸Hf или ¹⁷⁹Hf.

В [37] были получены экспериментальные данные о средневзвешенных по потоку сечениях некоторых реакций с вылетом протона для тормозного излучения с граничной энергией 37 и 55 МэВ. Для тормозного излучения с граничной энергией 37 МэВ для реакции ^natHf(γ, pxn)¹⁷⁷Lu средневзвешенное сечение оказалось равным 450 мкбн, тогда как для реакций ¹⁷⁹Hf(γ, pn)¹⁷⁷Lu и ¹⁸⁰Hf(γ, p2n)¹⁷⁷Lu при облучении тормозным излучением с граничной энергией 55 МэВ средневзвешенные сечения составили 120 и 2 мкбн соответственно.

Проведенные исследования средневзвешенного по потоку сечения реакции ¹⁷⁸Hf(γ, p)¹⁷⁷Lu с использованием мишени гафния, обогащенной по ¹⁷⁸Hf (92%), при облучении тормозными фотонами с граничной энергией 55 МэВ показали результат, равный 800 мкбн [38]. Используя данные о сечениях (γ, рn)- и (γ, р2n)-реакций на изотопах ^179,180Hf, выявили, что одновременно с ^177gLu при облучении ¹⁷⁸Hf образуется не более 0.3% ¹⁷⁵Lu и не более 1% ¹⁷⁶Lu.

Полученные величины демонстрируют перспективность применения ускорителей электронов для производства ¹⁷⁷Lu, особенно при использовании обогащенных мишеней гафния. Отметим, что при наработке ¹⁷⁷Lu предлагаемым способом даже при использовании обогащенных мишеней себестоимость облучения на 2–3 порядка ниже, чем при производстве ¹⁷⁷Lu в (n, γ)-реакциях. Кроме того, при использовании предлагаемого подхода после радиохимических процедур выделения теряется не более 2% мишени и ее можно повторно использовать для наработки ¹⁷⁷Lu [32] в отличие от облучения на реакторах, что также повышает рентабельность производства.

3.2. Получение ¹⁷⁷Lu из мишеней тантала

При облучении мишеней гафния тормозным излучением фотонов образование ¹⁷⁷Lu может происходить в результате реакций ¹⁸¹Та(γ, α)¹⁷⁷Lu.

В настоящей работе были проведены исследования средневзвешенных по потоку сечений выходов (γ, α)-реакции на тантале, они оказались равными 19 и 33 мкбн для тормозного излучения с граничной энергией 40 и 55 МэВ соответственно.

Несмотря на то что выход активности ¹⁷⁷Lu в реакции ¹⁸¹Та(γ, α)¹⁷⁷Lu оказался на порядок меньше, чем в реакции ¹⁷⁸Hf(γ, p)¹⁷⁷Lu, использование танталовых мишеней тоже может оказаться эффективным ввиду того, что естественный тантал в отличие от гафния является моноизотопом.