1. На главную
  2. Электронные версии
  3. Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования
  4. № 12, 2020

Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2020, № 12, стр. 64-69

Вклад автоионизационных процессов в электронные тормозные потери

А. Н. Зиновьев a, *, П. Ю. Бабенко a, А. П. Шергин a

a ФТИ им. А.Ф. Иоффе
194021 Санкт-Петербург, Россия

* E-mail: Zinoviev@inprof.ioffe.ru

Поступила в редакцию 18.01.2020
После доработки 24.02.2020
Принята к публикации 26.02.2020

Полный текст (PDF)

Аннотация

При столкновениях ионов кэВ-энергий вследствие выдвижения молекулярных орбиталей происходит возбуждение автоионизационных состояний. Показано, что значения сечения электронного торможения можно оценить, используя связь между сечением возбуждения автоионизационного состояния и сечением ионизации. Для случаев, когда сечения ионизации неизвестны, для расчета сечений ионизации при возбуждении оболочек L и M предлагается использовать разработанную нами универсальную зависимость сечения ионизации от параметров партнеров соударения. Модель обосновывает доминирующий вклад образования автоионизационных состояний в величину сечения электронного торможения в рассматриваемом диапазоне энергий и предсказывает пороговую зависимость сечения от энергии бомбардирующих ионов.

Ключевые слова: электронные тормозные способности, сечения ионизации, внутренние вакансии, атомные столкновения, неупругие потери энергии.

ВВЕДЕНИЕ

Обзор современного состояния работ по теории торможения частиц предоставлен в [1, 2]. Как правило, теория удовлетворительно описывает потери при высоких энергиях частиц и вблизи максимума сечения торможения. Фирсов О. Б. [3] предложил подход для описания тормозных потерь при медленных столкновениях. Однако имеются значительные расхождения теории с экспериментом. На наш взгляд, это связано с тем, что при медленных столкновениях игнорируется ионизация вследствие образования и распада автоионизационных состояний.

Общепризнанной для описания неупругих потерь энергии при столкновении ионов кэВ-энергий является модель выдвигающихся молекулярных орбиталей [4]. При сближении частиц до межъядерных расстояний Rc, сравнимых с размерами L-оболочек, молекулярная орбиталь 4fσ, формирующаяся из 2p-уровней сталкивающихся атомов и содержащая 2 электрона, резко выдвигается и пересекает несколько верхних вакантных уровней. В связи с переходами электронов с рассматриваемой орбитали на свободные уровни при разлете частиц может образоваться одна или две вакансии на рассматриваемой орбитали, при этом возникает автоионизационное состояние. Оно распадается путем оже-перехода, что приводит к ионизации частиц. Таким образом, формирование автоионизационного состояния приводит к последующей ионизации. Выдвижение 4fσ-орбитали происходит при сравнительно больших межъядерных расстояниях и вследствие большого геометрического фактора вносит наибольший вклад в сечение ионизации, при меньших расстояниях следует учитывать и выдвижение 3dσ-орбитали.

При возбуждении М-оболочек в спектрах потерь энергии появляются дискретные линии с разными порогами возбуждения. В случае возбуждения М-оболочки несколько орбиталей (5fσ, 5gσ, 6hσ и т.д.) выдвигаются, что также приводит к образованию автоионизационных состояний. Таким образом, основным механизмом неупругих потерь при столкновениях между частицами кэВ-энергий является механизм выдвижения молекулярных орбиталей с последующим образованием автоионизационных состояний, а их оже-распад приводит к ионизации партнеров столкновения.

Следует отметить, что при скоростях соударения, сравнимых со скоростью электронов в наружных оболочках, может происходить опустошение выдвигающейся орбитали за счет прямых переходов электронов в континуум, что приводит к дополнительному росту потерь энергии, связанному с энергиями образующихся электронов.

Электронная тормозная способность dE/dx и неупругие потери энергии при столкновениях связаны как

$\frac{{dE}}{{dx}} = \frac{{2\pi }}{{{{V}_{0}}}}\int {\left[ {{{Q}_{0}} + {{Q}_{1}}} \right]} {\kern 1pt} W\left( b \right)bdb.$
Здесь V0 − объем одного атома в твердой мишени, b − параметр удара, член Q0 обусловлен возбуждением плазмонов и другими возбуждениями при прохождении частицы через мишень, а член Q1 отражает вклад от ионизации частиц. W(b) является вероятностью неупругого перехода. Соотношение между сечением образования автоионизационного состояния σv и сечением ионизации σ ion имеет вид σv = 1/Nσ ion, где N − число электронов, образующихся при распаде автоионизационного состояния. Наконец, уравнение (1) можно переписать так:
(2)
$\frac{{dE}}{{dx}} = \frac{1}{{N{{V}_{0}}}}\mathop \sum \limits_{nlj} {{Q}_{1}}_{{nlj}}\sigma _{{nlj}}^{{{\text{ion}}}}.$
Здесь суммирование производится по всем выдвигающимся молекулярным орбиталям с квантовыми числами n, l, j. Поэтому для оценки вклада процессов автоионизации в dE/dx необходимо знать значения Q1nlj и сечений ионизации $\sigma _{{nlj}}^{{{\text{ion}}}}$. Предварительные результаты по апробации указанного подхода были опубликованы в нашей работе [5].

Электронная тормозная способность dE/dx и сечение электронного торможения Se связаны соотношением: (−dE/dx) = nSe, где n − число атомов мишени в единице объема.

РЕЗУЛЬТАТЫ РАСЧЕТОВ

На рис. 1 проведено сравнение сечения электронного торможения Se для случая столкновений ионов Ne c Ne, рассчитанных по формуле (2), со значениями из базы данных SRIM [6]. Сечение ионизации для случая столкновений Ne+−Ne получено из данных [7–10]. Значение Q = 45 эВ авторы взяли из работы [11]. Как следует из рис. 1, наблюдается удовлетворительное согласие наших расчетов со значениями из базы данных SRIM. Автоионизационная модель дает значения, превышающие значения из базы данных SRIM. Примечательно, что предлагаемая модель предсказывает пороговый характер зависимости сечения электронного торможения Se, поскольку неупругие потери энергии резко возрастают при достижении межъядерных расстояний, необходимых для формирования автоионизационных состояний. На рис. 1 также представлена оценка вклада ионизации K-оболочки. В настоящее время, экспериментальные данные для рассматриваемой системы Ne+−Ne и диапазона энергий соударения отсутствуют.

Рис. 1.

Сечение электронного торможения Se для Ne−Ne (твердая фаза). Сплошная линия − оценка авторов работы, основанная на сечении ионизации. Штриховая линия − SRIM [6]. Треугольниками показана проведенная авторами оценка вклада ионизации K-оболочки в случае Ne−Ne.

Имеется возможность оценки сечения ионизации L-оболочки для различных неизученных комбинаций ион–твердое тело. Неизвестное сечение ионизации можно оценить с помощью масштабирования, предложенного в нашей работе [12]. Вероятность образования L-вакансии на межъядерном расстоянии R0 можно описать выражением

(3)
$W\left( {{{R}_{0}}} \right) = \frac{1}{{\beta + {\text{exp}}\left[ {\gamma \left( {\frac{{{{R}_{0}}}}{{{{R}_{{\text{c}}}}}} - 1} \right)} \right]}},$
где β = 1.02, γ = 22.8, а параметр Rc определяется из условия W(Rc) = 0.5 и близок к межъядерному расстоянию, на котором 4fσ-орбиталь пересекает незаполненные верхние уровни. На рис. 2 приведена зависимость параметра Rс от суммы зарядов ядер сталкивающихся частиц. Эта зависимость была получена в [12] путем обработки существующих экспериментальных данных о порогах возбуждения L23-оболочки при столкновениях атомных частиц как в газовой (открытые символы), так и в твердой фазах (сплошные символы). Полученная зависимость хорошо согласуется с расчетами положения точки пересечения молекулярных орбиталей для различных систем (пунктирная линия) и применима при Z1 + Z2 ≥ 20. На рис. 2 приведены также значения параметра Rc при выдвижении орбитали 3dσ, полученные из анализа поведения неупругих потерь энергии и заряда рассеянной частицы от достигнутого межъядерного расстояния для систем Ne−Ne [13], N−Ar и Ne−Ar [14] (сплошная линия с пустыми квадратами).

Рис. 2.

Параметр Rc в зависимости от суммы Z1 + Z2 зарядов ядер сталкивающихся партнеров [12]. Сплошная линия − универсальная зависимость для случая образования L-вакансий из-за выдвижения 4fσ-орбитали, линия с пустыми квадратами – зависимость для 3dσ-орбитали. Штриховая линия − аналогичная зависимость для возбуждения М-оболочек. Пунктир − расчетные положения точки пересечения молекулярных орбиталей.

Как показано на рис. 3, предложенная формула (3) хорошо описывает экспериментальные данные для столкновений в твердом теле [11].

Рис. 3.

Зависимость неупругих потерь энергии Q для системы Ne+−Si от расстояния наибольшего сближения R0, измеренная в работе [11] для разных энергий соударения. Зависимость, предсказанная формулой (3), показана сплошной линией.

Таким образом, сечение ионизации, связанное с возбуждением L23-оболочки, может быть получено следующим образом: сначала определяется параметр Rc по данным, показанным на рис. 2, а затем сечение ионизации рассчитывается путем интегрирования W[R0(b)] (3) по всем параметрам удара. Зависимость R0 от b может быть рассчитана с использованием потенциала взаимодействия [15]. Энергии образования вакансии L23 можно получить из измерений [14–17].

Имеется и другой способ: в нашей работе [12] было показано, что сечение ионизации для случая возбуждения оболочки L23 в диапазоне 20 ≤ ≤ Z1 + Z2 ≤ 42 описывается универсальной кривой (рис. 4) с нормализацией сечений на фактор $NR_{{\text{c}}}^{{\text{2}}}$ и с нормализацией шкалы энергий на фактор U(Rс)/Еcms, где U(Rc) − величина потенциала взаимодействия при межъядерном расстоянии Rc, а Ecms − энергия столкновения в системе центра масс. Универсальная зависимость, получена интегрированием зависимости W(R0) (3) по параметрам удара:

(4)
$\sigma _{{nlj}}^{{{\text{ion}}}} = 2\pi N\mathop \smallint \limits_0^{{d \mathord{\left/ {\vphantom {d 2}} \right. \kern-0em} 2}} {{W}_{{nlj}}}\left( {{{R}_{0}}} \right)bdb.$
Рис. 4.

Сечения образования L-вакансий в столкновениях Ar+−Ar, измеренные в [17], и сечения ионизации для системы Ne+−Ne [7–10], нормированные на коэффициент πN$R_{{\text{c}}}^{2}$, как функция Ecms/U(Rc). Сплошная линия − сечениe, полученнoе с помощью интегрирования зависимости W(R0) (3) по параметрам удара [12].

Как видно из рис. 4, универсальная кривая хорошо описывает как случай ионизации наружных L-оболочек в системе Ne−Ne [7–10], так и случай образования внутренних L23-вакансий при столкновениях Ar–Ar [18]. С помощью этого метода были сделаны оценки вклада ионизации L-оболочек для систем O−Al и Ne−Si (рис. 5, 6). Возбуждение L23-оболочки в легком партнере соударения связано с выдвижением 4fσ-орбитали, а в более тяжелом партнере − с выдвижением 3dσ-орбитали. Величина неупругой потери энергии в канале, связанном с выдвижением 4fσ cоставляла 35 и 45 эВ для систем O‑Al и Ne−Si соответственно. Величина Q для 3dσ-орбитали зависит от рассматриваемой энергии и оценивалась нами из экспериментально измеренной зависимости Q от межъядерного расстояния [19].

Рис. 5.

Зависимость сечения электронного торможения Se для случая O−Al от энергии соударения. Точки – эксперимент [20], штриховая линия – данные SRIM [6], пунктир – расчет [22]. Полученные авторами оценки вклада от выдвижения 3dσ- и 4dσ-орбиталей показаны тонкими сплошными линиями, штрихпунктирная линия – суммарная кривая.

Рис. 6.

Зависимость сечения электронного торможения для случая Ne−Si от энергии соударения. Точки – эксперимент [21], штриховая линия – данные SRIM [6]. Полученные авторами оценки вклада от выдвижения 3dσ- и 4dσ-орбиталей показаны тонкими сплошными линиями, пунктирной линией − оценка вклада торможения на электронах проводимости, штрихпунктирной – суммарная кривая.

Как видно из рис. 5 и 6, при небольших энергиях доминирует вклад ионизации, связанной с образованием автоионизационных состояний при выдвижении 4fσ-орбитали, затем необходимо учитывать вклад выдвижения 3dσ. Имеется хорошее согласие суммарной кривой как с экспериментальными данными [20, 21], так и с базой данных SRIM [6] и с результатами расчетов Зигмунда и др. [22] при использовании бинарной теории при описании взаимодействия частиц.

Вклад от потери энергии при торможении на электронах внешней оболочки атома мишени мы оценили для случая Ne−Si, используя формулу, приведенную в [23] для потери энергии при взаимодействии иона с газом свободных электронов в твердом теле. При E0 = 10 кэВ это значение составляет всего 13% от данных, представленных в SRIM (рис. 6).

Аналогичный подход можно использовать для оценки сечения ионизации в случае возбуждения М-оболочки. На рис. 7 рассматриваются столкновения ионов аргона с твердым аргоном. Сечения ионизации для столкновений Ar+−Ar получены из работ [10–12, 24]. В случае М-оболочки наблюдалось образование состояний с энергиями 14, 28 и 50 эВ [25]. Вклад образования вакансий в L23-оболочке также учитывался. Сечение образования L23-вакансий было получено из измерений сечения образования оже-электронов при распаде вакансии [18]. Энергия образования L-вакансии была принята равной 340 эВ [14]. Штрихпунктирная линия на рис. 7 представляет собой сумму вкладов в сечение электронного торможения Se от возбуждения L и M-оболочек. Как видно, возбуждение L-оболочки увеличивает значение Se в два раза. Этот рисунок также демонстрирует пороговое поведение сечения электронного торможения Se. Как и в других рассмотренных случаях, предлагаемая модель предсказывает доминирующий вклад процессов формирования автоионизационных состояний и последующей ионизации в сечение электронного торможения Se в рассматриваемом диапазоне энергий соударения.

Рис. 7.

Сравнение сечения электронного торможения, представленного в базе данных SRIM [6] (штриховая линия), и оценка авторов для случая Ar−Ar, полученная на основе сечений ионизации, взятых из [10–12, 24] (толстая сплошная линия). Показан также вклад образования L2,3-вакансий [18] – тонкая сплошная линия. Штрихпунктирная линия − сумма возбуждений L- и M-оболочек.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Показано, что значения сечения электронного торможения Se можно оценить, используя связь между сечением возбуждения автоионизационного состояния и сечением ионизации.

Для случаев, когда сечения ионизации неизвестны, для расчета сечений ионизации при возбуждении оболочек L и M предлагается использовать разработанную нами универсальную зависимость сечения ионизации от параметров партнеров соударения.

Предложенная модель обосновывает доминирующий вклад образования автоионизационных состояний в величину сечения электронного торможения Se в рассматриваемом диапазоне энергий и предсказывает пороговую зависимость Se от энергии бомбардирующих ионов.

Список литературы

  1. Sigmund P. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. 2017. V. 406. P. 391. https://doi.org/10.1016/j.nimb.2016.12.004

  2. Montanari C.C., Miraglia J.E. // Phys. Rev. A. 2017. V. 96. Iss. 1. P. 012707. https://doi.org/10.1103/PhysRevA.96.012707

  3. Firsov O.B. // Sov. Phys. JETP. 1959. V. 9. Iss. 5. P. 1076.

  4. Fano U., Lichten W. // Phys. Rev. Lett. 1965. V. 14. Iss. 16. P. 627. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.14.627

  5. Зиновьев А.Н., Бабенко П.Ю., Мелузова Д.С. и др. // Письма ЖЭТФ. 2018. Т. 108. Вып. 9. С. 666. https://doi.org/10.1134/S0370274X18210129

  6. Ziegler J.F., Biersack J.P. // SRIM – http://www.srim.org

  7. Hayden H.C., Amme R.C. // Phys. Rev. 1966. V. 141. Iss. 1. P. 30. https://doi.org/10.1103/PhysRev.141.30

  8. Cacak R.K., Jorgensen T. // Phys. Rev. A. 1970. V. 2. Iss. 4. P. 1322. https://doi.org/10.1103/PhysRevA.2.1322

  9. Gilbody H.B., Hasted J.B. // Proc. Roy. Soc. A. 1957. V. 240. Iss. 1222. P. 382. https://doi.org/10.1098/rspa.1957.0093

  10. Gilbody H.B., Hasted J.B., Ireland J.V. et al. // Proc. Roy. Soc. A. 1963. V. 274. Iss. 1356. P. 40. https://doi.org/10.1098/rspa.1963.0113

  11. Xu F., Manico G., Ascione F. et al. // Phys. Rev. A. 1998. V. 57. Iss. 2. P. 1096. https://doi.org/10.1103/PhysRevA.57.1096

  12. Babenko P.Yu., Zinoviev A.N., Shergin A.P. // Nucl. Instrum. Methods. B. 2015. V. 354. P. 142. https://doi.org/10.1016/j.nimb.2014.12.070

  13. Fuls E.N., Jones P.R., Ziemba F.P., Everhart E. // Phys. Rev. 1957. V. 107. Iss. 3. P. 704. https://doi.org/10.1103/PhysRev.107.704

  14. Afrosimov V.V., Gordeev Yu.S., Polyanskii A.M., Shergin A.P. // JETP. 1973. V. 36. Iss. 3. P. 418.

  15. Зиновьев А.Н. // Поверхность. Рентген., синхротр. и нейтрон. исслед. 2018. № 6. С. 43. https://doi.org/10.7868/S0207352818060094

  16. Afrosimov V.V., Gordeev Yu.S., Polansky A.M., Shergin A.P. // Tech. Phys. 1972. V. 41. P. 134.

  17. Fastrup B., Hermann G., Smith K.J. // Phys. Rev. A. 1971. V. 3. Iss. 5. P. 1591. https://doi.org/10.1103/PhysRevA.3.1591

  18. Meschi G.G. PhD Thesis. Ioffe Institute. Leningrad, 1983.

  19. Kessel Q.C., McCaughey M.P., Everhart E. // Phys. Rev. 1967. V. 153. Iss. 1. P. 57. https://doi.org/10.1103/PhysRev.153.57

  20. Paul H. Stopping Power for Light Ions. http://www.exphys.uni-linz.ac.at/stopping.

  21. Grahmann G., Kalbitzer S. // Nucl. Instrum. Methods. 1976. V. 132. P. 119. https://doi.org/10.1016/0029-554X(76)90720-5

  22. Sigmund P., Schinner A. // Nucl. Instrum. Methods. B. 2002. V. 195. Iss. 1–2. P. 64. https://doi.org/10.1016/S0168-583X(01)01162-4

  23. Echenique P.M., Flores F., Ritchie R.H. // Solid. State Phys. 1990. V. 43. P. 229. https://doi.org/10.1016/S0081-1947(08)60325-2

  24. Haugsjaa P.O., Amme R.C. // J. Chem. Phys. 1970. V. 52. Iss. 9. P. 4874. https://doi.org/10.1063/1.1673725

  25. Bierman D.J., Turkenburg W.C. // Physica. 1973. V. 67. Iss. 3. P. 533. https://doi.org/10.1016/0031-8914(73)90166-3

Дополнительные материалы отсутствуют.

Инструменты

следующая статья выпуска предыдущая статья выпуска содержание выпуска

Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования

Архивы выпусков Информация о журнале Отправить рукопись в журнал