Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2022, № 5, стр. 3-13
Нейтронный фурье-стресс-дифрактометр FSS на реакторе ИБР-2: результаты модернизации и перспективы дальнейшего развития
Г. Д. Бокучава a, *, А. А. Круглов a, И. В. Папушкин a, В. В. Журавлев a, Т. Б. Петухова a, С. М. Мурашкевич a, Л. А. Трунтова a, Н. Д. Зернин a
a Объединенный институт ядерных исследований
141980 Дубна, Россия
* E-mail: Gizo.Bokuchava@jinr.ru
Поступила в редакцию 18.07.2021
После доработки 18.09.2021
Принята к публикации 25.09.2021
- EDN: HNCBTB
- DOI: 10.31857/S1028096022050077
Аннотация
Нейтронный фурье-дифрактометр FSS (Fourier Strain Scanner) использовался в 1990–2010 гг. на стационарном реакторе FRG-1 в научно-исследовательском центре GKSS (Геестахт, Германия) для исследования остаточных напряжений в конструкционных материалах и промышленных изделиях. В 2010 г. реактор FRG-1 был окончательно выведен из эксплуатации. В связи с этим дифрактометр FSS в 2014 г. был перевезен в Лабораторию нейтронной физики им. И.М. Франка ОИЯИ (Дубна, Россия) и размещен на канале № 13 импульсного реактора ИБР-2. Представлены результаты проведенной модернизации прибора и дальнейшие перспективы его развития.
ВВЕДЕНИЕ
Фурье-дифрактометр FSS (Fourier Strain Scanner) на стационарном реакторе FRG-1 в научно-исследовательском центре GKSS (Геестахт, Германия) [1] изначально был создан и оптимизирован для исследования внутренних напряжений в конструкционных материалах и промышленных изделиях с помощью дифракции нейтронов высокого разрешения (Δd/d ≈ 4 × 10–3, d – межплоскостное расстояние). После остановки реактора FRG-1 дифрактометр FSS был перевезен в Лабораторию нейтронной физики им. И.М. Франка (ЛНФ) ОИЯИ (Дубна, Россия) и установлен на канале № 13 импульсного реактора ИБР-2. В настоящее время помимо проведения научных исследований важным направлением научно-методической деятельности на FSS является дальнейшее развитие нейтронного корреляционного метода обратного времени пролета (RTOF-метода, RTOF – Reverse Time of Flight) для анализа упругого рассеяния нейтронов в кристаллах, а также разработка и тестирование новых детекторов, детекторной электроники и электроники накопления данных. На FSS возможно апробирование новых идей корреляционной нейтронной спектрометрии, которые можно в дальнейшем использовать на создаваемом Европейском импульсном источнике нейтронов ESS и новом нейтронном источнике ЛНФ. FSS по своему устройству аналогичен существующим на ИБР-2 фурье-дифрактометрам ФСД [2] и ФДВР [3]. Но в отличие от этих дифрактометров FSS изначально имел среднюю длину пролетной базы между фурье-прерывателем и детектором (L ≈ 12.37 м) и сравнительно низкую максимальную скорость вращения прерывателя (Ωmax = 2000 об./мин).
АДАПТАЦИЯ И МОДЕРНИЗАЦИЯ ДИФРАКТОМЕТРА FSS НА РЕАКТОРЕ ИБР-2
За прошедшие несколько лет был проведен большой объем работ по строительству канала № 13, который ранее на реакторе ИБР-2 не использовался, развитию его инфраструктуры, созданию биологической защиты, а также по установке и адаптации основных узлов FSS к работе на импульсном источнике и выполнению первых тестовых экспериментов [4] (рис. 1). Основными узлами дифрактометра FSS являются стальной конический коллиматор, зеркальный нейтроновод, фурье-прерыватель, гониометр для установки образца, два 90°-детектора и электроника накопления и управления.
Зеркальный нейтроновод
В закладную трубу канала № 13 перед зеркальным нейтроноводом установлен стальной коллиматор конической формы, который предназначен для уменьшения радиационной нагрузки на все последующие элементы установки. Для согласования с нейтроноводом входное и выходное отверстия коллиматора имеют прямоугольные сечения. Угловые размеры отверстий конического коллиматора таковы, что входное сечение нейтроновода полностью засвечено видимой поверхностью замедлителя. Нейтроновод расположен между фурье-прерывателем и образцом и предназначен для выведения из пучка быстрых нейтронов и γ-лучей, а также снижения потерь при транспортировке потока тепловых нейтронов к образцу. На первом этапе для формирования падающего пучка тепловых нейтронов на FSS был установлен штатный зеркальный изогнутый нейтроновод с поперечным сечением 15 × 108 мм, радиусом кривизны 1900 м и зеркальным покрытием с критическим индексом m = 1. Однако данная конфигурация нейтроновода не позволяет выйти из прямой видимости пучка, что приводит к нежелательному фону на образце. Характеристическая длина волны нейтроновода составляет λс = = 2.34 Å, что приводит к потере дифракционных пиков в случае межплоскостных расстояний меньше 1 Å (рис. 2) и значительно усложняет работу с образцами конструкционных сталей и сплавов (основной сегмент исследований). Кроме того, длительная эксплуатация (более 30 лет) вблизи активной зоны стационарного реактора FRG-1 вызвала значительные радиационные повреждения зеркального покрытия нейтроновода и ухудшение его характеристик, что привело к большим потерям интенсивности на образце.
Поэтому с целью улучшения характеристик дифрактометра были выполнены расчеты и определены основные параметры нового зеркального нейтроновода с более подходящими характеристиками (рис. 3). Новый зеркальный нейтроновод в стальном вакуумном кожухе, установленный на FSS, позволил увеличить поток нейтронов в области коротких длин волн в несколько раз, снизить фон, создаваемый быстрыми нейтронами и гамма-излучением, и заметно уменьшить характеристическую длину волны. Нейтроновод спроектирован плоскопараллельным в горизонтальной плоскости (ширина окна a = 10 мм) и линейно сходящимся в вертикальной плоскости (высота входного окна 126 мм, выходного – 50 мм). Общая длина нейтроновода 17.32 м, длина прямого конечного участка 2.8 м. Секции нового нейтроновода покрыты суперзеркальными стеклами на основе Ni/Ti с критическим индексом m = 2. Радиус кривизны нейтроновода составляет R = 1900 м, характеристическая длина волны λc = = 0.95 Å (рис. 4а). На выходе зеркального нейтроновода установлена автоматизированная диафрагма (JJ X-Ray, Дания) из карбида бора с регулируемой апертурой (0–30) × (0–80) мм для формирования падающего пучка необходимых размеров на исследуемом образце. Сравнительный анализ спектральных распределений, измеренных со старым и новым нейтроноводами, показал существенный сдвиг спектра в область коротких длин волн (Δλ ≈ 1.4 Å), что значительно расширяет рабочий диапазон в этой области. При этом наблюдается значительное снижение фона, создаваемого быстрыми нейтронами и гамма-излучением (рис. 4б).
Кроме того, значительное увеличение интенсивности в коротковолновой области дифракционного спектра вследствие замены нейтроновода позволяет уверенно регистрировать до 14 дифракционных пиков в случае ферритной стали (рис. 5а). Уровень разрешающей способности дифрактометра с новым нейтроноводом, определенный по стандартному образцу, составил Δd/d ≈ 5.6 × 10–3 при d = 2 Å и Ωmax = 2000 об./мин, рабочий диапазон межплоскостных расстояний dhkl = 0.5–3.5 Å (рис. 5б, 5в).
Следует отметить, что использование суперзеркальных (m = 2) отражающих покрытий стенок нового нейтроновода привело к небольшому увеличению расходимости падающего пучка нейтронов, вследствие чего геометрическая компонента функции разрешения $\Delta d_{G}^{2}$ несколько увеличилась, и в ней появилась зависимость более высокого порядка (~d 4) от межплоскостного расстояния: $\Delta d_{G}^{2} = \eta _{G}^{2}{{d}^{2}} + \eta _{{G2}}^{2}{{d}^{4}},$ где ηG ≈ 3.1 × 10–3, ηG2 ≈ 1.4 × 10–3. Это может несколько усиливать эффект уменьшения амплитуды дифракционного пика с увеличением скорости фурье-прерывателя [2].
Фурье-прерыватель
Штатный фурье-прерыватель FSS предназначен для быстрой модуляции первичного пучка нейтронов и состоит из диска ротора диаметром 570 мм, закрепленного на оси двигателя, и пластины статора, установленной неподвижно (рис. 6а). В ходе эксперимента скорость вращения диска меняется от 0 до 2000 об./мин по определенному закону (частотное окно). Диск прерывателя имеет 1024 щели шириной 0.75 мм. В качестве поглотителя нейтронов используют тонкие полоски металлического гадолиния размерами 0.75 × 75 мм и толщиной около 0.25 мм, которые размещены в соответствующих углублениях в диске и зафиксированы прижимным ободом. На оси двигателя установлен инкрементальный магнитный энкодер для измерения скорости и ускорения диска, сигнал которого поступает на RTOF-анализатор. Существенным недостатком данного прерывателя является низкая максимальная скорость вращения (Ωmax = 2000 об./мин), обусловленная его конструкцией. Поэтому для улучшения разрешающей способности FSS был установлен новый фурье-прерыватель с максимальной скоростью вращения Ωmax = 6000 об./мин, ранее использовавшийся на дифрактометре ФСД [5] и прошедший модернизацию (рис. 6б). Новый прерыватель установлен на платформе прецизионного перемещения, что позволяет при необходимости дистанционно вводить прерыватель в пучок и выводить из пучка и оперативно переключаться между режимами TOF (высокая светосила) и RTOF (высокое разрешение).
Результаты тестовых дифракционных экспериментов на стандартном образце железа показали, что после замены фурье-прерывателя разрешающая способность FSS значительно улучшилась из-за уменьшения временнóй компоненты функции разрешения (рис. 7, 8). Фактор выигрыша для полной функции разрешения FSS достигает значений G = 2.6 при dhkl = 0.5 Å и G = 1.19 при dhkl = 2.5 Å при увеличении максимальной скорости прерывателя от 2000 до 6000 об./мин.
Детекторная система
На FSS установлены два нейтронных детектора Ost и West при углах рассеяния 2θ = ±90°, которые позволяют регистрировать дифракционные спектры с двумя взаимно перпендикулярными векторами рассеяния. Детекторы Ost и West собраны из 12 и 15 фотоэлектронных умножителей (ФЭУ) соответственно с наклеенными на них сцинтилляционными стеклами NE912 (6Li). Для обеспечения высокого уровня разрешающей способности дифрактометра элементы каждого детектора должны быть расположены в пространстве в соответствии с временнóй фокусировкой. Поэтому для новой геометрии дифрактометра FSS были проведены расчеты оптимальных положений в пространстве отдельных ФЭУ детекторов Ost и West, а также выполнены сборка элементов и защиты детекторов, подключение и выбор рабочих режимов обоих детекторов (рис. 9). Диапазон углов Δ(2θ) в плоскости рассеяния составляет 8° для детектора Ost и 10° для детектора West. При необходимости перед детекторами могут устанавливать радиальные коллиматоры с фокусным расстоянием F = 230 мм и пространственным разрешением 1 или 2 мм, обеспечивающие выделение малого рассеивающего объема в глубине исследуемого образца. Радиальные коллиматоры установлены на платформах перемещения, которые позволяют дистанционно вводить их в рассеянный пучок и выводить из пучка, что позволяет формировать необходимым образом рассеянный пучок нейтронов в эксперименте.
Система накопления данных и окружение образца
Так же, как и на остальных фурье-дифрактометрах, на FSS для накопления данных используют RTOF-анализаторы MPD-32, работающие в режиме регистрации всех событий в списочном режиме, что позволяет задавать необходимые параметры шкалы времени пролета и обеспечивать высокую точность электронной фокусировки для отдельных элементов детекторов [6, 7]. В качестве системы управления дифрактометром используется программный комплекс Sonix+ на платформе Windows (PC), позволяющий посредством набора команд (скриптов) на языке программирования Python гибко формировать программу эксперимента. Табл. 1 содержит основные текущие параметры фурье-дифрактометра FSS.
Таблица 1.
Изогнутый нейтроновод: | Зеркальный, покрытие Ni/Ti (m = 2) |
– длина, м | 17.32 |
– радиус кривизны, м | 1900 |
Размер нейтронного пучка на месте образца (переменный), мм | (0–10) × (0–50) |
Расстояние замедлитель–образец, м | 27.2 |
Расстояние прерыватель–образец, м | 11.43 |
Фурье-прерыватель (диск): | Высокопрочный Al сплав |
– внешний диаметр, мм | 540 |
– ширина щели, мм | 0.7 |
– число щелей | 1024 |
– максимальная скорость вращения, об./мин | 6000 |
– максимальная частота модуляции пучка, кГц | 102.4 |
Ширина импульса тепловых нейтронов: | |
– в режиме низкого разрешения, мкс | 340 |
– в режиме высокого разрешения, мкс | 9.8 |
Плотность потока нейтронов на образце (без прерывателя), см–2 ⋅ с–1 | 1.2 × 106 |
Детекторы (2θ = ±90°) | 6Li, с временнóй фокусировкой |
Разрешение детекторов Δd/d (d = 1–1.5 Å) | 4 × 10–3 |
Диапазон dhkl, Å | 0.5–3.5 |
В составе оборудования FSS имеется гониометр (X, Y, Z, Ω) для прецизионного позиционирования образца с нагрузочной способностью 60 кг и с дополнительной регулировкой по вертикали. Для контроля положения образца используют юстировочные линейные лазеры, визуализирующие направления падающего и рассеянного пучков нейтронов. Для фотофиксации положения образца при сканировании используют FullHD веб-камеру, которая автоматически сохраняет снимки перед стартом экспозиции нейтронного спектра при каждом изменении положения образца в эксперименте.
РЕЗУЛЬТАТЫ ТЕСТОВЫХ ЭКСПЕРИМЕНТОВ
Для проверки чувствительности прибора к сдвигам и уширению дифракционных пиков были проведены эксперименты по сканированию различных образцов со сварными швами. Малый измеряемый объем размером 2 × 2 × 10 мм в глубине материала образца выделялся с помощью радиальных коллиматоров, установленных перед детекторами Ost и West. В первом эксперименте было проведено сканирование образца стальной пластины EBW толщиной 10 мм поперек сварного шва, выполненного с помощью электронно-лучевой сварки (рис. 10а). По результатам измерений для образца стальной пластины EBW получены распределения среднеквадратичных микродеформаций кристаллической решетки $\sqrt {\left\langle {{{\varepsilon }^{2}}} \right\rangle } ,$ оцененные из уширения дифракционных пиков по сравнению со стандартным образцом, а также распределения остаточных деформаций и напряжений, полученные из смещений пиков (рис. 10б–10г).
Во втором эксперименте было измерено распределение среднеквадратичной микродеформации в образце-свидетеле для ударных тестов по Шарпи, восстановленном с помощью электронно-лучевой сварки. Сканирование образца осуществляли поперек сварных швов. Вклад среднеквадратичной микродеформации кристаллической решетки $\sqrt {\left\langle {{{\varepsilon }^{2}}} \right\rangle } $ в общую ширину пика оценивали по модифицированным зависимостям Вильямсона–Холла Δd 2(d 2) с учетом анизотропного уширения пиков. Максимальные уровни микродеформации наблюдаются в центрах сварных швов ($\sqrt {\left\langle {{{\varepsilon }^{2}}} \right\rangle } $ ≈ 3.4 × 10–3 и $\sqrt {\left\langle {{{\varepsilon }^{2}}} \right\rangle } $ ≈ 3.1 × 10–3). На удалении от сварных швов уровень микродеформации спадает до величин, характерных для исходного стального материала ($\sqrt {\left\langle {{{\varepsilon }^{2}}} \right\rangle } $ ≈ 1 × 10−3) (рис. 11). Полученные данные достаточно хорошо согласуются с результатами, ранее полученными на дифрактометре ФСД [8, 9].
В целом, достигнутые характеристики FSS (точность определения сдвигов и уширения дифракционных пиков) примерно соответствуют уровню дифрактометра ФСД [10]. Тем не менее следует отметить, что по светосиле FSS существенно уступает ФСД из-за меньшего телесного угла нейтронных детекторов, что приводит к более длительным экспозициям (примерно в четыре раза) при регистрации дифракционных спектров.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Таким образом, основные работы по адаптации и модернизации дифрактометра FSS на канале № 13 ИБР-2 выполнены успешно. Дальнейшее развитие FSS включает в себя работы по увеличению светосилы дифрактометра, снижению уровня фона, улучшению параметров фурье-анализа и оснащению дифрактометра дополнительными устройствами (нагрузочными машинами, печами и другими устройствами) для задания внешних условий на образце.
В частности, приоритетной является задача по развитию детекторной системы и увеличению светосилы дифрактометра. Одним из вариантов является создание широкоапертурной детекторной системы на основе сцинтиллятора ZnS(Ag) с комбинированным использованием электронной и временнóй фокусировок, аналогичной 90°-детекторам ASTRA на ФСД [11]. Данная схема позволяет относительно легко увеличить телесный угол детекторной системы при сохранении высокого разрешения по межплоскостному расстоянию. Одним из недостатков данного варианта является довольно большой вклад геометрической компоненты в функцию разрешения из-за малого скользящего угла падения нейтронов на поверхность сцинтиллятора, что приводит к заметному влиянию эффекта уменьшения амплитуды пика с увеличением скорости прерывателя.
Альтернативным вариантом развития детекторной системы является создание сцинтилляционного (на основе ZnS(Ag) или 6Li-стекла) позиционно-чувствительного детектора (ПЧД) высокого разрешения для накопления данных в RTOF-режиме, что представляет интерес для дальнейшего развития корреляционной фурье-дифрактометрии с учетом перспектив использования RTOF-метода на новом нейтронном источнике ЛНФ. Предварительные оценки показывают, что детектор с позиционной чувствительностью около 2 мм при угле рассеяния 2θ = 90° может улучшить разрешение фурье-дифрактометра примерно в два раза за счет соответствующего уменьшения геометрического вклада в функцию разрешения. Следует заметить, что применение подобного ПЧД потребует также разработки новой версии электроники корреляционного анализа в списочном режиме (блок MPD), которая будет обладать большим быстродействием, большим количеством детекторных входов и дополнительными возможностями по обработке детекторных сигналов. Помимо ожидаемого увеличения светосилы и разрешения дифрактометра детекторы такого типа также могут существенно расширить экспериментальные возможности фурье-дифрактометров (исследование монокристаллов, ориентационных эффектов в материалах). Один из первых прототипов такого детектора с пространственным разрешением около 0.45 мм и эффективностью регистрации тепловых нейтронов (λ = 2.5 Å) около 10% предложен в [12]. Впоследствии подобные ПЧД на основе сцинтиллятора ZnS(Ag) со значительно улучшенными характеристиками были изготовлены и установлены на нейтронных дифрактометрах по времени пролета SENJU [13, 14] и TAKUMI [15] в научном центре J-PARC (Токай, Япония).
Список литературы
Schröder J., Kudryashev V.A., Keuter J.M. et al. // J. Neutron Res. 1994. V. 2. P. 129. https://doi.org/10.1080/10238169408200025
Bokuchava G. // Crystals. 2018. V. 8. P. 318. https://doi.org/10.3390/cryst8080318
Балагуров А.М., Бобриков И.А., Бокучава Г.Д. и др. // ЭЧАЯ. 2015. Т. 46. № 3. С. 453. http://www1.jinr.ru/ Pepan/v-46-3/01_balag.pdf
Bokuchava G., Kruglov A., Papushkin I. et al. Fourier Diffractometer FSS at the IBR-2 Pulsed Reactor // Proc. Eur. Conf. on Neutron Scattering (ECNS 2019). Saint Petersburg, 2019. Book of Abstracts. P. 442. http://ecns2019.com
Balagurov A.M., Bokuchava G.D., Kuzmin E.S. et al. // Z. Kristallogr. 2006. Suppl. Iss. № 23. P. 217. https://doi.org/10.1524/9783486992526-038
Bokuchava G. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A. 2020. V. 964. P. 163770. https://doi.org/10.1016/j.nima.2020.163770
Bokuchava G. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A. 2020. V. 983. P. 164612. https://doi.org/10.1016/j.nima.2020.164612
Bokuchava G., Petrov P. // Metals. 2020. V. 10. Iss. 5. P. 632. https://doi.org/10.3390/met10050632
Бокучава Г.Д., Петров П., Папушкин И.В. // Поверхность. Рентген., синхротр. и нейтрон. исслед. 2016. № 11. С. 22. https://doi.org/10.7868/S0207352816110032
Bokuchava G.D., Papushkin I.V., Tamonov A.V. et al. // Rom. J. Phys. 2016. V. 61. № 3–4. P. 491. http:// www.nipne.ro/rjp/2016_61_3-4/0491_0505.pdf
Kuzmin E.S., Balagurov A.M., Bokuchava G.D. et al. // J. Neutron Res. 2002. V. 10. № 1. P. 31. https://doi.org/10.1080/10238160290027748
Горин А., Герар Б., Киянаги Й. и др. Визуализация потоков нейтронов с помощью позиционно-чувствительного детектора на спектросмещающих волокнах. Препринт ИФВЭ 2002-41. Протвино, 2002. 7 c. http://web.ihep.su/library/pubs/prep2002/02-41-w.htm
Kawasaki T., Nakamura T., Toh K. et al. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A. 2014. V. 735. P. 444. https://doi.org/10.1016/j.nima.2013.09.057
Nakamura T., Toh K., Ebine M. et al. A Large Area Position-Sensitive Scintillation Neutron Detector for Upgrading SENJU Diffractometer // Proc. IEEE Nuclear Science Symp. and Medical Imaging Conf. (NSS/MIC). Manchester, 2019. P. 1. https://doi.org/10.1109/NSS/MIC42101.2019.9059981
Nakamura T., Kawasaki T., Toh K. et al. // JPS Conf. Proc. 2021. V. 33. P. 011097. https://doi.org/10.7566/JPSCP.33.011097
Дополнительные материалы отсутствуют.
Инструменты
Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования