Радиационная биология. Радиоэкология, 2019, T. 59, № 4, стр. 419-429

МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДИКА

Радиоэкологическое изучение соленых озер Крыма проводилось в 2016–2017 гг. на базе Отдела радиационной и химической биологии (ОРХБ) ФГБУН ИМБИ РАН. Материал для исследования был отобран во время сухопутных экспедиций на соленые озера Крыма: Кирлеутсткое, (Перекопская группа озер), Джарылгач (Тарханкутская группа озер), Сасык-Сиваш (Евпаторийская группа озер), Акташское (Керченская группа озер) (рис. 1, табл. 1).

Для определения концентрации ²³⁸U, ²³²Th, ²²⁶Ra, ⁴⁰К и ¹³⁷Cs отбор цист в период 2016–2017 гг. производили в озерах Кирлеутсткое, Джарылгач и Акташское. Именно в этих озерах, согласно методам определения радионуклидов [17, 22], удалось собрать необходимое количество живого материала (от 996 до 1034 г сырой массы цист из каждого озера). В результате долговременных траловых ловов минимально необходимое количество (390–420 г сырой массы) взрослых особей артемии удалось отобрать только в озерах Джарылгач и Акташское в 2017 г. Пробы цист и взрослых особей этого жаброногого рачка промывали пресной водой, а затем высушивали до постоянной массы при температуре 100–110°С. Коэффициенты усушки для цист артемии изменялись в диапазоне от 11.4 до 17.7, а для взрослых особей рачков это значение было равно 60.

Для радиохимического анализа ²¹⁰Po в период 2016–2017 гг. были отобраны цисты артемии в озерах Джарылгач и Сасык-Сиваш, взрослые особи – из озер Кирлеутское и Джарылгач. При определении содержания ²¹⁰Po для радиохимического анализа использовали от 1 до 10 г сырой массы живого материала. Что касается донных отложений, то для анализа было достаточно около 0.5 г сухой массы [23]. Одновременно с отбором гидробионтов были отобраны пробы донных отложений, в которых также определялись концентрации всех заявленных в работе радионуклидов. Полученные данные использовали для определения доз внешнего облучения гидробионтов от ионизирующего излучения ¹³⁷Cs. С этой же целью отбирали воду в озерах Кирлеутское, Джарылгач и Акташское (60 л для каждого отдельного измерения).

Для проведения исследований было отобрано шесть проб воды, 10 проб донных отложений, девять проб цист и семь проб живых артемий.

Содержание радионуклидов ²³⁸U, ²³²Th, ²²⁶Ra, ⁴⁰К и ¹³⁷Cs определяли по общепринятым в мировой практике методам [17, 24, 25] с использованием полупроводникового детектора ORTEC GMX-10 (США), выполненного на основе кристалла сверхчистого германия. Калибровку детектора осуществляли с помощью стандартных образцов донных отложений IAEA-306 и IAEA-315, поставляемых МАГАТЭ [17, 22]. Форма и размеры измерительных емкостей для стандартных образцов и для исследованных нами проб донных отложений были одинаковыми. Концентрацию ²²⁶Ra определяли по γ-излучению его короткоживущих дочерних радионуклидов: ²¹⁴Pb (энергия γ-квантов 295.2 и 351.9 кэВ) и ²¹⁴Bi (609.3 кэВ), а ²³⁸U – по его дочернему радионуклиду ²³⁴Th (энергия 63.3 и 92.6 кэВ) в состоянии радиоактивного равновесия между дочерними и материнскими радионуклидами, достигнутого за счет длительного (до 5 мес.) выдерживания проб перед измерениями [24, 25]. Статистическая ошибка гамма-спектрометрических измерений рассчитана по величине одного стандартного отклонения (1σ) от средних значений с учетом уровня внешнего радиоактивного фона, погрешности эффективности детектора и погрешности определения объема или массы. В целом величина относительной погрешности не превышала 20%. Для достижения такого уровня погрешности время измерений каждой пробы составляло 1 сут и более [17, 24, 25].

Для выделения ²¹⁰Ро из отобранных образцов применяли радиохимический метод, основанный на спонтанном осаждении полония на серебряном диске [23]. Химический выход ²¹⁰Ро определяли с помощью трассера – изотопа ²⁰⁸Ро, с периодом полураспада 2.898 г. и энергией α-частиц 5,114 МэВ (AEA Technology, Великобритания). Изотопы полония осаждали на серебряный диск, а затем измеряли их активность на альфа-спектрометре EG&G ORTEC OCTÊTÊ PC (США). Управление прибором и обработку спектров осуществляли с помощью программы Maestro^tm II, модель A64–B1 этой же фирмы. Концентрации ²¹⁰Ро в пробах рассчитывали на дату отбора по методике, описанной в работе [26]. Статистическую ошибку альфа-спектрометрии рассчитывали по величине одного стандартного отклонения (1σ) от средних значений [26].

Расчет поглощенных доз для отобранных цист и взрослых особей Artemia spp. базировался на использовании коэффициента DCF (дозового конверсионного фактора, (Гр ⋅ год^–1)/(Бк ⋅ кг^–1) для ²³⁸U, ²³²Th, ²³⁴Th, ²²⁶Ra, ⁴⁰К, ¹³⁷Cs. Взвешивающие коэффициенты для γ- и β-излучений равны 1 [28]. Таким образом, поглощенная и эквивалентная дозы, получаемые Artemia spp. от ионизирующего излучения ²³⁸U, ²³²Th, ²³⁴Th, ²²⁶Ra, ⁴⁰К и ¹³⁷Cs, были равны.

Для определения дозовой нагрузки, получаемой гидробионтами от внутреннего и внешнего источника облучения, применяли уравнение с использованием DCF_int и DCF_ext факторов (1) [15, 28].

где: $C_{i}^{{\text{w}}}$ – концентрация i-го радионуклида в воде, Бк/м³; $DCF_{i}^{{{\text{int}}}}$ – коэффициент дозового преобразования концентрации i-го радионуклида в гидробионтах для расчета дозы внутреннего облучения, Гр/год на Бк/кг сырой массы; $CF_{i}^{{{\text{hydr}}}}$ – коэффициент накопления i-го радионуклида гидробионтом; $C_{i}^{{{\text{sed}}}}$ – концентрация i-го радионуклида в донных отложениях, Бк/кг сухой массы; $DCF_{{i{\text{ext}}}}^{{{\text{sed}}}}$ – коэффициент дозового преобразования концентрации i-го радионуклида в донных отложениях для расчета дозы внешнего облучения гидробионтов, Гр/год на Бк/кг сухой массы.

В связи с тем, что DCF для расчета внешних доз, получаемых гидробионтами от ионизирующего излучения природных (²³⁸U, ²³²Th, ²³⁴Th, ²²⁶Ra, ⁴⁰K) радионуклидов, находящихся в донных отложениях водоемов, не предусмотрен [30], а внешнее облучение для гидробионтов в водной среде от α-излучающего ²¹⁰Ро отсутствует [24, 26], в настоящей работе рассматриваются только дозы внутреннего облучения цист и взрослых особей артемии, получаемые ими от всех природных радионуклидов. Концентрации ²³⁸U, ²³²Th, ²³⁴Th, ²²⁶Ra, ⁴⁰K, ²¹⁰Ро в донных отложениях не учитывались.

Суммарную дозу, полученную гидробионтами от внешнего (донные отложения) и внутреннего облучения, рассчитывали только для искусственного радионуклида ¹³⁷Cs [15, 27, 28, 30–32].

Для расчета мощностей поглощенных доз, формируемых излучением α-частиц ²¹⁰Ро в живых объектах, нами использованы подходы и критерии, изложенные в работах [29, 34, 35], а также формула (2), предложенная Б. Дж. Блейлоком с соавт. [34]:

где: D – поглощенная доза, получаемая в течение года организмом от аккумулированного в нем альфа-излучающего радионуклида, Гр/год; C_oрг – концентрация этого радионуклида в гидробионте, Бк/кг сырой массы; Е – энергия исследуемого радионуклида, МэВ.

Действие α-излучающих радионуклидов в морской среде оценивается только по их доле, инкорпорированной гидробионтами, так как вклад внешней составляющей от воды и донных отложений исключается в силу физических характеристик α-частиц [26, 29].

Для оценки максимально возможных годовых поглощенных доз облучения, получаемых гидробионтами, обитающими в озерах Крыма, от α-частиц ²¹⁰Po использовали максимальные величины концентраций этого радионуклида, из определенных в исследованных объектах.

Для расчета поглощенных доз облучения взрослой артемии и ее цист использовали взвешивающий коэффициент, равный 20 для α-частиц [27].

Полученные результаты сравнивали со шкалой Зон хронического действия ионизирующего излучения, предложенной Г.Г. Поликарповым [17, 36, 37].

РЕЗУЛЬТАТЫ

Концентрации ¹³⁷Сs в воде, донных отложениях, цистах и взрослых особях артемии из озер Кирлеутское, Джарылгач и Акташское представлены в табл. 2. Наибольшие концентрации природных радионуклидов, определенные для цист и взрослых особей Artemia spp. из соленых озер Крыма в период 2016–2017 гг., показаны в табл. 3.

Определено (табл. 2, 3), что в цистах артемии содержание ¹³⁷Сs было ниже предела измерения активности этого радионуклида, тогда как концентрации природных радионуклидов ²²⁶Ra, ²³²Th, ²³⁴Th, ²³⁸U, ⁴⁰К достоверно определялись. Во взрослых особях рачка концентрации ¹³⁷Сs были одинаковы и не зависели от даты и района отбора проб. Содержание природных радионуклидов во взрослых артемиях, в целом, на порядок превышало таковое для их цист.

Получено (табл. 4), что суммарные дозы от внешнего и внутреннего облучения ¹³⁷Сs для взрослых артемий составляли величины, равные n × 10^–6 Гр/год, что на порядок ниже доз, рассчитанных для черноморских гидробионтов [17]. Этого же порядка были и дозы, сформированные излучением естественных радионуклидов для цист и взрослых особей Artemia из соленых озер Крыма (табл. 5). Общая сумма поглощенных доз, полученных взрослыми особями артемии как от ионизирующего излучения искусственного ¹³⁷Сs (табл. 4), так и природных ²²⁶Ra, ²³²Th, ²³⁴Th, ²³⁸U, ⁴⁰К (табл. 5), составляли 1.1 × 10^–5 Гр/год, что соответствует значениям поглощенных доз, получаемых черноморскими моллюсками от искусственных радионуклидов ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs в период 1999–2005 гг. [17].

Результаты определения концентрации ²¹⁰Ро в гидробионтах в период 2016–2017 гг. и расчеты доз, полученных цистами и взрослыми особями артемии от ионизирующего излучения ²¹⁰Ро, приведены в табл. 6. Отмечено, что наибольшие концентрации этого радионуклида были обнаружены во взрослых артемиях из озера Джарылгач (табл. 6). Здесь этот показатель был сравним с концентрациями ²¹⁰Ро, определенными в донных отложениях указанного озера, которые варьировали от 50.5 до 115.8 Бк/кг сухой массы.

Средние значения поглощенных доз облучения, полученных цистами артемий от ионизирующего излучения ²¹⁰Ро, составляли 5.7 × 10^–3 Гр/год, а для взрослых особей – 6.8 × 10^–2 Гр/год. Это на 3–4 порядка превышало суммарные дозы, которые рачки на этой стадии развития получают от других природных радионуклидов: ²²⁶Ra, ²³²Th, ²³⁴Th, ²³⁸U, ⁴⁰K, и на четыре порядка – от доз облучения, получаемых взрослыми особями артемии от искусственного радионуклида ¹³⁷Cs.

Максимальная величина поглощенной дозы (около 10^–1 Гр/год), полученная от ионизирующего излучения ²¹⁰Ро взрослыми особями артемии, была определена для проб гидробионтов, отобранных из озера Джарылгач осенью 2016 г.

ОБСУЖДЕНИЕ

Анализ полученных результатов показал (табл. 2), что концентрация природного радионуклида ⁴⁰K, который является химическим аналогом цезия [38], была в (1.6–2.5) × 10² раза выше, чем концентрация других природных радионуклидов (²²⁶Ra, ²³²Th, ²³⁴Th, ²³⁸U) в цистах артемии. Так, концентрация ⁴⁰K в цистах рачка составляла в среднем 3.5 Бк/кг сырой массы, тогда как для других природных радионуклидов это значение изменялось в диапазоне 0.02–0.9 Бк/кг сырой массы. То есть ⁴⁰К, являясь конкурирующим с ¹³⁷Cs элементом при накоплении гидробионтами и находясь в природной среде в большем количестве, чем этот искусственный радионуклид, более интенсивно накапливался цистами артемий, тогда как содержание ¹³⁷Cs во всех пробах цист рачка было ниже уровня детектирования (табл. 2). В связи с этим было отмечено, что в период исследования 2016–2017 гг. дозовые нагрузки на цисты артемии от ионизирующего излучения искусственного радионуклида ¹³⁷Cs, находящегося в соленых озерах Крыма, не были сформированы.

Выявлено (табл. 3), что концентрация ²²⁶Ra в цистах артемий была в 2 раза больше, а содержание ⁴⁰K, ²³⁸U и ²³⁴Th было соответственно в 1.2, 2.7 и 40 раз меньше, чем во взрослых особях рачков. Вероятно, это связано с тем, что по биогеохимическим свойствам и особенностям концентрирования гидробионтами ²²⁶Ra является аналогичным стабильному кальцию, биологически значимому элементу [39, 40]. При этом поглощенные дозы, сформированные излучением естественных радионуклидов в цистах, были в 1.8 раз меньше таковых для взрослых артемий (табл. 5). Средние суммарные дозовые нагрузки на взрослых особей артемии от ионизирующего излучения искусственного радионуклида ¹³⁷Cs и природных радионуклидов (²²⁶Ra, ²³²Th, ²³⁴Th, ²³⁸U) были, в целом, одного порядка, составляя 4.0 × 10^–6 Гр/год и 6.1 × 10^–6 Гр/год.

²¹⁰Ро является одним из значимых дозообразующих природных радионуклидов [10]. Было отмечено, что артемия из оз. Джарылгач аккумулировала значительные количества природного радионуклида ²¹⁰Ро – до 198 Бк/кг сырой массы, в то время как концентрации этого радионуклида в ее цистах были на порядок ниже (табл. 6, рис. 2). Самые низкие концентрации полония были отмечены в летних пробах, а наиболее высокие – в осенних (рис. 2). Возможно, это объясняется тем, что поступление ²¹⁰Ро в организм гидробионтов происходит пищевым путем [41], и наблюдаемые изменения могут быть связаны с сезонными колебаниями концентраций этого радионуклида в пищевых объектах артемии – микроводорослях и, отчасти, детрите. Считаем, что на процесс накопления ²¹⁰Ро гидробионтами могут влиять сезонные биологические изменения, связанные с жизненным циклом рачков.

Известно, что при благоприятных условиях среды обитания продолжительность жизни взрослых особей артемии не превышает 4 мес. [42]. Наряду с этим, Artemia spp. – это типичные фильтраторы, которые питаются различными микроводорослями, бактериями, мелкими простейшими, детритом, постоянно пропуская через себя воду и частички ила [42]. В этот период и происходит накопление в организме артемии различных веществ, в том числе и радиоактивных. В свою очередь, толстостенные цисты рачка могут находиться в состоянии покоя и сохраняться в водоеме значительное время [42].

То есть количественные, физико-химические характеристики искусственных и природных радионуклидов, находящихся в соленых озерах Крыма, а также биологические особенности различных стадий развития Artemia spp. являются основными факторами, влияющими как на накопление этих радионуклидов в цистах и взрослых особях рачка, так и формирование дозовых нагрузок на изучаемых гидробионтов.

Сопоставление полученных результатов со шкалой Зон хронического действия ионизирующего излучения Г.Г. Поликарпова [17, 36] позволило оценить степень риска последствий радиационного воздействия искусственных и естественных радионуклидов в качестве источников облучения цист и взрослых особей Artemia spp. из соленых озер Крыма (рис. 3, 4). Результаты исследований показали, что суммарные дозовые нагрузки на взрослых особей артемий за счет излучений ¹³⁷Cs, а также на цисты и взрослых особей от ионизирующего излучения природных радионуклидов (²²⁶Ra, ²³²Th, ²³⁴Th, ²³⁸U) не поднимались выше уровней “Зоны неопределенности” (рис. 3, 4). Это первая Зона, согласно “Зонам мощностей доз и их действия в Биосфере”, предложенной академиком Г.Г. Поликарповым [17, 36], с наименьшими мощностями доз ионизирующей радиации. За условный верхний предел “Зоны неопределенности” принята мощность дозы 0.00004 Гр/год, которую создает излучение в процессе распада ⁴⁰К [17, 36].

Определено, что дозы, полученные цистами артемии от ионизирующего излучения ²¹⁰Ро, лежат в пределах Зоны “Физиологической маскировки” (рис. 3, 4). В ее пределах радиационные эффекты маскируются во многих случаях природной вариабельностью различных физиологических функций и содержанием биохимических компонентов. Уровень облучения в пределах этой Зоны (верхняя граница – 0.1 Гр/год) достаточен для продуцирования реальных эффектов, которые становятся регистрируемыми [17, 36]. Так, ряд эффектов, таких как увеличение частоты новых хромосомных аберраций у Chironomus, были зарегистрированы в этой Зоне мощностей доз [17, 36]. Дозы, полученные взрослыми особями артемии от ионизирующего излучения ²¹⁰Ро, лежат в пределах Зоны “Экологической маскировки” (верхняя граница – 4.0 Гр/год). Значительный маскирующий эффект в этой Зоне может обеспечиваться благодаря различному состоянию популяций, сезонных изменений и вариабельности экологических условий, результатом действий естественного отбора [17, 36].

Таким образом, в результате проведенных исследований было определено, что из всех рассматриваемых радионуклидов только α-излучение поглощенного ²¹⁰Po создает мощности доз, способные вызвать в цистах и взрослых особях Artemia spp. биологические эффекты, которые могут быть выявлены современными методами и аппаратурой.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В ходе исследований была выполнена сравнительная оценка дозовых нагрузок от искусственного радионуклида ¹³⁷Cs и природных радионуклидов (²²⁶Ra, ²³²Th, ²³⁴Th, ²³⁸U, ²¹⁰Po, ⁴⁰К) в качестве внешних и внутренних источников облучения цист и взрослых особей Artemia spp. из соленых озер Крыма (Кирлеутсткое, Джарылгач, Сасык-Сиваш, Акташское). В истории радиоэкологических исследований Крымского региона подобные исследования были проведены впервые.

Определено, что цисты артемии отличаются низкой (по сравнению со взрослыми особями рачка) аккумулирующей способностью искусственного радионуклида ¹³⁷Cs и всех рассматриваемых природных радионуклидов, включая ²¹⁰Ро. Основными факторами, влияющими на накопление этих радионуклидов цистами и взрослыми особями Artemia spp и формирование дозовых нагрузок на этих гидробионтов, являются количественные физико-химические характеристики искусственных и природных радионуклидов, находящихся в соленых озерах Крыма, а также биологические особенности различных стадий развития рачка.

²¹⁰Po является основным дозообразующим радионуклидом для цист и взрослых особей артемии из соленых озер Крыма. Согласно предложенной академиком Г.Г. Поликарповым шкале “Зон мощностей доз и их действия в Биосфере”, определено, что поглощенные дозы, полученные цистами и взрослыми особями артемии от ионизирующего излучения ²¹⁰Ро, достаточны для продуцирования реальных регистрируемых эффектов [17, 36] в исследуемых стадиях Artemia spp.

Результаты расчетов также показали, что дозовые нагрузки от ионизирующего излучения техногенного ¹³⁷Сs и природных радионуклидов (⁴⁰K, ²³²Th, ²³⁸U, ²³⁴Th, ²²⁶Ra) ни в одном из исследованных водоемов не достигали значений, способных оказать регистрируемое влияние на цисты и взрослых особей артемии.

Сопоставление рассчитанных дозовых нагрузок со шкалой “Зон мощностей доз и их действия в Биосфере” [36] – один из методов оценки степени риска последствий, получаемых гидробионтами от излучения искусственных и природных радионуклидов. Метод может быть использован для реализации контроля радиоэкологического состояния водных экосистем.