1. На главную
  2. Электронные версии
  3. Радиационная биология. Радиоэкология
  4. T. 60, № 2, 2020

Радиационная биология. Радиоэкология, 2020, T. 60, № 2, стр. 211-221

СОВРЕМЕННЫЕ УРОВНИ ДОЛГОЖИВУЩИХ РАДИОИЗОТОПОВ ПЛУТОНИЯ В ДОННЫХ ОТЛОЖЕНИЯХ СОЛЕНЫХ ОЗЕР КРЫМА

Н. Н. Терещенко 1, *, А. В. Трапезников 2, А. А. Параскив 1, В. Ю. Проскурнин 1, А. П. Платаев 2

1 Федеральный исследовательский центр “Институт биологии южных морей имени А.О. Ковалевского РАН”
Севастополь, Россия

2 Институт экологии растений и животных УрО РАН
Екатеринбург, Россия

* E-mail: ntereshchenko@yandex.ru

Поступила в редакцию 09.09.2019

Полный текст (PDF)

Аннотация

Приведены данные об уровнях содержания α-излучающих радиоизотопов плутония в поверхностных донных отложениях десяти соленых озер Крыма из разных географических групп. Получены профили вертикального распределения радиоизотопов в кернах донных садков до глубины 25–30 см в озерах из этих групп бальнеогрязевых ресурсов крымских озер. Самые высокие значения были отмечены в слое 10–15 см в оз. Сасык-Сиваш (2 Бк/кг). Удельная активность радиоизотопов плутония 239,240Pu в воде этих водоемов составляла 6.6–16.5 мБк/м3. На примере двух озер показано, что донные отложения характеризуются высокой аккумуляционной способностью в отношении радиоизотопов плутония. Коэффициенты накопления осадками 239,240Pu достигали величин порядка n × 104 кг/кг. Основное количество плутония в донных отложениях исследованных озер представлено радиоизотопами плутония глобального происхождения.

Ключевые слова: соленые озера Крыма, радиоизотопы 238,239,240Pu, донные отложения, вода, коэффициенты накопления, авария на Чернобыльской АЭС, радиоактивные глобальные выпадения

За период использования человечеством ядерной энергии в мирных и военных целях в регионе, где располагается полуостров Крым, основными источниками поступления антропогенных искусственных радионуклидов были глобальные радиоактивные выпадения после испытаний ядерного оружия в открытых средах и радиоактивные выпадения после аварии на Чернобыльской АЭС [1, 2]. Так как основной вклад в дозовые нагрузки дают короткоживущие радионуклиды c коротким периодом полураспада (Т1/2) (например, 131I – Т1/2 = = 8.04 сут; 133Хе – Т1/2 = 5.2 сут и др.) и основные дозообразующие радионуклиды со средними периодами полураспада, к которым относятся 137Cs и 90Sr с Т1/2 = 30.2 и 29.1 года соответственно, то изначально им уделялось большое внимание при изучении радиоэкологической ситуации в экосистемах. По истечении десятилетий эти радионуклиды частично распались, а также были подвержены миграции [3], в результате чего уровни их содержания снизились и продолжают снижаться. Уровни же долгоживущих радиоизотопов, таких как 239Pu и 240Pu (Т1/2 – 29 400 и 6400 лет соответственно), за этот период значимо не снизились за счет радиоактивного распада, и их количество в экосистемах от инцидента к инциденту увеличивается. Изотопы 239,240Pu нарабатываются при использовании ядерных технологий, и они нашли широкое применение в разных областях антропогенной деятельности, их количество возрастает [4], что увеличивает вероятность новых поступлений этих радиоизотопов в окружающую среду. Радиоизотопы 239,240Pu являются α-излучателями и поэтому характеризуются высокой радиотоксичностью, так как коэффициент качества для α-излучения с энергией частиц порядка 5 Мэв равен 20.

Водные экосистемы, в частности озера, выступают в роли накопителей радиоактивного и химического загрязнения, особенно бессточные водоемы, куда после первичного загрязнения от радиоактивных атмосферных выпадений поступает, как правило, вторичное загрязнение по природным или техногенным водотокам, со стоком с поверхностей ландшафтов, со сточными водами естественного и антропогенного происхождения. Как известно, основным депо плутония в водных экосистемах как солоноводных, так и пресноводных водоемов, служат донные отложения. Особенно высокие уровни его накопления отмечаются в иловых донных осадках [3, 5–7]. На Крымском полуострове расположено большое количество соленых озер, часть из которых используется или как сырьевая база химических веществ и биологических ресурсов, или как оздоровительно-рекреационные объекты [8–10]. В современный период существует целый ряд проблем по сохранению, восстановлению и дальнейшему экологически приемлемому использованию соленых озер Крыма как уникальных природных экологических систем и комплексного ценного ресурса для человека [9, 11]. Одним из используемых полезных ресурсов озер являются их донные отложения – лечебные грязи, кроме того, широко используется рапа озер. Поэтому важно знать уровни загрязнения разных компонент озерных экосистем, особенности их миграции в водоемах, критические компоненты экосистем, где больше всего накапливаются загрязнители. Важна также величина аккумуляционной способности разных компонент водоема в отношении данного загрязнителя, особенно для веществ, которые сохраняют свои токсические свойства на протяжении многих десятков и сотен лет, к которым относятся долгоживущие радиоизотопы плутония.

Целью работы было изучение уровней концентрации активности 238,239,240Pu в донных отложениях и воде, их вертикальное распределение в толще осадка озер из разных групп бальнеогрязевых ресурсов крымских озер, оценка аккумуляционной способности озерных донных отложений в отношении радиоизотопов плутония.

МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ

Объектами исследования послужили 10 крымских озер четырех географических групп из семи групп соленых озер, выделяемых в Крыму [12] (рис. 1). Они были выбраны в связи с тем, что выделенные четыре группы бальнеогрязевых ресурсов Крыма [9] совпадают с одноименными географическими группами озер. Перечень и локализация исследуемых водоемов представлены на рис. 1. Для исследований были выбраны водоемы, различающиеся по уровню антропогенной нагрузки, солености вод, по происхождению, расположенные на побережье как Черного, так и Азовского морей.

Рис. 1.

Карта-схема расположения исследуемых соленых озер Крыма. Штриховой линией и римскими цифрами обозначены географические группы бальнеогрязевых ресурсов крымских озер, черными кружочками и арабскими цифрами – исследуемые озера: I – Евпаторийская группа озер: 1 – Кызыл-Яр, 2 – Сасык-Сиваш; II – Тарханкутская группа: 3 – Джарылгач, 4 – Бакальское; III – Перекопская группа: 5 – Красное, 6 – Киятское, 7 – Кирлеутское; IV – Керченская группа: 8 – Акташское, 9 – Чокракское, 10 – Тобечикское.

Fig. 1. Map of the studied Crimean salt lakes location. Dashed line and Roman numerals denote the geographic groups of mud-balneous resources of the Crimean lakes, black circles and Arabic numerals indicate the investigated lakes: I – Yevpatoriya group of lakes: 1 – Kyzyl-Yar, 2 – Sasyk- Sivash; II – Tarkhankut group: 3 – Dzharylhach, 4 – Bakal; III – Perekop group: 5 – Krasnoye, 6 – Kiyat, 7 – Kirleut; IV – Kerch group: 8 – Aktash, 9 – Chokrak, 10 – Tobechik.

Пробы в озерах отбирали в ходе прибрежных сухопутных экспедиций в апреле–ноябре 2016–2017 гг. В десяти озерах (рис. 1) были отобраны пробы донных осадков поверхностного слоя 0–5 см, а вертикальные керны – в четырех озерах (по одному озеру от каждой группы бальнеогрязевых ресурсов Крыма). Отбор поверхностных проб производили широкой грунтовой акриловой трубкой, диаметром 120 мм, а керны донных отложений высотой до 25–30 см были взяты при помощи трубчатого пробоотборника диаметром 58 мм с вакуумным затвором. Для исследования вертикального профиля распределения 239+240Pu и 238Pu керны осадка нарезали на пробы-слои с шагом 5 см, используя винтовой экструдер с фиксируемым шагом спирали 0.5 см.

Для определения радиоизотопов плутония в природных образцах использовали известные методы, включая рекомендованные МАГАТЭ [3, 13, 14]. Пробы воды объемом несколько сот литров отбирали с помощью насосов в озерах Кызыл-Яр и Джарылгач в пластиковые канистры. На следующие сутки в условиях стационарной лаборатории вносили радиоактивный трассер плутония в пробу воды и проводили концентрирование плутония вместе с трансурановыми элементами в пробе путем поочередного 2-кратного соосаждения с диоксидом марганца, а затем с гидроксидом железа(III), чередуя их с процедурами фильтрования и центрифугирования. Полученный осадок растворяли в кислоте и готовили раствор для нанесения на хроматографические колонки. Последующую очистку и выделение радиоизотопов плутония проводили посредством ионообменной хроматографии, согласно методике, применяемой для обработки проб донных отложений, схема которой представлена на рис. 2.

Рис. 2.

Схема очистки, выделения и электроосаждения плутония для α-спектрометрических измерений радиоизотопов плутония в пробах.

Fig. 2. Scheme of the plutonium purification, extraction and electrodeposition for α-spectrometric measurements of the plutonium radioisotopes in samples.

Для определения концентрации активности радиоизотопов плутония в пробах донных отложений осадок высушивали на воздухе. Затем сушили пробы до постоянного веса в сушильном шкафу при температуре 80°С. Сухие донные осадки гомогенизировали, измельчали, просеивали через сито и озоляли при температуре 550°С в муфельной печи. Для анализа отбирали навеску золы не более 20 г. В озоленные пробы вносили радиоактивную метку – изотоп 242Pu для отслеживания химического выхода плутония. Далее проводили выщелачивание с последующей очисткой и выделением плутония с использованием ионообменных смол (рис. 2). Из полученного очищенного раствора плутония готовили тонкослойные счетные образцы на стальных шлифованных дисках методом электроосаждения, которые использовали для определения активности α-излучающих радиоизотопов плутония на α-спектрометрическом комплексе “EG&G ORTEC OCTETE PC” фирмы ORTEC (США) в вакуумированных камерах с низкофоновыми полупроводниковыми детекторами. Измерения проводили в ФИЦ “Институт биологии южных морей имени А.О. Ковалевского РАН” в отделе радиационной и химической биологии и в отделе континентальной радиоэкологии в Институте экологии растений и животных Уральского отделения РАН. Обработку полученных спектров проводили автоматически с помощью программы “MAESTROTM II, модель Ф64-В1”, поставляемой фирмой-производителем прибора. В связи с тем, что α-спектры радиоизотопов 239,240Pu перекрываются, измеряли их суммарную активность (239+240Pu) и индивидуальную активность радиоизотопов 238Pu и 242Pu. Ошибка определения активности 239+240Pu в пробах окружающей среды для донных отложений не превышала 13%, для воды – 20%. Для 238Pu, активность которого в пробах была значительно ниже, ошибка определения возрастала с уменьшением активности проб. Результаты измерений проходили стандартную статистическую обработку [3]. Данные по определению удельной активности донных отложений в отношении радиоизотопов плутония представлены в виде: среднее значение ±1σ. Удельную активность донных отложений и воды в отношении 238,239,240Pu выражали для донных отложений в Бк/кг сухой массы осадка, доведенной до постоянного веса, для воды – в мБк/м3.

Был использован общепринятый метод радиоизотопной геохронологической датировки поступления радиоизотопов плутония в донные осадки [3]. Датировку вертикального профиля радиоизотопов плутония проводили по идентификации принадлежности максимумов 239+240Рu и 238Рu к глобальным выпадениям или выпадениям после аварии на ЧАЭС. Определение происхождения радиоизотопов плутония к этим двум источникам выполнено с помощью величины отношения удельных активностей 238Рu/239+240Рu [3, 15].

Как известно, в среднем в северном полушарии отношение удельных активностей 238Рu/239,240Рu составляло в глобальных выпадениях около 0.03 [1], а в чернобыльских выпадениях – 0.47 [16]. Таким образом, оно отличалось в радиоактивных выпадениях от этих двух источников более чем на порядок, что позволяет оценивать вклад каждого из них в суммарное загрязнение радиоизотопами плутония донных отложений.

РЕЗУЛЬТАТЫ

По результатам исследования удельная активность донных отложений в отношении радиоизотопов плутония в поверхностном 0–5 см слое донных отложений соленых озер в разных водоемах отличалась в разных озерах более чем на порядок величины (табл. 1). Уровни удельной активности донных отложений в отношении 239+240Pu изменялись в пределах от 0.024 до 0.516 Бк/кг (табл. 1) [17, 18]. Среднее значение удельной активности 239+240Pu в слое 0–5 см в донных осадках озер было равно 0.22 Бк/кг.

Таблица 1.

Удельная активность радиоизотопов плутония в донных отложениях озер Крыма в поверхностном слое 0–5 см (период отбора проб 2016–2017 гг.) Table 1. The 239+240Pu and 238Pu activity concentration in the bottom sediments of the Crimea salt lakes in the surface layer 0–5cm (sampling period 2016–2017)

Номер озера* Название озера Удельная активность донных отложений, Бк/кг 238Pu//(239+240)Pu S, ‰
239+240Pu 238Pu рассчитано на 1986 г. рассчитано на 1986 г. 2016 г.
1 Кызыл-Яр 0.419 ± 0.027 0.014 ± 0.005 0.034 ± 0.011 3.5 ± 0.1
2 Сасык-Сиваш 0.516 ± 0.006 0.006 ± 0.002 0.011 ± 0.011 280 ± 0.6
3 Джарылгач 0.443 ± 0.024 0.031 ± 0.006 0.069 ± 0.013 115 ± 0.2
4 Бакальское 0.049 ± 0.006 0.002 ± 0.002 0.032 ± 0.038 46.5 ± 0.1
5 Красное 0.096 ± 0.042 <0.001 <0.010 ± 0.010 330 ± 0. 6
6 Киятское 0.024 ± 0.020 <0.001 <0.041 ± 0.041 200 ± 0.4
7 Кирлеутское 0.086 ± 0.006 0.002 ± 0.002 0.049 ± 0.040 235 ± 0.5
8 Акташское 0.096 ± 0.010 0.008 ± 0.003 0.078 ± 0.035 88.5 ± 0.2
9 Чокракское 0.276 ± 0.017 0.005 ± 0.003 0.019 ± 0.011 226 ± 0.5
10 Тобечикское 0.232 ± 0.010 0.081 ± 0.071 0.348 ± 0.346 176 ± 0.4

Примечание. * – Номер озера в соответствии с картой (рис. 1); S – соленость вод озера.

Низкие уровни содержания 239+240Pu в донных отложениях были отмечены в озерах Перекопской группы, и среди них самые низкие значения измерены в пробах из оз. Киятское. Самые высокие значения удельной активности радиоизотопов плутония в поверхностном слое донных осадков отмечены в озерах Евпаторийской группы и оз. Джарылгач из Тарханкутской группы (табл. 1).

Для исследования вертикального распределения 239+240Pu и 238Pu в кернах донных отложений были выбраны озера с высокой соленостью (>100‰) в каждой из исследованных четырех географических групп крымских озер и со сравнительно более высоким содержанием радиоизотопов в поверхностном слое (0–5 см) донных отложений (табл. 1): Евпаторийская группа – оз. Сасык-Сиваш, Тарханкутская группа – оз. Джарылгач, Перекопская группа – оз. Кирлеутское, Керченская группа – оз. Чокрак.

Результаты исследования вертикального распределения 239+240Pu и 238Pu в кернах донных осадков с четырех соленых озер Крыма представлены на рис. 3 и 4. В оз. Сасык-Сиваш (Евпаторийская группа) (рис. 3, а–в) радиоизотопы плутония чернобыльского происхождения сосредоточены в верхнем 0–7.5 см слое, где отношение 238Pu/239+240Pu было выше характерного для глобальных выпадений. В этом слое 239+240Pu составлял в осадке 0.5 Бк/кг. Максимальные значения приурочены к слою 10–15 см. Здесь удельная активность 239+240Pu в донных отложениях была равна 2.05 Бк/кг, и плутоний в этом слое имеет глобальное происхождение (отношение 238Pu/239+240Pu ≤ 0.03). Следовательно, плотность выпадений радиоактивных изотопов плутония глобального происхождения была значительно выше, чем таковая чернобыльского происхождения [3, 15, 19]. В слое 20–25 см концентрация активности 239+240Pu составляла 0.02, а в слое 25–27 см осадка была ниже 0.01 Бк/кг. Следовательно, слой донных отложений, содержащий антропогенные α-излучающие радиоизотопы плутония, ограничен в озере слоем 0–27 см. При этом максимальной удельной активностью донных отложений в отношении радиоизотопов 239+240Pu характеризовался слой – 10–15 см.

Рис. 3.

Вертикальные профили удельной активности радиоизотопов плутония в донных отложениях: (а, г) – 239+240Pu, (б, д) – 238Pu (Бк/кг) и отношения удельных активностей 238Pu/239+240Pu – (в, е) в донных отложениях оз. Сасык-Сиваш и Джарылгач. Вертикальная штриховая линия обозначает средний уровень отношения удельных активностей 238Pu/239+240Pu в глобальных выпадениях.

Fig. 3. Vertical activity concentration profiles of lakes bottom sediments of plutonium radioisotopes: (a, г) – 239+240Pu, (б, д) – 238Pu (Bq/kg) and activity concentration ratio profiles of 238Pu/239+240Pu – (в, е) in the lakes Sasyk-Sivash and Dzharylhach. Vertical dashed line indicates the average activity ratio of 238Pu/239+240Pu in global fallouts.

Рис. 4.

Вертикальные профили удельной активности радиоизотопов плутония в донных отложениях: (а, г) – 239+240Pu, (б, д) – 238Pu (Бк/кг) и отношения удельных активностей 238Pu/239+240Pu – (в, е) в донных отложениях оз. Кирлеутское и Чокракское. Вертикальная штриховая линия обозначает средний уровень отношения удельных активностей 238Pu/239+240Pu в глобальных выпадениях.

Fig. 4. Vertical activity concentration profiles of lakes bottom sediments of plutonium radioisotopes: (a, г) – 239+240Pu, (б, д) – 238Pu (Bq/kg) and activity concentration ratio 238Pu/239+240Pu – (в, е) in the lakes Kirleut and Chokrak. Vertical dashed line indicates the average level of activity ratio 238Pu/239+240Pu in global fallouts.

В оз. Джарылгач (Тарханкутская группа) (рис. 3, г–е) максимальный уровень чернобыльского загрязнения в исследованном керне донных отложений приурочен к слою 0–5 см, а в слое 5–12 см наблюдали максимум радиоизотопов плутония глобального происхождения. В целом, по полученным данным, толщина осадка, содержащего достоверно определяемые количества 239+240Pu, ограничена слоем 0–15 см.

В оз. Кирлеутское (Перекопская группа) вертикальные профили распределения 239+240Pu, 238Pu и отношения 238Pu/239+240Pu достаточно структурированы и характеризуются явно выраженным пиком удельной активности донных отложений в отношении радиоизотопов плутония 239+240Pu, 238Pu в слое 20–25 см (рис. 4, а–в). Этот пик приурочен к периоду максимальных глобальных выпадений. Четкий максимум отношения 238Pu/239+240Pu в слое 5–10 см – индикатор поступления плутония чернобыльского происхождения (рис. 4, в). Следовательно, максимум чернобыльских выпадений приурочен к этому слою (0.054 Бк/кг). На профиле абсолютных значений удельной активности 239+240Pu, 238Pu в донных отложениях, с учетом ошибки ее определения, а также более низкой плотности чернобыльских радиоактивных выпадений, не представляется возможным отследить период чернобыльских выпадений (рис. 4, а, б). И только анализ профиля отношения удельных активностей радиоизотопов позволяет выделить период поступления плутония чернобыльского происхождения. Самые высокие значения 239+240Pu (1.01 Бк/кг) относятся к слою 20–25 см и имеют глобальное происхождение (рис. 4, а). Следовательно, максимальные выпадения плутония чернобыльского происхождения не превышали 10% от глобальных выпадений, что характерно для этого региона [19]. В слое 28–32 см уровень удельной активности 239+240Pu в донных отложениях снизился до 0.07 Бк/кг. Следовательно, 239+240Pu в донных осадках озера содержится в слое 0–35 см.

В оз. Чокрак (Керченская группа) след чернобыльского загрязнения в осадках озера прослеживается до глубины 27 см, хотя не исключено влияние фактора перемешивания, на что указывает размытый вид профиля (рис. 4, г–е). Максимальные величины 239+240Pu в керне донных отложений составляли порядка 0.800 Бк/кг. В современный период удельная активность 239+240Pu в осадке снизилась и в поверхностном слое составляет 0.275 Бк/кг. Пики чернобыльских и глобальных выпадений не удалось идентифицировать по полученным данным (рис. 4, г–е), возможно они находятся глубже, возможно размыты и поэтому, чтобы оценить полную глубину слоя загрязнения 239+240Pu донных осадков этого озера, необходимы дальнейшие исследования более глубоких кернов.

Изменение удельной активности 239+240Pu в донных отложениях озер из разных географических групп с возрастанием солености не имело однонаправленной тенденции (табл. 1): в озерах с достаточно близкой соленостью наблюдали разные уровни содержания 239+240Pu в донных осадках.

В пределах же каждой географической группы соленых озер наблюдали возрастание удельной активности 239+240Pu в донных осадках озер с возрастанием солености вод.

Определение удельной активности плутония в воде соленых озер было выполнено в двух исследуемых группах, а именно в оз. Кызыл-Яр из Евпаторийской группы и оз. Джарылгач из Тарханкутской группы крымских озер, где уровни содержания 239+240Pu в поверхностных донных осадках были близки и относительно высоки, 0.419 и 0.443 Бк/кг соответственно (табл. 1). Установлено, что удельная активность 239+240Pu в воде в современный период составляла в оз. Джарылгач 6.6 мБк/м3 и в озере Кызыл-Яр – 16.5 мБк/м3.

Полученные данные позволили оценить величину аккумуляционной способности озерных донных отложений в отношении радиоизотопов плутония 239+240Pu. Ее количественным показателем служат коэффициенты накопления (Kн239+240Рu), показывающие, во сколько раз больше радиоизотопов содержится в донных осадках по сравнению с их содержанием в воде [20]. Результаты расчета свидетельствуют, что Kн239+240Рu варьировал в пределах от 25 500 кг/кг до 76 400 кг/кг. В среднем Kн239+240Рu донными отложениями озер был равен 5 × 104 кг/кг и характеризовал достаточно высокую аккумуляционную способность иловых донных осадков озер в отношении радиоизотопов плутония.

ОБСУЖДЕНИЕ

Озера играют барьерную роль в миграции радионуклидов, в частности тех, которые в основном накапливаются донными отложениями и, особенно, в случае, если водоемы бессточные. С одной стороны, озера широко используются человеком, а с другой стороны, они служат накопителями радионуклидов. Поэтому исследования α-излучающих радиоизотопов плутония в донных отложениях и воде (часто вместе с другими техногенными и природными радионуклидами) выполнялись во многих озерах в разных частях мира [18]. Уровни содержания 239+240Рu в озерных осадках различались на порядки величин, что связано, прежде всего, с географическим положением озер, пятнистостью радиоактивных выпадений и удаленностью от источника загрязнения. Если не рассматривать озера, расположенные непосредственно у источника загрязнения, например, озера в 30-километровой зоне ЧАЭС или оз. Карачай, то плотность загрязнения 239+240Рu донных осадков озер в разных странах Европы и Азии составляла от 16 до 460 Бк/м2. Согласно нашим данным, крымские соленые озера занимают среднее положение по плотности загрязнения донных осадков 239+240Рu, которая в десяти исследованных соленых озерах Крыма варьировала от 87 до 196 Бк/м2 [21].

Удельная активность донных отложений в отношении радиоизотопов плутония 239+240Рu в поверхностном слое осадков соленых озер варьировала в пределах от 0.024 до 0.516 Бк/кг (табл. 1). Она была ниже таковой в прибрежных черноморских районах (0.3–1.8 Бк/кг) [15] и значительно ниже, чем в черноморских осадках из глубоководной области Черного моря, которая составляла 6.3 Бк/кг. Вероятно, это связано с наличием стока больших рек, впадающих в Черное море, и большой площадью водосборного бассейна моря (2.3 млн км2), а также пятнистостью радиоактивных выпадений.

По результатам изучения вертикального распределения 239+240Pu в донных отложениях соленых озер в кернах (рис. 3, 4) было установлено, что в пиках плутония глобального происхождения максимальные значения удельной активности 239+240Pu были равны около 2 Бк/кг. Исследование вертикального распределения 239+240Pu в донных осадках позволило выявить, что превалирующая доля плутония в осадках озер сформирована плутонием глобальных радиоактивных выпадений. Эти данные согласуются как с литературными данными по другим озерам в странах Европы и Азии [18], так и с ранее полученными нами результатами в черноморском регионе, которые показали, что плотность 239+240Pu в донных отложениях глобального происхождения значительно выше, чем 239+240Pu чернобыльского происхождения [15]. При этом озера характеризуются не только разными уровнями содержания 239+240Pu в осадках, но и разной глубиной залегания максимумов плутония (рис. 3, 4).

Относительно высокие уровни содержания 239+240Pu в осадках оз. Сасык-Сиваш могут быть связаны c рядом особенностей этого водоема [22]. Это, прежде всего, наличие связи с Черным морем, большая площадь водосбора, большое количество балок (шесть) и сухоречий, доставляющих талую воду, поверхностные воды в осенне-зимний сезон дождей или летние ливневые воды в озеро. Кроме того, влияние может оказывать также интенсивное развитие планктонных водорослей, которые имеют высокую аккумуляционную способность в отношении плутония, и после отмирания седиментируют в донные отложения, самоосаждение солей, пересыхание части акватории в летний период и другие биогеохимические процессы в водоеме.

Менее глубокое положение в донных отложениях максимума плутония глобального происхождения в оз. Джарылгач по сравнению с оз. Сасык-Сиваш, вполне объяснимо более низкой скоростью осадконакопления, по сравнению с оз. Сасык-Сиваш. Это может быть связано с малым количеством балок, по которым в озеро поступают воды поверхностного стока (2), большой ролью пресных подземных источников и морских фильтрационных вод в питании озера [22], что требует дальнейших исследований.

Наблюдавшаяся размытость вертикального профиля и заглубленность 239+240Рu чернобыльского происхождения в оз. Чокрак может быть связана с относительно более высокой скоростью осадконакопления в озере. Причиной этого может быть также то, что в озеро впадает две реки, и в период снеготаяния, осенне-зимний сезон обильных осадков и во время летних ливней поступают поверхностные воды по нескольким балкам [22]. Эти воды способствуют поступлению алохтонного взвешенного вещества в озеро. Существенное влияние имеет то, что озеро мелководное, богато лечебными грязями и подвержено обильному стихийному туризму. Стихийное использование грязей ведет к механическому перемешиванию осадков, что приводит к нарушению естественной исходной структуры профиля.

Изучение уровней содержания 239+240Рu в воде озер на примере озер Джарылгач и Кызыл-Яр позволило установить, что удельная активность радиоизотопов плутония 239+240Рu в воде озер превышала таковую в черноморских прибрежных акваториях в 14–35 раз. В черноморских водах в прибрежных районах Крыма в этот период концентрация активности плутония составляла 0.41–0.53 мБк/м3 [15]. В оз. Джарылгач удельная активность 239+240Pu в воде в 2.5 раза ниже, чем в оз. Кызыл-Яр. Это может быть связано как с более высокой соленостью воды оз. Джарылгач, так и с его водным питанием, значительную часть которого составляют подземные пресные источники, фильтрационные морские воды, а также и с другими особенностями водосборных бассейнов этих озер, что требует дальнейших исследований.

Сравнение аккумуляционной способности донных отложений исследованных крымских озер и осадков Черного моря свидетельствует, что их Kн (239+240Рu) более чем на порядок величин ниже, по сравнению с Kн (239+240Рu) прибрежных черноморских донных отложений. У крымских берегов Кн (239+240Рu) = 2 × 106 кг/кг [15, 23]. Следовательно, при достаточно высокой способности донных отложений озер накапливать плутоний, биогеохимические условия в крымских озерах способствуют более низким уровням его накопления, чем в Черном море. В результате совокупности условий в озерах, в конечном счете, сформировались абсолютные значения концентрации активности 239+240Pu в донных осадках озер существенно более низкие, чем в черноморских донных осадках.

Согласно полученным результатам исследований, современные уровни удельной активности радиоизотопов плутония в воде озер составляли 6.6–16.5 мБк/м3, а удельная активность 239+240Pu в поверхностных донных отложениях крымских соленых озер составляла 0.024–0.516 Бк/кг (табл. 1, рис. 3, 4). По существующим санитарно-гигиеническим нормам [24] уровень вмешательства для питьевой воды составляет 550 Бк/м3, что на 4–5 порядков величин выше уровня содержания плутония в воде озер. Если оценить количество радиоизотопов плутония в 1 кг добываемой соли при условии 100% соосаждения плутония в соль при садке соли или при выпаривании воды, то килограмм соли будет содержать от 20 до 363 мкБк 239+240Pu, в зависимости от уровня содержания 239+240Pu в воде и уровня солености вод озера. Сравнивая полученные величины с критерием ограничения потребления продуктов питания по уровню А, равному для 239,240Pu 10 Бк/кг (ограничение потребления продукта не требуется) [24], можно сказать, что ожидаемая удельная активность добываемой соли в отношении 239+240Pu будет на 6–7 порядков величин ниже санитарно-гигиенического критерия. Для донных отложений уровни вмешательства не указаны в нормативных документах, но сравнение существующих уровней содержания радиоизотопов плутония в лечебных грязях с вышеуказанным критерием свидетельствует, что уровни содержания 239+240Pu в озерных грязях почти в 20 раз ниже этого критерия. Согласно литературным данным, проявление медицинских последствий поступления в организм взрослого человека радиоизотопов плутония (возможное учащение онкологических заболеваний по сравнению с фоновым уровнем) может наблюдаться при поступлении 300–600 Бк/организм [25]. Если допустить, что весь плутоний из иловых грязей через кожу поступает в организм человека (что заведомо является преувеличением) и за курс лечения человек принимает 10 процедур грязевых аппликаций по 3 кг, то количество поступивших радиоизотопов плутония 239+240Pu не превысит 16 Бк/организм. Это в 19–37 раз ниже уровня, способного вызвать возможные негативные последствия для здоровья человека. Исходя из данных оценки радиационного риска для человека от поступления 239Pu через поврежденные кожные покровы, следует, что одноразовое поступление 2 кБк 239Pu через поврежденную кожу не увеличивает риск выше допустимого уровня в течение 25 последующих лет, согласно предложенной модели расчета риска [26]. Это указывает на безопасное применение грязей, даже если лечебные курсы грязевых аппликаций будут проводиться не один год. Следовательно, в исследованных соленых озерах уровни содержания 239+240Pu в воде и донных осадках не превышают безопасные уровни и озера могут использоваться в качестве терапевтического или сырьевого ресурса. При этом следует отметить, что в современной радиоэкологической ситуации для уровней радиоизотопов плутония в донных отложениях отличие от допустимых санитарно-гигиенических критериев на 3–4 порядка величин меньше, чем для таковых в воде озер.

ВЫВОДЫ

1. Установлено, что в исследованных соленых озерах Крыма уровень содержания 239+240Pu в воде составлял 6.6–16.5 мБк/м3. При этом в оз. Джарылгач удельная активность радиоизотопов плутония 239+240Pu в воде в 2.5 раза ниже, чем в оз. Кызыл-Яр. Уровень удельной активности 239+240Pu в воде исследованных соленых озер Крыма в современный период превышает таковой в черноморских прибрежных акваториях в 14–35 раз.

2. Определено, что уровни содержания 239+240Pu в поверхностном слое 0–5 см донных отложений соленых озер Крыма сильно варьировали и изменялись в пределах 0.024–0.516 Бк/кг и были ниже, чем в черноморских донных отложениях.

3. В исследованных озерах уровни содержания 239+240Pu в воде не превышают установленные санитарно-гигиенические нормы, а уровни содержания 239+240Pu в донных отложениях значительно ниже уровней, которые согласно оценкам риска могут вызвать негативные последствия в организме человека, поэтому озерная вода и осадки могут использоваться в качестве терапевтического или сырьевого ресурса.

4. В донных отложениях озер из разных географических групп с возрастанием солености изменение удельной активности 239+240Pu не имело однонаправленной тенденции. В пределах же каждой географической группы соленых озер с возрастанием солености вод наблюдали возрастание удельной активности 239+240Pu в донных отложениях.

5. Проведена количественная оценка аккумуляционной способности донных осадков озер в отношении плутония. Для донных осадков озер коэффициенты накопления Кн (239+240Pu) равнялись n × 104 кг/кг, но были ниже, чем коэффициенты накопления Pu черноморскими донными осадками (Kн (239+240Pu) = n × 106 кг/кг) [15]. При достаточно высокой способности донных отложений накапливать 239+240Pu биогеохимические условия в озерах приводят к более низким уровням накопления плутония в донных отложениях озер, чем в Черном море.

6. Показано, что при изучении вертикального распределения удельной активности 239+240Pu 239+240Pu в кернах осадков озер, там, где были обнаружены максимумы радиоизотопов плутония глобального и чернобыльского происхождения, большая доля 239+240Pu представлена плутонием глобального происхождения. Данные по вертикальному распределению 239+240Pu, 238Pu и отношению удельных активностей 238Pu/239+240Pu свидетельствуют о наличии индивидуальной истории и интенсивности поступления радиоизотопов плутония в разных озерах.

7. Установлено, что уровни удельной активности 239+240Pu в донных отложениях озер отличаются как между четырьмя ресурсными группами крымских озер, так и внутри групп. Глубина залегания слоя донных отложений с антропогенными радиоизотопами плутония в разных озерах ограничивалась 15–35 см осадка. В оз. Чокрак этот слой простирался глубже 30 см. Разные условия в озерах и их водосборных бассейнах оказывают влияние на формирование уровней и глубины залегания радиоизотопов плутония в осадках озер. Это приводит к индивидуальным количественным показателям уровней и перераспределению радиоизотопов плутония в каждом озере и в каждой группе бальнеогрязевых ресурсов крымских озер, что указывает на необходимость дальнейших исследований радиоэкологии соленых озер Крыма.

Список литературы

  1. Трансурановые элементы в окружающей среде / Под ред. Р.М. Алексахина. М.: Энергоатомиздат, 1985. 344 с. [Transuranovie elementi v okruzhayu-shchei srede / Ed. R.M. Aleksakhin. M.: Energoatom-izdat, 1985. 344 p. (in Russian)]

  2. Чернобыльская катастрофа / Под ред. И.Г. Барьяхтара. Киев: Наук. думка, 1995. 473 с. [Chernoyil’skaya katastrofa / Pod red. V.G. Baryahtara. Kiev: Naukova dumka, 1995, 473 p. (in Russian)]

  3. Поликарпов Г.Г., Егоров В.Н., Гулин С.Б. и др. Радиоэкологический отклик Черного моря на чернобыльскую аварию / Под ред. Г.Г. Поликарпова и В.Н. Егорова. Севастополь: ЭКОСИ–Гидрофизика, 2008. 667 с. [Polikarpov G.G., Egorov V.N., Gulin S.B. i dr. Radioekologicheskij otklik Chernogo morja na chernobyl’skuyu avariyu / Eds G.G. Polikarpov, V.N. Egorov. Sevastopol: EKOSI-Gidrofizika, 2008, 667 р. (in Russian)]

  4. Плутоний. Фундаментальные проблемы. Т. 1, 2: Пер. с англ. / Под ред. Б.А. Надытко, Л.Ф. Тимофеевой. Саров: ФГУП “РФЯЦ-ВНИИЭФ”, 2003. 498 с. [Plutoniy. Fundamentalnyie problemyi. V. 1, 2: Per. s angl. / Pod red. B.A Nadyitko., L.F. Timofeevoy. Sarov: FGUP “RFYaTs-VNIIEF”, 2003, 498 p. (in Russian)]

  5. Пути миграции искусственных радионуклидов в окружающей среде. Радиоэкология после Чернобыля / Под ред. Ф. Уорнера, Р.М. Харрисона. М.: Мир, 1999. 511 с. [Puty migratsii iskustvennikh radionuklidov v okruzhayushchei srede. Radioekologiya posle Chernobylya / Eds. F. Warner, R.M. Harrison. M.: Mir, 1999, 511 p. (in Russian)]

  6. Трапезников А.В. 60Co, 90Sr, 137Cs и 239,240Pu в пресноводных экосистемах. Екатеринбург: АкадемНаука, 2010. 510 с. [Trapeznikov A.V. 60Co, 90Sr, 137Cs i 239,240Pu v presnovodnykh ekosystemakh. Ekaterinburg: AkademNauka, 2010, 510 p. (in Russian)]

  7. Терещенко Н.Н. Ведущая роль донных отложений в перераспределении плутония в черноморских экосистемах // Наукові праці: науково-методичний журнал. Техногенна безпека. 2011. Т. 169. Вип. 157. С. 63–70. [Tereshchenko N.N. Vedushchaya rol don-nykh otlozhenij v pereraspredelenii plutoniya v chernomorskykh ekosystemakh // Naukovi prazi: naukovo-metodichyij zhurnal. Tekhnogenna bezpeka, 2011. V. 169. Iss. 157. P. 63–70. (in Russian)]

  8. Понизовский А.М. Соляные ресурсы Крыма. Киев: Крым, 1965. 164 с. [Ponizovskiy A.M. Solyanyie resursyi Krima. Kiev: Krim, 1965, 164 p. (in Russian)]

  9. Пасынков А.А., Соцкова Л.М., Чабан В.В. Экологические проблемы сохранения и использования бальнеологических ресурсов соленых озер Крыма // Ученые записки ТНУ им. В.И. Вернадского. Сер. “География”. 2014. Т. 27 (66). № 3. С. 96–116. [Pasinkov A.A., Sozkova L.M., Chaban V.V. Ekologicheskie problem sokhraneniya I ispolzovaniya balneologi-cheskikh resursov solenikh ozer Krima // Uchenie zapiski TNU im. V.I. Vernadskogo. Ser. “Geografiya”. 2014. V. 27 (66). № 3. P. 96–116. (in Russian)]

  10. Шадрин Н.В., Сергеева Н.Г., Латушкин А.А. и др. Трансформация залива Сиваш (Азовское море) в условиях роста солености: изменения мейобентоса и других компонент экосистемы (2013–2015 гг.) // Журн. Сибирского федерального университета. Серия “Биология”. 2016. Т. 9. № 4. С. 452–466. [Shadrin N.V., Sergeeva N.G., Latushkin A.A. et al. Transformaziya zaliva Sivash (Azovskoe more) v usloviyach rosta solenosti: izmeneniya mejobentosa I drugikh component ekosystemi (2013–2015) // Zhurnal Sibirskogo federalnogo universiteta. Seriya “Biologiya”, 2016. V. 9. № 4. P. 452–466. (in Russian)]

  11. Соцкова Л.М., Смирнов В.О., Окара И.В., Малищук И.О. Сохранение бальнеологических ресурсов грязевых соленых озер западного Крыма // Современные научные исследования и инновации. 2015. № 7 [Электронный ресурс]. Режим доступа: http://web.snauka.ru/issues/2015/07/56691 [дата обращения: 29.07.2018]. [Sotskova L.M., Smirnov V.O., Okara I.V., Malischuk I.O. Sokhranenie balneologi-cheskikh resursov gryazevyikh solenyikh ozer zapadnogo Krima // Sovremennyie nauchnyie issledovaniya i innovatsii. 2015. № 7. [Electronic resource]. Available at: http://web.snauka.ru/issues/2015/07/56691 [accessed 29.07.2018]. (in Russian)]

  12. Олиферов А.Н., Тимченко З.В. Реки и озера Крыма. Симферополь: Доля, 2005. 216 с. [Olipherov A.N.,Timchenko Z.V. Reky i ozera Krima. Simferopol: Dolya, 2005, 216 p. (in Russian)]

  13. IAEA. Measurement of Radionuclides in Food and the Environment. Technical Report Series No. 295. Viena: IAEA, 1989. 182 p.

  14. Wong K.M., Jokela T.A., Noshkin V.E. Radochemical procedures for analysis of Pu, Am, Cs and Sr in water, soil, sediments and biota samples. Lawrence, Livermore: National Laboratory Livermore. 1994. 19 p.

  15. Tereshchenko N.N., Gulin S.B., Proskurnin V.Yu. Distribution and migration of 239+240Pu in abiotic components of the Black Sea ecosystems during the post-Chernobyl period // J. Environ. Radioact. 2018. V. 188. P. 67–78.

  16. Aarkrog A. The radiological impact of the Chernobyl debris compared with that from nuclear weapons fallout // J. Environ. Radioact. 1988. V. 6. P. 151–162.

  17. Терещенко Н.Н., Проскурнин В.Ю., Параскив А.А., Чужикова-Проскурнина О.Д. Источники и уровни загрязнения соленых озер Крыма антропогенными долгоживущими радиоизотопами плутония в постчернобыльский период // Сб. статей по материалам науч.-практ. конф. с междунар. участием “Экологическая, промышленная и энергетическая безопасность–2017” (11–15 сентября 2017 г.) / Под ред. Ю.А. Омельчук, Н.В. Ляминой, Г.В. Кучерик. Севастополь: СевГУ, 2017. С. 1331–1337. [Tere-shchenko N.N., Proskurnin V. Yu., Paraskiv A.A., Chuzhikova-Proskurnina O.D. Istochniki i urovni zagryazneniya solenikh ozer Krima antropogennimi dolgozhivushchimi radioizotopami plutoniya v postchernobyl’skij period // Sb. statei po materialam nauch.-prakt. konf. s mezhdunar. uchastiem “Ekologicheskaya, promishlennaya i energeticheskaya bezopasnost – 2017” (11–15 sentyabrya 2017) / Eds Yu.A. Omelchuk, N.V. Lyamina, G.V. Kucherik. Sevastopol: SevGU, 2017. Р. 1331–1337. (in Russian)]

  18. Tereshchenko N.N., Proskurnin V.Yu., Paraskiv A.A., Chuzhikova-Proskurnina O.D. The man-made plutonium radioisotopes in the salt lakes of the Crimean pe-ninsula // J. Oceanol. a Limnol. 2018. V. 36. № 6. P. 1917–1929.

  19. Sanchez Arthur L., Gastaud J., Noshkin V. et al. Plutonium oxidation states in the southwestern Black Sea: evidence regarding the origin of the cold intermediate layer // Deep Sea Res. 1991. V. 38. Suppl. 2. P. S845–S853.

  20. Лисовский A.A., Новик В.А., Тимченко З.В., Мустафаева З.Р. Поверхностные водные объекты Крыма (справочник). Симферополь: Рескомводхоз АРК, 2004. 114 с. [Lisovskij A.A., Novik V.A., Timchenko Z.V., Mustafaeva Z.R. Poverkhnostnie vodnie ob’ekti Krima (spravochnik). Simferopol: Reskomvodkhoz ARK, 2004. 114 p. (in Russian)]

  21. Поликарпов Г.Г. Радиоэкология морских организмов / Под ред. В.П. Шведова. М.: Атомиздат, 1964. 295 с. [Polikarpov G.G. Radioekologiya morskikh organizmov / Ed. V.P. Shvedov. M.: Atomizdat, 1964. 295 p. (in Russian)]

  22. Tereshchenko N.N., Trapeznikov A.V., Paraskiv A.A. et al. Features of the Plutonium Radionuclides Distribution in the Salt Lakes of the Crimean Peninsula // INSINUME 2019: 8th Int. Symp.of In SItu NUclear MEtrology as a tool for radioecelogy, 23–26 April 2019, Richmond Ephesus Resort, Kusadasi-Turkey: Full Text Book. [Kusadasi], Turkey, 2019. P. 98–101.

  23. Терещенко Н.Н., Проскурнин В.Ю., Гулин С.Б., Крылова Т.А. Радиоэкологический мониторинг плутония в донных отложениях севастопольских бухт // Экологическая безопасность прибрежной и шельфовой зон и комплексное использование ресурсов шельфа. Севастополь: ЭКОСИ–Гидрофизика, 2013. Вып. 27. С. 289–293. [Tereshchenko N.N., Proskurnin V.Yu., Gulin S.B., Krilova T.A. Radioekologi-cheskij monitoring plutoniya v donnikh otlozheniyakh sevastopolskikh bukht // Ekologicheskaya bezopasnost pribrezhnoj i shelfovoj zon i kompleksnoe ispolzovanie resursov shelfa. Sevastopol: EKOSI-Gidrofizika, 2013. Iss. 27. P. 289–293. (in Russian)]

  24. Нормы радиационной безопасности (НРБ-99/2009): Санитарные правила и нормативы СанПиН 2.6.1.2523-09. М.: Федеральный центр гигиены и эпидемиологии Роспотребнадзора, 2009. 100 с. [Normi radiatsionnoi bezopasnosti (NRB-99/2009): Sanitarnie pravila i normativi SanPiN 2/6/1/2523-09. M.: Federal’nii tsentr gigieni i epidemiologii Rospotrebnadzora, 2009. 100 p. (in Russian)]

  25. Василенко И.Я., Василенко О.И. Плутоний. // Энергия: экономика, техника, экология. 2004. № 1. С. 60–63. [Vasilenko I.Ya., Vasilenko O.I. Plutonii // Energiya: ekonomika, tekhnika, ekologiya. 2004. № 1. P. 60–63. (in Russian)].

  26. Сокольников М.Э., Василенко Е.К., Юркин А.М. и др. Нормирование радиационного воздействия 239Pu при поступлении через поврежденные кожные покровы // Радиация и риск. 2016. Т. 25. № 2. С. 109–119. [Sokolnikov M.E., Vasilenko E.K., Yurkin A.M. et al. Normirovanie radiatsionnogo vozdeistviya 239Pu pri postuplenii cherez povrezhdennie kozhnie pokrovi // Radiatsiya i risk. 2016. V. 25. № 2. P. 109–119. (in Russian)]

Дополнительные материалы отсутствуют.

Инструменты

следующая статья выпуска предыдущая статья выпуска содержание выпуска

Радиационная биология. Радиоэкология

Архивы выпусков Информация о журнале Отправить рукопись в журнал