Радиотехника и электроника, 2022, T. 67, № 8, стр. 807-815

ВВЕДЕНИЕ

Нормальные акустические волны являются единственным типом акустических колебаний, позволяющим исследовать физические свойства жидких сред микролитрового объема, поскольку поверхностные волны при наличии жидкости испытывают сильное затухание, а объемные – требуют миллилитровых объемов. При распространении нормальных акустических волн в пьезоэлектрических пластинах, одна из поверхностей которых нагружена жидким веществом с ненулевой электропроводностью σ, электрические поля волн сжатия и растяжения проникают из пластины в жидкость на глубину порядка 10 мкм, взаимодействуют с электрическими зарядами и меняют скорость v и поглощение α этих волн. Подобное акустоэлектронное взаимодействие возникает между пьезоактивными акустическими волнами и носителями заряда в пьезополупроводниковых кристаллах [1], когда увеличение проводимости σ приводит к монотонному снижению скорости волн v и дополнительному поглощению α, которое симметрично относительно своего максимума. При этом, хотя диапазон σ, в котором наблюдаются указанные изменения, невелик (0.01…10 См/м [2–4]), этого оказывается достаточным для целого ряда применений, таких, например, как детектирование суспензий [5], упорядоченных микроструктурированных дисперсных систем с биологическими объектами [6], бактерий [7], моторных масел [8] и пр. Большое число мод нормальных волн, возбуждаемых в пьезопластине, разнообразие сенсорных свойств этих мод и возможность управления их свойствами за счет изменения толщины пластины h, длины волны λ и номера моды n [9, 10] делает применение волн этого типа особенно привлекательным для таких применений.

Вместе с тем использование нормальных волн для измерения электрических характеристик жидкостей требует учета ряда важных особенностей. Так, необходимо знать, каковы зависимости скорости v и поглощения α от проводимости жидкостного слоя σ для обобщенных волн Лэмба высоких порядков, какова эффективность акустоэлектронного взаимодействия волн этого типа с носителями заряда в проводящих средах, какой может быть перекрестная чувствительность тех же волн к вязкости и диэлектрической проницаемости жидкостей, каково влияние на результаты акустических измерений электромагнитной наводки, величина которой может из-за электропроводности жидкости быть неприемлемо большой и исказить результаты измерений.

Цель данной работы – изучить акустоэлектронное взаимодействие волн Лэмба высоких порядков с проводящими жидкостями, сравнить чувствительность этих волн к проводимости жидкости с чувствительностью к вязкости и температуре жидкости, определить условия, исключающие влияние электромагнитной наводки на результаты акустических измерений.

1. МЕТОДИКА ИЗМЕРЕНИЙ И РАСЧЕТОВ

Для проведения экспериментов по измерению электрических характеристик жидкостей были выбраны промышленно выпускаемые пластины LiNbO₃ поворотного 128° Y-среза (углы Эйлера 0°, 37.86°, Θ = 0° и 90°), поворотного 64° Y-среза (углы Эйлера 0°, –26°, Θ = 0° и 90°) и пластины LiTaO₃ поворотного 36° Y-среза (углы Эйлера 0°, –54°, 0° и 90°), толщина всех пластин h = 500 мкм. Пластины имели одну шлифованную (верхняя) и одну полированную (нижняя) поверхности. На полированной поверхности (оптический класс 14, горизонтальные неровности 0.01 мкм, вертикальные – 0.05 мкм) были расположены входной и выходной встречно-штыревые преобразователи (ВШП), период которых λ составлял либо 200, либо 300 мкм. Преобразователи имели 40 пар электродов из Cr (100 нм) и Al (1200 нм), что обеспечивало их узкую полосу пропускания (2.5%) и хорошее частотное разрешение соседних акустических мод с близкими скоростями v_n.

На шлифованной поверхности (оптический класс 10, горизонтальные неровности 0.16 мкм, вертикальные – 0.8 мкм) была расположена жидкостная кювета (тефлон), ширина которой превышала апертуру акустического пучка, что исключало ее влияние на распространение акустических волн. Длина кюветы варьировалась: она могла соответствовать либо полной длине пробега волны от начала одного до конца другого преобразователя (22, 24 или 32 мм) (рис. 1а), либо зазору между преобразователями (8, 10 или 22 мм) (рис. 1б). Сравнение полученных данных позволило выяснить, как влияет местоположение тестируемой жидкости на величину электромагнитной наводки и результаты измерений.

Измерения проводили с помощью анализатора четырехполюсников KEYSIGHT 5061B, который в зависимости от задачи работал в амплитудно-частотном S₂₁(f), амплитудно-временном S₂₁(t) или фазово-временном φ(t) режимах. Первый из них использовался для измерения амплитудно-частотных характеристик S₂₁(f) акустических мод разных порядков, генерируемых в пластинах на соответствующих частотах f_n = v_n/λ, где n – порядок моды, v_n – ее скорость, λ – длина волны, равная периоду преобразователей. В этом режиме измерения выполняли либо без электронного подавления электромагнитной наводки, либо с ее подавлением в измерительном приборе (анализаторе). Во втором случае амплитудно-частотная характеристика S₂₁(f) трансформировалась в амплитудно-временную S₂₁(t), при этом электромагнитную наводку вырезали с помощью установки два раза: в момент начала отсечки и в момент ее окончания. Затем амплитудно-временной формат S₂₁(t) трансформировался обратно в амплитудно-частотный S₂₁(f), который уже не содержал электромагнитную наводку. Использование отсечки электромагнитной наводки в приборе KEYSIGHT 5061B также позволяло сравнить амплитудно-частотные характеристики разных мод S₂₁(f) и отклики мод ΔS₂₁(t) и Δφ(t), т.е. изменения вносимых потерь S₂₁ и фазы φ при изменении проводимости жидкости – с электромагнитной наводкой и без нее. При этом сравнение абсолютных значений полной фазы φ на выходе разных акустических образцов было невозможно ввиду различия электронной составляющей полной фазы φ, меняющейся при изменении длины соединительных проводков, положения образцов в держателе и качества электрических контактов.

В качестве тестируемых жидкостей с переменной проводимостью σ и слабо меняющимися вязкостью η и диэлектрической проницаемостью ε_ж были использованы дистиллированная вода и водные растворы NaCl c переменной концентрацией соли. Это позволяло варьировать проводимость в диапазоне 0…10 См/м при слабых изменениях вязкости (менее 13%), плотности (менее 8%) и диэлектрической постоянной (менее 1%) [11]. Значение проводимости раствора определяли из табличных данных [11] по известным массам воды и NaCl.

В качестве тестируемых жидкостей с переменной вязкостью η и слабо меняющихся проводимостью σ и диэлектрической проницаемостью ε_ж использовали дистиллированную вода и водные растворы глицерина разной концентрации. Это позволяло варьировать вязкость от 1.003 × 10^–3 Па  с (вода) до 1491 × 10^–3 Па с (глицерин) при слабых изменениях проводимости (σ = 0), плотности (<26%) и диэлектрической проницаемости (<10.5%) [11].

Значения вносимых потерь S₂₁ и фазы волны φ, соответствующие дистиллированной воде (200 мг), были приняты в качестве исходных. Изменения ΔS₂₁ и Δφ с проводимостью σ и вязкостью η измерялись как амплитудный и фазовый отклики волны на соответствующее воздействие: величина ΔS₂₁ обусловливалась дополнительным поглощением волны α, а значение Δφ – уменьшением ее скорости Δv (φ = 2πfL/v, L – расстояние между преобразователями). Значения ΔS₂₁ и Δφ, измеренные для разных мод и пластин, сравнивали друг с другом и находили наилучшие. При этом фазовый отклик, который также менялся при изменении температуры, требовал ее постоянства в процессе измерений, а амплитудный – был температуронезависимым и мог использоваться без термостабилизации пластины и жидкости [9, 10].

Результаты измерений сравнивали с расчетными данными. При выборе методики расчета учитывалось, что задача о влиянии жидкости с произвольными электропроводящими и диэлектрическими свойствами на скорость и поглощение нормальных акустических волн в пьезопластинах ранее решалась различными способами – путем точного решения граничной задачи [12], с помощью теории возмущений [13] и с использованием модели эквивалентных цепей [2], причем разные способы давали близкие результаты. Поэтому нами были использованы два последних способа расчета как устанавливающие простую связь между акустическими (Δv/v₀, α) и электрическими (σ, ε_ж) характеристиками [2]:

где v₀ – скорость волны при нулевой проводимости жидкости, Δv – изменение скорости из-за ненулевой проводимости жидкости, k² – коэффициент электромеханической связи волны, β – волновое число, ω = 2πf – ее циклическая частота, ε_ж и ε_пл – диэлектрические постоянные жидкости и пластины соответственно. Поскольку формулы (1) и (2) не учитывают того факта, что моды разных порядков по-разному реагируют на одинаковые изменения электрических граничных условий, сравнение расчетных и экспериментальных данных носило качественный характер.

2. ПОЛУЧЕННЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

Результаты расчетов представлены на рис. 2. Результаты измерений приведены на рис. 3–6 и в табл. 1.

На рис. 2 результаты расчетов выполнены по формулам (1) и (2) для одной из мод, распространяющейся в пластине 128YX-LiNbO₃ толщиной h = 500 мкм при диэлектрической постоянной ε_пл = 34ε₀ и для преобразователей с периодом λ = = 300 мкм. Скорость моды v = 14.093 м/с, парциальные смещения на свободной поверхности пластины {u₁, u₂, u₃} = {1, 0.36, 0.34}, коэффициент электромеханической связи k² = 116 × 10^–4, частота ω =10⁹ с^–1 (160 МГц). Из рисунка видно, что с ростом проводимости жидкости σ, нанесенной на одну из поверхностей пластины, скорость акустической моды v вначале стремительно падает, а затем асимптотически приближается к равновесному значению. При этом полное изменение скорости тем больше, чем меньше диэлектрическая проводимость жидкости ε_ж. Так, для LiCl в этаноле (ε_ж = 24.2ε₀) максимальная Δv/v_o = 95 × 10^–6, тогда как для воды (ε_ж = 79.3ε₀) она составляет всего 48 × 10^–6.

Также видно, что с ростом проводимости жидкости σ поглощение α акустической моды вначале быстро растет, достигает максимума и затем медленно спадает. При этом максимальная величина поглощения снова тем больше, чем меньше диэлектрическая проницаемость жидкости ε_ж, а вид зависимости α(σ) несимметричен относительно своего максимума. Этим акустоэлектронное взаимодействие волн Лэмба с проводящей жидкостью отличается от аналогичного взаимодействие поверхностных и объемных волн в пьезополупроводниках, где зависимость α(σ) имеет симметричных характер [1].

Вклады в акустические отклики Δv/v₀ и α от проводимости σ и диэлектрической проницаемости жидкости ε_ж сравнимы друг с другом (рис. 2), а диапазоны значений, для которых σ и ε_ж еще воздействуют на Δv/v₀ и α, зависят от частоты акустической волны f. Так, для проводимости диапазон воздействия при f = 160 МГц находится в пределах 0 < σ < 10 См/м, а при f = 10 МГц он сужается, ограничиваясь 0 < σ < 1 См/м.

На рис. 3 представлен типичный спектр нормальных акустических волн, измеренный при разном расположении проводящей жидкости относительно излучающего и приемного ВШП в пластине ниобата лития. Измерения выполнены без электронного подавления наводки, для пластины толщиной h = 500 мкм, периода преобразователей λ = 300 мкм и тестируемой жидкости в виде капли 5%-ного водного раствора NaCl (40 мг) в воде H₂O (200 мг). Как обычно, частоты мод f_n определяются фазовыми скоростями v_n и периодом ВШП (длиной волны λ): f_n = v_n/λ; амплитуды мод зависят от коэффициентов электромеханической связи $K_{n}^{2}$ и величины поглощения (чем больше $K_{n}^{2}$ и меньше поглощение, тем больше амплитуда волны и меньше ее вносимые потери S₁₂); вид характеристик критически зависит от положения проводящей жидкости на пьезоэлектрической пластине: при нахождении жидкости на всем пути распространения, включая зоны над преобразователями (рис. 1а), электромагнитная наводка (базовый уровень характеристики S₁₂(f) на рис. 3) заметно возрастает, “съедая” часть мод; при нанесении же жидкости только между преобразователями (рис. 1б) положение базового уровня и величина наводки практически не меняются, увеличивая количество детектируемых мод.

Положение жидкости на пластине и уровень электромагнитной наводки сказываются также на величине и знаке фазового отклика нормальных волн (рис. 4 и 5). Так, для пластины 128°YX-LiNbO₃ толщиной h = 500 мкм, периода преобразователей λ = 200 мкм, частоты моды f = 63.9 МГц и жидкости на всем пути распространения (рис. 1а) увеличение проводимости приводит к уменьшению фазы волны φ (рис. 4б) и, следовательно, к ложному увеличению ее скорости v (φ = 2πfL/v, L – расстояние между преобразователями); для жидкости же в зазоре между преобразователями (рис. 1б) то же увеличение проводимости приводит к увеличению фазы φ (рис. 5б) и, следовательно, уменьшению скорости v. Поскольку именно снижению скорости способствует “закорачивание” пьезоэлектрических полей на поверхности пластин [12], то корректным является именно второе расположение пробы (см. рис. 1б), поэтому оно и использовалось нами в экспериментах (напомним, что сравнение абсолютных значений фазы φ на рис. 4б и 5б не представлялось возможным из-за различия электронных вкладов в полную фазу волны).

Влияние проводимости и вязкости жидкости на характеристики нормальных волн видно из данных, приведенных на рис. 6, где измерения выполнены для пластины 128°YX-LNO толщиной h = 500 мкм, преобразователей с периодом λ = 300 мкм и моды со скоростью v₀ = 11.34227 м/с, парциальными смещениями на свободной поверхности {u₁, u₂, u₃} = {1, 0.25, 1}, коэффициентом электромеханической связи k² = 250 × 10^–4 и частотой f = 36.926 МГц. На рис. 6а показана амплитудно-частотная характеристика этой моды для разных жидкостных нагрузок, располагаемых между ВШП. Подавление электромагнитной наводки составляет около 35 дБ, увеличение вносимых потерь из-за нанесения жидкостей не превышает 5 дБ.

Отклики той же волны при последовательном увеличении проводимости жидкостной пробы показаны на рис. 6б и 6в. В начальный момент времени (0 < t < 20 с), когда кювета содержит только дистиллированную воду с нулевой проводимостью σ, амплитудная и фазовая характеристики волны не испытывают каких-либо изменений. При добавлении в воду первой же капли раствора NaCl, влекущем за собой увеличение проводимости, наблюдается резкое изменение как вносимых потерь S₁₂, так и фазы волны φ (10 с < t < 100 с). Последующие увеличения проводимости (t > 100 c) уменьшают значение S₁₂ (увеличивают амплитуду волны) и увеличивают значение φ (уменьшают ее скорость v). В результате зависимость v(σ) имеет вид обычной экспоненциально убывающей функции (рис. 6д), характерной для акустоэлектронного взаимодействия, а зависимость S₁₂(σ) является необычной (рис. 6г) – она асимметрична относительно максимума в отличие от таковой для поверхностных и объемных акустических волн в пьезоэлектрических полупроводниках [1]. При этом вид экспериментальных зависимостей v(σ) и S₁₂(σ) качественно совпадает с рассчитанными для той же моды по формулам (1), (2) (см. вставки на рис. 6г, 6д).

В настоящий момент физическая причина асимметрии кривой поглощения S₁₂(σ) для нормальных акустических волн неясна. Она требует отдельного исследования с учетом реальных изменений профилей упругих смещений и электрического потенциала конкретной моды при постепенном изменении электрических условий на поверхности пьезоэлектрической пластины [9].

Перекрестная чувствительность той же нормальной волны к вязкости и проводимости жидкости видна из сравнения соответствующих калибрационных кривых на рис. 6г–6е: максимальные значения ΔS₁₂(σ) и ΔS₁₂(η) близки друг другу и составляют 8 и 7.5 дБ соответственно; максимальные значения Δφ(σ) и Δφ(η) отличаются между собой и составляют 100° и 35° соответственно.

Приведенные на рис. 6 особенности электрической чувствительности нормальных волн присущи всем модам и пластинам, исследованным в данной работе. В табл. 1 приведены наиболее интересные из них. Как и прежде, пригодность мод к электрическим измерениям оценивалась исходя из следующих критериев:

а) уровня электромагнитной наводки относительно акустического сигнала в присутствии проводящей жидкости (подавление не менее 10 дБ),

б) формы амплитудно-частотной характеристики и величины вносимых потерь S₁₂ при действии проводящей жидкости с σ ~ 1 См/м,

в) отсутствия интерференции исследуемой волны с соседними модами с близкими скоростями и частотами,

г) чувствительности волны к проводимости жидкости,

д) возможности одновременного измерения как амплитудного ΔS₁₂, так и фазового Δφ откликов.

Учитывалось, что ввиду своей функциональной зависимости фазовый отклик при соответствующей калибровке позволяет однозначно определять значение проводимости тестируемой жидкости, а амплитудный – имеет одинаковую величину для двух значений проводимости, поэтому одно из них должно быть исключено дополнительным измерением, например, с использованием второй акустической моды. По спаду и росту Δφ и ΔS₁₂ можно судить об увеличении или уменьшении проводимости начального раствора.

Данные табл. 1 можно резюмировать следующим образом. Все волны, привлекательные для электрических измерений жидкостей, относятся к модам высоких порядков. Среди них существуют моды с большой чувствительностью по амплитуде и малой по фазе, с большой чувствительностью по фазе и малой по амплитуде, с большой чувствительностью и по амплитуде, и по фазе. Некоторые моды, по нашему мнению, являются наиболее привлекательными по совокупности параметров (в табл. 1 выделены жирным). Так, мода с частотой 58.46 МГц, распространяющаяся в пластине YZ + 90°-LNO (h = 350 мкм, λ = 200 мкм), обладает наибольшими значениями всех четырех параметров, (ΔS₁₂)₁, Δφ₁, ΔS₁₂/4, Δφ/4, характеризующими чувствительность моды к проводимости жидкости.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Таким образом, акустоэлектронное взаимодействие нормальных акустических волн с носителями заряда проводящей жидкости, которая находится в контакте с одной из поверхностей пьезоэлектрической пластины, отличается от такового для поверхностных и объемных акустических волн в однородных пьезоэлектрических полупроводниках – зависимость акустоэлектронного поглощения от проводимости несимметрична относительно своего максимума. Причиной этих отличий может служить неоднородность среды распространения и более сложная структура волн нормального типа по толщине пластины. Данное предположение требует дополнительных исследований.

При измерении электрических характеристик жидкостей с помощью нормальных акустических волн предпочтительным является размещение тестируемой пробы в зазоре между преобразователями, снижающее электромагнитную наводку, и измерение фазы волны как обеспечивающее однозначное определение проводимости. Однако фазовый отклик сильно зависит от температуры и требует ее постоянства в процессе измерений; он также неприменим к неравновесным процессам, сопровождаемым выделением или поглощением тепла. Напротив, амплитудный отклик нормальных волн почти не зависит от температуры и может быть применен к неравновесным процессам, но он имеет одинаковую величину для двух значений проводимости, поэтому одно из них должно быть исключено дополнительным измерением, например, с использованием второй акустической моды.

Селективное измерение проводимости жидкости нормальными акустическими волнами затруднено из-за перекрестной чувствительности волн к диэлектрическим свойствам ε_ж и вязкости жидкости. Тем не менее при известных и/или слабо меняющихся ε_ж и η проводимость может быть селективно измерена в диапазоне 0…10 См/м. Чувствительность нормальных волн достигает 0.4 дБ/(См/м) по амплитуде и 4.4°/(См/м) по фазе. Требуемый объем пробы составляет не более 200…500 мкл.