1. На главную
  2. Электронные версии
  3. Теплофизика высоких температур
  4. T. 58, № 4, 2020

Теплофизика высоких температур, 2020, T. 58, № 4, стр. 590-595

Аппроксимация подвижности атомарных ионов благородных газов в собственном газе

А. Г. Храпак 1, *, Р. И. Голятина 2, С. А. Майоров 2, **, С. А. Храпак 1, 3

1 Объединенный институт высоких температур РАН
Москва, Россия

2 Институт общей физики им. А.М. Прохорова РАН
Москва, Россия

3 Institut für Materialphysik im Weltraum DLR
Weßling, Germany

* E-mail: khrapak@mail.ru
** E-mail: mayorov_sa@mail.ru

Поступила в редакцию 04.03.2020
После доработки 10.03.2020
Принята к публикации 10.03.2020

Полный текст (PDF)

Аннотация

При теоретическом анализе многих явлений в низкотемпературной плазме, таких как амбиполярная диффузия, образование приэлектродных и приповерхностных слоев в газовых разрядах, зарядка и ионное увлечение пылевых частиц, важную роль играет подвижность ионов. В работе предлагается модификация полуэмпирической формулы Фроста для подвижности положительных атомарных ионов в собственных газах. Модифицированное выражение демонстрирует превосходное согласие с экспериментальными результатами для различных ионизованных инертных газов в очень широком диапазоне напряженностей электрического поля и температур.

ВВЕДЕНИЕ

Важной характеристикой слабоионизованной плазмы является подвижность положительных ионов в собственном газе в электрическом поле. Подвижность ионов занимает центральное место в различных явлениях физики газового разряда и химии плазмы [1, 2], в том числе в амбиполярной диффузии [3, 4], в формировании пограничного слоя в газовых разрядах [5–7], в зарядке макрочастиц и силе ионного увлечения в пылевой плазме [8–14], в спектрометрии ионной подвижности [15–18], а также во многих других процессах. Часто делается упрощающее предположение, что ионная подвижность постоянна и не зависит от напряженности электрического поля. Это не согласуется с экспериментальными измерениями, которые показали, что для самого интересного случая атомарных ионов инертных газов в их собственных газах подвижность уменьшается с увеличением напряженности электрического поля [19–22]. Не существует общего выражения для зависимости подвижности ионов от электрического поля. В то же время несколько теоретических приближений были представлены в различное время [3, 23–27]. Среди них одно из самых простых и удобных для практического использования – это полуэмпирическая формула, предложенная Фростом [3]:

(1)
$M = A{{\left[ {1 + B\frac{E}{N}} \right]}^{{{{ - 1} \mathord{\left/ {\vphantom {{ - 1} 2}} \right. \kern-0em} 2}}}}\frac{E}{N}.$
Здесь М обозначает скорость дрейфа иона, выраженную в единицах его тепловой скорости, M = = u/vT, где vT = $\sqrt {{T \mathord{\left/ {\vphantom {T m}} \right. \kern-0em} m}} $, Т – температура ионов в энергетических единицах, m – масса иона (М часто называют тепловым числом Маха). Отношение напряженности электрического поля к плотности нейтрального газа ${E \mathord{\left/ {\vphantom {E N}} \right. \kern-0em} N}$ выражается в единицах Таунсенда (1 Тд = 10–17 В см2).

Большая часть экспериментальных исследований и вычислений подвижности ионов в собственных газах выполнены для комнатной температуры. Несмотря на то что свойства криогенных разрядов существенно зависят от температуры газа [28], опубликовано лишь несколько экспериментальных работ по подвижности ионов при криогенных температурах [21, 29]. Низкие температуры типичны для ионосферной плазмы, а также для межпланетного и межзвездного пространства. В экспериментах с ультрахолодной плазмой в магнитных ловушках Паули ионы также дрейфуют в очень холодных газах, имеющих температуру значительно ниже 1 К [30]. С другой стороны, современные плазменные технологии зачастую используют разряды, в которых температура газа существенно превышает комнатную. Все это указывает на важность изучения влияния не только сильных электрических полей, но и температуры на дрейфовые характеристики ионов в плазме.

МОДИФИЦИРОВАННАЯ ФОРМУЛА ФРОСТА ПРИ КОМНАТНОЙ ТЕМПЕРАТУРЕ

За формулой Фроста (1) стоит следующая простая физика [4, 26]. Элементарные теории ионного дрейфа в электрическом поле дают для скорости дрейфа

$u = \frac{{eE\tau }}{m},$
где e – заряд иона, $\tau $ – среднее время между его столкновениями с нейтральными атомами

$\tau = \left\langle {\frac{1}{{Nv\sigma (v)}}} \right\rangle .$

Здесь σ(v) – зависящее от скорости сечение передачи импульса, а угловые скобки обозначают соответствующее усреднение по относительным скоростям v между ионами и нейтралами. В режиме слабых электрических полей и дотеплового дрейфа усреднение производится по тепловым скоростям и, следовательно, время столкновения τ ∼ 1/NvT σ(vT) не зависит от скорости дрейфа и электрического поля. В результате скорость дрейфа прямо пропорциональна E/N независимо от конкретной формы ион-нейтрального взаимодействия. В противоположном пределе сильных полей и сверхтеплового дрейфа тепловой вклад незначителен τ ∼ 1/Nu σ(u). Здесь зависимость скорости дрейфа от E/N определяется природой ион-нейтральных взаимодействий. Например, для (возможно, не очень реалистичного в контексте ион-нейтральных взаимодействий) обратно-степенного потенциала взаимодействия ~ r −n получаем σ(u) ~ u−4/n, если n $ \gg $ 1. Это приводит к зависимости u ~ (E/N)n/(2n − 4). В пределе взаимодействия твердых сфер (n → ∞) получаем u ~ ~ (E/N)1/2. Этот предельный случай обычно актуален потому, что при высоких энергиях сечения столкновения ион−нейтрал приближаются к постоянным асимптотам. Для ионов, дрейфующих в их собственных газах, при достаточно высоких температурах (доминирующий механизм столкновений – резонансный обмен зарядами) сечение имеет только слабую логарифмическую зависимость от относительной скорости [4, 31].

Таким образом, полуэмпирическая формула Фроста (1) представляет собой только один простой способ интерполяции между предельными режимами слабых и сильных электрических полей. Как правило, она довольно хорошо согласуется с экспериментальными результатами по скоростям дрейфа атомарных ионов инертных газов в их собственных газах при комнатной температуре. Однако существует возможность дальнейшего улучшения согласия. Например, оригинальная формула Фроста завышает подвижность ионов Ar+ в Ar в режиме слабого электрического поля [32, 33].

Ниже будет продемонстрировано, что незначительная модификация формулы Фроста, предложенная в [34], позволяет достичь отличного согласия с экспериментальными данными для различных газов во всем диапазоне E/N, где данные имеются. Предложенная аппроксимация имеет вид

(2)
$M = A{{\left[ {1 + {{{\left( {B\frac{E}{N}} \right)}}^{C}}} \right]}^{{{{ - 1} \mathord{\left/ {\vphantom {{ - 1} 2}} \right. \kern-0em} 2}C}}}\frac{E}{N},$
где C – параметр порядка единицы. Эта формула верна при комнатной температуре в соответствующих пределах слабых и сильных электрических полей. При C = 1 выражение (2) сводится к общепринятой формуле (1). На рис. 1–3 демонстрируется сравнение доступных экспериментальных данных по скоростям дрейфа Ne+, Ar+ и Xe+ в их собственных газах с исходной формулой Фроста (1) и с модифицированной формулой (2). Предложенная модификация обеспечивает отличное согласие с экспериментальными результатами. Случай Ne и Ar особенно актуален в свете экспериментов с ПК-4 лабораторией на Международной космической станции [35, 36]. Полученные значения параметров A, B и C приведены в табл. 1. (значения A и B, естественно, несколько отличаются от первоначально предложенных Фростом в формуле (1)). Модифицированная формула Фроста хотя и не приводит к простому аналитическому соотношению между эффективной частотой передачи импульса и нормированной скоростью дрейфа ионов [37], однако для практических численных расчетов она столь же удобна, как и оригинальная формула, а ее точность выше.

Рис. 1.

Нормированная на тепловую скорость подвижность ионов Ne+ в газообразном Ne в зависимости от E/N: 1 – экспериментальные данные [21], 2 − результаты расчета по формуле Фроста (1), 3 – ее модификации (2).

Рис. 2.

Нормированная на тепловую скорость подвижность ионов Ar+ в газообразном Ar в зависимости от E/N: 1 – экспериментальные данные [21], 2 − результаты расчета по (1), 3 – по ее модификации (2).

Рис. 3.

Нормированная на тепловую скорость подвижность ионов Xe+ в газообразном Xe в зависимости от E/N: 1 – экспериментальные данные [29], 2 − результаты расчета по (2).

Таблица 1.  

Значения параметров в модифицированной формуле Фроста (Т = 300 К)

Ион A, Тд−1 B, Тд−1 C
He+ 0.0354 0.0118 1.355
Ne+ 0.0321 0.0120 1.181
Ar+ 0.0168 0.0070 1.238
Kr+ 0.0136 0.0054 1.422
Xe+ 0.0119 0.0041 0.947

ФОРМУЛА ФРОСТА ПРИ ПРОИЗВОЛЬНЫХ ТЕМПЕРАТУРАХ

Температурная зависимость дрейфовых характеристик атомарных ионов в собственных газах исследована в работах [38–40] методами численного моделирования и анализа экспериментальных данных. Формулы (1) и (2) справедливы при достаточно высоких температурах, когда в рассеянии ионов на атомах основную роль играет процесс резонансной перезарядки. В случае, когда температура газа становится такой низкой, что преобладает поляризационное взаимодействие и столкновения с резонансной перезарядкой не играют существенной роли, характеристики дрейфа радикально меняются. На рис. 4 и 5 приведены результаты расчетов методом Монте-Карло характеристик дрейфа ионов гелия в собственном газе в зависимости от приведенной напряженности электрического поля для различных температур атомов: Т = 0.1, 1, 4.2, 77, 300 и 600 К. Зависимости приведенного коэффициента подвижности ионов K = u/E от E/N (рис. 4) [40] демонстрируют, что влияние температуры атомов на подвижность в случае криогенных температур атомов газа может быть весьма велико. Особенно сильно это влияние проявляется в области не слишком сильных полей Е/N < 100 Тд.

Рис. 4.

Зависимости приведенной подвижности ионов гелия в гелии от приведенной напряженности электрического поля при: 1 – T = 4.2 К, 2 – 77, 3 – 300, 4 – 600, 5 – в пределе сильного поля [32–34].

Рис. 5.

Зависимости эффективной температуры ионов He+ при дрейфе в He от приведенной напряженности электрического поля при: 1–4 – см. рис. 4.

В работах [38, 39] выполнены расчеты подвижности ионов благородных газов и найдена аппроксимация зависимостей коэффициентов А и В от температуры атомов:

(3)
$\begin{gathered} {{A}_{T}} = {{\left[ {\frac{{300\left( {{{\varepsilon }_{0}} + 300} \right)}}{{T\left( {{{\varepsilon }_{0}} + T} \right)}}} \right]}^{{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 2}} \right. \kern-0em} 2}}}}A, \\ {{B}_{T}} = \frac{{{{\varepsilon }_{0}} + 450}}{{{{\varepsilon }_{0}} + 1.5T}}B, \\ \end{gathered} $
где ${{\varepsilon }_{0}}$ – подгоночный параметр, значения которого для инертных газов приведены в табл. 2. Функция AT(T) правильно описывает зависимость подвижности ионов от температуры. Действительно, при низких температурах подвижность ионов K в собственном газе определяется процессами упругого рассеяния в поляризационном потенциале, K(T) = const, а при высоких температурах преобладает неупругое рассеяние с резонансной перезарядкой, $K(T)\sim {1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 {\sqrt T }}} \right. \kern-0em} {\sqrt T }}$ [25]. Параметр ${{\varepsilon }_{0}}$ определяет верхний предел применимости предположения о постоянстве частоты столкновений. При T $ \ll $ ε0 и ${{m{{u}^{2}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{m{{u}^{2}}} 2}} \right. \kern-0em} 2} \ll {{\varepsilon }_{0}}$ основной вклад в рассеяние иона на атомах дает поляризационное взаимодействие, а скорость дрейфа слабо зависит от электрического поля.

Таблица 2.  

Коэффициенты AT и BT для разных температур, вычисленные по формулам (1) и (2) с использованием поправочного коэффициента С

Система T, K AT, Тд−1 BT, Тд−1 C ${{\varepsilon }_{0}}$, К
He+ в He 4.35 0.299 0.0420 1 89.2
77 0.107 0.0196 1
85.7 0.0984 0.0184 1
300 0.035 0.0074 1
300 0.035 0.0118 1.355 –
Ne+ в Ne 216 0.044 0.0083 1 211.4
300 0.034 0.0067 1
300 0.032 0.0120 1.181 –
Ar+ в Ar 77 0.0066 0.0445 1 229.8
300 0.0171 0.0034 1
300 0.0168 0.0070 1.238 –
Kr+ в Kr 300 0.0150 0.0028 1 305.3
300 0.0136 0.0054 1.422 –
Xe+ в Xe 293 0.0122 0.0023 1 323.9
300 0.0120 0.0022 1
300 0.0119 0.0041 0.947 –

В настоящей работе предлагается дальнейшая модификация формулы Фроста:

(4)
$M = {{A}_{T}}{{\left( {1 + {{{\left( {{{B}_{T}}\frac{E}{N}} \right)}}^{{{{C}_{1}}}}}} \right)}^{{ - {1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 2}} \right. \kern-0em} 2}{{C}_{2}}}}}\frac{E}{N},$
где AT и BT зависят от температуры и параметра ${{\varepsilon }_{0}}$ согласно формуле (3). В табл. 3 представлены коэффициенты аппроксимации подвижности по формуле (4), погрешность экспериментальных данных и относительная погрешность аппроксимации по сравнению с экспериментальными данными. При криогенных температурах модификация формулы Фроста (4) обладает наилучшей точностью.

Таблица 3.  

Коэффициенты аппроксимации подвижности по формуле (4), погрешность экспериментальных данных и относительная погрешность аппроксимации по сравнению с экспериментальными данными

Система T, K E/N, Тд ${{\varepsilon }_{0}}$, К C1 C2 Погрешность эксперимента, % Погрешность аппроксимации эксперимента, %
He+ в He 4.35–300 5–700 89.2 1.231 0.965 1–5 6.0
Ne+ в Ne 216, 300 6–1500 211 0.802 0.636 1–3 2.27
Ar+ в Ar 77.3, 300 2–2000 230 0.933 0.677 2–3 2.42
Kr+ в Kr 300 40–3000 305 0.833 0.634 5 1.88
Xe+ в Xe 293, 300 40–800 324 0.839 0.635    0.8 0.57

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Предложена модификация оригинальной формулы Фроста для подвижностей положительных ионов в их собственных газах. Новые выражения почти так же просты, как и оригинальное, но находятся в лучшем согласии с экспериментальными результатами для различных систем во всем диапазоне приведенных напряженностей электрического поля и температур. Показано, что температура газа является важным параметром, определяющим характеристики дрейфа ионов. Расчеты показали, что переход к разряду при сверхнизких температурах газа приводит к сильнейшей анизотропии функции распределения ионов по скоростям. Полученные результаты могут быть использованы при планировании экспериментов с газоразрядной плазмой, анализе экспериментальных данных с пылевой плазмой в криогенном разряде и при комнатной температуре, а также импульсных разрядов с высокой напряженностью электрических и магнитных полей. Они также представляют интерес для специалистов, занимающихся разработкой приборов и развитием экспериментальных методов физики в спектрометрии ионной подвижности.

Список литературы

  1. Радциг А.А., Смирнов Б.М. Коэффициенты переноса ионов в газе в электрическом поле // Химия плазмы. Сб. науч. ст. Вып. 11. М.: Энергоатомиздат, 1984. С. 170.

  2. Салым Я.Й. Ионы в приземном слое атмосферы // Химия плазмы. Сб. науч. ст. Вып. 17. М.: Энергоатомиздат, 1993. С. 194.

  3. Frost L.S. Effect of Variable Ionic Mobility on Ambipolar Diffusion // Phys. Rev. 1957. V. 105. P. 354.

  4. Raizer Y.P. Gas Discharge Physics. Berlin: Springer, 2011. 449 p.

  5. Riemann K.U. The Bohm Criterion and Sheath Formation // J. Phys. D: Appl. Phys. 1991. V. 24. P. 493.

  6. Riemann K.U. Consistent Analysis of a Weakly Ionized Plasma and its Boundary Layer // J. Phys. D: Appl. Phys. 1992. V. 25. P. 1432.

  7. Phelps A.V. The Application of Scattering Cross Sections to Ion Flux Models in Discharge Sheaths // J. Appl. Phys. 1994. V. 76. P. 747.

  8. Barnes M.S., Keller J.H., Forster J.C., O’Neill J.A., Coultas D.K. Transport of Dust Particles in Glow-Discharge Plasmas // Phys. Rev. Lett. 1992. V. 68. P. 313.

  9. Khrapak S.A., Ivlev A.V., Morfill G.E., Thomas H.M. Ion Drag Force in Complex Plasmas // Phys. Rev. E. 2002. V. 66. P. 046414.

  10. Khrapak S.A., Ivlev A.V., Zhdanov S.K., Morfill G.E. Hybrid Approach to the Ion Drag Force // Phys. Plasmas. 2005. V. 12. P. 042308.

  11. Fortov V.E., Ivlev A., Khrapak S., Khrapak A., Morfill G. Complex (Dusty) Plasmas: Current Status, Open Issues, Perspectives // Phys. Rep. 2005. V. 421. P. 1.

  12. Zobnin A.V., Usachev A.D., Petrov O.F., Fortov V.E. Ion Current on a Small Spherical Attractive Probe in a Weakly Ionized Plasma with Ion-Neutral Collisions (Kinetic Approach) // Phys. Plasmas. 2008. V. 15. P. 043705.

  13. Khrapak S.A., Thoma M.H., Chaudhuri M., Morfill G.E., Zobnin A.V., Usachev A.D., Petrov O.F., Fortov V.E. Particle Flows in a DC Discharge in Laboratory and Microgravity Conditions // Phys. Rev. E. 2013. V. 87. P. 063109.

  14. Puttscher M., Melzer A. Dust Particles under the Influence of Crossed Electric and Magnetic Fields in the Sheath of an RF Discharge // Phys. Plasmas. 2014. V. 21. P. 123704.

  15. Буряков И.А., Крылов Е.В., Макась А.Л., Назаров Э.Г., Первухин В.В., Расулев У.Х. Разделение ионов по подвижности в переменном электрическом поле высокой напряженности // Письма в ЖТФ. 1991. Т. 17. Вып. 12. С. 60.

  16. Буряков И.А. Экспериментальное определение зависимости коэффициентов подвижности ионов в газе от напряженности электрического поля // ЖТФ. 2002. Т. 72. Вып. 11. С. 109.

  17. Буряков И.А. Определение кинетических коэффициентов переноса ионов в воздухе как функций напряженности электрического поля и температуры // ЖТФ. 2004. Т. 74. № 8. С. 15.

  18. Буряков И.А. История спектрометрии приращения ионной подвижности // Журн. аналитической химии. 2018. Т. 73. Вып. 12. С. 941.

  19. Hornbeck J.A. The Drift Velocities of Molecular and Atomic Ions in Helium, Neon, and Argon // Phys. Rev. 1951. V. 84. P. 615.

  20. Biondi M.A., Chanin L. M. Mobilities of Atomic and Molecular Ions in the Noble Gases // Phys. Rev. 1954. V. 94. P. 910.

  21. Ellis H., Pai R., McDaniel E., Mason E., Viehland L. Transport Properties of Gaseous Ions over a Wide Energy Range // At. Data Nucl. Data Tables. 1976. V. 17. P. 177.

  22. Basurto E., de Urquijo J., Alvarez I., Cisneros C. Mobility of He+, Ne+, Ar+, ${\text{N}}_{2}^{ + }$, ${\text{O}}_{2}^{ + }$, and ${\text{CO}}_{2}^{ + }$ in their Parent Gas // Phys. Rev. E. 2000. V. 61. P. 3053.

  23. Wannier G.H. Motion of Gaseous Ions in Strong Electric Fields // Bell System Tech. J. 1953. V. 32. P. 170.

  24. Fahr H., Müller K.G. Ionenbewegung unter dem Einfluß von Umladungsstößen // Zeitschrift für Physik. 1967. Bd. 200. S. 343.

  25. Patterson P.L. Temperature Dependence of Helium-Ion Mobilities // Phys. Rev. A. 1970. V. 2. P. 1154.

  26. Hahn H.-S., Mason E.A. Gaseous Ion Mobility in Electric Fields of Arbitrary Strength // Phys. Rev. A. 1972. V. 6. P. 1573.

  27. Lampe M., Röcker T.B., Joyce G., Zhdanov S.K., Ivlev A.V., Morfill G.E. Ion Distribution Function in a Plasma with Uniform Electric Field // Phys. Plasmas. 2012. V. 19. P. 113 703.

  28. Антипов С.Н., Асиновский Э.И., Кириллин А.В., Майоров С.А., Марковец В.В., Петров О.Ф., Фортов В.Е. Заряд и структура пылевых частиц в газовом разряде при криогенных температурах // ЖЭТФ. 2008. Т. 133. Вып. 4. С. 948.

  29. Viehland L.A., Mason E.A. Transport Properties of Gaseous Ions over a Wide Energy Range, IV // At. Data Nucl. Data Tables. 1995. V. 60. P. 37.

  30. Killian T.C. Ultracold Neutral Plasmas // Science. 2007. V. 316. P. 705.

  31. Smirnov B.M. Theory of Gas Discharge Plasma. N.Y.: Springer Int. Publ., 2015.

  32. Robertson S., Sternovsky Z. Monte Carlo Model of Ion Mobility and Diffusion for Low and High Electric Fields // Phys. Rev. E. 2003. V. 67. P. 046405.

  33. Khrapak S., Huber P., Thomas H., Naumkin V., Molotkov V., Lipaev A. Theory of a Cavity around a Large Floating Sphere in Complex (Dusty) Plasma // Phys. Rev. E. 2019. V. 99. P. 053210.

  34. Khrapak S.A., Khrapak A.G. Modified Frost Formula for the Mobilities of Positive Ions in their Parent Gases // AIP Adv. 2019. V. 9. P. 095008.

  35. Pustylnik M.Y., Fink M.A., Nosenko V. et al. Particle Charge in PK-4 DC Discharge from Ground-Based and Microgravity Experiments // Rev. Sci. Instrum. 2016. V. 87. P. 093505.

  36. Antonova T., Khrapak S.A., Pustylnik M.Y. et al. Particle Charge in PK-4 DC Discharge from Ground-Based and Microgravity Experiments // Phys. Plasmas. 2019. V. 26. P. 113703.

  37. Khrapak S.A. Practical Expression for an Effective Ion-Neutral Collision Frequency in Flowing Plasmas of Some Noble Gases // J. Plasma Phys. 2013. V. 79. P. 1123.

  38. Голятина Р.И., Майоров С.А. Аппроксимация скорости дрейфа ионов в собственном газе // Краткие сообщения по физике. 2015. Т. 42. № 10. С. 21.

  39. Голятина Р.И., Майоров С.А. Аппроксимация характеристик дрейфа ионов в собственном газе // Физика плазмы. 2017. Т. 43. № 1. С. 71.

  40. Майоров С.А., Голятина Р.И., Коданова С.К., Рамазанов Т.С. Исследование влияния температуры атомов на дрейф ионов в газе // Инж. физика. 2019. № 10. С. 22.

Дополнительные материалы отсутствуют.

Инструменты

следующая статья выпуска предыдущая статья выпуска содержание выпуска

Теплофизика высоких температур

Архивы выпусков Информация о журнале Отправить рукопись в журнал