Теплофизика высоких температур, 2021, T. 59, № 5, стр. 663-667

ВВЕДЕНИЕ

Фемтосекундные лазерные импульсы (ФЛИ) используются для решения широкого круга задач, как фундаментальных, так и прикладных, включая: сверление, очистку поверхности от загрязнений, прецизионное послойное удаление материала, наноструктурирование поверхности и т.п. [1–9]. В результате воздействия фемтосекундными лазерными импульсами на конденсированные среды возникает комплекс качественно новых явлений. В случае металлов при ультракороткой длительности импульса возникает уникальное двухтемпературное состояние, характеризуемое горячей электронной и холодной ионной подсистемами. После передачи энергии от электронной подсистемы к ионной и переноса тепла в глубь мишени происходит объемное плавление поверхностного слоя. Плавление сопровождается акустическими явлениями: зарождением волн сжатия и разрежения, формированием ударной волны, возникновением мощных растягивающих напряжений. Действие растягивающих напряжений вызывает кавитационное разрушение в расплаве с последующим отрывом и разлетом части жидкого слоя в виде откольной пластины (термомеханическая абляция) [10–22]. В результате на поверхности металла образуется абляционный кратер с характерной наноструктурированной поверхностью [5–9].

Параметры, описывающие теплообмен и транспорт энергии в двухтемпературном состоянии, в настоящее время определены неокончательно. Теоретические модели о зависимости указанных параметров от электронной и ионной температур до сих пор остаются неподтвержденными экспериментально. В данной работе эксперименты проведены в режиме однократного воздействия с применением прецизионной интерферометрической методики измерений с нанометрическим пространственным разрешением. Такие измерения обладают рядом преимуществ относительно экспериментов по многоимпульсному лазерному воздействию [23], в частности, отсутствует необходимость учитывать изменения свойств поверхностного слоя, модифицированного в процессе воздействия.

В настоящей статье представлены новые экспериментальные результаты о фемтосекундной лазерной абляции железа. Получены не только данные о величине порога откольной абляции железа по поглощенной плотности энергии при однократном измерении, но и об особенностях морфологии и нанорельефа поверхности кратеров при различном превышении плотности энергии над пороговым значением в диапазоне 1.4–11.5 раз.

Полученные экспериментальные данные представляют интерес для тестирования и корректировки теоретических моделей взаимодействия уль-тракоротких лазерных импульсов с металлом, а также могут быть применены для развития методик прецизионной лазерной обработки и наноструктурирования поверхности материалов.

ЭКСПЕРИМЕНТ

Для исследования порога абляции и морфологии кратеров была применена pump–probe-методика фемтосекундной интерференционной микроскопии, которая позволяет регистрировать пространственные распределения фазы отраженной волны от поверхности образца. Методика интерференционной микроскопии обеспечивает пространственное разрешение в плоскости мишени 2 мкм и разрешение по глубине 1 нм. Для детального исследования морфологии рельефа модифицированной поверхности использовалась сканирующая электронная микроскопия (СЭМ). Экспериментальная схема измерений приведена на рис. 1. Источником ФЛИ являлась титан-сапфировая лазерная система 1, входящая в состав ЦКП “Лазерный фемтосекундный комплекс”, генерирующая импульсы длительностью 60 фс на длине волны λ₁ = 800 нм с энергией до 2 мДж. Лазерный луч с помощью светоделительной пластины 2 делился на мощный нагревающий и слабый зондирующий, используемый для измерения величины смещения нагреваемой поверхности. Нагревающий р-поляризованный лазерный импульс падал на поверхность мишени 3 под углом 45°. Луч фокусировался линзой 4 с фокусным расстоянием $f = 30$ см. Для измерения падающей и отраженной от мишени энергии ФЛИ в каждом выстреле применялись калиброванный фотодиод 5 и калориметр Sigma 6 соответственно. Плавная регулировка мощности нагревающего и зондирующего импульсов осуществлялась с помощью поляризационных ослабителей 7.

Рис. 1.

Экспериментальная схема: 1 – фемтосекундная лазерная система, 2 – светоделительная пластинка, 3 – мишень, 4 – фокусирующая линза, 5 – фотодиод, 6 – калориметр, 7 – поляризационные ослабители, 8 – интерферометр Майкельсона, 9 – ПЗС-камера.

Измерительный узел представлял собой интерферометр Майкельсона 8, в котором для переноса изображения поверхности мишени в плоскость ПЗС-матрицы 9 использовался микрообъектив с числовой апертурой NA = 0.2. Эксперименты проводились на воздухе.

В качестве мишени использовалась пленка железа толщиной 500 нм, нанесенная методом магнетронного напыления на стеклянную подложку. После каждого воздействия нагревающего импульса мишень сдвигалась на новое место с помощью трехкоординатного микротранслятора. В каждом опыте записывались две интерферограммы: начальная (невозмущенной поверхности до воздействия) и конечная (спустя несколько секунд после воздействия).

Интерферограммы обрабатывались с помощью алгоритма двумерного фурье-анализа и процедуры нормировки изображений. Результатом обработки являются пространственные распределения изменения амплитуды и фазы отраженной волны зондирующего излучения, что дает информацию об остаточных изменениях оптических свойств и морфологии поверхности в области нагрева после лазерного воздействия.

Смещение поверхности $\Delta z$ связано с изменением фазы $\Delta \varphi $ соотношением $\Delta z = {{\Delta \varphi {{\lambda }_{2}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{\Delta \varphi {{\lambda }_{2}}} {4\pi }}} \right. \kern-0em} {4\pi }},$ где ${{\lambda }_{2}}$ – длина волны зондирующего импульса. Более подробно методика измерений и обработки интерферограмм описана в работах [24–26].

РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

Значения порога абляции для железа и пространственный параметр пучка были получены с помощью стандартной методики для лазерных импульсов с гауссовым распределением интенсивности по сечению пучка [27]. На рис. 2 приведены результаты измерения порога образования кратера на поверхности мишени. На графике отображены зависимости квадратов радиусов эллиптического кратера вдоль большой $r_{x}^{2}$ (1) и малой $r_{y}^{2}$ (2) осей от логарифма падающей энергии лазерного импульса $E$. Точка пересечения прямых, аппроксимирующих экспериментальные значения (маркеры), с осью абсцисс соответствует значению пороговой энергии импульса E_abl = 3.7 ± 0.3 мкДж. Углы наклона аппроксимирующих прямых определяют пространственный параметр гауссова распределения ${{r}_{{0x}}}$ = 31 мкм и ${{r}_{{0y}}}$ = 20 мкм по уровню e^–1. Полученное значение порога абляции железа по падающей плотности энергии для наклонного падения p-поляризованного излучения на длине волны 800 нм составило ${{F}_{{{\text{abl}}}}} = {{{{E}_{{{\text{abl}}}}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{E}_{{{\text{abl}}}}}} {(\pi {{r}_{{0x}}}{{r}_{{0y}}}}}} \right. \kern-0em} {(\pi {{r}_{{0x}}}{{r}_{{0y}}}}})$ ≈ 0.2 Дж/см².

Рис. 2.

Определение порога абляции железа.

На рис. 3 приведены результаты измерения энергетического коэффициента отражения нагревающего импульса $R = {{{{E}_{{{\text{refl}}}}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{E}_{{{\text{refl}}}}}} E}} \right. \kern-0em} E}$ от мишени в зависимости от плотности энергии ФЛИ. Здесь $E$ и ${{E}_{{{\text{refl}}}}}$ – соответственно энергии падающего и отраженного импульсов, измеренные с помощью калиброванного фотоприемника и калориметра.

Рис. 3.

Зависимость коэффициента отражения импульса накачки от превышения над порогом абляции железа.

Измеренное значение коэффициента отражения железа вблизи порога абляции составило R ≈ 0.57. При этом значение порога абляции пленочного образца железа по поглощенной плотности энергии равно ${{F}^{{{\text{abs}}}}} = (1 - R)F_{{{\text{abl}}}}^{{}}$ = 0.09 Дж/см².

Семейство профилей кратеров для железа в случае превышения плотностью энергии порогового значения в диапазоне 1.8–9.2 раз представлены на риc. 4. На всех профилях заметны резкие вертикальные границы кратера (ступенька), несмотря на гауссово распределение плотности энергии лазерного импульса, что указывает на откольный характер разрушения в расплаве железа после воздействия ФЛИ.

Рис. 4.

Профили кратеров при различном превышении плотности энергии лазерного импульса порога абляции для железа F₀/F_abl: 1 – 1.8, 2 – 5.9, 3 – 9.2.

Графики зависимости глубины в центре кратера h от превышения плотности энергии нагревающего импульса порогового значения показаны на рис. 5. Каждая точка получена путем измерения глубины h в центре кратера после воздействия импульсом с различной энергией. На графике наблюдается монотонный рост глубины кратера с увеличением плотности энергии ФЛИ. Глубина кратера меняется от 16 до 55 нм в диапазоне $1.4 < {{{{F}_{0}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{F}_{0}}} {{{F}_{{{\text{abl}}}}}}}} \right. \kern-0em} {{{F}_{{{\text{abl}}}}}}} < 11.5.$

Рис. 5.

Зависимость глубин кратеров h от превышения плотности энергии нагревающего импульса порогового значения F₀/F_abl для железа.

Следует отметить, что поверхность дна кратеров при фемтосекундной абляции покрыта наноструктурами и является сильно шероховатой. Микроинтерферометрия из-за недостаточного пространственного разрешения в плоскости мишени не фиксирует отдельные структуры, а регистрирует осредненную, эффективную глубину рельефа h, которая изображена на графике (рис. 5).

Далее было выполнено детальное исследование структурированной поверхности дна кратеров с нанометрическим разрешением с помощью сканирующей электронной микроскопии. Исследовалась морфология поверхности кратеров, образовавшихся на поверхности пленочного образца железа после однократного воздействия лазерных импульсов длительностью 60 фс на длине волны 800 нм при различных ${{F}_{0}}$ > ${{F}_{{{\text{abl}}}}}.$ На рис. 6 приведены СЭМ-изображения фрагмента центральной части кратеров с одинаковым увеличением.

Рис. 6.

СЭМ-изображения фрагментов поверхности дна абляционных кратеров в центральной части при различных значениях F₀/F_abl: (а) – 1.8, (б) – 5, (в) – 9.2; на вставке – пространственные фурье-спектры СЭМ-изображений модифицированных поверхностей.

Морфология поверхности дна абляционных кратеров (рис. 6) представлена хаотическими разветвленными структурами в виде многогранников с наносферами в узлах ячеек, сформированными за счет поверхностного натяжения. Структуры являются застывшими разорванными ячейками нанопены, характерными для термомеханической абляции металла, образующимися в расплаве под действием растягивающих напряжений. Размер сферических наночастиц в диаметре составляет 20–50 нм при ${{{{F}_{0}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{F}_{0}}} {{{F}_{{{\text{abl}}}}}}}} \right. \kern-0em} {{{F}_{{{\text{abl}}}}}}}$ = 1.8, 50–120 нм при ${{{{F}_{0}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{F}_{0}}} {{{F}_{{{\text{abl}}}}}}}} \right. \kern-0em} {{{F}_{{{\text{abl}}}}}}}$ = 5, 70–150 нм при ${{{{F}_{0}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{F}_{0}}} {{{F}_{{{\text{abl}}}}}}}} \right. \kern-0em} {{{F}_{{{\text{abl}}}}}}}$ = 9.2. При ${{{{F}_{0}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{F}_{0}}} {{{F}_{{{\text{abl}}}}}}}} \right. \kern-0em} {{{F}_{{{\text{abl}}}}}}}$ ≥ 5 также наблюдается осаждение на поверхности продуктов абляции в виде наносфер, размер которых варьируется от единиц до нескольких десятков нанометров.

На вставке рис. 6 представлены пространственные фурье-спектры СЭМ-изображений модифицированных поверхностей железа. Наблюдаемая радиальная симметричность спектров свидетельствует о хаотичности и отсутствии выделенных направлений в расположении структур, сформированных на дне кратеров. На рис. 7 приведены соответствующие профили сечения данных спектров (здесь A – амплитуда, X – пространственная частота).

Рис. 7.

Спектры пространственных частот наноструктур при различных значениях F₀/F_abl: 1 – 1.8, 2 – 5.9, 3 – 9.2.

Характерный размер ячеистых наноструктур, образующихся на поверхности металлов в результате термомеханической абляции при однократном воздействии ФЛИ, зависит от их термодинамических свойств и параметров лазерных импульсов [8, 9]. Размер ячеек и толщина стенок также имеют тенденцию к росту с увеличением плотности энергии ФЛИ, что связано с ростом глубины прогрева и уменьшением коэффициента поверхностного натяжения расплава с ростом температуры [8]. Приведенные спектры пространственных частот свидетельствуют об увеличении среднего размера наноструктур с ростом флюенса. Характерные размеры ячеек при этом составляют 80–150 нм при ${{{{F}_{0}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{F}_{0}}} {{{F}_{{{\text{abl}}}}}}}} \right. \kern-0em} {{{F}_{{{\text{abl}}}}}}}$ = 1.8, 150–200 нм при ${{{{F}_{0}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{F}_{0}}} {{{F}_{{{\text{abl}}}}}}}} \right. \kern-0em} {{{F}_{{{\text{abl}}}}}}}$ = 5, 150–300 нм при ${{{{F}_{0}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{F}_{0}}} {{{F}_{{{\text{abl}}}}}}}} \right. \kern-0em} {{{F}_{{{\text{abl}}}}}}}$ = 9.2. Молекулярно-динамическое моделирование дает более полную картину процессов кавитации в расплаве и формирования наноструктур на поверхности абляционного кратера [8].

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Методом оптической интерференционной микроскопии проведено исследование абляции железа при фемтосекундном лазерном воздействии. Результаты измерения порога абляции, морфологии и нанорельефа поверхности кратеров указывают на откольный характер разрушения вещества в конденсированном состоянии, обусловленный кавитационным процессом образования и роста зародышей паровой фазы при растяжении расплава. Измеренный порог откольной абляции железа по поглощенной плотности энергии при однократном воздействии ФЛИ составил ${{F}^{{{\text{abs}}}}} = 0.09$ Дж/см². С увеличением флюенса наблюдается рост глубины абляционных кратеров и характерных размеров хаотических разветвленных структур на дне. Измерена зависимость изменения глубины абляционных кратеров от плотности энергии ФЛИ.

Работа поддержана Министерством науки и высшего образования Российской Федерации (госзадание № 075-00892-20-00). Эксперименты выполнены на оборудовании ЦКП “Лазерный фемтосекундный комплекс” ОИВТ РАН.