Вестник Военного инновационного технополиса «ЭРА», 2022, T. 3, № 1, стр. 46-51

КРОССБАР-МАССИВЫ МЕМРИСТОРОВ НА ОСНОВЕ ПОЛИ-П-КСИЛИЛЕНА ДЛЯ НЕЙРОМОРФНЫХ ПРИЛОЖЕНИЙ

Б. С. Швецов 1, А. А. Миннеханов 1*, К. Ю. Черноглазов 1

1 Национальный исследовательский центр “Курчатовский институт”
Москва, Россия

* E-mail: Minnekhanov_aa@nrcki.ru

Поступила в редакцию 23.12.2021
После доработки 12.01.2022
Принята к публикации 12.01.2022

Полный текст (PDF)

Аннотация

Мемристивные устройства перспективны для создания носимых и биосовместимых вычислительных систем благодаря биосовместимости и многоуровневому характеру резистивного переключения, что позволяет им выступать в роли синапсов в аппаратных нейроморфных вычислительных системах (НВС). Исследованы мемристивные элементы Cu/поли-п-ксилилен/Au, созданные в виде поперечных структур в кроссбар-топологии. Обнаружено, что эти структуры обладают высокой стабильностью, низкими рабочими напряжениями (<2 В), а также могут изменять свою проводимость согласно биоподобным правилам пластичности, зависящей от времени прихода импульсов, что делает их подходящими для создания аппаратной НВС. Разработка мемристоров на основе -поли‑п‑ксилилена открывает перспективы для аппаратной реализации НВС с возможностью обучения по биоподобным алгоритмам.

ВВЕДЕНИЕ

В последнее десятилетие наблюдается бурное развитие технологий машинного обучения для решения когнитивных задач [1, 2]. Основные результаты, включая коммерческие приложения, были получены в отношении сенсорного интеллекта, предназначенного для распознавания объектов окружающей среды, текстов, речи, отдельных сцен и т.д. [3, 4]. Однако большая часть последних разработок, основанных на программных искусственных нейронных сетях (ИНС), имеет недостаток в виде чрезвычайно сложных алгоритмов и, как следствие, чрезмерного энергопотребления. Создание аппаратных нейроморфных вычислительных систем (НВС) поможет справиться с этим недостатком [5]. Исходной точкой развития таких систем стало создание мемристоров (резисторов с памятью) [6], которые могут выступать в качестве искусственных синаптических связей в ИНС [7]. Одним из основных факторов при использовании мемристоров в качестве синаптических весов является их пластичность, т.е. способность устанавливать и сохранять различные состояния проводимости [8].

В недавнее время различные НВС на основе мемристоров, такие как сети с долговременной краткосрочной памятью [9, 10], перцептроны [11, 12], спайковые НВС [13, 14] и другие [1517], были реализованы аппаратно. Это демонстрирует высокий уровень разработки алгоритмов и возможность их реализации в задачах обучения как с учителем, так и без него. Для последнего чаще всего используется биоподобное правило STDP (spike-timing-dependent plasticity – пластичность, зависящая от времени прихода импульсов) [18]. Биологические нейронные сети обучаются путем изменения веса синапсов, связывающих нейроны. Правило STDP заключается в следующем: если пресинаптические нейроны генерируют импульс непосредственно перед постсинаптическими (это указывает на причинно-следственную связь), то синаптический вес увеличивается, и наоборот, если постсинаптические нейроны генерируют импульс непосредственно перед пресинаптическими (нарушение причинно-следственной связи), то синаптический вес уменьшается [19]. При меньшей разнице во времени прихода спайков происходит большее увеличение (или уменьшение) синаптического веса. Таким образом, механизм STDP может быть использован для автономного обучения нейронных сетей без учителя [20].

В [21] было показано, что пара аппаратных нейронов, соединенных через нанокомпозитный мемристор, может успешно изменять свой мемристивный вес (аналог синаптического веса) в соответствии с правилами STDP. Однако для многих биомедицинских приложений, таких как протезирование и помощь людям с ограниченными возможностями, также необходимо разрабатывать НВС на основе биосовместимых материалов. Одним из таких материалов является одобренный FDA (Food and Drug Administration – управление по санитарному надзору за качеством пищевых продуктов и медикаментов США) полимер парилен (поли-п-ксилилен, или PPX), который активно используется в медицине и электронике [22]. Ранее было продемонстрировано, что мемристоры на основе PPX обладают хорошими мемристивными характеристиками и высокой пластичностью, что позволяет использовать их в качестве синаптических связей в аппаратных спайковых НВС [2326]. Но для использования мемристоров в реальных нейронных сетях одиночные структуры непригодны, и для интеграции в вычислительную микроэлектронику требуется кроссбар-топология [27]. В настоящей работе продемонстрирована возможность реализации правил STDP для низковольтных PPX-мемристоров в кроссбар-топологии. Результаты в будущем помогут реализовать спайковые НВС на основе PPX-мемристоров, способные к обучению как с учителем, так и без него.

МЕТОДЫ

Для изготовления образцов в кроссбар-геометрии на подложке SiO2/Si методом фотолитографии с использованием литографа Heidelberg 66fs были изготовлены восемь нижних шин Cr (20 нм)/Au (200 нм) шириной 80 мкм (нижние электроды). Затем при помощи системы вакуумного напыления PDS 2010 был нанесен слой PPX толщиной ~80 нм. Далее четыре верхние шины Cu шириной 100 мкм и толщиной ~500 нм были нанесены на нижние электроды методом магнетронного распыления через теневую маску. В результате была получена матрица с 8 × 4 мемристивными элементами, площадь которых составляла 8 × 10–3 мм2. Изготовленные образцы Cu/PPX/Au/Cr/SiO2/Si в дальнейшем будем называть мемристорами Cu/PPX/Au.

Вольт-амперные характеристики (ВАХ) мемристивных устройств, а также кривые стабильности (retention) и STDP измеряли с помощью аналитической зондовой станции 3S SWIN EPS4; импульсы напряжения подавали с помощью источника-измерителя Keithley 2636B, запрограммированного в LabView. Все эксперименты проводили при комнатной температуре (293 К).

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

На рис. 1а представлена мемристивная структура в кроссбар-топологии. Измерения ВАХ образцов Cu/PPX/Au показали наличие в них эффекта резистивного переключения (РП) с характерным гистерезисом (рис. 1б). Для предотвращения перегрева и последующей деградации структуры были установлены токи ограничения величиной +0.5 и –50 мА. Напряжение изменялось с шагом 0.1 В длительностью 100 мс. Отметим, что отношение Roff/Ron для мемристоров Cu/PPX/Au в кроссбар-топологии оказалось ниже, чем для ранее изученных одиночных структур. Так, одиночные мемристоры Cu/PPX/ITO обладали Roff/Ron > 10 000 (Roff ~ 1 МОм и Ron ~ ~ 100 Ом) [23]; в то же время кроссбар-мемристоры имеют Roff/Ron >1000 (Roff ~ 500 кОм и Ron ~ ~ 300 Ом).

Рис. 1.

Мемристивный элемент в кроссбар-топологии (а), вольт-амперная характеристика образца Cu/PPX/Au, стрелки демонстрируют направление кривой во время измерения (б).

При этом напряжения РП схожи с таковыми у одиночных мемристоров и составляют 1.2 ± 0.3 В для переключения из высокоомного состояния в низкоомное (Uset) и –0.6 ± 0.3 В для переключения из низкоомного состояния в высокоомное (Ureset), в то время как среднее значение Uset одиночных структур составляло 1.5 ± 0.5 В [23]. На рис. 2 продемонстрированы полученные гистограммы распределения напряжений переключения. Напряжения РП менее 1.5 В можно считать малыми, что позволяет применять изготовленные мемристивные кроссбар-структуры во многих приложениях, включая НВС.

Рис. 2.

Гистограмма значений напряжения при переключении мемристора Cu/PPX/Au в низкоомное состояние (Uset, справа) и в высокоомное состояние (Ureset, слева).

Также отметим, что образцы имеют множественные стабильные промежуточные резистивные состояния (рис. 3а). Для установления необходимого резистивного состояния использовали итеративный алгоритм “запись–проверка” высокой точности (не хуже 0.5%) [28]. Как и в случае с одиночными структурами, мемристоры в кроссбар-геометрии демонстрируют не менее 16 состояний [23]. Такой пластичности и стабильности достаточно для большинства вычислительных приложений, в том числе для использующих правила STDP [23]. Высокую пластичность кроссбар-мемристоров можно объяснить филаментным характером их РП: металлические мостики из меди, замыкающие верхний и нижний электроды структуры, могут иметь разный диаметр и, соответственно, разную проводимость [24]. Это свойство позволяет мемристорам Cu/PPX/Au эффективно выступать в качестве синапсов в аппаратных НВС, поскольку проводимость может быть представлена как аналог синаптического веса (силы связи между нейронами) и изменяться квазинепрерывно.

Рис. 3.

Зависимости сопротивления резистивных состояний (а) и проводимости в единицах кванта проводимости G0 (б) мемристивной структуры Cu/PPX/Au от времени.

Недавно в мемристорах был обнаружен эффект квантования проводимости при комнатной температуре. Этот эффект возникает, когда диаметр d проводящих мостиков уменьшается до d ≤ λFF – фермиевская длина волны электрона) и транспорт электронов становится баллистическим [29, 30]. В этом случае проводимость структуры G может быть выражена следующим образом:

$G = n \cdot 2{{e}^{2}}{\text{/}}h = n{{G}_{0}},\quad n = (1,2,3, \ldots ),$
где e – заряд электрона, h – постоянная Планка, множитель 2 учитывает вырождение по спину, а G0 = 2e2/h представляет фундаментальный квант проводимости со значением 77.5 мкСм [31]. Исследование одиночных мемристивных структур на основе PPX показало наличие в них эффекта квантования проводимости, что подтвердило предложенную модель переключения с малым числом филаментов [32].

Интерес к изучению данного эффекта проецируется и на кроссбар-структуры. На рис. 3б представлена зависимость проводимости G(t) мемристивной структуры Cu/PPX/Au от времени. Уровни проводимости G, выраженные в единицах G0, были установлены при помощи итерационного алгоритма. Из рис. 3б видно, что уровни квантованной проводимости стабильно сохраняются в течение 300 с, причем наблюдается не только целочисленный эффект квантования проводимости, но и полуцелый, при котором n может принимать значения 0.5, 1, 1.5 и т.д. Кроме того, многие зависимости R(t), представленные на рис. 3а, также соотносятся с уровнями квантованной проводимости: сопротивление 4.5 кОм соответствует проводимости 3 G0, 6.5 кОм – 2 G0, 12 кОм – 1 G0 и т.д. Из этого можно сделать вывод, что механизм РП в кроссбар-мемристорах на основе PPX вероятнее всего не отличается от такового в одиночных структурах и заключается в образовании одиночных или малочисленных медных филаментов в толще PPX.

Для демонстрации возможности изменения резистивного состояния мемристоров на основе PPX по правилам STDP нижний электрод (Au) мемристивной структуры Cu/PPX/Au выступал в качестве пресинаптического входа, а верхний электрод (Cu) рассматривался как постсинаптический. В качестве пре- и постсинаптических спайков использовали идентичные импульсы напряжения разнополярной треугольной формы. Амплитуда импульсов составляла 0.7 В, так как такой одиночный импульс меньше напряжения РП и не может привести к изменению проводимости структуры. При этом амплитуда суммы пре- и постсинаптических спайков достигала значения 1.4 В, что выше напряжения РП мемристора и должно приводить к изменению его проводимости. Длительность импульсов составляла 400 мс (дискретизация 25 мс). Если рассматривать проводимость мемристора G как аналог синаптического веса, то изменение проводимости ΔG будет эквивалентно изменению данного веса: ΔG = GfGi, где Gf и Gi – конечные и начальные значения проводимости соответственно. Напряжение чтения при измерении проводимости составляло 0.1 В до и после подачи последовательности импульсов. Постсинаптические импульсы подавали после (до) пресинаптических импульсов с переменным временем задержки Δt в диапазоне от –500 до 500 мс с шагом 50 мс. Для каждого значения времени задержки проводили по десять измерений и результирующее значение ΔG выбирали как медианное значение.

На рис. 4 представлено окно STDP (зависимость ΔG от Δt) для мемристивной структуры Cu/PPX/Au в кроссбар-геометрии, полученное при подаче треугольных импульсов. Начальная проводимость мемристора составляла 0.2 мСм. Данное значение было выбрано как промежуточное в окне (Ron, Roff) для демонстрации наибольшего эффекта. Из рисунка видно, что результаты эксперимента подчиняются правилу STDP, наблюдаемому в биологических системах: синаптическая потенциация (ΔG > 0) наблюдалась при Δt > 0, а синаптическая депрессия (ΔG < 0) – при Δt < 0.

Рис. 4.

Зависимость изменения проводимости dG (окно STDP) мемристора Cu/PPX/Au от разницы во времени dt прихода на него спайков в форме парных треугольных импульсов.

Полученные результаты демонстрируют, что изготовленные кроссбар-мемристоры Cu/PPX/Au могут изменять свое резистивное состояние по правилам STDP и благодаря низким рабочим напряжениям могут быть успешно имплементированы в качестве строительных блоков аппаратных НВС. Высокие уровни стабильности и пластичности при этом обеспечат длительное время сохранения резистивных состояний, достаточное для большинства приложений, таких как ИНС, кратковременная память или вычисления в памяти. Однако отметим, что для практических применений необходимо развитие технологии создания кроссбар-мемристоров, что позволит получать структуры с высокой воспроизводимостью характеристик. В связи с этим требуются дальнейшие детальные исследования воспроизводимости PPX-мемристоров при различных параметрах синтеза.

ВЫВОДЫ

Исследованы мемристивные элементы Cu/PPX/Au, созданные в виде поперечных структур в так называемой кроссбар-геометрии. Изучены основные свойства этих структур, показано наличие высокой стабильности и низких напряжений переключения, подходящих для создания нейроморфных систем. Образцы демонстрировали эффект квантования проводимости аналогично одиночным PPX-мемристорам, что позволило предположить образование единичных проводящих мостиков в толще PPX в процессе РП. Помимо того, что кроссбар-структуры не уступают по основным параметрам одиночным мемристорам, было показано, что эти устройства также могут изменять свою проводимость с помощью правил STDP. Полученные результаты демонстрируют, что разработка мемристоров на основе PPX открывает перспективы для аппаратной реализации НВС с возможностью обучения по биоподобным алгоритмам.

Авторы выражают благодарность А.А. Несмелову и Ю.В. Грищенко (НИЦ “Курчатовский институт”) за помощь в изготовлении образцов.

Работа выполнена при финансовой поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (проект № 20-07-00696) в части исследования характеристик мемристоров кроссбар-массива и НИЦ “Курчатовский институт” (приказ № 2753) в части синтеза кроссбар-массива и изучения возможности изменения проводимости отдельных мемристоров парными спайками с использованием оборудования Ресурсных центров.

Список литературы

  1. Kuzum D. // IEEE Nanotechnol. Mag. 2018. V. 12. № 3. P. 4. https://doi.org/10.1109/MNANO.2018.2849799

  2. Zhu J., Zhang T., Yang Y. et al. // Appl. Phys. Rev., 2020. V. 7. № 1. P. 011312. https://doi.org/10.1063/1.5118217

  3. Li C., Hu M., Li Y. et al. // Nat. Electron. 2018. V. 1. № 1. P. 52. https://doi.org/10.1038/s41928-017-0002-z

  4. Zhang Y., Wang Z., Zhu J. et al. // Appl. Phys. Rev. 2020. V. 7. № 1. P. 011308. https://doi.org/10.1063/1.5124027

  5. Xia Q., Yang J.J. // Nat. Mater. 2019. V. 18. № 4. P. 309. https://doi.org/10.1038/s41563-019-0291-x

  6. Strukov D.B., Snider G.S., Stewart D.R. et al. // Nature. 2008. V. 453. № 7191. P. 80. https://doi.org/10.1038/nature06932

  7. Wang Z., Wu H., Burr G.W. et al. // Nat. Rev. Mater. 2020. V. 5. № 3. P. 173. https://doi.org/10.1038/s41578-019-0159-3

  8. Shi T., Wang R., Wu Z. et al. // Small Struct. 2021. V. 2. № 4. P. 2000109. https://doi.org/10.1002/sstr.202000109

  9. Li C., Wang Z., Rao M. et al. // Nat. Mach. Intell. 2019. V. 1. № 1. P. 49. https://doi.org/10.1038/s42256-018-0001-4

  10. Ji X., Pang K.Y., Zhao R. // Nanoscale. Royal Society of Chemistry. 2019. V. 11. № 46. P. 22446. https://doi.org/10.1039/c9nr04455h

  11. Bayat F.M., Prezioso M., Chakrabarti B. et al. // Nat. Commun. 2018. V. 9. № 1. P. 2331. https://doi.org/10.1038/s41467-018-04482-4

  12. Demin V.A., Erokhin V. V., Emelyanov A. V. et al. // Org. Electron. 2015. V. 25. P. 16. https://doi.org/10.1016/j.orgel.2015.06.015

  13. Brivio S., Conti D., Nair M. V. et al. // Nanotechnology. 2019. V. 30. № 1. P. 015102. https://doi.org/10.1088/1361-6528/aae81c

  14. Hansen M., Zahari F., Kohlstedt H. et al. // Sci. Rep. 2018. V. 8. № 1. P. 8914. https://doi.org/10.1038/s41598-018-27033-9

  15. Ryu J.H., Kim B., Hussain F. et al. // Appl. Surf. Sci. 2021. V. 544. № October 2020. P. 148796. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2020.148796

  16. Serb A., Corna A., George R. et al. // Sci. Rep. 2020. V. 10. № 1. P. 1. https://doi.org/10.1038/s41598-020-58831-9

  17. Dalgaty T., Castellani N., Turck C. et al. // Nat. Electron. 2021. V. 4. № 2. P. 151. https://doi.org/10.1038/s41928-020-00523-3

  18. Saïghi S., Mayr C.G., Serrano-Gotarredona T. et al. // Front. Neurosci. 2015. V. 9. № MAR. P. 51. https://doi.org/10.3389/fnins.2015.00051

  19. Markram H., Lübke J., Frotscher M. et al. // Science. 1997. V. 275. № 5297. P. 213. https://doi.org/10.1126/science.275.5297.213

  20. Masquelier T., Guyonneau R., Thorpe S.J. // Neural Comput. 2009. V. 21. № 5. P. 1259. https://doi.org/10.1162/neco.2008.06-08-804

  21. Emelyanov A.V., Nikiruy K.E., Serenko A.V. et al. // Nanotechnology. 2020. V. 31. № 4. P. 045201. https://doi.org/10.1088/1361-6528/ab4a6d

  22. Fortin J.B., Lu T.-M. // Chem. Vap. Depos. Polym. 2004. P. 102. https://doi.org/10.1007/978-1-4757-3901-5

  23. Minnekhanov A.A., Emelyanov A.V., Lapkin D.A. et al. // Sci. Rep. 2019. V. 9. № 1. P. 10800. https://doi.org/10.1038/s41598-019-47263-9

  24. Minnekhanov A.A., Shvetsov B.S., Martyshov M.M. et al. // Org. Electron. 2019. V. 74. P. 89. https://doi.org/10.1016/j.orgel.2019.06.052

  25. Cai Y., Tan J., Yefan L. et al. // Nanotechnology. 2016. V. 27. № 27. P. 275206. https://doi.org/10.1088/0957-4484/27/27/275206

  26. Chen Q., Lin M., Wang Z. et al. // Adv. Electron. Mater. 2019. V. 5. № 9. P. 1800852. https://doi.org/10.1002/aelm.201800852

  27. Gi S., Yeo I., Chu M. et al. // ISOCC 2015 – Int. SoC Des. Conf. SoC Internet Everything. 2016. P. 215. https://doi.org/10.1109/ISOCC.2015.7401790

  28. Nikiruy K.E., Emelyanov A.V., Demin V.A. et al. // Tech. Phys. Lett. 2018. V. 44. № 5. P. 416. https://doi.org/10.1134/S106378501805022X

  29. Zhu X., Su W., Liu Y. et al. // Adv. Mater. 2012. V. 24. № 29. P. 3941. https://doi.org/10.1002/adma.201201506

  30. Krishnan K., Muruganathan M., Tsuruoka T. et al. // Adv. Funct. Mater. 2017. V. 27. № 10. P. 1605104. https://doi.org/10.1002/adfm.201605104

  31. Landauer R. // IBM J. Res. Dev. 2000. V. 44. № 1. P. 251. https://doi.org/10.1147/rd.441.0251

  32. Shvetsov B.S., Minnekhanov A.A., Nesmelov A.A. et al. // Semiconductors. 2020. V. 54. № 9. P. 1103. https://doi.org/10.1134/S1063782620090250

Дополнительные материалы отсутствуют.