Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2021, № 3, стр. 101-104
Квазиосциллирующие свойства нейтральных комплексных дефектов при термическом отжиге неметаллических кристаллов
Б. Арапов a, *, Т. Б. Арапов a, А. О. Садыкбекова a, **
a Ошский государственный университет
723500 Ош, Кыргызстан
* E-mail: baiysh_arapov@yandex.ru
** E-mail: sadykbekova@bk.ru
Поступила в редакцию 28.02.2020
После доработки 18.05.2020
Принята к публикации 22.05.2020
Аннотация
Исследована температурная зависимость относительных диэлектрических потерь облученного кристалла KCl–Ag. Установлено, что нейтральные комплексные дефекты обусловлены различными типами релаксаторов и имеют различные структуры. Установлена температурная квазиосциллирующая зависимость относительной концентрации нейтральных комплексных дефектов, обусловливающих диэлектрические потери на различных частотах. Теоретически обоснованы образование и распад нейтральных комплексных дефектов на основе представления о трофической цепи дефектов. Введено понятие радиуса взаимодействия, когда подвижные дефекты могут входить в квазихимическую реакцию, и начинают образовываться нейтральные комплексные дефекты. Радиус такого взаимодействия будет пропорционален концентрации свободных подвижных дефектов. В стационарном режиме, когда устанавливается кинетическое равновесие по всем компонентам трофической цепи дефектов, рассмотрено уравнение для температурной зависимости радиуса взаимодействия дефектов, объясняющее осциллирующие свойства относительной концентрации нейтральных комплексных дефектов в ионных кристаллах.
ВВЕДЕНИЕ
При радиационном воздействии на твердое тело в нем образуются различного рода радиационные дефекты, которые диффундируют по кристаллу и вступают друг с другом в квазихимические реакции в областях регулярной решетки или в областях стоков. В результате этой реакции возникают новые дефекты, вводящие в электронный и фононный спектры новые состояния. Следовательно, квазихимическая стадия реакции кристаллов, проходящей при радиационном воздействии, является исключительно важной. Эти квазихимические реакции изучают различными способами. В последние годы особую роль при исследовании радиационных процессов в твердых телах приобрела комбинация различных методов: электрических, оптических, люминесцентных. Комбинация методов позволяет определять механизмы образования и структуры радиационно-наведенных дефектов в исследуемых кристаллах.
В настоящее время известен ряд работ [1–9], в которых обнаружены осциллирующие зависимости свойств дефектов в неметаллических кристаллах при различных релаксационных процессах, в частности, при изменении температуры отжига или интенсивности облучения кристалла. Так, в [4] исследованы различные характеристики: радиус примесных облаков, выпадающих на макродефектах при нагреве, время жизни носителей тока при отжиге и другие. Было обнаружено сложное поведение этих характеристик, имеют место квазиосциллирующие зависимости при термическом отжиге кристалла.
Авторы [5] исследовали образование зародышей золота на поверхности кристаллов NaCl при облучении ионами аргона. Было обнаружено, что стационарная концентрация зародышей, пропорциональная концентрации образующихся дефектов, зависит от величины потока ионов осциллирующим образом. В [6] исследован кристалл со сложным составом дефектов. Была обнаружена осцилляция постоянной Холла в зависимости от температуры отжига. В данном случае, несомненно, начальную роль играют F-центры, образующиеся при ионном облучении, и “радиационная тряска” поверхности, обусловленная упругими волнами, генерируемыми ионами при ударе о поверхность и распространяющимися вдоль нее. Радиационная тряска увеличивает подвижность адатомов и “стряхивает” их с центров зародышеобразования (F-, M-, R-центры). Суть эффекта состоит именно в реализации не одного, а нескольких отчетливых пиков. Поэтому идея трофической цепи дефектов оказывается естественной базой для теоретического анализа этого эффекта. Таким образом, существует осцилляция свойств твердых тел в зависимости от температуры и интенсивности облучения. Эти экспериментальные результаты исследователи разделяют на два класса: когда осцилляция наблюдается во времени [3, 7, 10, 11] и когда периодичность выявляется в результате получения некой энергии извне, т.е. в результате “возбуждения” кристалла [3, 5, 12]. Ранее [1, 7] изучена концепция трофической цепи дефектов с учетом ионных процессов, происходящих в твердом теле.
В настоящей работе проводится теоретический анализ результатов экспериментального исследования образования и распада нейтральных комплексных дефектов в кристаллах KCl–Ag с различной концентрацией серебра на основе введенного в физику дефектов представления о трофических цепях дефектов.
ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ
Проведено исследование температурной зависимости тангенса угла диэлектрических потерь для кристаллов KCl–Ag с различной концентрацией серебра на разных частотах: 0.1, 1 и 10 кГц. Сравнение температурных зависимостей относительных диэлектрических потерь при разных частотах показывает, что различные нейтральные комплексы дефектов, обусловливающие диэлектрические потери, образуются и разрушаются при различных температурах. Поэтому можно предположить, что релаксационные потери при соответствующих частотах обусловлены различными типами релаксаторов. Например, при частоте f = 0.1 кГц относительные диэлектрические потери могут быть обусловлены релаксаторами I типа, при 1 кГц – II типа и при 10 кГц – III типа.
Рассмотрим влияние примеси серебра и его концентрации на температурную зависимость относительной концентрации релаксаторов определенного типа в кристаллах KCl–Ag, подверженных воздействию рентгеновского излучения. На рис. 1 приведены соответствующие данные для релаксаторов I типа (при 0.1 кГц). Как видно из [13] и полученных данных, введение примеси и увеличение ее концентрации влияет определенным образом на температурную зависимость концентрации релаксаторов. В интервале 300–360 К с увеличением концентрации примеси возрастает концентрация релаксаторов I типа, в интервале 360–420 К она уменьшается, затем снова возрастает.
Аналогичные результаты получены и для релаксаторов II и III типов. Например, рассмотрим влияние примеси на температурную зависимость концентрации релаксаторов II типа (при 1 кГц). Введение примеси и увеличение ее концентрации приводит к возрастанию и уменьшению концентрации релаксаторов. В случае релаксаторов III типа (при 10 кГц) после введения примеси концентрация релаксаторов возрастает и достигает максимума при Т = 330 К. Затем концентрация уменьшается в интервале 330–390 К, и дальнейшее повышение температуры до 500 К приводит к ее возрастанию.
Из вышеприведенных экспериментальных данных следует, что температурная зависимость относительной концентрации нейтральных комплексов носит сложный характер. Однако можно заметить некое квазиосциллирующее поведение этой зависимости. Таким образом, по мере возбуждения среды, с ростом температуры происходит осцилляция свойств кристалла.
ТЕОРЕТИЧЕСКИЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ
Рассмотрим следующую цепь рассуждений, ориентируясь, для конкретности, на такое понятие как радиус взаимодействия дефектов. Пусть в кристалле имеются подвижные дефекты, в частности примеси, которые при достижении температуры Т1 могут входить в некоторую квазихимическую реакцию, в результате которой начинают образовываться взаимодействующие дефекты. Радиус этих взаимодействий (R) будет пропорционален некоторой степени концентрации свободных подвижных дефектов:
Показатель степени γ зависит от геометрии радиуса взаимодействующих дефектов и порядка реакции выпадения. Повысим температуру кристалла до Т2. Пусть в кристалле появляются подвижные дефекты типа А2, эффективно взаимодействующие с примесями А1, и создаются комплексы [А1, А2], которые не могут участвовать в образовании нейтральных комплексов: ${{А}_{1}} + {{А}_{2}}$ → → $\left[ {{{А}_{1}},{{А}_{2}}} \right].$Естественно, в этом случае концентрация свободных примесей А1 уменьшится, т.е. уменьшится и радиус взаимодействия дефектов. Повысим снова температуру кристалла до Т3. Пусть при этой температуре появляются подвижные дефекты типа А3, которые эффективно взаимодействуют с дефектами А2 по реакции: ${{А}_{2}} + {{А}_{3}}$ → $\left[ {{{А}_{2}},{{А}_{3}}} \right].$
В результате образуются комплексы $\left[ {{{А}_{2}},{{А}_{3}}} \right],$ которые не могут взаимодействовать ни с А1, ни с А2. С понижением концентрации свободных дефектов А2 возрастает концентрация А1, а, следовательно, и радиус R. При дальнейшем повышении температуры Т4 появятся дефекты А4, взаимодействующие с А3 по реакции: ${{А}_{3}} + {{А}_{4}}$ → $\left[ {{{А}_{3}},{{А}_{4}}} \right].$
После реализации всех реакций уменьшится радиус R. При дальнейшем росте температуры взаимодействующая цепь дефектов, получивших название “трофической цепи дефектов” в силу того, что между каждым последующим их типом и предыдущим устанавливаются взаимосвязи, будет удлиняться, вызывая осцилляции исследуемого свойства кристалла. Математически эволюцию всей системы дефектов можно описать системой дифференциальных уравнений:
(2)
$\begin{gathered} \left\{ \begin{gathered} {{N}_{1}} = {{\lambda }_{1}} - {{K}_{1}}{{N}_{1}} - {{K}_{{12}}}{{N}_{1}}{{N}_{2}} - {{{{N}_{1}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{N}_{1}}} {{{\tau }_{1}}}}} \right. \kern-0em} {{{\tau }_{1}}}} \hfill \\ {{N}_{2}} = {{\lambda }_{2}} - {{K}_{{12}}}{{N}_{1}}{{N}_{2}} - {{K}_{{23}}}{{N}_{2}}{{N}_{3}} - {{{{N}_{2}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{N}_{2}}} {{{\tau }_{2}}}}} \right. \kern-0em} {{{\tau }_{2}}}} \hfill \\ .................................................................... \hfill \\ {{N}_{j}} = {{\lambda }_{j}} - {{K}_{{i\, - \,1,j}}}{{N}_{{j\, - \,1}}}{{N}_{j}} - {{K}_{{j,j\, + \,1}}}{{N}_{j}}{{N}_{{j\, + \,1}}} - {{{{N}_{j}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{N}_{j}}} {{{\tau }_{j}}}}} \right. \kern-0em} {{{\tau }_{j}}}} \hfill \\ ...................................................................... \hfill \\ \end{gathered} \right. \\ t = 0 \to {{N}_{j}} = N_{j}^{0},\,\,\,\,j = 1,2,....,m. \\ \end{gathered} $ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Из вышеизложенных данных можно сделать следующее заключение. Различные нейтральные комплексы дефектов, обусловливающие диэлектрические потери на различных частотах внешнeго поля, обусловленных различными релаксаторами, образуются и разрушаются в различных интервалах температур. Температурная зависимость относительной концентрации нейтральных комплексов носит сложный, квазиосциллирующий характер. Представлено теоретическое обоснование процесса образования и распада нейтральных комплексных дефектов, основанное на представлении о трофической цепи дефектов. Предложено математическое уравнение для радиуса взаимодействия дефектов в зависимости от температуры, качественно объясняющее осциллирующие свойства дефектов.
Список литературы
Авилов А.Б., Арапов Б.А., Оксенгендлер Б.Л., Гусева М.Б. // Поверхность. Рентген., синхротр. и нейтрон. исслед. 2006. № 5. С. 103.
Авилов А., Оксенгендлер Б.Л., Юнусов М.С., Хамраева Р. // Узбекский физ. журн. 1992. № 5. С. 47.
Арапов Б., Авилов А.Б., Оксенгендлер Б.Л. Радиационные дефектообразования и квазихимические реакции в неметаллических кристаллах. Бишкек: Илим, 2003. 120 с.
Хамраева Р. Электрофизические и структурные свойства без дислокационного кремния. Автореф. дис. … канд. физ.-мат. наук. Ташкент: ИЯФ АН РУз, 1991. 16 с.
Гусева М.Б. Ионная стимуляция процессов на поверхности твердого тела. Автореф. дис. … д-ра физ.-мат. наук. М.: МГУ, 1988. 32 с.
Заячук Д.М. // Письма в ЖЭТФ. 1991. Т. 54. № 7. С. 398.
Арапов Т.Б., Садыкбекова А.О., Арапов Б. // Междунар. журн. прикл. и фунд. исслед. 2016. № 8-1. С. 106.
Николис Дж., Пригожин И. Самоорганизация в равновесных системах. М.: Мир, 1979. 512 с.
Кучинский П.В., Ломако В.М., Шахлевич Л.Н. // Письма в ЖЭТФ. 1987. Т. 45. С. 350.
Абрахманов Б.М., Адилов М.М., Ашуров Х.Б. и др. Термоэлектрические свойства гранулированного кремния: материаловедческий и радиационный аспекты // Матер. IX междунар. конф. по актуальным проблемам физики, материаловедения, технологии и диагностики кремния, наноразмерных структур и приборов на его основе “Кремний 2012”. Санкт-Петербург, 2012. С. 273.
Ашуров М.Х., Абрахманов Б.М., Ашуров Х.Б., Адилов М.М. Проблемы и перспективы технологии кремниевых преобразователей фотоактивного и теплового излучения // Матер. конф. “Микроэлектроника, нанозарралар физикаси ва технологиялари Республика илмий-амалий анжумани”. Андижон, 2015. С. 171.
Адилов М.М., Ашуров М.Х., Ашуров Х.Б., Абрахманов Б.М. Влияние внешнего давления и температуры на некоторые свойства гранулированного кремния // Матер. 7 междунар. конф. по физической электронике IPEC-7. Ташкент, 2018. С. 100.
Арапов Б., Орозбаева А.А., Садыкбекова А. Методы измерения ионной электропроводности диэлектрических потерь в ионных кристаллах и полупроводниках // Матер. 12-й Респ. науч.-практ. конф. “Актуальные проблемы образовательного процесса в школе и ВУЗе”. Бишкек, 2015. С. 363.
Дополнительные материалы отсутствуют.
Инструменты
Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования