НЕФТЕХИМИЯ, 2021, том 61, № 3, с. 337-346
УДК 665.7.033.28
КОМПЛЕКСНЫЙ АНАЛИЗ ПОКАЗАТЕЛЕЙ УСТОЙЧИВОСТИ
АСФАЛЬТЕНОВ В РАЗЛИЧНЫХ УСЛОВИЯХ
© 2021 г. Syed Imran Ali1,*, Shaine Mohammadali Lalji1, Javed Haneef1,
Muhammad Arqam Khan1, Clifford Louis2
1 Department of Petroleum Engineering, NED University of Engineering & Technology, Karachi, 75270 Pakistan
2 Department of Chemical and Petroleum Engineering, University of Calgary,
2500 University Drive NW, Calgary, Alberta, T2N 1N4 Canada
*E-mail: engrimran@neduet.edu.pk
Поступила в редакцию 01 августа 2020 г.
После доработки 05 октября 2020 г.
Принята к публикации 18 марта 2021 г.
Данное исследование направлено на изучение эффективности семи параметров прогнозирования (пре-
дикторов) на основе количества насыщенных углеводородов, ароматических углеводородов, смол и
асфальтенов (SARA), которые обычно используются для мониторинга риска осаждения асфальтенов
в сырой нефти. Для прогнозирования используются 45 видов сырой нефти, стабильность которых уже
известна из трех различных опытов, представленных в литературе. На основании этих опытов сырая
нефть подразделяется на три состояния, по 15 проб нефти в каждом. Для определения эффективности
предикторов проводится детальный статистический анализ. Установлено, что показатели предикторов
изменяются при их применении к пробам нефтей из различных групп. Так, результаты показывают,
что индекс коллоидной нестабильности (CII), график Станкевича (SP), классификатор стабильности
Чамкалани (CSC) и модифицированный график Джамаля (M Jamal) являются хорошими методами
прогнозирования для нестабильных проб, в то время как индекс стабильности (SI) и график Джамалуд-
дина (Jamal) лучше прогнозируют стабильные пробы. Индекс коллоидной стабильности (CSI) оказался
лучшим методом прогнозирования с точки зрения средней точности трех групп.1
Ключевые слова: асфальтены, осаждение, предикторы, стабильность, нестабильность, SARA
DOI: 10.31857/S0028242121030059
Проблема осаждения асфальтенов появилась в
с образованием постепенно оседающих «хлопьев»
1837 г. и актуальна для нефтяной промышленно-
асфальтенов [4, 5]. Отложения асфальтенов могут
сти на протяжении десятилетий [1, 2]. Асфальте-
происходить как при добыче, так и при переработке
ны называют «холестерином нефти», потому что
нефти. Проблема может привести к техническим и
при определенных неблагоприятных условиях они
финансовым трудностям с точки зрения производ-
начинают выпадать в осадок, превращаясь впо-
ственных потерь и корректирующих действий [6-8].
следствии в твердые отложения [3]. Осаждение
Сырая нефть представляет собой сложную смесь
асфальтенов относится к процессу, в котором они
углеводородов. Ее обычно подразделяют на четыре
отделяются от сырой нефти, но остаются в ней во
фракции: насыщенные углеводороды, ароматиче-
взвешенном состоянии благодаря своему неболь-
ские углеводороды, смолы и асфальтены (SARA)
шому размеру. Со временем частицы увеличива-
ются в размере за счет объединения друг с другом
[9, 10]. Среди этих фракций асфальтены - самые
тяжелые и наиболее полярные компоненты нефти
[10]. С точки зрения растворимости асфальтены
1 Дополнительные материалы для этой статьи, содержащие
рис. S1-S15, доступны по doi 10.31857/S0028242121030059
обычно описываются как фракция сырой нефти,
для авторизованных пользователей.
растворимая в ароматических соединениях (толуол,
337
338
SYED IMRAN ALI и др.
бензол), но нерастворимая в н-алканах (н-пентан,
рактеризует тенденцию к флокуляции асфальте-
н-гептан)
[11]. Сырая нефть, не проявляющая
нов и прямо пропорционален стабильности [26].
склонности к выпадению асфальтенов, классифи-
Для проведения экспериментов в нефть добавля-
цируется как стабильная нефть, а в случае осаж-
ли осаждающий реактив для определения ее ста-
дения асфальтенов - как нестабильная [12]. Ста-
бильности [20]. Кроме того, применяемые методы
бильность асфальтенов в сырой нефти зависит от
чувствительны к типу осаждающих реактивов и
множества факторов, таких как температура, давле-
используемого оборудования, они дороги, требу-
ние, состав и электрокинетические эффекты [13]. В
ют много времени и могут давать ошибочные ре-
работе Buenrostro-Gonzalez и др. [14] сообщается,
зультаты, если обработка и анализ не выполняются
что растворимость асфальтенов в сырой нефти су-
должным образом. Другой способ определить риск
щественно зависит от состава, в меньшей степени
осаждения асфальтенов - использование индексов
от давления и косвенно от температуры.
и сводных графиков на основе SARA [15, 27]. Этот
метод является быстрым, простым и менее доро-
В связи с комплексным характером проблемы
гим, так как требует очень мало данных о составе
были проведены многочисленные исследования
[27]. Он может быть использован в качестве скри-
стабильности асфальтенов в сырой нефти [15-22].
нингового теста для предварительного изучения
Многие исследователи твердо убеждены в том,
стабильности сырой нефти с целью определения
что асфальтены проявляют нестабильность, когда
сценариев для дальнейшего экспериментального
нарушается равновесие между значениями SARA
исследования [27].
[10]. Смолы прочно связаны с асфальтенами из-
за своей полярности и образуют защитный слой
Индексы и сводные графики на основе SARA
вокруг асфальтенов. Этот защитный слой разру-
часто используются для оценки стабильности сы-
шается при снижении давления, вызывающего
рой нефти [10, 15, 20, 27-31]. Однако у этого ме-
расширение более легких углеводородов, или при
тода есть недостатки [27, 28]. Значения SARA мо-
смешивании нефти с более легкими сортами. Уда-
гут быть определены различными аналитическими
ление слоя смолы происходит потому, что смолы
методами, причем значения, полученные каждым
смешиваются с более легкими компонентами, в то
методом, значительно отличаются. Поскольку эти
время как асфальтены не вызывают их агрегации
значения используются в качестве исходных дан-
и последующего отложения [10]. Ароматические
ных для индексов и сводных графиков на основе
углеводороды являются хорошими растворителями
SARA, прогнозирование может давать неточные
для асфальтенов, поддерживая их в стабильном со-
результаты [27, 28]. Другая проблема заключает-
стоянии [10]. Carbognani и Espidel [23] сообщили,
ся в том, что некоторые предикторы или индексы
что проблема отложения асфальтенов может быть
лучше прогнозируют определенный класс нефти
общей для тех нефтеносных пластов, которые со-
или дают завышенный прогноз по определенному
держат большое количество насыщенных углево-
классу.
дородов, а не большое количество асфальтенов.
Pereira и др. [27], прогнозируя состояние ста-
Leontaritis и Mansoori [24] предположили, что о
бильности различных сортов нефти с использова-
стабильности асфальтенов в сырой нефти можно
нием четырех методов прогнозирования, указали,
судить по соотношению асфальтенов и смол.
что график, основанный на методе Джамалудди-
на, предсказывает, что большинство сортов нефти
Исследование стабильности асфальтенов в сы-
рой нефти является сложной задачей и для ее ре-
стабильны. Moura и др. [20] экспериментально ис-
шения были разработаны и использованы различ-
следовали стабильность сырой нефти и обнаружи-
ли, что индекс коллоидной нестабильности (CII)
ные методы. Толуоловый эквивалент (TE) [20],
классифицирует всю нефть как нестабильную.
параметр Хейтауса (Heithaus) (или Параметр) [20],
Индекс корреляции Горного бюро США - эквива-
R. Guzman и др. [15] в своем исследовании обнару-
жили, что методы прогнозирования предсказывают
лент толуола (BCMI TE) [20] и значение Р компа-
нестабильность лучше, чем стабильность.
нии Shell [25] - вот некоторые из эксперименталь-
ных параметров, используемых для определения
До сих пор было проведено ограниченное ко-
стабильности сырой нефти. Параметр Shell P ха-
личество исследований для оценки методов про-
НЕФТЕХИМИЯ том 61 № 3 2021
КОМПЛЕКСНЫЙ АНАЛИЗ ПОКАЗАТЕЛЕЙ УСТОЙЧИВОСТИ АСФАЛЬТЕНОВ
339
гнозирования стабильности асфальтенов и все они
были основаны на качественном анализе. В данном
исследовании проводится подробный количествен-
ный анализ семи показателей прогнозирования, а
именно: Индекса коллоидной нестабильности (CII)
[15, 29], Индекса стабильности (SI) [32], Индекса
коллоидной стабильности (CSI) [15, 19, 30], гра-
фика Станкевича (Stankiewicz plot) (SP) [33], Клас-
сификатора стабильности Чамкалани (Chamkalani
Stability Classifier) (CSC) [34], Метода Джамалуд-
дина (Jamaluddin Method) (Jamal) [27, 35] и Моди-
Рис. 1. Матрица несоответствий 2×2.
фицированного метода Джамалуддина (Modified
Jamaluddin’s Method) (М Jamal) [27], выполняемо-
В этом исследовании мы рассчитали следую-
го с использованием статистических параметров.
щие параметры оценки для определения эффектив-
Оценка этих методов прогнозирования выполняет-
ности различных методов прогнозирования:
ся по трем различным группам. Две группы отно-
1. Точность (ACC)
сятся к тем пробам нефти, стабильность которых
2. Чувствительность (TPR) и специфичность (TNR).
определяется экспериментальным путем, а третья
относится к пробам нефти, стабильность которых
3. Ложноположительные оценки (FPR) и ложно-
отрицательные оценки (FNR)
определяется по опыту эксплуатации. В каждой
группе используется пятнадцать проб нефти. Так-
4. Прогностические значения (PPV и NPV).
же представлены ограничения методов прогнози-
5. Индекс Юдена (Youden’s index) (YI)
рования.
6. F-измерение (F-M)
7. Сбалансированный классификационный ко-
ПАРАМЕТРЫ ОЦЕНКИ ЭФФЕКТИВНОСТИ
эффициент (Balanced classification rate) (BCR)
Для определения эффективности каждого ме-
8. Среднее геометрическое (GM)
тода прогнозирования стабильности асфальтенов
9. Каппа Коэна (Cohen’s Kappa) (или Kappa)
первым шагом является построение матрицы несо-
Подробная информация о параметрах оценки
ответствий 2×2 или таблицы непредвиденных об-
доступна в литературе [36, 37].
стоятельств.
На рис. 1 показана матрица несоответствий с че-
тырьмя возможными исходами. Желтая диагональ
СБОР ДАННЫХ
представляет правильные, а зеленая диагональ - не-
Чтобы оценить эффективность методов прогно-
правильные прогнозы. Если проба стабильная (по-
зирования стабильности асфальтенов, в ходе раз-
ложительная) и классифицируется как стабильная
личных исследований были взяты 45 проб нефти
(положительная) методом прогнозирования, тогда
с известным состоянием стабильности. Состояние
она называется истинно положительной (TP), но
стабильности этих проб было определено на осно-
если она классифицируется как нестабильная (от-
вании трех различных опытов или групп. Две груп-
рицательная), она считается ложно отрицательной
пы основаны на эксперименте, а одна - на опыте
(FN) или типом погрешности II. С другой стороны,
эксплуатации. Каждая группа содержит 15 проб
если проба нестабильная (отрицательная) и про-
нефти. Группа 1 включает пробы нефти, стабиль-
гнозируется как нестабильная (отрицательная), то
ность которых определяется из опыта эксплуата-
она называется истинно отрицательной (TN), иначе
ции [38]. Группа 2 включает пробы нефти, стабиль-
она считается ложноположительной (FP), погреш-
ность которых определяется экспериментально
ностью типа I или ложным сигналом [36, 37].
методом определения значения P, разработанным
Матрица несоответствий используется для рас-
компанией Shell [25, 39]. Стабильность проб неф-
чета различных параметров эффективности.
ти из группы 3 определяется экспериментально с
НЕФТЕХИМИЯ том 61 № 3 2021
340
SYED IMRAN ALI и др.
Таблица 1. Аналитические методы, используемые в научных исследованиях для определения составных частей
SARA
Ссылки
Используемый метод
E. Rogel и др. [38]
TLC-FID
O. Ocanto и др. [25], F. Marcano и др. [39]
-
L.G.M. Moura и др. [20]
ASTM D5186-03 и жидкостная хроматография
Таблица 2. Прогнозы семи методов прогнозирования, средние прогнозы и опыт эксплуатации 15 проб нефти из
группы 1а-г
Сырая
M
Avg.
Sat/Arom
Asph/Resin
Asph+Sat
Arom+Resin
CII
SI
CSI
SP
CSC
Jamal
OP. EXP
нефть
Jamal
PRED
U2
1.22
0.30
48.20
51.98
U
S
U
U
U
S
U
U
U
U16
1.36
0.22
49.16
50.84
U
S
U
U
U
S
S
U
U
U94
1.1
0.51
53.86
46.23
U
U
U
U
U
U
U
U
U
U16L
1.31
0.36
53.02
47.06
U
U
U
U
U
U
U
U
U
U91
1.42
0.46
53.99
46.00
U
U
U
U
U
U
U
U
U
U98
1.31
0.45
53.09
46.91
U
U
U
U
U
U
U
U
U
U100
1.54
0.23
56.41
43.58
U
S
U
U
U
S
S
U
U
U103
1.51
0.14
56.35
43.66
U
S
U
S
U
S
S
S
U
S4
1.29
0.18
51.33
48.67
U
S
S
S
U
S
S
S
S
S27
1.18
0.60
50.68
49.31
U
U
S
U
U
U
U
U
S
S24S
1.20
2.42
55.68
43.87
U
U
U
U
U
U
U
U
S
S23
1.73
0.16
54.25
45.76
U
S
S
U
U
S
S
S
S
С22
1.80
0.16
56.81
43.19
U
S
S
U
U
S
S
S
S
S20
0.78
0.23
37.38
62.62
S
S
S
U
S
S
S
S
S
S277
0.58
0.27
32.14
67.87
S
S
S
U
S
S
U
S
S
а Результаты CII, CSI и SI получены из расчетов, а результаты SP, CSC, Jamal и M Jamal получены из сводных графиков SARA.
б Символы U и S обозначают нестабильное и стабильное состояние, соответственно.
в Sat, Arom, Asph и Resin обозначают насыщенные углеводороды, ароматические углеводороды, асфальтены и смолы,
соответственно.
г Avg. PRED и OP. EXP означает, соответственно, средний прогноз и опыт эксплуатации.
помощью параметра Хейтауса (Heithaus Parameter)
матических углеводородов, смол и асфальтенов в
(параметр P) [20]. На рис. S1-S3 (Дополнительные
каждой пробе сырой нефти была равна 100. Таким
материалы) показаны значения SARA для проб нефти.
образом, составные части показателя SARA по ка-
В табл. 1 представлены аналитические методы,
ждой пробе нефти складываются и в сумме состав-
применявшиеся для определения значений SARA
ляют примерно 100% для всех сортов нефти.
проб нефти в исследовательских работах, исполь-
зуемых и в данном исследовании. Очевидно, что
РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ
методы определения данных SARA либо недо-
На рис. S4-S7 и в табл. 2 и 3 представлены ре-
ступны, либо получены другим способом. Несмо-
зультаты применения методов прогнозирования и
тря на это ограничение, проводится качественный
их эффективность. Из табл. 2 можно видеть, что
анализ данных SARA с целью проведения надеж-
ных исследований. Для получения правильных ре-
стабильность четырех проб нефти, а именно U16L,
зультатов методов прогнозирования стабильности
U91, U94 и U98, правильно предсказывается всеми
асфальтенов чрезвычайно важно, чтобы сумма ве-
методами прогнозирования. С другой стороны, все
совых процентов насыщенных углеводородов, аро-
методы прогнозирования не смогли предсказать со-
НЕФТЕХИМИЯ том 61 № 3 2021
КОМПЛЕКСНЫЙ АНАЛИЗ ПОКАЗАТЕЛЕЙ УСТОЙЧИВОСТИ АСФАЛЬТЕНОВ
341
Таблица 3. Эффективность методов прогнозирования по пробам нефти из группы 1
Метод
TP
FP
FN
TN
ACC
TPR
TNR
FPR
FNR
PPV
NPV
YI
BCR
F-M
GM
Kappa
прогнозирования
CII
2
0
5
8
0.66
0.28
1.00
0
0.714
1.00
0.61
0.28
0.64
0.44
0.53
0.29
SI
5
4
2
4
0.60
0.71
0.50
0.50
0.280
0.55
0.66
0.21
0.60
0.62
0.59
0.21
CSC
2
0
5
8
0.66
0.28
1.00
0
0.710
1.00
0.61
0.28
0.64
0.44
0.53
0.29
CSI
6
0
1
8
0.93
0.85
1.00
0
0.140
1.00
0.88
0.85
0.92
0.92
0.92
0.86
SP
1
1
6
7
0.53
0.14
0.87
0.12
0.850
0.50
0.53
0.01
0.50
0.22
0.35
0.01
Jamal
5
4
2
4
0.60
0.71
0.50
0.50
0.280
0.56
0.66
0.21
0.60
0.62
0.59
0.19
M Jamal
4
3
3
5
0.60
0.57
0.62
0.37
0.420
0.57
0.62
0.19
0.59
0.57
0.59
0.19
стояние стабильности S24S. Это связано с тем, что
прогнозирования, кроме CSI, объясняются тем, что
S24S, как ожидается, будет демонстрировать неста-
они не могут хорошо предсказывать одновременно
бильность из-за исключительно низкого содержа-
стабильность и нестабильность.
ния смолы и высокого содержания асфальтенов, но
Подводя итог, можно сказать, что методы CII,
эта проба является стабильной в эксплуатации. Ме-
CSC, SP и M Jamal хорошо предсказывают не-
тоды CII и CSC дают одинаковые прогнозы. Кроме
стабильность, в то время как SI и Jamal являются
того, средний прогноз методов прогнозирования
хорошими предсказателями стабильности. Метод
стабильности показывает, что нестабильность про-
CSI демонстрирует баланс в прогнозировании, так
гнозируется несколько лучше, чем стабильность.
как хорошо классифицирует оба класса. Наконец,
Согласно табл. 3 значения ACC, YI, BCR, GM,
эффективность методов прогнозирования можно
F-measure и Kappa ясно показывают, что ни один из
расположить в следующей последовательности:
методов прогнозирования на основе SARA не дает
CSI > CII, CSC >SI, Jamal и M Jamal > SP.
высокоточных результатов, кроме CSI. Более высо-
На рис. S8-S11 и в табл. 4 и 5 показаны резуль-
кие значения TPR, TNR, PPV и NPV для CSI гово-
таты для проб нефти из группы 2. Согласно табл. 4,
рят о том, что этот индекс хорошо предсказывает
три пробы, а именно: Hamaca, Mesa 30 и Ceuta, пра-
как стабильность, так и нестабильность. Статисти-
вильно предсказаны, в то время как UD-672 и PTZL
ческие характеристики классификатора Чамкалани
предсказаны ошибочно всеми методами прогнози-
и CII одинаковы. Хотя методы CII и CSC не давали
рования. Возможная причина неудачного прогноза
хороших прогнозов стабильности, на что указыва-
в случае UD-672 и PTZL связана с более низкими
ют их более низкие значения TPR, тем не менее, эти
значениями отношения насыщенных углеводоро-
методы прогнозирования не предсказали ни одной
дов к ароматическим углеводородам и асфальтенов
нестабильной пробы как стабильной. Вот почему
к смолам. Методы CII и CSC снова дают одинако-
их PPV высокий (+1). С другой стороны, значения
вые прогнозы. В целом, 10 из 15 средних прогнозов
TPR у методов SI и Jamal высоки по сравнению с
оказываются верными: 6 из 9 по стабильности и 4
их PPV, потому что, предсказывая большее количе-
из 6 по нестабильности.
ство стабильных проб как стабильных, они также
Согласно табл. 5, одинаковые и более высокие
предсказали чрезвычайно нестабильную пробу как
значения ACC, YI, BCR, GM, F-М и Kappa для CII,
стабильную. Значение TNR, равное 1 для CII, CSC
CSC и CSI указывают на то, что эти методы про-
и CSI, указывает, что эти методы правильно пред-
гнозирования одинаково хорошо работают как для
сказывают все нестабильные пробы. Однако их бо-
стабильных, так и для нестабильных проб.
лее низкие значения NPV показывают, что эти ме-
тоды прогнозирования предсказывают некоторые
Значение TPR, равное 1 в случае CII, CSI и CSC,
стабильные пробы как нестабильные. SP и M Jamal
показывает, что все стабильные пробы предска-
также относятся к числу тех методов прогнози-
заны правильно. Низкое значение TNR, но высо-
рования, которые предсказывают нестабильность
кое значение NPV, равное 1, для методов CII, CSI
лучше, чем стабильность. Более низкие значения
и CSC показывает, что несмотря на то, что не все
YI, F-меры, BCR, GM и Kappa для всех методов
нестабильные пробы были классифицированы пра-
НЕФТЕХИМИЯ том 61 № 3 2021
342
SYED IMRAN ALI и др.
Таблица 4. Прогнозы семи методов прогнозирования, средние прогнозы и опыт эксплуатации 15 проб нефти из
группы 2а-г
Сырая
M
Avg.
EX.
Sat/Arom
Asph/Resin
Asph+Sat
Arom+Resin
CII
SI
CSI
SP
CSC
Jamal
нефть
Jamal
PRED
EXP
Bachaquero
0.76
0.45
38.00
62.00
S
U
S
U
S
U
U
U
S
Boscan [25]
0.43
0.40
29.00
71.00
S
U
S
S
S
U
U
S
S
Sur Mediano
0.89
0.31
36.00
63.00
S
S
S
U
S
S
U
S
S
Hamaca [25]
0.58
0.23
24.00
76.00
S
S
S
S
S
S
S
S
S
Merey 16
1.04
0.42
40.00
60.00
S
U
S
U
S
U
U
U
S
Carabobo
0.68
0.26
30.00
70.00
S
S
S
S
S
S
U
S
S
Monagas
4.29
0.08
62.00
38.00
U
S
U
U
U
S
S
U
U
Ceuta
2.00
0.38
58.00
42.00
U
U
U
U
U
U
U
U
U
CNS
0.78
0.41
36.00
64.00
S
U
S
U
S
U
U
U
S
PTZL
1.06
0.14
39.00
61.00
S
S
S
S
S
S
S
S
U
Mesa 30
1.76
0.48
54.00
46.00
U
U
U
U
U
U
U
U
U
UD-672
0.73
0.09
26.00
74.00
S
S
S
S
S
S
S
S
U
Hamaca [39]
0.76
0.30
32.00
68.00
S
S
S
U
S
S
U
S
S
Boscan [39]
0.33
0.37
26.00
74.00
S
U
S
S
S
U
U
S
S
Furrial [39]
1.96
0.31
59.00
41.00
U
S
U
U
U
S
U
U
U
а Результаты CII, CSI и SI получены из расчетов, а результаты SP, CSC, Jamal и M Jamal - из сводных графиков SARA.
б Символы U и S обозначают нестабильное и стабильное состояние, соответственно.
в Sat, Arom, Asph и Resin обозначают насыщенные углеводороды, ароматические углеводороды, асфальтены и смолы,
соответственно.
г Avg. PRED и EX. EXP означает, соответственно, средний прогноз и экспериментальный опыт.
Таблица 5. Эффективность методов прогнозирования по пробам нефти из группы 2
Метод
TP
FP
FN
TN
ACC
TPR
TNR
FPR
FNR
PPV
NPV
YI
BCR
F-M
GM
Kappa
прогнозирования
CII
9
2
0
4
0.86
1.00
0.66
0.30
0
0.81
1.00
0.66
0.83
0.90
0.81
0.70
SI
4
4
5
2
0.40
0.40
0.33
0.60
0.50
0.50
0.29
0.22
0.38
0.47
0.38
0.21
CSC
9
2
0
4
0.86
1.00
0.66
0.30
0
0.81
1.00
0.66
0.83
0.90
0.81
0.70
CSI
9
2
0
4
0.86
1.00
0.66
0.30
0
0.81
1.00
0.66
0.83
0.90
0.81
0.70
SP
4
2
5
4
0.53
0.40
0.66
0.30
0.50
0.66
0.44
0.11
0.55
0.53
0.54
0.10
Jamal
4
4
5
2
0.40
0.40
0.33
0.70
0.50
0.50
0.29
0.22
0.38
0.47
0.38
0.21
M Jamal
1
3
8
3
0.26
0.10
0.50
0.50
0.80
0.25
0.27
0.38
0.30
0.15
0.23
0.34
вильно, данные методы прогнозирования не пред-
зывают на то, что эти методы лучше предсказыва-
сказали нестабильность какой-либо стабильной
ют стабильность. Более низкие значения YI, BCR,
пробы. Более низкий PPV по сравнению с TPR для
F-М, GM и Kappa для всех методов прогнозирова-
CII, CSI и CSC показывает, что эти методы прогно-
ния, кроме CII, CSC и CSI, указывают на то, что
зирования предсказывают нестабильные пробы как
эти методы прогнозирования не могут одновремен-
стабильные. Несмотря на то, что у методов SP и M
но классифицировать нестабильные и стабильные
Jamal значение TNR выше, чем TPR, данные мето-
пробы. В заключение можно сказать, что в этом со-
ды прогнозирования хорошо предсказывают не-
стоянии все методы прогнозирования, кроме SP и
стабильность по сравнению с предсказаниями ста-
M Jamal, предсказывают стабильность лучше, чем
бильности, но более низкий NPV свидетельствует
нестабильность. Различные методы прогнозирова-
о том, что несколько стабильных проб были клас-
сифицированы неправильно. Более высокие значе-
ния стабильности по своей эффективности распо-
ния TPR и PPV по сравнению со значениями TNR
лагаются в следующем порядке: CSI, CII, CSC >
и NPV, соответственно, для методов SI и Jamal ука-
SP > Jamal, SI > M Jamal.
НЕФТЕХИМИЯ том 61 № 3 2021
КОМПЛЕКСНЫЙ АНАЛИЗ ПОКАЗАТЕЛЕЙ УСТОЙЧИВОСТИ АСФАЛЬТЕНОВ
343
Таблица 6. Прогнозы семи методов прогнозирования, средние прогнозы и опыт эксплуатации 15 проб нефти из
группы 3а-г
Сырая
M
Avg.
Sat/Arom
Asph/Resin
Asph+Sat
Arom+Resin
CII
SI
CSI
SP
CSC
Jamal
EX. EXP
нефть
Jamal
PRED
P01
1.37
0.04
48.8
51.20
U
S
S
S
U
S
S
S
S
P02
1.43
0.11
47.1
52.90
U
S
S
S
U
S
S
S
S
P03
2.09
0.11
57.1
42.90
U
S
S
U
U
S
S
S
S
P06
2.13
0.24
60.4
39.60
U
S
U
U
U
S
S
U
S
P08
2.68
0.02
58.3
41.80
U
S
S
S
U
S
S
S
S
P09
3.74
0.11
69.4
30.90
U
S
U
U
U
S
S
U
S
P10
2.00
0.16
60.2
39.80
U
S
U
U
U
S
S
U
S
P11
1.53
0.48
52.9
47.10
U
U
S
U
U
U
U
U
S
P13
1.61
0.15
48.7
51.20
U
S
S
S
U
S
S
S
S
P18
2.12
0.03
54.8
45.20
U
S
S
S
U
S
S
S
S
P20
6.52
0.01
80.9
19.20
U
S
U
S
U
S
S
S
S
P21
1.56
0.10
50.1
49.90
U
S
S
S
U
S
S
S
S
P22
1.44
0.51
50.1
49.90
U
U
S
U
U
U
U
U
S
P27
1.71
0.04
48.8
51.20
U
S
S
S
U
S
S
S
S
P28
1.26
0.39
47.5
52.25
U
U
U
U
U
U
U
U
U
а Результаты CII, CSI и SI получены из расчетов, а результаты SP, CSC, Jamal и M Jamal получены из сводных графиков SARA.
б Символы U и S обозначают нестабильное и стабильное состояние, соответственно.
в Sat, Arom, Asph и Resin обозначают насыщенные углеводороды, ароматические углеводороды, асфальтены и смолы,
соответственно.
г Avg. PRED и EX. EXP означает, соответственно, средний прогноз и экспериментальный опыт.
Таблица 7. Эффективность методов прогнозирования по пробам нефти из группы 3а
Метод
TP
FP
FN
TN
ACC
TPR
TNR
FPR
FNR
PPV
NPV
YI
BCR
F-M
GM
Kappa
прогнозирования
CII
0
0
14
1
0.06
0.000
1.00
0
1.00
-
0.06
0.00
0.50
-
0.00
0.00
SI
12
0
2
1
0.86
0.857
1.00
0
0.14
1.00
0.33
0.85
0.92
0.92
0.92
0.44
CSC
0
0
14
1
0.06
0.000
1.00
0
1.00
-
0.06
0.00
0.50
-
0.00
0.00
CSI
10
0
4
1
0.73
0.710
1.00
0
0.28
1.00
0.20
0.71
0.85
0.83
0.84
0.25
SP
8
0
6
1
0.60
0.570
1.00
0
0.42
1.00
0.14
0.57
0.78
0.72
0.75
0.15
Jamal
12
0
2
1
0.86
0.850
1.00
0
0.14
1.00
0.33
0.85
0.92
0.92
0.92
0.44
M Jamal
12
0
2
1
0.86
0.850
1.00
0
0.14
1.00
0.33
0.85
0.92
0.92
0.92
0.44
a «-» Указывает на неопределенное значение.
На рис. S12-S15 и в табл. 6 и 7 показаны ре-
10 прогнозов из 15 совпадают с экспериментальны-
зультаты для проб нефти из группы 3. Как видно из
ми результатами.
табл. 6, только одна проба сырой нефти, а именно
Согласно табл. 7 более высокие значения ха-
P28, правильно классифицируется всеми методами
рактеристических параметров, а именно ACC,
прогнозирования. Методы CII и CSC дали одина-
YI, BCR, GM, F-М и Kappa, указывают на то, что
ковые прогнозы и классифицировали все пробы
методы SI, Jamal, M Jamal и CSI работали лучше,
нефти как нестабильные. Все методы прогнозиро-
чем другие методы прогнозирования. Методы CII
вания, кроме CSI, предсказывают P11 и P22 как не-
и CSC дают одинаковые прогнозы. TNR для всех
стабильные, а не как стабильные из-за высокого со-
методов прогнозирования равен 1, потому что все
держания асфальтенов. Методы SI, Jamal и M Jamal
методы прогнозирования правильно предсказыва-
дают такие же более высокие прогнозы, потому
ют одну нестабильную пробу. В этом случае зна-
что большинство стабильных проб имеют низкое
чение TNR может вводить в заблуждение, посколь-
значение Asph/Resin (за исключением P11 и P22).
ку оно влияет на такой параметр, как BCR, давая
НЕФТЕХИМИЯ том 61 № 3 2021
344
SYED IMRAN ALI и др.
а также от состава и структурных параметров ас-
фальтенов и смол [40]. К сожалению, данные ме-
тоды прогнозирования не принимают во внимание
эти факторы в своих расчетах.
Метод CSI показал лучшие результаты во всех
случаях, поскольку он хорошо предсказывает как
стабильность, так и нестабильность. Методы CII и
CSC дали одинаковые результаты во всех случаях.
Методы CII, CSC, CSI, M Jamal и SP предсказывают
нестабильность лучше, чем стабильность (кроме
методов CII, CSI и CSC для группы 2). Напротив,
SI и Jamal предсказывают стабильность лучше,
чем нестабильность. Кроме того, также очень важ-
Рис. 2. Точность методов прогнозирования для каждой
группы по сравнению со средней точностью.
но упомянуть, что эффективность методов прогно-
зирования стабильности зависит от групп нефти.
Можно видеть, что для группы 3 точность методов
более высокие значения для CII и CSC вместо их
SI и Jamal улучшилась, потому что предсказано 14
низких показателей. PPV всех методов прогнози-
стабильных проб из 15, и эти методы прогнозиро-
рования равен 1, потому что ни одна нестабильная
вания лучше предсказывают стабильность. Несмо-
проба не предсказана как стабильная. Более высо-
тря на то, что метод M Jamal лучше прогнозирует
кий TPR и более низкий NPV для SI, Jamal, M Jamal
нестабильность, он хорошо работает в группе 3. Он
и CSI указывают на то, что эти методы прогнозиро-
правильно предсказывает большое количество ста-
вания, правильно предсказывая более стабильные
бильных проб, потому что значение Asph/Resin для
пробы, предсказали несколько стабильных проб
стабильных проб в этом наборе проб чрезвычайно
как нестабильные. GM для CII и CSC равен нулю,
низкое.
потому что ни одна из стабильных проб не пред-
На рис. 2 показана средняя точность всех пара-
сказывается правильно. В этом случае SI, Jamal,
метров стабильности. Метод CSI предсказывает
M Jamal и CSI хорошо предсказывают стабиль-
стабильность нефти во всех трех группах с высо-
ность, но, с другой стороны, нестабильность пре-
кой точностью. Возможная причина его превос-
восходно предсказывается всеми методами про-
ходной эффективности связана с тем, что он учи-
гнозирования. Здесь суждения о нестабильности
тывает уровень стабильности сырой нефти для
могут быть обманчивыми, потому что вывод дела-
использования диэлектрической проницаемости
ется на основе только одной пробы. Наконец, эф-
асфальтенов и смолы в своей формуле. Эта прак-
фективность различных методов прогнозирования
тика обеспечивает методу CSI хорошие результаты
располагаются в следующей последовательности:
прогнозирования. Но для любого метода прогнози-
SI, Jamal, M Jamal > CSI > SP > CII, CSC.
рования важно точно предсказывать характер ста-
Обобщая полученные данные, можно сдела
бильности нефти без какой-либо предварительной
ть вывод, что эффективность методов прогнозиро-
информации о ее состоянии, чего нельзя сказать о
вания значительно варьируется в каждой группе
методе CSI.
нефти. Это связано с тем, что способ определения
Из этого исследования можно сделать следую-
стабильности или факторов, влияющих на про-
щие выводы:
бы нефти каждой группы, различается. В каждой
группе выявлено несколько случаев, когда боль-
1. Как правило, методы CII, CSC, SP и M Jamal
хорошо предсказывают нестабильность, в то вре-
шинство или все методы прогнозирования не дава-
ли правильных прогнозов. Это происходило из-за
мя как SI и Jamal хорошо предсказывают стабиль-
ность нефти.
того, что стабильность нефти вместе с ее составом
зависит от таких факторов, как физико-химиче-
2. Метод CSI предсказывает оба свойства (ста-
ские свойства дисперсной и непрерывной фаз [15],
бильность и нестабильность) с хорошей точностью
НЕФТЕХИМИЯ том 61 № 3 2021
КОМПЛЕКСНЫЙ АНАЛИЗ ПОКАЗАТЕЛЕЙ УСТОЙЧИВОСТИ АСФАЛЬТЕНОВ
345
благодаря включению в его формулу различных
onset of asphaltene precipitation? // Petroleum.
диэлектрических постоянных для смол и асфаль-
2017. V. 3. P. 287-291. https://doi.org/10.1016/j.
petlm.2016.08.011
тенов после рассмотрения состояния стабильности
6.
Davudov D., Moghanloo R.G., Flom J. Scaling analysis
нефти.
and its implication for asphaltene deposition in a
wellbore // SPE J. 2018. V. 23. P. 274-285. https://doi.
ИНФОРМАЦИЯ ОБ АВТОРАХ
org/10.2118/187950-pa
Syed Imran Ali, ORCID: http://orcid.org/0000-0003-
7.
Flom J., Moghanloo R.G., Davudov D. Effects of
hydrodynamic properties on asphaltene deposition in
0133-9455
wellbore // J. Petrol. Sci. Eng. 2017. V. 157. P. 451-460.
Shaine Mohammadali Lalji, ORCID: http://orcid.
https://doi.org/10.1016/j.petrol.2017.07.048
org/0000-0002-0253-8248
8.
Melendez-Alvarez A.A., Garcia-Bermudes M., Tavak-
Javed Haneef, ORCID: http://orcid.org/0000-0001-
koli M., Doherty R.H., Meng S., Abdallah D.S., Vargas F.M.
8901-2267
On the evaluation of the performance of asphaltene
dispersants // Fuel. 2016. V. 179. P. 210-220. https://
Muhammad Arqam Khan, ORCID: http://orcid.
doi.org/10.1016/j.fuel.2016.03.056
org/0000-0001-8665-7705
9.
Fan T., Buckley J. Rapid and accurate SARA analysis of
Clifford Louis, ORCID: http://orcid.org/0000-0001-
medium gravity crude oils // Energy Fuels. 2002. Vol. 16.
7673-2302
P. 1571-1575. https://doi.org/10.1021/ef0201228
10.
Ashoori S., Sharifi M., Masoumi M., Salehi M.M. The
relationship between SARA fractions and crude oil
БЛАГОДАРНОСТИ
stability // Egyptian Journal of Petroleum. 2017. V. 26.
Авторы благодарны г-же Зехре Мусса (Ms. Zehra
P. 209-213. https://doi.org/10.1016/j.ejpe.2016.04.002
Moussa) за дополнительную поддержку и руковод-
11.
Struchkov I.A., Rogachev M.K., Kalinin E.S., Ro-
ство.
schin P.V. Laboratory investigation of asphaltene-
induced formation damage // J. Petrol. Explor. Prod.
Technol. 2019. V. 9. P. 1443-1455. https://doi.org/
КОНФЛИКТ ИНТЕРЕСОВ
10.1007/s13202-018-0539-z
Авторы заявляют об отсутствии конфликта ин-
12.
Holmes J.W., Bullin J.A. Fuel oil compatibility probed //
тересов, требующего раскрытия в данной статье.
Hydrocarbon Process. 1983. Vol. 62. № 9. P. 101-103.
13.
Gharbi K., Benyounes K., Khodja M. Removal and
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
prevention of asphaltene deposition during oil
production: A literature review // J. Pet. Sci. Eng.
1. Karambeigi M.A., Kharrat R., Mahdavi S. Investigation
2017. V. 158. P. 351-360. https://doi.org/10.1016/j.
of inhibitors’ performance on different asphaltenic crude
petrol.2017.08.062
oils // Energy Sources. Part A: Recovery, Utilization,
14.
Buenrostro-Gonzalez E., Lira-Galeana C., Gil-Villegas A.,
and Environmental Effects. 2015. V. 37. P. 1715-1722.
Wu J. Asphaltene precipitation in crude oils. Theory and
https://doi.org/10.1080/15567036.2011.585380
Experiments // AIChE J. 2004. V. 50. P. 2552-2570.
2. Creek J.L. Freedom of action in the state of asphaltenes:
https://doi/org/10.1002/aic.10243
Escape from conventional wisdom // Energy Fuels. 2005.
15.
Guzman R., Ancheyta J., Trejo F., Rodriguez S. Methods
V. 19. P. 1212-1224. https://doi.org/10.1021/ef049778m
3. Boek E.S., Wilson A.D., Padding J.T., Headen T.F.,
for determining asphaltene stability in crude oils // Fuel.
Crawshaw J.P. Multi-scale simulation and experimental
2017. V. 188. P. 530-543. https://doi.org/ 10.1016/j.
studies of asphaltene aggregation and deposition in
fuel.2016.10.012
capillary flow // Energy Fuels. 2010. V. 24. P. 2361-
16.
Carrier H., Plantier F., Daridon J.L., Lagourette B.,
2368. https://doi.org/10.1021/ef9010059
Lu Z. Acoustic method for measuring asphaltene
4. Seifried C.M. Asphaltene precipitation and deposition
flocculation in crude oils // J. Pet. Sci. Eng. 2000.
from crude oil with CO2 and hydrocarbons: Experimental
V. 27. P. 111-117. https://doi.org/10.1016/S0920-
investigation and numerical simulation. Imperial College
4105(00)00052-8
London, Department of Chemical Engineering. Sept.
17.
Wang J., Creek J.L., Buckley J.S. Screening for potential
2016.
asphaltene problems. SPE Annual Technical Conference
5. Shadman M.M., Dehaghani A.H.S., Badizad M.H. How
and Exhibition, 24-27 September. San Antonio, Texas,
much do you know about the methods for determining
USA. 2006. https://doi.org/10.2118/103137-MS
НЕФТЕХИМИЯ том 61 № 3 2021
346
SYED IMRAN ALI и др.
18.
Jamaluddin A.K.M., Creek J., Kabir C.S., McFad-
30.
Kumar R., Voolapalli R.K., Upadhyayula S. Prediction of
den J.D., D’Cruz D., Manakalathil J., Joshi N., Ross B.
crude oil blends compatibility and blend optimization for
A comparison of various laboratory techniques to
increasing heavy oil processing // Fuel Process. Technol.
measure thermodynamic asphaltene instability, SPE
2018. V. 177. P. 309-327. https://doi.org/10.1016/j.
Asia Pacific Improved Oil Recovery Conference. 2001.
fuproc.2018.05.008
https://doi.org/10.2118/72154-MS
31.
Shokrlu Y.H., Kharrat R., Ghazanfari M.H., Saraji S.
19.
Likhatsky V.V., Syunyaev R.Z. New colloidal stability
Modified screening criteria of potential asphaltene
index for crude oils based on polarity of crude oil
precipitation in oil reservoirs // Petrol. Sci. Technol.
components // Energy Fuels. 2010. V. 24. P. 6483-6488.
2011. V. 29. P. 1407-1418. https://doi.org/10.1080/
https://doi.org/10.1021/ef101033p
10916460903567582
20.
Moura L.G.M., Santo M.F.P., Zilio E.L., Rolemberg M.P.,
32.
Asomaning S., Watkinson A.P. Petroleum stability and
Ramos A.C.S. Evaluation of indices and of models
applied to the prediction of the stability of crude oils //
heteroatom species effects in fouling of heat exchangers
J. Pet. Sci. Eng. 2010. V. 74. P. 77-87. https://doi.
by asphaltenes // Heat Transfer Eng. 2000. V. 21.
org/10.1016/j.petrol.2010.08.011
P. 10-16. https://doi.org/10.1080/014576300270852
21.
Prakoso A., Punase A., Rogel E., Ovalles C., Hascakir B.
33.
Stankiewicz A.B., Flannery M.D., Fuex N.Q., Broze G.,
Effect of asphaltene characteristics on its solubility and
Couch J.L., Dubey S.T., Iyer S.D., Ratulowski J.,
overall stability // Energy Fuels. 2018. V. 32. P. 6482-
Westrich J. Prediction of asphaltene deposition risk in
6487. https://doi.org/ 10.1021/acs.energyfuels.8b00324
E & P operations, In: Proceeding of Third International
22.
Carbognani L., Espidel J. Characterization of solid
Symposium on Mechanisms and Mitigation of Fouling
deposits from production facilities. Identification
in Petroleum and Natural Gas Production, March 10-14,
of possible causes of deposits formation // Vision
2002.
Technologica. 1995. V. 3, P. 35-42.
34.
Chamkalani A. Application of LS-SVM classifier to
23.
Punase A., Prakoso A., Hascakir B. The polarity of
determine stability state of asphaltene in oilfields by
crude oil fractions affects the asphaltenes stability, SPE
utilizing SARA fractions // Petrol. Sci. Technol. 2015.
Western Regional Meeting, Anchorage, Alaska, USA,
2016. https://doi.org/10.2118/180423-MS
V. 33. P. 31-38. https://doi.org/10.1080/10916466.201
24.
Leontaritis K.J., Mansoori G.A. Asphaltene flocculation
1.651237
during oil production and processing: A thermodynamic
35.
Zendehboudi S., Shafiei A., Bahadori A., James L.A.,
colloidal model, SPE Int. Symp. on Oilfield Chemistry,
Elkamel A., Lohi A. Asphaltene precipitation and
San Antonio, Texas, 1987, Paper Number: SPE-16258-
deposition in oil reservoirs - technical aspects,
MS. https://doi.org/10.2118/16258-MS
experimental and hybrid neural network predictive tools //
25.
Ocanto O., Marcano F., Castillo J., Fernảndez A.,
Chem. Eng. Res. Des. 2014. V. 92. P. 857-875. https://
Caetano M., Chirinos J., Ranaudo M.A. Influence
doi.org/10.1016/j.cherd.2013.08.001
of experimental parameters on the determination of
36.
Tharwat A. Classification assessment methods //
asphaltenes flocculation onset by the titration method //
Applied Computing and Informatics, 2020, Vol. ahead-
Energy Fuels. 2009. V. 23. P. 3039-3044. https://doi.
of-print No. ahead-of-print. https://doi.org/10.1016/j.
org/10.1021/ef900106f
aci.2018.08.003
26.
Higuerey I., Orea M., Pereira P. Estimation of visbroken
37.
Akosa J.S. Predictive Accuracy: A Misleading
and selective catalytic steam cracked product stability
using iatroscan TLC-FID. ACS Division of Fuel
Performance Measure for Highly Imbalanced Data
Chemistry, 2002, vol. 47, pp. 656-658. CODEN:
(Oklahoma State University, 2017; Paper 942).
PSADFZ
38.
Rogel E., León O., Contreras E., Carbognani L., Torres G.,
27.
Pereira V.J., Setaro L.L.O., Costa G.M.N., Vieira de
Espidel J., Zambrano A. Assessment of asphaltene
Melo S.A.B. Evaluation and improvement of screening
stability in crude oils using conventional techniques //
methods applied to asphaltene precipitation //
Energy Fuels. 2003. V. 17. P. 1583-1590. https://doi.
Energy Fuels. 2017. V. 31. P. 3380-3391. https://doi.
org/10.1021/ef0301046
org/10.1021/acs.energyfuels.6b02348
39.
Marcano F., Flores R., Chirinos J., Ranaudo M.A.
28.
Sulaimon A.A., Mendoza De Castro J.K., Vatsa S. New
Distribution of Ni and V in A1 and A2 asphaltene
correlations and deposition envelopes for predicting
fractions in stable and unstable Venezuelan crude oils //
asphaltene stability in crude oils // J. Pet. Sci. Eng.
Energy Fuels. 2011. V. 25. P. 2137-2141. https://doi.
2020. V. 190. P. 106782. https://doi.org/10.1016/j.
org/10.1021/ef200189m
petrol.2019.106782
40.
Solaimany Nazar A.R., Bayandory L. Investigation of
29.
Asomaning S. Test methods for determining asphaltene
stability in crude oils // Petrol. Sci. Technol. 2003. V. 21.
asphaltene stability in the Iranian crude oils // Iran. J.
P. 581-590. https://doi.org/10.1081/LFT-120018540
Chem. Eng. 2008. V. 5. P. 3-12.
НЕФТЕХИМИЯ том 61 № 3 2021