Доклады Российской академии наук. Науки о Земле, 2022, T. 505, № 2, стр. 141-148

Донные отложения реки Енисей содержат широкий перечень техногенных радионуклидов (включая трансурановые элементы) вследствие многолетних сбросов Горно-химического комбината (ГХК) Росатома в г. Железногорск Красноярского края [1–4]. Вертикальное распределение радионуклидов в донных отложениях реки имеет сложный характер c наличием ряда максимумов, обусловленных разными скоростями поступления радионуклидов со сбросами ГХК, гидрологическими условиями, а также в результате глобальных выпадений [2, 3].

Результаты многолетних исследований донных отложений и аллювиальных почв поймы реки Енисей на разном расстоянии (до 820 км) от радиоактивных сбросов ГХК показали наличие слоев с аномальным содержанием ¹³⁷Cs [2, 4]. Максимальная удельная активность ¹³⁷Cs в таких аномальных слоях достигала 26 000 Бк/кг, что соответствует категории очень низкой активности радиоактивных отходов [2, 4, 5]. В предыдущей нашей работе был определен источник происхождения аномальных слоев – перенос донных отложений из зоны ГХК по течению реки во время экстремального паводка 1966 г. [4]. Одним из признаков, свидетельствующих об образовании аномальных по ¹³⁷Cs слоев донных отложений во время этого паводка, является отсутствие в настоящее время в них такого короткоживущего техногенного радионуклида как ⁶⁰Co (T_1/2 = 5.27 лет). Ранее мы отмечали присутствие ⁶⁰Co в поверхностных слоях донных отложений реки Енисей [2, 3], что свидетельствует о поступлении этого радионуклида со сбросами ГХК.

В работе [6] анализировали разные радиоактивные частицы, в том числе содержащие только один радионуклид ⁶⁰Co. Эти частицы с ⁶⁰Co были обнаружены в поверхностном слое почвы поймы реки Енисей вблизи сбросов ГХК в 2007 и 2008 г. сотрудниками Института геологии и минералогии СО РАН (Новосибирск). Максимальная удельная активность ⁶⁰Co достигала 46 000 Бк/частицу, что многократно превышало максимальную удельную активность ⁶⁰Co в пойменных почвах данного района реки (200‒300 Бк/кг) [6]. В вышеотмеченной работе сделано предположение, что источником таких частиц может быть почва, содержащая радионуклиды, и смытая в Енисей с территории ГХК во время экстремального паводка 2006 г. Также было отмечено, что кроме частиц с высокой активностью ⁶⁰Со, в слоях пойменной почвы могли находиться небольшие фрагменты таких частиц меньшей активности [6]. Известно, что во время паводка 2006 г. расход воды через плотину Красноярской ГЭС составлял 10 500 м³/с, что почти в 2 раза меньше расхода воды в паводок 1966 г. (18 000 м³/с), при величине среднего многолетнего расхода воды в 3000 м³/с [7]. Экстремальный расход воды во время паводков сопровождался значительным подъемом уровня воды в реке и затоплением поймы реки, включая береговую линию в 30-км зоне ГХК.

Обычно при анализе кернов донных отложений реки Енисей нами особое внимание уделялось слоям максимальной активности долгоживущего радионуклида ¹³⁷Cs (T_1/2 = 30.17 лет). При этом вертикальному распределению радионуклида ⁶⁰Co в донных отложениях не уделялось должного внимания. Однако присутствие ⁶⁰Co частиц в поверхностных слоях [6], образовавшихся во время паводка 2006 г., ставит необходимость дополнительного исследования ранее отобранных кернов на наличие ⁶⁰Co. Поэтому целью данной работы был анализ кернов донных отложений реки Енисей по течению реки от ГХК для выявления слоев повышенного содержания ⁶⁰Co, образовавшихся в результате паводка 2006 г.

Для исследований использовали керны донных отложений, отобранных в пойме реки Енисей в период с 1999 по 2016 г. на участке 95–330 км по течению от г. Красноярска (рис. 1). Керны были отобраны как вблизи ГХК (с. Б. Балчуг на расстоянии 15 км от места сбросов ГХК), так и на удаленных участках вблизи сел Каргино и Стрелка – 240 и 250 км от ГХК соответственно. Водная глубина точек отбора варьировала от 30 до 120 см в зависимости от гидрологических условий на реке Енисей.

Рис. 1.

Карта-схема района отбора проб донных отложений р. Енисей (Красноярский край).

Для отбора использовали стальные пробоотборники – трубы разной длины с диаметром 11 см [3]. Керны донных отложений отбирали в ежегодно-затапливаемых застойных зонах вблизи берега реки, включая острова. Удельную активность техногенных радионуклидов в пробах определяли γ-спектрометрическим методом на γ-спектрометре фирмы “Canberra” (США) со сверхчистым германиевым детектором с тонким бериллиевым окном. В большинстве случаев при регистрации высокой удельной активности ⁶⁰Co в пробах донных отложений проводили квартование исходной пробы на пробы меньшей массы. После квартования на основании γ-спектрометрических измерений определяли степень неоднородности удельной активности ⁶⁰Co в малых пробах массой 9–15 г и выявляли пробу с максимальной активностью ⁶⁰Co (Бк/пробу) вследствие присутствия микрочастиц с ⁶⁰Co.

Известно, что в кернах донных отложений и пойменных почв реки Енисей после сбросов ГХК присутствует широкий спектр γ-излучающих радионуклидов (изотопы цезия, европия и ⁶⁰Co) [2‒4]. При этом, во всех слоях отобранных кернов, включая поверхностные слои, удельная активность ¹³⁷Cs была выше удельной активности других радионуклидов. В табл. 1 для примера приведены удельные активности поверхностных 10-см слоев двух кернов из ближней (Балчуг-1999) и дальней (Стрелка-2004) зоны влияния ГХК на пойму реки. Видно, что удельная активность ¹³⁷Cs выше активности ⁶⁰Co в поверхностных слоях кернов этих двух районов. При этом отношение ¹³⁷Cs/⁶⁰Co варьирует от 2.5 до 6.0 для керна района Балчуг, что совпадает с отношением ¹³⁷Cs/⁶⁰Co (3.8‒6.3) для керна района Стрелка, удаленного на расстоянии 250 км от ГХК.

Активная фаза паводка 2006 г. на реке Енисей была в летний период (июль), но повышенный сброс воды на Красноярской ГЭС сохранялся после этого еще несколько месяцев. В осенний период 2006 г. нам удалось отобрать керны донных отложений двух районов ‒ Балчуг-2006 и Стрелка-2006. Как следует из данных табл. 1, в поверхностном слое керна Балчуг-2006 зарегистрирована высокая активность ⁶⁰Co (до 1100 Бк/кг), превышающая многократно удельную активность ¹³⁷Cs (270 Бк/кг). Проведенное в дальнейшем квартование этой пробы выявило присутствие микрочастицы с ⁶⁰Co в минимальной навеске пробы. В других верхних слоях этого керна также отмечено повышенное содержание ⁶⁰Co и отношение ¹³⁷Cs/⁶⁰Co (0.7‒1.3) было значительно ниже этого отношения в верхних слоях кернов до паводка (2.5‒6.0). В поверхностном слое керна Стрелка-2006 отношение ¹³⁷Cs/⁶⁰Co = 1.5, что также было ниже этого отношения в верхних слоях кернов до паводка (3.8‒6.3). Эти данные свидетельствуют о повышенном содержании радионуклида ⁶⁰Co, поступившего в период паводка 2006 г. в поверхностные слои донных отложений реки Енисей не только вблизи ГХК, но и на удаленном расстоянии по течению реки. При этом вблизи сбросов ГХК в поверхностной пробе донных отложений радионуклид ⁶⁰Co присутствует как в сорбционной (рассеянной) форме, так и в форме микрочастиц. В последующие годы (2008 и 2010) в отобранных нами кернах донных отложений вблизи с. Б. Балчуг продолжали регистрировать повышенное содержание ⁶⁰Co в поверхностных слоях (отношение ¹³⁷Cs/⁶⁰Co варьировало от 0.5 до 1.4) и присутствие микрочастиц с ⁶⁰Co (табл. 1). В 2016 г. наличие микрочастиц с ⁶⁰Co отмечено в слое на глубине 10‒13 см, что объясняется последующим ежегодным осадконакоплением. Присутствие микрочастиц с ⁶⁰Co в слое 10‒13 см может служить маркером времени (2006 г.) для расчета скорости и хронологии осадконакопления. Для донных отложений районов Каргино и Стрелка, удаленных на 240–250 км от ГХК, в 2007 и 2008 г. также были обнаружены микрочастицы с  ⁶⁰Co в поверхностных (0‒10 см) и верхних (10‒16 см) слоях кернов. Отношение ¹³⁷Cs/⁶⁰Co в этих слоях варьировало от 1.5 до 2.0 и отличалось от отношения радионуклидов в период до паводка (3.8‒6.3). В 2012 и 2015 г. наши исследования продолжали регистрировать присутствие микрочастиц ⁶⁰Co в верхних слоях кернов этих удаленных районов, и рассчитанные отношения ¹³⁷Cs/⁶⁰Co (0.3‒1.6) для этих слоев свидетельствовали о повышенном содержании ⁶⁰Co (табл. 1).

При анализе влияния паводка 2006 г. на содержание техногенных радионуклидов в донных отложениях нами основное внимание было уделено присутствию ⁶⁰Co и отношению ¹³⁷Cs/⁶⁰Co в поверхностных слоях кернов. Как уже отмечали, во время паводка 2006 г. произошло значительное поступление ⁶⁰Co в донные отложения с территории ГХК. В другие экстремальные паводки, например, 1966 г., с территории ГХК произошел смыв радионуклида ¹³⁷Cs и перенос радиоактивных донных отложений на большие расстояния по течению реки [2, 4]. Для представления масштаба радиоактивного загрязнения донных отложений отдельных районов реки на рис. 2 приведены вертикальные распределения техногенных радионуклидов (¹³⁷Cs, ⁶⁰Co и ¹⁵²Eu) по слоям кернов, отобранных вблизи сбросов ГХК (с. Б. Балчуг), а также на значительном расстоянии по течению реки (с. Стрелка) в разные периоды времени после паводка 2006 г. Для кернов района Балчуг в 2006 и 2010 г. характерно наличие максимума ¹³⁷Cs в средней части керна с активностью до 5000 Бк/кг, что может быть связано с поступлением ¹³⁷Cs в экстремальные паводки 1966 или 1988 г. [7]. В слоях с экстремумами по содержанию ¹³⁷Cs не отмечено максимальной активности ⁶⁰Co и ¹⁵²Eu. Как уже отмечали, максимальная активность ⁶⁰Co регистрируется в этот период времени в поверхностном слое (табл. 1) и при этом наблюдается некоторое возрастание в поверхностных слоях и ¹⁵²Eu. Содержание радионуклида ¹³⁷Cs не изменяется в поверхностных слоях периода паводка 2006 г. (рис. 2), что выглядит довольно неожиданно по сравнению с поступлением ¹³⁷Cs с территории ГХК во время других паводков. При рассмотрении распределения радионуклидов в кернах, отобранных в 2015‒2016 гг. (Балчуг-2016 и Стрелка-2015), следует отметить наличие в глубине нескольких максимумов ¹³⁷Cs и ¹⁵²Eu, что также может быть связано с эффектами паводков 1966 или 1988 г. В верхней части кернов четко виден максимум ⁶⁰Co – результат паводка 2006 г. В керне Балчуг-2016 максимум ⁶⁰Co совпадает с максимумом ¹⁵²Eu, что позволяет предположить поступление в р. Енисей не только ⁶⁰Co, но и ¹⁵²Eu во время паводка 2006 г. Следует еще раз повторить, что значительного поступления ¹³⁷Cs в этот период не отмечено (рис. 2).

Рис. 2.

Вертикальное распределение ¹³⁷Cs, ⁶⁰Co и ¹⁵²Eu в донных отложениях поймы р. Енисей вблизи сел Б. Балчуг и Стрелка после паводка 2006 г.

Из приведенных в табл. 1 и рис. 2 данных следует, что слои донных отложений с повышенным содержанием ⁶⁰Co в первые годы после паводка 2006 г. были на поверхности кернов, а спустя почти 10 лет после паводка – регистрируются уже на глубине 10‒13 см от поверхности. Это объясняется ежегодным осадконакоплением и отсутствием миграции ⁶⁰Co в соседние слои. Повышенное содержание ⁶⁰Co в отдельных слоях кернов, особенно в форме микрочастиц, может служить маркером даты (2006 г.) для расчета скорости осадконакопления и последующей датировки слоев. При допущении постоянства средней скорости осадконакопления нами были рассчитаны датировка слоев керна Балчуг-2010, отобранного в 2010 г. (рис. 3). В поверхностном слое 0‒3 см этого керна были выявлены микрочастица ⁶⁰Co и отношение ¹³⁷Cs/⁶⁰Co = 0.6 (табл. 1), т.е. это соотношение радиоизотопов соответствует условиям маркера 2006 г. На основании расчета средняя скорость осадконакопления района Балчуг-2010 составила 0.6 см/год. Ранее мы предполагали, что максимум ¹³⁷Cs в средней части керна связан с поступлением радионуклидов во время одного из больших паводков 1966 или 1988 г. Датировка слоев с использованием маркера ⁶⁰Co показала, что время образования максимума ¹³⁷Cs в керне (рис. 3) с учетом ошибки расчетов совпадает с паводком 1966 г. На рис. 3 паводок 1988 г. проявился небольшим пиком ¹³⁷Cs, по сравнению с максимумом ¹³⁷Cs паводка 1966 г. Дополнительным фактом в пользу датировки максимума ¹³⁷Cs паводком 1966 г. служит отношение радионуклидов ¹³⁷Cs/⁶⁰Co = 1000 в этом слое, которое соответствует отношению ¹³⁷Cs/⁶⁰Co для слоев паводка 1966 г. из работы [4] с учетом распада ⁶⁰Co. В предыдущей нашей работе [8] для района Балчуг скорости седиментации рассчитывали по отношению ¹³⁷Cs/⁶⁰Co и скорости были несколько выше – 1.05 и 1.25 см/год. Различия полученных скоростей седиментации для района Балчуг в данной работе и нашей публикации ранее [8] могут быть обусловлены не только гидрологическими условиями на разных точках отбора, но и разными геолого-минералогическими характеристиками донных отложений.

Рис. 3.

Датировка ¹³⁷Cs в керне Балчуг-2010 на основании расчета средней скорости осадконакопления (0.6 см/год) по содержанию ⁶⁰Co в форме микрочастиц паводка 2006 г. в поверхностном слое.

В работе [6] анализировали обнаруженные в 2007‒2008 гг. вблизи ГХК частицы с высокой активностью ⁶⁰Co методом электронной микроскопии с рентгеновским анализатором. Было показано, что элементный состав частиц с ⁶⁰Co соответствовал составу нержавеющей стали, из которой изготовлены трубы в водной системе охлаждения ядерного реактора. Известно, что в активной зоне реактора нейтронный поток активирует стабильные элементы металлических конструкций и превращает их в радиоактивные элементы. Вероятно, основным источником таких радиоактивных частиц являлась коррозия материалов активной зоны реактора, так как теплоноситель активной зоны (вода) уносил продукты коррозии в Енисей. Среди радиоактивных элементов материалов реактора ⁶⁰Co имеет относительно большой период полураспада, что позволило радионуклиду длительное время существовать не только в конструкциях реактора, но и в Енисее.

Ранее γ-спектрометрический анализ проб верхних слоев кернов донных отложений реки Енисей постоянно обнаруживал ⁶⁰Co [2, 3]. В работе Сухорукова и соавт. [2] проводили квартование пробы пойменной почвы р. Енисей из района вблизи ГХК на малые пробы массой 30 г и по результатам γ-спектрометрии проб выявили неоднородность в распределении радионуклидов в пойменной почве. Факт неоднородности распределения радионуклидов объяснялся авторами работы присутствием радиоактивных микрочастиц. Среди таких микрочастиц отмечались и частицы с ⁶⁰Co, аналогично результатам нашей работы для проб донных отложений (табл. 1). Присутствие частиц с ⁶⁰Co в пробах поймы реки Енисей, отобранных до паводка 2006 г. [2], свидетельствует об их поступлении в Енисей с территории ГХК в периоды предыдущих паводков. Активационные ⁶⁰Co частицы реакторного происхождения характерны не только для районов воздействия ГХК, ранее такие частицы были обнаружены в бухте Чажма (Японское море) после аварии на атомной подводной лодке в 1985 г. В работе [9] отмечали, что главным компонентом радиоактивного загрязнения бухты стал коррозийный ⁶⁰Co (из систем охлаждения реактора) в форме радиоактивных частиц. В состав частиц входили как элементы ядерного топлива (уран), так и элементы состава нержавеющей стали. Спустя 15 лет после аварии в 2000 г. частицы, содержащие ⁶⁰Co, были выделены из слоя керна донных осадков на глубине 10‒15 см и удельная активность ⁶⁰Co в частицах достигала 10¹⁰ Бк/кг. Присутствие частиц с ⁶⁰Co на глубине 10‒15 см донных отложений свидетельствует об отсутствии существенной вертикальной миграции частиц по глубине керна спустя 15 лет после радиационной аварии. На основании вышеотмеченной работы [9] можно в будущем рассчитывать скорости осадконакопления данного района бухты, используя ⁶⁰Co как маркер даты 1985 г. и провести датировку слоев донных отложений бухты тем же методом, что и в нашей работе (рис. 3).

Во время международных радиоэкологических экспедиций, проведенных в Карском море и Енисейском заливе в 2000‒2001 гг. [10, 11], в верхних слоях кернов донных отложений было отмечено относительно высокое содержание ¹³⁷Cs до 80 Бк/кг, которое авторами объяснялось поступлением ¹³⁷Cs из разных источников (глобальные выпадения после ядерных испытаний на Новой Земле и Чернобыльской аварии, радиоактивные сбросы ГХК и др.). Однако в этих слоях кернов был зарегистрирован ⁶⁰Co с активностью до 6 Бк/кг, и этот радионуклид стал маркером радиоактивных сбросов ГХК. В работе [10] отмечено, что максимальная активность ⁶⁰Co регистрируется в верхнем 5-см слое. Это означает, по мнению авторов, продолжающееся поступление ⁶⁰Co в р. Енисей, несмотря на остановку прямоточных реакторов ГХК. Используя данные вышеотмеченной работы [10], можно рассчитать отношение ¹³⁷Cs/⁶⁰Co = = 7‒8 в поверхностных слоях донных отложений Енисейского залива. Это отношение несколько выше отношения ¹³⁷Cs/⁶⁰Co (3.8‒6.3) для поверхностных слоев донных отложений района Стрелка на расстояние 250 км от ГХК (табл. 1). Следовательно, не менее половины от зарегистрированного ¹³⁷Cs поступило в донные отложения Енисейского залива именно со сбросами ГХК, который находится на расстоянии около 2000 км выше по течению реки. Эти экспедиционные данные были получены в 2000‒2001 гг., т.е. до паводка 2006 г. на реке Енисей. Данные о регистрации ⁶⁰Co в донных отложениях Енисейского залива и Карского моря после 2006 г. нам неизвестны.

Таким образом, в период паводка 2006 г. в поверхностных слоях донных отложений реки Енисей вблизи ГХК и на удалении 250 км от ГХК по течению реки было зарегистрировано повышенное содержание радионуклида ⁶⁰Co, в том числе в форме радиоактивных частиц. Отношение ¹³⁷Cs/⁶⁰Co в поверхностных слоях донных отложений после паводка варьировало от 0.2 до 1.0 и существенно отличалось от отношения ¹³⁷Cs/⁶⁰Co (2.5‒6.0) в поверхностных слоях до паводка. Спустя 5‒10 лет после паводка в вертикальном распределении радионуклидов по глубине в верхней части керна регистрируется пик ⁶⁰Co. Повышенное содержание ⁶⁰Co в слоях кернов, особенно в форме микрочастиц, может служить маркером даты 2006 г. для расчета скорости осадконакопления и датировки поступления радионуклидов в донные отложения. Проведенная датировка керна Балчуг-2010 с использованием маркера ⁶⁰Co показала, что основной максимум ¹³⁷Cs логично датируется паводком 1966 г. Полученные нами данные свидетельствуют о поступлении в период паводка 2006 г. с территории ГХК в Енисей радионуклида ⁶⁰Co и его переносе в составе донных отложений на расстояние до 250 км от ГХК. В настоящее время удельная активность ⁶⁰Co в донных отложениях, учитывая короткий период полураспада, не представляет радиационной опасности.