Физика металлов и металловедение, 2020, T. 121, № 10, стр. 1045-1051

ВВЕДЕНИЕ

Сверхпроводящие пленки нитрида ниобия широко используют в прикладных и фундаментальных исследованиях, т.к. этот материал обладает большой механической прочностью, химической и радиационной стойкостью, высокими критическими параметрами и достаточно прост в изготовлении.

Болометры [1], резонаторы [2], нано-СКВИДы [3], стандарты напряжения [4] и другие устройства на основе NbN все чаще применяются в измерительной технике. В накопителях энергии используют широкие и толстые (несколько микрон) пленки нитрида ниобия [5]. Исследуют метаматериалы, сделанные из пленок NbN [6].

Для фундаментальной физики важным является вопрос о возможности идентификации перехода Березинского–Костерлица–Таулеса (БКТ) в пленках NbN по вольт-амперным характеристикам (ВАХ) и влияния на них неоднородности сверхпроводящего состояния [7]. Близость нитрида ниобия и высокотемпературного сверхпроводника (ВТСП) YBa₂Cu₃O_7 – x по концентрации носителей, длине когерентности и глубине проникновения магнитного поля дает возможность прояснить картину БКТ-перехода и в ВТСП. Кроме этого, авторами работы [8] было проведено исследование влияния сильных оптических терагерцовых импульсов на сверхпроводящую щель нитрида ниобия, что важно для понимания возможности микроскопического описания неравновесных процессов в сверхпроводниках в рамках теории БКШ.

Одним из важнейших направлений исследований является оптимизация характеристик однофотонных детекторов на основе тонких пленок нитрида ниобия с помощью транспортных измерений [9]. Измерение ВАХ образцов в магнитном поле является очень информативным методом исследований.

В настоящей работе представлены результаты исследования ВАХ сверхпроводящих пленок NbN столбчатой структуры в постоянных магнитных полях до 8 Т. В отличие от характерного скачка напряжения, связываемого с нестабильностью Ларкина–Овчинникова [9, 10], мы наблюдали более плавный переход в нормальное состояние, объясняемый моделью течения магнитного потока в среде закрепленных вихрей. Предварительно были найдены температурные зависимости верхних критических полей H_c2(Т) и магнитополевые и температурные зависимости критических токов данных пленок вблизи температуры перехода в сверхпроводящее состояние Т_с [11, 12]. В этих работах было выяснено, что H_c2(Т) определяется спиновым парамагнетизмом Паули с параметром Маки α = 6.00. Параметр Иоффе–Регеля изучаемых образцов k_Fl = 1.57, что соответствует ”грязному“ пределу. Были найдены: H_c2(0), длина когерентности Гинзбурга–Ландау, плотность состояний на уровне Ферми, время энергетической релаксации и другие параметры, характеризующие изучаемый материал.

ТЕОРИЯ

При определенном значении транспортного тока (тока депиннинга I_d) вихри под действием силы Лоренца начинают срываться с центров пиннинга, и образец переходит в резистивное состояние. Магнитное поле существенно уменьшает величину I_d. В сверхпроводниках 2-го рода с большим количеством дефектов атомного размера магнитополевая зависимость тока депиннинга может быть получена в рамках модели коллективного пиннинга [13]:

где B_s = H_c2(2/π)^1/3(j_c0/j₀), H_c2 – напряженность верхнего критического поля, j_c0 – плотность тока, соответствующая току I_c0, j₀ – плотность тока распаривания тонкой пленки в нулевом поле.

Движение вихревой решетки в сверхпроводнике приводит к уменьшению длины когерентности и размера кора вихря. Из-за этого коэффициент вязкости также уменьшается с увеличением скорости вихрей v. А это, в свою очередь, еще больше увеличивает их скорость. Такое стимулированное увеличение скорости приводит к тому, что при некотором критическом значении v_LO течение вихрей становится неустойчивым, и образец переходит в нормальное состояние [10].

Критическая скорость определяется формулой

Здесь D – коэффициент диффузии электронов, Т – температура образца, T_c(B) – температура перехода образца в сверхпроводящее состояние в магнитном поле с индукцией B, τ_ε – время энергетической релаксации.

Увеличение тока выше определенного значения I_L, соответствующего v_LO, может приводить как к скачку напряжения [9], так и к другой зависимости [14]. Когда вихревая решетка начинает двигаться как единое целое, реализуется состояние течения потока. При этом ВАХ образца становится линейной. Зависимость напряжения от магнитного поля также может быть линейной с некоторым коэффициентом вязкости η, зависящим в том числе и от магнитного поля. Удельное сопротивление течения потока при этом определяется формулой [15]:

где Ф₀ = 2.07 × 10^–7 Гс см² – квант магнитного потока, c = 3 × 10¹⁰ см/с – скорость света.

Вид ВАХ широких сверхпроводящих пленок в сильных магнитных полях обуславливается динамическим смешанным состоянием, в котором реализуется конкуренция движения вихрей и проскальзывания фазы в образце. При этом на ВАХ возможно появление излома, а не скачка напряжения [14].

ЭКСПЕРИМЕНТ

Серия пленок NbN была приготовлена методом реактивного катодного распыления [16] на подложках из полированного плавленого кварца [17, 18]. Изучаемые образцы имели длину l = 9 мм, ширину b = 5 мм, толщину d = 400 нм. Температура перехода пленок в сверхпроводящее состояние Т_с находилась в пределах 16.2–16.5 К, ширина перехода ~0.1 K. Рентгеновские исследования показали, что пленки имеют структуру В1 (типа NaCl) с постоянной решетки a = 4.39 Å. Образцы представляли собой столбчатые гранулированные образования, перпендикулярные подложке, с диаметром столбиков ~50–100 нм и толщиной диэлектрической прослойки между ними ~1–2 нм [19].

Для измерений использована криомагнитная система 8Т CryoFree-404, обеспечивающая охлаждение образцов до 6 К и индукцию магнитного поля до 8 Тл. Температуру измеряли с помощью датчика Cernox CX-1050 и контроллера LakeShore 335. Погрешность измерения температуры была меньше 0.01 К.

ВАХ пленок были получены четырехконтактным методом в постоянном магнитном поле, перпендикулярном их плоскости. Магнитная индукция поля менялась в пределах от 0 до 8 Тл. Через образцы пропускали постоянный ток, линейно возрастающий от 0 до I_max = 1.12 А за время 25 ≤ t₀ ≤ 250 мкс. Для формирования одиночного импульса через токовые контакты и получения отклика с потенциальных контактов использовали генератор АСК-4106 и осциллограф АСК-3107 с частотными полосами пропускания не ниже 100 МГц. Сопротивление контактов было более, чем на порядок меньше сопротивления пленок в нормальном состоянии.

Пленки нитрида ниобия крепили подложкой к массивной медной основе на вставке в криостат. Контакты к пленкам были изготовлены из бериллиевой бронзы (BeCu), обладающей высокой теплопроводностью λ_BeCu в исследуемой области температур. По формуле Смита и Палмера [20, с. 348] теплопроводность сплава λ = 0.571 × 10^–8 σT + + 0.018 кал/(см с K), если электропроводность σ берется в 1/(Ом см). Электропроводность BeCu составляет 30 процентов от электропроводности меди [21, с. 319], которая при температуре Т = 14.5 К имеет значение σ = 1/(0.014 × 10^–6 Ом см) [21, с. 305]. Тогда λ_BeCu = 754 Вт/(м K).

Для оценки повышения температуры ΔT пленки будем считать, что все выделившееся в ней тепло Q₁ поглощается потенциальными контактами, т.к. их масса m_BeCu более чем на два порядка превышает массу пленки. Тогда ΔT = Q₁/(m_BeCuc_BeCu), Q₁ = (1/3)R(I_max)²t₀. Здесь R = 2.5 Ом – сопротивление пленки в нормальном состоянии, c_BeCu ≈ ≈ 7.5 Дж/(кг K) – удельная теплоемкость BeCu, близкая к теплоемкости меди при T = 20 K [21, с. 149], m_BeCu = 40 мг. Для t₀ = 25 мкс получим ΔT = 0.09 К. При учете теплоотвода из пленки в подложку и отсутствия сопротивления до тока депиннинга повышение температуры будет еще меньше.

Оценим отношение мощностей тепловыделения P₁ = (1/3)R(I_max)² и теплопоглощения P₂ = = λ_BeCu(∂T/∂x)S (S = 0.1 см² – площадь потенциальных контактов (около 20% площади пленки), ∂T/∂x = 0.7 K/мм – градиент температуры в потенциальных контактах при повышении температуры на ΔT при толщине контактов Δx = 0.13 мм. Тогда P₁/P₂ ≈ 0.2. Высокая мощность теплопоглощения обусловлена большой теплопроводностью меди при температурах от 5 до 50 К [20, с. 340; 21, с. 258].

Для нахождения распределения температуры в системе пленка-подложка было использовано неоднородное уравнение теплопроводности:

где a² = λ/c_pρ = 4.3 × 10^–2 см²/с – коэффициент температуропроводности подложки, c_p = = 17 Дж/(кг К) – удельная теплоемкость подложки при 20 K [21, с. 153], ρ = 2.2 г/см³ – плотность подложки, λ = 0.16 Вт/(м К) – теплопроводность подложки при 20 K, T – температура пленки, t – время, x – координата с началом на внешней от подложки плоскости пленки, направленная перпендикулярно в сторону подложки (рис. 1). f(x, t) = P(x, t)/(c_NbNρ_NbN), P(x,t) – объемная плотность мощности источника тепла (пленки), c_NbN = 17 Дж/(кг К) – удельная теплоемкость пленки при Т = 13.5 K (сумма решеточной и электронной теплоемкости), ρ_NbN = 8.4 г/см³ – плотность пленки. Учитывая, что сила тока линейно возрастает за время t₀ от 0 до I_max, величина P(x, t) определяется законом Джоуля–Ленца:

Здесь ρ ≈ 440 мкОм см – удельное сопротивление пленки в нормальном состоянии, j₀ = = I_max/(dbt₀).

Решением уравнения (4) для полубесконечной прямой с начальным условием Т(x, 0) = 13.5 К и граничным условием ∂T(0, t)/∂x = H[T(0, t) – 13.5 K] является функция:

где G(x, z, t – τ) – функция Грина для 3-й краевой задачи [22], H = 1 мкм^–1. Расчет зависимости T(x, t) производили численно.

На рис. 2 показаны сечения функции (6) для разных значений x и t. Видно, что пленка нагревается (верхний предел) на 0.27 K.

Для контроля перегрева образцов ток пропускали за разное время: от t₀ = 25 мкс до t₀ = 250 мкс. При этом ВАХ образцов совпадали в пределах ошибки измерений (вставка на рис. 3). Перегрев пленок наблюдали при времени нарастания тока выше 10 мс. Важно отметить, что если для оценки нагрева пленки применять элементарный расчет без учета теплоотвода в потенциальные контакты и подложку, то получается ошибочный результат – рост температуры на несколько десятков градусов.

Измерения проводили в области температур от Т = 13 К до Т_с. На рис. 3 приведены ВАХ образца с Т_с = 16.48 К при температуре 13.6 К в различных магнитных полях. Видно, что в начале перехода в резистивное состояние (начиная с тока I_d, определяемом по критерию 0.1 В) напряжение растет плавно, а при достижении определенного значения тока I_L начинает резко увеличиваться с выходом на прямую зависимость, которая заканчивается переходом в нормальное состояние.

На рис. 4 показаны ВАХ того же образца (под цифрой 1) в поле В = 5 Тл и ее первая (под цифрой 2) и вторая (под цифрой 3) производные. Ток I_L определяли по максимуму второй производной с последующим нахождением соответствующего ему напряжения V_L. Аналогичные зависимости наблюдали на всех исследованных образцах.

ВАХ пленок при других температурах из интервала 13 < T < 14 K имели вид, подобный показанному на рис. 3 со значительным смещением кривых при фиксированном В в зависимости от температуры измерения (≈0.5 А/K). Поэтому ниже 13 К для наблюдения ВАХ с токами до 1 А требуются магнитные поля выше 8 Тл. Выше 14 К интервал полей, при которых наблюдают ВАХ, подобные приведенным на рис. 3, сильно сужается, что приводит к увеличению ошибки определения тока депиннинга образцов.

ОБСУЖДЕНИЕ

Ток депиннинга I_d в зависимости от магнитного поля может быть найден по формуле (1). На рис. 5 приведена данная зависимость с параметрами I_c0 = 1.55 А, B_s = 3.45 Тл (кривая 1). Влияние коллективного пиннинга на критический ток исследуемых пленок связано с тем, что толщина межстолбчатых стенок образцов (d = 1–2 нм) значительно меньше размера кора вихря. Учитывая, что размер кора равен длине когерентности ξ = = (Ф₀/(2πH_c2))^1/2, для наших образцов получим ξ ≈ 6 нм.

Поэтому возможен слабый пиннинг на стенках так же, как и на более мелких внутристолбчатых неоднородностях.

Здесь же показана полуэмпирическая функция (кривая 2), соответствующая альтернативной модели коллективного срыва ансамбля вихрей с центров пиннинга [23]:

где I_c = 3.6 А – критический ток, не зависящий от поля, α = 0.42 – коэффициент, B* = 7.4 Т – индукция поля, характерная для данной пленки.

Описание I_d(B) другими механизмами (например, моделями разогрева квазичастиц или движения нормального домена, используемыми в [12]) в данном случае затруднительно.

Напряжение, вызванное течением вихрей Абрикосова в образце, можно использовать для вычисления скорости вихрей v. Максимальная скорость v_L соответствует току I_L, при этом

где a – расстояние между потенциальными контактами.

На рис. 6 представлены результаты расчетов скорости вихрей в различных магнитных полях. В данной области полей экспериментальные значения скорости вихрей близки к полученным в [9]. В модели коллективного пиннинга [13] зависимость скорости течения вихревой решетки от тока и магнитного поля определяется формулой:

где v₀ = 95 м/с, H_c2 = 9.6 Тл (получено по данным работы [11]), I₀ = 106 A – ток распаривания пленки в нулевом магнитном поле (получен из энергетических соображений [12] и в нашем случае соответствует критической плотности тока j_с = 5.3 × × 10⁶ A/см²; близкое значение плотности тока используется в [9] для наблюдении скачка ВАХ на более тонкой пленке NbN), δ_p = 0.3 – параметр беспорядка.

Параметр беспорядка определяется в [13] как

где j_c0 = 0.8 × 10⁵ A/см² – плотность тока, соответствующая найденному значению I_c0 = 1.55 А.

Тогда из (9) можно определить плотность тока распаривания j₀. Для B = 6 Тл получим j₀ = = 2.4 × 10⁵ A/см². Оценка плотности тока распаривания j₀ непосредственно из формулы для B_s дает величину j₀ = 1.8 × 10⁵ A/см², что близко к полученному из (9). Плотность тока j₀, определенная в рамках модели коллективного пиннинга, на порядок ниже расчетной критической плотности тока j_с. Это можно объяснить одновременным действием других возможных механизмов, приводящих к резистивному состоянию [14].

Зная ${{v}_{L}}$ , из формулы (2) можно найти время энергетической релаксации τ_ε. На вставке к рис. 6 показаны результаты расчетов τ_ε в различных магнитных полях. Видно, что в полях выше 6 Тл время релаксации резко увеличивается, что наблюдали и в работе [9].

Вид ВАХ при увеличении тока выше I_L (ток скачка дифференциального сопротивления (рис. 4)) существенно отличается от зависимости, предсказываемой моделью коллективного пиннинга [13]. Линейный рост напряжения при этом можно объяснить моделью течения потока, но обычным течением потока линейную зависимость выше I_L объяснить трудно, так как с увеличением поля наклон линейного участка почти не изменяется, а выше 6 Тл начинает незначительно уменьшаться. Это не соответствует классической модели течения потока, в которой дифференциальное сопротивление образца пропорционально приложенному полю [15].

Одной из возможных причин наблюдаемого явления может быть увеличение скорости вихрей при усилении тока даже после достижения скорости v*, соответствующей току нестабильности Ларкина–Овчинникова. При этом коэффициент вязкости перестает зависеть от скорости вихря, и равенство силы Лоренца и силы сопротивления среды приводит к линейной ВАХ. Расстояние между вихрями, оцениваемое по формуле a = = (Ф₀/B)^1/2, при B = 5 Тл равно 20 нм. Диаметр столбиков в пленке порядка 50–100 нм [19]. Тогда межстолбчатая среда будет представлять собой треугольную решетку дефектов, на которых эффективно закрепляются вихри. Постоянная этой решетки находится в пределах 30–60 нм. Поэтому для полей с индукцией 0.5–2 Тл она будет обеспечивать наибольшую силу пиннинга. В полях с большей индукцией часть вихрей закрепляется на решетке дефектов, в то время как другая часть будет закреплена не так сильно на более мелких дефектах. Такое распределение и приводит к тому, что слабозакрепленная часть вихрей срывается с центров пиннинга при токах I_d, зависимость которых от магнитного поля хорошо описывается моделью коллективного пиннинга. При движении сорванной вихревой решетки она испытывает постоянное сопротивление со стороны закрепленной решетки вихрей, не зависящее от магнитного поля, что и наблюдается в эксперименте. Формально тот же результат следует и из формулы (3), если коэффициент вязкости η связан с индукцией магнитного поля прямой пропорциональностью. В первом приближении можно считать, что η пропорционален плотности магнитного потока (индукции В) в пленке.

Предложенный механизм объясняет и сложность получения ВАХ данных образцов в полях, меньших 5 Тл. При температурах выше 14 К, когда ВАХ пленок могли бы наблюдать в полях до 5 Тл, сила пиннинга жесткозакрепленной решетки вихрей такова, что значительно повышает I_d [24]. При этом требуемая экспериментальная техника сильно усложняется. Такие эксперименты планируются в дальнейшем.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Таким образом, функциональные особенности вольт-амперных характеристик толстых пленок нитрида ниобия в магнитном поле можно объяснить моделью коллективного пиннинга решетки вихрей и движением слабозакрепленных вихрей в среде жесткозакрепленной вихревой решетки.