Физика металлов и металловедение, 2022, T. 123, № 7, стр. 675-681

ВВЕДЕНИЕ

Магнитные свойства и особенности процессов намагничивания пленочных элементов привлекают к себе особое внимание как с точки зрения фундаментальных вопросов магнетизма, связанных с особенностями процессов их перемагничивания, так и с точки зрения практических приложений наноматериалов в виде пленочных структур [1, 2]. Одно из таких приложений – магнитная запись информации, высокая плотность которой достигается при использовании массива упорядоченных однодоменных ферромагнитных наночастиц, полученных на основе тонкой пленки [3]. Ранее процессы перемагничивания массива частиц пермаллоя квадратной формы, сформированных на поверхности стеклянной подложки, исследовали с точки зрения влияния механических напряжений [4]. Авторы использовали медную сетку в качестве маски. Размер ячеек составлял или 25 × 25 мкм (расстояние между квадратами 8 мкм), или 8 × 8 мкм (расстояние между квадратами 5.5 мкм). Толщина пленок в различных сериях варьировалась от 20 до 50 нм. Одним из наиболее востребованных приложений пленочных элементов являются детекторы слабых магнитных полей, применяемые в автоматических системах, устройствах неразрушающего контроля, биосенсорах и т.д. Среди различных эффектов, используемых для создания детекторов слабых полей, следует особо упомянуть гигантский магнитный импеданс (ГМИ) [5]. Наиболее детально исследованы симметричные пленочные ГМИ-элементы [6, 7], хотя известны и экспериментальные, и теоретические работы для случаев несимметричных ГМИ-структур типа ферромагнетик/проводник/ферромагнетик. Ферромагнитные слои магнитомягких материалов в несимметричных ГМИ-структурах до и после проводящего слоя могут отличаться друг от друга [8, 9].

Существующие методы синтеза магнитных материалов позволяют получать пленочные структуры с периодическим рельефом, глубина которого сравнима с толщиной магнитной пленки (профилированные структуры). Подобные материалы могут быть использованы в качестве магнонных кристаллов [10], либо сенсорных элементов слабых магнитных полей. В недавно опубликованной теоретической работе [11] было показано, что создание периодической ферромагнитной многослойной структуры над проводящим центральным слоем ГМИ элемента может привести к формированию поперечной магнитной анизотропии и повышенным, по сравнению с симметричной структурой, значениям динамической магнитной проницаемости таких элементов. Высказывали предположение о том, что такие материалы могут играть важную роль при магнитном детектировании полей рассеяния магнитных наночастиц в составе биокомпозитов. Модельные расчеты эффекта ГМИ в структурах с профилированной верхней частью над проводящим центральным медным слоем проведены для случаев с различными геометрическими параметрами профилированной части (рис. 1а), представляющей собой периодическую микроструктуру в виде массива параллелепипедов с периодом p, созданную на основе многослойной пленки с теми же параметрами, что и структура, расположенная под проводящим слоем. При этом длина отдельного параллелепипеда совпадала с шириной всего пленочного элемента [11].

Рис. 1.

Схематическое изображение профилированной пленочной структуры в виде прямоугольных элементов, расположенных на медном тоководе (а). Схематическое изображение ансамбля периодических квадратных микроэлементов на основе пленок пермаллоя. R – размер сторон квадратных микроэлементов; r – расстояние между ближайшими элементами; EMA – ось легкого намагничивания, HMA – ось трудного намагничивания (б).

Создание ГМИ-профилированных пленочных структур с высокой динамической магнитной проницаемостью – это сложная технологическая задача, поскольку речь идет о контроле целого ряда геометрических параметров, влияющих на особенности эффективной магнитной анизотропии на мезо-, микро- и наноуровне в случае общего размера прямоугольного ГМИ-элемента, размеров элементов ячеек ансамбля и толщины различных слоев и прослоек. При этом, ввиду важности скин-эффекта для получения высокой чувствительности эффекта ГМИ при частотах ниже 50 МГц, общая толщина каждой из трех основных составляющих структуры типа ферромагнетик/проводник/ферромагнетик обычно близка к 0.5 мкм, а толщина магнитных субслоев многослойной пленочной структуры находится в интервале от 25 до 170 нм [2, 6, 8].

Целью настоящей работы является сравнительное исследование структуры и магнитных свойств и особенностей ФМР тонких пленок пермаллоя и ансамблей периодических квадратных микроэлементов на основе пленок FeNi.

ОБРАЗЦЫ И ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ МЕТОДИКИ

Пленочные структуры двух основных типов (сплошные однослойные пленки и ансамбли периодических квадратных микроэлементов на основе пленок FeNi) были получены методом ионно-плазменного распыления сплавной мишени Fe₂₀Ni₈₀ на стеклянные подложки (Corning glass). Состав пленок был близок к составу мишени. Во время получения образцов для создания наведенной магнитной анизотропии использовали внешнее технологическое магнитное поле величиной 250 Э, которое создавали системой постоянных магнитов и ориентировали в плоскости подложки. При получении образцов использовали следующие технологические параметры: предварительный вакуум в системе составлял 1 × 10^–7 мбар, рабочее давление Ar составляло 3.8 × 10^–7 мбар. Ансамбли периодических квадратных микроэлементов на основе пленок FeNi получали с помощью медных масок в виде сеток, обеспечивающих получение образцов с различными размерами как самих микроэлементов (R – сторона квадрата), так и расстояния между ними (r) (рис. 1б).

Для обоснованного выбора толщины квадратных микроэлементов первоначально были получены образцы и исследованы свойства однослойных пленок FeNi различной толщины (табл. 1). Структуру образцов исследовали с помощью рентгенофазового анализа. Экспериментальные данные были получены с помощью дифрактометра DISCOVER D8 (Bruker) в режиме 40 кВ – 40 мА в CuK_α излучении (длина волны λ = 1.5418 Å). Средний размер зерна рассчитывали по известной методике Шеррера [12].

Магнитные свойства и особенности магнитной доменной структуры при перемагничивании в плоскости пленочных образцов (как вдоль оси легкого намагничивания (ЕМА), так и вдоль оси трудного намагничивания (НМА)) исследовали с помощью Evico Керр микроскопа, работающего с использованием магнитооптического эффекта Керра (МОКЕ). В результате анализа формы петель магнитного гистерезиса определены значения коэрцитивной силы (Н_с) для всех образцов.

Исследования ферромагнитного резонанса (ФМР) проводили с помощью стандартной методикой гомодинного детектирования в прямоугольном резонаторе при фиксированной частоте f = 9.95 ГГц. Подробное описание данной методики дано в наших предыдущих работах [13, 14]. При приложении внешнего магнитного поля Н в плоскости пленки величину поля ФМР обозначали как Н_||, что соответствовало углу α = 0°. При приложении внешнего поля вдоль направления, перпендикулярного плоскости пленки, величину поля ФМР обозначали как Н_⊥, что соответствовало углу α = 90°. На основе величин Н_|| и Н_⊥ по известной формуле рассчитывали значения эффективной намагниченности 4πМ_eff [14]. Особенности микроволнового поглощения Р, как и остальные свойства пленочных структур исследовали при комнатной температуре без применения модуляции. Под шириной пика ФМР понимали ширину линии ФМР (ΔН) на половине высоты при измерении функции Р(Н).

РЕЗУЛЬТАТЫ

Для экспериментального определения оптимальной толщины пленочных структур были получены однослойные пленки FC1–FC6. Результаты их магнитных и микроволновых исследований показаны на рис. 2. Хорошо видно, что для толщин меньшее 200 нм величина Н_с почти не меняется, соответствуя типичной коэрцитивной силе магнитомягких пленок пермаллоя. При толщинах выше 200 нм наблюдается переход в “закритическое” состояние [15, 16], сопровождающийся ростом Н_с. Однако анализ ширины линии ФМР показал, что ее увеличение происходит при еще более низких толщинах: резкий скачок наблюдается для толщин выше 100 нм. Поэтому толщину t = = 100 нм и использовали для получения ансамблей квадратных микроэлементов на основе пленок FeNi.

Рис. 2.

Зависимость коэрцитивной силы Н_с и ширины линии ФМР, измеренной для частоты f = 9.95 ГГц для пленок FeNi различной толщины t. На вставке показана зависимость эффективной намагниченности 4πM_s от толщины, рассчитанная из данных полей ФМР при приложении внешнего поля в плоскости пленки и перпендикулярно ей.

На рис. 3 показаны результаты структурных исследований пленочных образцов. Во всех случаях наблюдали дифрактограмму, соответствующую гранецентрированной кубической решетке, с интенсивным пиком (111) и слабовыраженным пиком (200). Интенсивность пика (111) в случае F (образцы, подготовленные без масок) наиболее ярко выражена, указывая на существование острой кристаллографической текстуры. При этом средний размер зерна для пленки F составил примерно 30 ± 5 нм, а для всех ансамблей эта величина близка к 20 ± 3 нм.

Рис. 3.

Результаты рентгенофазового анализа ансамблей квадратных микроэлементов FeNi. На вставке показаны результаты рентгенофазового анализа непрофилированной пленки F.

На рис. 4 показаны МОКЕ петли магнитного гистерезиса, измеренные вдоль направления, совпадающего с направлением технологического поля, используемого во время напылений, и в направлении, ему перпендикулярном. Условно эти направления названы ЕМА и НМА соответственно. Как и следовало ожидать, непрофилированная пленка пермаллоя представляет собой магнитомягкий ферромагнетик с хорошо выраженной одноосной магнитной анизотропией и низкой Н_с ≈ 2 Э. Для ансамблей микроэлементов наблюдается зависимость параметров петель гистерезиса от линейного размера единичного элемента. В частности, при увеличении R наблюдается: 1) снижение степени прямоугольности петли магнитного гистерезиса и некоторое увеличение Н_с при перемагничивании вдоль ЕМА; 2) изменение формы петли гистерезиса при перемагничивании вдоль НМА, что свидетельствует о переходе от перемагничивания путем чистого вращения к более сложным схемам перемагничивания; 3) идентичности направлений ЕМА-НМА при перемагничивании ансамбля PF3. Все это свидетельствует о влиянии размеров элементов на особенности эффективной магнитной анизотропии ансамбля элементов.

Рис. 4.

Петли магнитного гистерезиса, измеренные вдоль и поперек направления, совпадающего с направлением технологического поля, используемого во время напылений: (а) непрофилированная пленка F; ансамбли квадратных микроэлементов FeNi (б) PF1, (в) PF2, (г) PF3.

На рис. 5 показаны некоторые особенности магнитной доменной структуры пленки F и ансамблей квадратных микроэлементов FeNi. Полученные изображения элементов позволяют оценить особенности их формы. Геометрические параметры элементов хорошо совпадают с параметрами, оцененными на основе размеров масок. В то же самое время видно, что форма образцов PF2 несколько отличается от квадратной – углы срезаны.

Рис. 5.

Особенности магнитной доменной структуры в пленочных образцах FeNi толщиной 100 нм (см. табл. 1). Внешнее магнитное поле приложено в плоскости пленки, в направлении вдоль длинной стороны изображения. (а–в) F вдоль ЕМА и (г–е) вдоль НМА; РF1 (ж–и) вдоль ЕМА и (к–м) вдоль НМА; РF2 (н–п) вдоль ЕМА и (р–т) вдоль НМА; РF3 (у–х) вдоль ЕМА и (ц–щ) вдоль НМА. В левом столбце показаны данные для небольших положительных полей, в среднем столбце данные для полей, близких к нулевому, а в правом столбце для небольших отрицательных полей.

Во всех случаях внешнее магнитное поле было приложено в плоскости пленочных образцов. Хотя экспериментальные данные были получены в интервале внешних полей от +30 до –30 Э, на рис. 5 приводятся лишь наиболее важные характерные изображения в малом положительном, близком к нулю и в малом отрицательном полях, отражающие основные особенности процессов перемагничивания. Прежде всего следует отметить, что наблюдаемые особенности процессов перемагничивания во всех случаях хорошо согласуются с особенностями магнитооптических петель гистерезиса. Для пленки F перемагничивание вдоль ЕМА рис. 5а–5в происходит путем смещения доменных границ, а вдоль НМА преимущественно путем вращения вектора спонтанной намагниченности (рис. 5г–5е). Для ансамблей РF1 (рис. 5ж–5и) и РF2 (рис. 5н–5п) перемагничивание вдоль ЕМА осуществляется путем смещения границ полосовых доменов. Перемагничивание вдоль НМА для PF1 (рис. 5к–5м) приводит к формированию сложных замкнутых конфигураций с образованием классической 4-доменной структуры, с одинаковыми по размерам доменами, ранее наблюдаемой для частиц пермаллоя близких размеров [4].

Следует отметить, что в случае перемагничивания вдоль НМА для РF2-структур (рис. 5р–5т) возникают более сложные доменные конфигурации, подобные магнитному вихрю. Однако последнее отличие может быть связано не только с небольшим различием в размерах, но и в форме элементов (для РF2-структур элементы имеют закругленные края), это изменяет вклад анизотропии формы в величину полной энергии отдельного элемента.

Для ансамбля РF3, как и следовало ожидать, принимая во внимание особенности петель гистерезиса (рис. 4г), перемагничивание вдоль ЕМА и НМА осуществляется похожи образом, в основном, путем смещения доменных границ (рис. 5у–5щ). При этом возникающая доменная структура характеризуется наличием границ разной градусности. Подробное исследование с применением модельных расчетов будет следующим этапом работы.

На рис. 6 представлены результаты микроволновых исследований. В качестве примера приведены полевые зависимости микроволнового поглощения, позволяющие сравнить формы ФМР-спектров для пленки и ансамбля PF2 при α = 0° (рис. 5а). Все значимые параметры (Н_||, Н_⊥, ∆Н, 4πМ_eff) как для пленки, так и для ансамблей всех типов близки друг к другу и значениям, типичным для пленок пермаллоя состава Fe₂₀Ni₈₀ с близкой к нулю величиной константы магнитострикции и данной толщины [14, 17].

Рис. 6.

Особенности линий ферромагнитного резонанса, измеренного на частоте f = 9.95 ГГц для пленочных образцов F и FP2 FeNi при толщине t = 100 нм и ориентации внешнего поля в плоскости пленки (а). Угловые зависимости поля ФМР (Н_res) при приложении внешнего поля в интервале углов от положения в плоскости пленки (α = 0°) и перпендикулярно ей.

Поскольку ФМР характеристики полученных ансамблей элементов оказались очень близкими к характеристикам сплошной пленки, то можно ожидать, что их применение в профилированных пленках в ГМИ конфигурации “ферромагнетик/ проводник/ферромагнетик” окажется эффективным. При этом ансамбли с размером элементов 50 мкм и 70 мкм кажутся наиболее перспективными, так как обладают особенностями магнитной анизотропии, близкими к востребованным для ГМИ сенсорных элементов. Помимо желаемых электродинамических характеристик, подобные наноматериалы обладают повышенной величиной площади эффективной поверхности, широко востребованной в биодетектировании.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В настоящей работе предложены, получены и сравнительно экспериментально исследованы магнитные наноматериалы: тонкие пленки FeNi и ансамбли периодических квадратных микроэлементов (размеры стороны квадрата 50, 70 и 300 мкм). Показано, что структура и микроволновые свойства ансамблей элементов близки друг к другу и к свойствам сплошных пленок пермаллоя. Предполагается, что магнитные структуры с размером стороны квадратного элемента 50 и 70 мкм наиболее перспективны для проведения дальнейших исследований для последующего использования в составе многослойных ГМИ-элементов, повышая их чувствительность к внешнему магнитному полю.

Результаты были получены в рамках выполнения государственного задания Минобрнауки России FEUZ-2020-0051. Отдельные измерения были выполнены с помощью SGIKER UPV/EHU.

Авторы подтверждают отсутствие конфликта интересов.