Физика плазмы, 2022, T. 48, № 6, стр. 535-542

Распад электронно-пучковой плазмы аргона при истечении в невозбужденный газ

Н. Л. Александров a*, М. Н. Васильев b, Т. М. Васильева a

a Московский физико-технический институт
Долгопрудный, Московская область, Россия

b Объединенный институт высоких температур РАН
Москва, Россия

* E-mail: nick_aleksandrov@mail.ru

Поступила в редакцию 28.03.2022
После доработки 13.04.2022
Принята к публикации 15.04.2022

Полный текст (PDF)

Аннотация

Выполнено экспериментальное исследование распада плазмы, которая возбуждается инжекцией квазистационарного пучка высокоэнергичных электронов в аргон, заполняющий цилиндрическую реакционную камеру. Из анализа результатов измерений длины светящейся области плазменной струи в зависимости от газовых параметров и теоретических оценок сделан вывод о том, что в рассматриваемых условиях распад плазмы оказывается существенно замедленным по сравнению с распадом плазмы с одним сортом молекулярных ионов. Предложена кинетическая модель распадающейся электронно-пучковой плазмы аргона, согласно которой процессы, отвечающие за распад, идут в две стадии. На первой атомарные ионы аргона превращаются в молекулярные ионы, которые на второй стадии рекомбинируют с электронами. Скорость распада плазмы определяется относительно медленной первой стадией, в то время как электрон-ионная рекомбинация происходит на временах гораздо более коротких, чем время жизни плазмы.

Ключевые слова: электронно-пучковая плазма, распад плазмы, электрон-ионная рекомбинация, молекулярные ионы аргона

1. ВВЕДЕНИЕ

Плазмотехнические системы на основе электронно-пучковой плазмы (Electron-Beam-Generated Plasma) заняли определенную нишу среди устройств, в которых технологический процесс осуществляется за счет взаимодействия электронных пучков с плотными газообразными, жидкими и твердыми средами. Упрощенно принцип действия таких систем описывается следующей схемой [1]. Пучок быстрых электронов, предварительно сформированный электронной пушкой в высоковакуумной камере, через выводное окно транспортируется в заполненную плазмообразующим газом рабочую камеру, где в результате процессов взаимодействия пучка с плотной средой и происходит генерация плазмы. Системы на основе электронно-пучковой плазмы обладают следующими преимуществами. Для них отсутствуют физические ограничения на химический состав плазмообразующей среды, в качестве которой обычно используются чистые газы, газовые и парогазовые смеси, твердые или жидкие аэрозоли. Электронный пучок можно инжектировать не только в неподвижную плазмообразующую среду, но и в гомо- и гетерофазные потоки. Генерация электронно-пучковой плазмы возможна как в свободном объеме, так и внутри какого-либо контейнера; в обоих случаях в плазменном объеме можно размещать различные объекты, например, с целью их плазмохимической обработки. Геометрией плазменного объема и, соответственно, пространственным распределением энерговыделения в плазменном объеме, удается практически безынерционно управлять при перемещении (сканировании) электронного пучка с помощью простых электромагнитных отклоняющих систем, расположенных уже за выводным окном. Импульсно-периодическая инжекция электронного пучка позволяет повысить энергоэффективность процесса, что чрезвычайно важно при проектировании пучково-плазменных реакторов технологического назначения.

Работа пучково-плазменного реактора в импульсно-периодическом режиме или в режиме с пространственным сканированием электронного пучка позволяет задействовать механизмы, присущие распадающейся плазме. Для целого ряда задач особый интерес представляют режимы, когда плазменная струя истекает в свободный объем газа форвакуумного давления, поскольку именно в таких условиях неравновесные плазменные процессы дают значимые технологические преимущества. Такие или близкие по принципу действия плазмохимические реакторы, использовались для поверхностной обработки различных материалов [25], конверсии и очистки газов [612], риформинга природного органического сырья и биомассы [13, 14] и производства материалов медико-биологического назначения [15, 16].

Аргон и другие инертные газы часто используются в плазменных технологиях в качестве плазмообразующих газов. В [17] проведено экспериментальное исследование свойств плазмы, создаваемой в аргоне под действием квазистационарного пучка высокоэнергичных электронов на установке, сходной с используемой в данной работе. Прежняя работа была посвящена изучению квазистационарной плазмы внутри реакционной камеры, в которой измерялась концентрация электронов и температура стенки камеры. Методом Монте Карло было выполнено моделирование распространения электронного пучка. Также была предложена кинетическая схема процессов, определяющих концентрацию и состав заряженных частиц в электронно-пучковой плазме аргона. На основе этой схемы и результатов моделирования Монте Карло были вычислены пространственные распределения концентрации плазмы и температуры газа и продемонстрировано хорошее согласие результатов расчета с экспериментальными данными.

Представляемая работа является продолжением исследования [17] и посвящена распаду плазмы, генерируемой в этих условиях. Плазма создается электронным пучком внутри цилиндрической камеры, в стенке которой имеется специальное отверстие, формирующее газовую струю в окружающее пространство. Распад плазмы в этой струе и является предметом настоящего исследования.

2. ПОСТАНОВКА ЭКСПЕРИМЕНТА

Принципиальная схема установки, на которой проводились эксперименты по генерации электронно-пучковой плазмы (ЭПП) в замкнутом объеме, приведена на рис. 1а. Остросфокусированный электронный пучок (ЭП) 3 формируется в высоковакуумной камере 2  электронно-лучевой пушкой 1 и направляется на вход выводного устройства 4, через которое он инжектируется в цилиндрическую реакционную камеру 7 вдоль ее оси z. Выводное устройство конструктивно объединено с коаксиальным щелевым соплом 5, формирующим газовый поток 8. На достаточно больших (50–100 мм) расстояниях z (z отсчитывается от выходного сечения выводного устройства) возбужденный электронным пучком газовый поток полностью заполняет реакционную камеру. Плазмообразующий газ (аргон высшего сорта по ГОСТ 10157-79 с мольной долей примесей не более $7 \times {{10}^{{ - 3}}}\% $, основная примесь – N2) с объемным расходом G1 подается в форкамеру сопла. Полное давление газа P0 в форкамере измеряется датчиком 11 марки VSM77DL. Величина расхода G1 задается регулятором Alicat MCR-Series и отображается на дисплее прибора.

Рис. 1.

Схема эксперимента: принципиальная схема экспериментальной установки (а): 1 – электронная пушка, 2 – высоковакуумная камера, 3 – электронный пучок, 4 – выводное устройство, 5 – газовое сопло, 6 – рабочая камера, 7 – реакционная камера, 8 – зона генерации электронно-пучковой плазмы, 9 – отверстие, из которого истекает плазменная струя, 10 – коллектор электронов, 11 и 13 – вакуумметры, 12 – система откачки (схема дана не в масштабе; реальный поперечный размер рабочей камеры в 25 раз больше внутреннего диаметра реакционной камеры); фотография истекающей из отверстия светящейся плазмы (б).

Реакционная камера 7 представляет собой отрезок кварцевой трубки внутренним диаметром 20 мм и длиной 250 мм, которая размещена в прямоугольной рабочей камере 6 установки; характерные размеры рабочей камеры 500 × 500 × × 500 мм. Реакционная камера имеет металлическое дно 10, которое служит коллектором быстрых электронов. Когда статическое давление Pm в реакционной камере достаточно мало (Pm < < 0.1 Торр), по величине электрического сигнала, снимаемого с коллектора электронов, можно найти ток пучка Ib, прошедшего через выводное окно 4. Такая процедура выполнялась в начале каждого эксперимента.

Газ, медленно протекающий вдоль реакционной камеры, ионизируется и возбуждается электронным пучком; т.е. ЭПП генерируется в замкнутом объеме 8, ограниченном стенками реакционной камеры. Свойства плазмы зависят от параметров инжектируемого ЭП (силы тока пучка Ib и энергии быстрых электронов Eb), давления плазмообразующего газа Pm и его температуры T, а также от конструктивных особенностей реакционной камеры. В частности, для увеличения концентрации электронов ne в плазме за счет повышения температуры аргона [17] реакционная камера снаружи покрывается слоем теплоизоляции (на рисунке не показан). В ходе эксперимента температура в одной или нескольких точках цилиндрической стенки реакционной камеры непрерывно измеряется термопарами ВР-5/20, спаи которых находятся под слоем теплоизолятора. Эти температуры качественно характеризуют тепловой режим генератора ЭПП.

На расстоянии z0 = 260 мм от выводного устройства в цилиндрической стенке реакционной камеры просверлено отверстие 9 диаметром 10 мм, через которое плазма, возбужденная в этой камере, с расходом G1 истекает в неподвижный газ, заполняющий рабочую камеру 6. Рабочая камера установки имеет автономную систему вакуумной откачки 12 с регулируемой производительностью G0. Давление P в рабочей камере определяется соотношением расходов G1 и G0. Величина этого давления измеряется баротроном MKS 626‑Series 13 с контроллером MKS Pressure Controller 600-Series. При необходимости в поток истекающего газа можно вносить различные датчики, например термопары и насадки полного давления. Это позволяет измерять поля температуры T и скорости w газа.

На рис. 1б представлена фотография потока газа, истекающего из отверстия, сделанная через радиационно-защищенное окно рабочей камеры (стекло ТФ-5). Видно, что истекающий газ представляет собой достаточно ярко светящийся (в красном диапазоне спектра) протяженный объект, линейные размеры которого легко измерить. С газодинамической точки зрения этот поток можно рассматривать как свободную затопленную струю, распространение которой детально изучено. Для приближенных оценок в соответствии с [18] будем полагать, что в приосевой части начального участка струи (5–7 диаметров отверстия) сохраняется постоянное значение скорости, равное значению скорости в выходном сечении отверстия, а для основного участка струи характерно подобие профилей скорости и избыточных по отношению к неподвижной окружающей среде значений разностей температуры. При этом полуширина струи увеличивается линейно с расстоянием x от источника, а скорость на оси струи убывает обратно пропорционально x. Из-за поджатия струи в выходном сечении отверстия начальный диаметр струи составляет приблизительно (0.6–0.7)d, где d – диаметр отверстия. Таким образом, зная расход газа G1, можно оценить характерную величину скорости потока, что позволяет, измерив длину светящейся части потока, оценить характерное время послесвечения плазмы τ.

В табл. 1 приведены диапазоны изменения параметров, которые задавались и/или регулировались при выполнении экспериментов.

Таблица 1.

Диапазоны изменения/регулировок условий экспериментов

G1, slpm P0, Торр Pm, Торр P, Торр T, К w, м/с Ib, мА
2–10 8–20 6–14 4–11 400–800 100–300 5–20

Необходимо отметить некоторые важные особенности методики проведения экспериментов и обработки экспериментальных данных. Ускоряющее напряжение электронной пушки U варьировалось в весьма узком диапазоне 28 ± 2 кВ. Торможением электронов в тракте выводного окна пренебрегалось. Таким образом, Eb = U ≈ 28 кВ. В предварительных газодинамических экспериментах исследовалась связь температуры стенки реакционной камеры T0 и температуры газа T в выходном сечении отверстия. В плазмофизических экспериментах измерялась только температура T0, которая затем пересчитывалась в температуру T с использованием данных предварительных экспериментов. При фиксированном давлении в реакционной камере Pm нагревом газа управляли изменением силы тока пучка Ib.

3. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ

В качестве типичного примера приведем набор параметров, характеризующих условия экспериментов, в которых удалось получить достаточно протяженную по оси x зону свечения аргона, истекающего из теплоизолированной камеры через круглое отверстие диаметром 10 мм в заполненное тем же газом пространство. Это отверстие просверлено в стенке цилиндрической камеры с внутренним диаметром 20 мм на расстоянии от выводного окна z0 = 260 мм. Эти параметры равны U = 28 кВ, Ib = 15 мА, G1 = 6.0 slpm, P0 = = 12.5 Торр, Pm = 8.5 Торр, P = 7.0 Торр, T0 = 750 К и T = 650 К. В данных условиях длина светящейся части потока аргона равна L ≈ 0.1 м, а скорость потока газа на срезе отверстия (x = 0) w ≈ 200 м/с. Измерения скорости потока газа на оси потока, выполненные с помощью насадка полного давления, показали, что на расстоянии xL скорость w уменьшается примерно в 4 раза. Таким образом, среднее значение скорости на длине L приближенно можно принять равным wср ≈ 100 м/с. Отсюда получаем время послесвечения в плазменной струе τ = L/wср ≈ 1 мс.

Погрешность определения времени послесвечения достаточно велика и определяется, прежде всего, погрешностью определения скорости струи и температуры в ней. Измерения температуры сделаны в основании струи, а газ в струе при своем движении может охлаждаться. Неточность оценки скорости и температуры в струе особенно велика при больших L; в этом случае погрешность определения времени послесвечения может достигать 100%. Следует отметить, что дальняя по оси x граница светящейся части потока несколько размыта (см. рис. 1б), и при обработке фотографий присутствует субъективный фактор, снижающий точность измерения L. Это вносит дополнительную погрешность в определение времени τ, особенно, если L не превышает 2–3 диаметров отверстия d. При таких малых L яркая зона вблизи отверстия может засвечивать все изображение и не позволять идентифицировать слабо светящуюся дальнюю зону потока.

На рис. 2 и 3 приведено найденное описанным выше способом время послесвечения в зависимости от параметров газа. На рис. 2 время дано в зависимости от давления газа в рабочей камере при температуре в начале струи 600 К. Время послесвечения монотонно падает с ростом давления. При увеличении давления примерно в 2 раза (от 4 до 9 Торр) это время уменьшается в 2.4 раза. Зависимость времени послесвечения от температуры в начале струи при давлении 4 Торр представлена на рис. 3. Это время увеличивается с нагревом газа. При этом увеличение температуры в два раза (от 400 до 800 К) приводит к росту времени послесвечения в 3.9 раза. Таким образом, влияние роста температуры на время послесвечения при постоянном давлении оказывается более значимым, чем влияние роста давления при постоянной температуре.

Рис. 2.

Зависимость времени послесвечения в струе плазмы аргона от давления газа в рабочей камере при температуре струи 600 К. Точки – эксперимент, кривая – расчет.

Рис. 3.

Зависимость времени послесвечения в струе плазмы аргона от температуры в ней при давлении в рабочей камере 4 Торр. Точки – эксперимент, кривая – расчет.

Описанные выше эксперименты были проделаны не только с аргоном, но и с воздухом. При этом свечения истекающей из реакционной камеры воздушной струи не наблюдалось. Более того, принудительное подмешивание воздуха в форкамере газового сопла (позиция 5 на рис. 1а) с расходом $G{\kern 1pt} ' = \left( {0.01{\kern 1pt} - {\kern 1pt} 0.05} \right){{G}_{1}}$ приводило к исчезновению свечения потока аргона. Таким образом, подмешивание даже 1% воздуха достаточно для прекращения свечения плазменной струи.

4. ТЕОРЕТИЧЕСКИЙ АНАЛИЗ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫХ ДАННЫХ

Наблюдаемое свечение в струе истекающего из реакционной камеры газа трудно связать с наличием излучающих состояний аргона, образованных в камере под действием электронного пучка. Действительно, интенсивно излучающие состояния атомов аргона имеют радиационные времена жизни, лежащие в наносекундном диапазоне, а константы скорости передачи возбуждения от метастабильных состояний к излучающим имеют порядок 10–11 см3 ⋅ с–1 [19], т.е. при концентрации атомов N ~ 1017 см–3 время передачи возбуждения порядка 1 мкс. В этом случае все излучение, прямо связанное с возбуждением атомов электронами пучка, должно закончиться в самом начале струи газа. Поэтому наблюдаемое на временах порядка 1 мс излучение распадающейся плазмы в предлагаемой ниже модели связывается с заселением возбужденных состояний при электрон-ионной рекомбинации во время распада плазмы.

Воспользуемся кинетической схемой [17] для анализа механизмов, определяющих распад ЭПП аргона в рассматриваемых условиях. Согласно этой схеме в квазистационарной плазме ионизация происходит при столкновении высокоэнергичных электронов пучка с атомами аргона

(1)
${{e}_{b}} + {\text{ Ar}} \to {{e}_{b}} + e + {\text{A}}{{{\text{r}}}^{ + }},$
в то время как возможным каналом гибели ионов Ar+ является тройная электрон-ионная рекомбинация
(2)
$\begin{gathered} 2e + {\text{A}}{{{\text{r}}}^{ + }} \to e + {\text{Ar}} \\ \left( {{{\alpha }_{3}} = 2.78 \times {{{10}}^{{ - 20}}}{{{\left( {300{\text{/}}{{T}_{e}}} \right)}}^{{4.5}}}\;{\text{с}}{{{\text{м}}}^{6}} \cdot {{{\text{с}}}^{{ - 1}}}\left[ {20} \right]} \right), \\ \end{gathered} $
где α3 – коэффициент тройной рекомбинации, а Te – температура электронов в градусах Кельвина. В квазистационарной ЭПП аргона электроны нагреты достаточно сильно (Te ≈ 1 эВ [21]), и коэффициент α3 аномально мал из-за резкой падающей зависимости от Te. Основной же канал гибели заряженных частиц при этом связан с образованием молекулярных ионов в процессе ионной конверсии
(3)
$\begin{gathered} {\text{A}}{{{\text{r}}}^{ + }} + 2{\text{Ar}} \to {\text{Ar}}_{2}^{ + } + {\text{Ar}} \\ \left( {{{k}_{c}} = 2.5 \times {{{10}}^{{ - 31}}}{{{\left( {300{\text{/}}T} \right)}}^{{0.75}}}\;{\text{с}}{{{\text{м}}}^{6}} \cdot {{{\text{с}}}^{{ - 1}}}\left[ {22} \right]} \right), \\ \end{gathered} $
где T – температура газа в градусах Кельвина. Ионы ${\text{Ar}}_{2}^{ + }$ и электроны эффективно гибнут в результате диссоциативной рекомбинации

(4)
$\begin{gathered} e + {\text{Ar}}_{2}^{ + } \to {\text{Ar}}{\kern 1pt} * + {\text{Ar}} \\ \left( {{{\alpha }_{2}} = 8.1 \times {{{10}}^{{ - 7}}}{{{\left( {300{\text{/}}{{T}_{e}}} \right)}}^{{0.64}}}} \right. \times \\ \times \;\left. {{{{\left( {300{\text{/}}T} \right)}}^{{0.86}}}\;{\text{с}}{{{\text{м}}}^{3}} \cdot {{{\text{с}}}^{{ - 1}}}\left[ {23} \right]} \right). \\ \end{gathered} $

В качестве примера рассмотрим описанные выше (см. раздел 3) условия в реакционной камере: ток пучка 15 мА, давление 8.5 Торр и температура газа 750 К. Этим параметрам, согласно измерениям, соответствуют давление и температура газа в струе плазмы 7 Торр и 650 К соответственно. Время жизни плазмы в струе в этих условиях, как следует из ее фотографий, равно 1 мс. В рассматриваемых условиях, как показывают измерения [17], на расстоянии 16.5 см от точки инжекции ЭП (т.е. в сечении, где находится отверстие, из которого истекает струя) в стационарных условиях концентрация электронов равна ne(0) = = 4 × 1011 см–3.

В струе плазмы высокоэнергичные электроны отсутствуют, и эта плазма должна со временем распадаться. При этом происходит как охлаждение электронов при упругих и неупругих столкновениях с атомами аргона, так и гибель электронов при рекомбинации с ионами. Время охлаждения электронов в аргоне можно оценить на основе результатов расчета эффективной частоты релаксации энергии электронов ${{\nu }_{\varepsilon }}$ [24]. При охлаждении электронов от 1 эВ до температуры газа величина νε/N падает от 2 × 10–12 до 3 × × 10‒14 см3 ⋅ с–1 [24]. Здесь N – полная концентрация нейтральных частиц, которая для 7 Торр и 650 К составляет 1017 см–3. Отсюда следует, что характерное время остывания электронов в аргоне на разных этапах этого процесса меняется в диапазоне 5–300 мкс, что заметно меньше времени жизни плазмы. Поэтому приближенно можно считать, что сначала электроны остывают до температуры газа, и лишь потом происходит их рекомбинация с ионами.

Снижение температуры электронов в струе плазмы до Te = T = 650 К приводит к ускорению электрон-ионной рекомбинации. В этих условиях характерное время жизни ионов Ar+ относительно тройной электрон-ионной рекомбинации (реакция (2)) составляет ${{\tau }_{3}} = {\text{ (}}{{\alpha }_{3}}n_{e}^{2}(0){{)}^{{ - 1}}} \approx 7.3$ мс. Здесь, как обычно, полагается, что скорость тройной рекомбинации для атомарных и молекулярных ионов совпадают. Время жизни ионов ${\text{Ar}}_{2}^{ + }$ относительно диссоциативной рекомбинации (реакция (4)) равно ${{\tau }_{2}} = {{\left( {{{\alpha }_{2}}{{n}_{e}}\left( 0 \right)} \right)}^{{ - 1}}} \approx 10$ мкс. Наконец, время жизни ионов Ar+ относительно их конверсии в ионы ${\text{Ar}}_{2}^{ + }$ (реакция (3)) составляет τc = (kcN2)–1 ≈ 0.7 мс. Соотношение между начальными концентрациями ионов ${\text{Ar}}_{2}^{ + }$ и Ar+ (соответственно, ni2 и ni1) на выходе струи из внутренней камеры можно получить на основе уравнения баланса для ионов ${\text{Ar}}_{2}^{ + }$. С учетом реакций (3) и (4) оно записывается в виде

(5)
$\frac{{d{{n}_{{i2}}}}}{{dt}} = {{k}_{c}}{{N}^{2}}{{n}_{{i1}}} - {{\alpha }_{2}}{{n}_{e}}{{n}_{{i2}}}.$

Из (5) получаем для стационарных условий в камере (8.5 Торр и 750 К) соотношение

(6)
$\frac{{{{n}_{{i2}}}}}{{{{n}_{{i1}}}}} = \frac{{{{k}_{c}}{{N}^{2}}}}{{{{\alpha }_{2}}{{n}_{e}}}} = {{10}^{{ - 2}}}.$

Отсюда следует, что на временах распада плазмы (∼1 мс) тройной рекомбинацией электронов с ионами можно пренебречь, а основную роль играет парная диссоциативная рекомбинация электронов с ионами ${\text{Ar}}_{2}^{ + }$, доля которых мала (на уровне 1%) в исходной плазме. Эти ионы образуются в реакции (3) при конверсии атомарных ионов Ar+. Лимитирующим оказывается именно этот процесс при распаде, поскольку его характерное время гораздо больше времени рекомбинации с ионами ${\text{Ar}}_{2}^{ + }$. Таким образом, в рассматриваемых условиях именно время конверсии ионов должно быть характерным временем распада плазмы, а не время электрон-ионной рекомбинации. Полученное время конверсии τc ≈ 0.7 мс хорошо согласуется с наблюдаемым в этих условиях временем распада плазмы – 1 мс. Следует подчеркнуть, что и в эксперименте, и в расчете речь идет об оценке характерных времен процессов. Поэтому полученные данные недостаточны для проведения количественного сравнения между измерениями и расчетом. Чтобы его выполнить, необходимо провести количественный анализ зависимости интенсивности излучения от расстояния по длине струи и определить порог интенсивности, выше которого появляется изображение на фотографии. В отсутствие подробных данных по скорости газа в струе такой анализ представляется преждевременным.

Можно сказать, что в рассматриваемых условиях имеет место аномально медленный распад плазмы из-за того, что доминирующие в плазме атомарные ионы не могут быстро рекомбинировать с электронами. Для рекомбинации они сначала должны превратиться в молекулярные ионы, что происходит в тройных столкновениях, скорость которых мала при не слишком большой концентрации нейтральных частиц и достаточно высокой температуре газа. При этом и динамика изменения концентрации заряженных частиц должна быть другой. В случае плазмы, состоящей из электронов и одного сорта положительных молекулярных ионов, распад плазмы за счет парной рекомбинации описывается степенной зависимостью

(7)
${{n}_{e}}(t) = \frac{{{{n}_{e}}(0)}}{{1 + {{\alpha }_{2}}{{n}_{e}}(0)t}}.$

Динамика изменения концентрации ионов Ar+ в струе плазмы следует из уравнения

(8)
$\frac{{d{{n}_{{i1}}}}}{{dt}} = - {{k}_{c}}{{N}^{2}}{{n}_{{i1}}},$
которое в предположении о неизменных газовых параметрах (Т и N) в струе имеет решение

(9)
${{n}_{{i1}}}(t) = {{n}_{{i1}}}(0){{e}^{{ - t{\text{/}}{{\tau }_{c}}}}}.$

Поскольку в рассматриваемых условиях концентрация молекулярных ионов гораздо меньше концентрации атомарных ионов, то из условия электронейтральности ni1ne (при ${{n}_{i}}_{2} \ll {{n}_{i}}_{1}$) можно получить такое же соотношение и для концентрации электронов

(10)
${{n}_{e}}(t) = {{n}_{e}}(0){{e}^{{ - t{\text{/}}{{\tau }_{c}}}}}.$

Эта временная зависимость принципиально отличается от зависимости (7), соответствующей обычному рекомбинационному распаду.

Интенсивность излучения J, возникающего в результате рекомбинации электронов с ионами ${\text{Ar}}_{2}^{ + }$, пропорциональна скорости конверсии ионов Ar+ в ${\text{Ar}}_{2}^{ + }$ и описывается во времени выражением, аналогичным (10)

(11)
$J(t) = J(0){{e}^{{ - t{\text{/}}{{\tau }_{c}}}}}.$

Поэтому определяемое в эксперименте характерное время послесвечения должно совпадать по порядку величины с временем распада плазмы.

На рис. 2 и 3 результаты измерения времени послесвечения сравниваются с расчетным временем распада плазмы в предположении, что оно приблизительно равно τс – времени конверсии ионов Ar+ в ионы ${\text{Ar}}_{2}^{ + }$. В целом расчеты достаточно адекватно воспроизводят получаемые экспериментально зависимости времени послесвечения от давления и температуры газа в струе. С увеличением давления время жизни плазмы уменьшается, поскольку процесс конверсии ионов трехчастичный, и его скорость пропорциональна квадрату концентрации нейтральных частиц. Рост температуры при постоянном давлении не только вызывает снижение концентрации газа, но и уменьшение константы скорости конверсии ионов. Поэтому нагрев газа приводит к уменьшению времени распада плазмы, причем влияние температуры при постоянном давлении оказывается более заметным, чем влияние давления при постоянной температуре. Это качественно согласуется с экспериментальными данными. Что касается количественного различия между теоретическими оценками и экспериментом, то оно в основном лежит в пределах ошибки эксперимента (до 100% для длинных областей свечения) и оказывается наибольшим именно для условий, когда время жизни плазмы и длина области свечения наибольшие. В этом случае может также влиять на экспериментальные данные и присутствие в аргоне примесей. Наличие δ = 5 × × 10–3% N2 в исходной смеси приводит к времени перезарядки ионов Ar+ на молекулах N2, сравнимому с временем конверсии этих ионов в ${\text{Ar}}_{2}^{ + }$. Например, для случая Т = 800 К и Р = Торр, когда время конверсии ионов было равно τс = 3.6 мс, концентрация нейтральных частиц равнялась N = 5 × 1016 см–3, а время перезарядки для процесса

(12)
$\begin{gathered} {\text{A}}{{{\text{r}}}^{ + }} + {{{\text{N}}}_{2}} \to {\text{Ar}} + {\text{N}}_{2}^{ + } \\ \left( {{{k}_{{ch}}} = 5 \times {{{10}}^{{ - 11}}}\;{\text{с}}{{{\text{м}}}^{3}} \cdot {{{\text{с}}}^{{ - 1}}}\left[ {25} \right]} \right) \\ \end{gathered} $
оказалось равным ${{\tau }_{{ch}}} = {{\left( {{{k}_{{ch}}}\delta N} \right)}^{{ - 1}}} = 8$ мс, что сравнимо со временем τс. Коэффициент же диссоциативной рекомбинации ионов ${\text{N}}_{2}^{ + }$ того же порядка величины, что и коэффициент рекомбинации для ионов ${\text{Ar}}_{2}^{ + }$ [26], и, следовательно, время электрон-ионной рекомбинации в этом случае также гораздо короче времени образования молекулярных ионов. Учет в расчете процесса (12) и последующей быстрой рекомбинации азотных ионов должен приводить к уменьшению времени распада плазмы.

В данной работе время жизни плазмы оценивалось по длине светящегося отрезка струи. Наблюдаемое свечение было красного цвета. В реакции (4) при диссоциативной электрон-ионной рекомбинации в основном образуются возбужденные атомы аргона в 4p-состояниях, которые излучают в красных линиях и в ИК-области спектра (4p–4s переходы) [27, 28]. Радиационные времена жизни этих переходов составляют десятки наносекунд [19]. Именно поэтому динамика изменения во времени этого излучения может быть использована для измерения коэффициентов рекомбинации с ионами ${\text{Ar}}_{2}^{ + }$.

В подобных экспериментах, проводившихся с ЭПП воздуха, аномально медленный распад плазмы не наблюдался. В данных условиях рождаются в основном молекулярные ионы ${\text{N}}_{2}^{ + }$ и ${\text{O}}_{2}^{ + }$, которые могут рекомбинировать с электронами диссоциативным образом по аналогии с процессом (4). Поэтому здесь, в отличие от аргоновой плазмы, отсутствует резервуар положительных ионов, не способных участвовать в парных рекомбинационных процессах. Практически все рождающиеся в воздушной ЭПП ионы эффективно рекомбинируют с электронами, и поэтому наблюдаемые в аргоновой плазме эффекты здесь отсутствуют. Такой же эффект достигался и при подмешивании в аргон 1–5% воздуха. Время перезарядки атомарных ионов аргона на молекулах азота и кислорода оказывается порядка 1 мкс, что гораздо меньше наблюдаемого времени послесвечения в случае чистого аргона. Поэтому подмешивание воздуха даже на уровне 1% должно приводить к уменьшению длины светящейся области на несколько порядков величины, что согласуется с наблюдениями.

5. ВЫВОДЫ

Выполнен анализ характеристик струи плазмы, истекающей из отверстия в боковой стенке цилиндрической реакционной камеры, внутри которой слабоионизованная неравновесная плазма создается инжекцией в аргон электронного пучка с энергией 28 кэВ. Показано, что время жизни плазмы, определенное по длине светящейся области струи, падает с ростом давления газа в пространстве, окружающем струю, и увеличивается с ростом температуры газа в реакционной камере. Из анализа элементарных процессов в плазме следует, что ее распад контролируется двумя процессами – трехчастичным превращением первичных атомарных ионов аргона, образованных в камере при ионизации газа под действием электронного пучка, в молекулярные ионы и диссоциативной рекомбинацией электронов с молекулярными ионами. Концентрация молекулярных ионов и в струе, и в камере, на порядки величины меньше концентрации атомарных ионов и электронов, но рекомбинация идет именно с ними. Скорость электрон-ионной рекомбинации с молекулярными ионами гораздо больше скорости превращения атомарных ионов в молекулярные. Именно последний процесс и оказывается лимитирующим при распаде плазмы, а время ее жизни практически совпадает с характерным временем конверсии атомарных ионов в молекулярные. При этом динамика уменьшения концентрации электронов во время распада плазмы описывается экспоненциальной функцией, в отличие от чисто рекомбинационного распада, когда концентрация электронов меняется со временем степенным образом. Расчеты на основе данной модели позволяют на качественном уровне объяснить все наблюдаемые зависимости времени жизни плазмы от давления и температуры газа в струе плазмы.

Список литературы

  1. Васильев М.Н. Применение электронно-пучковой плазмы в плазмохимии // Энциклопедия низкотемпературной плазмы. Т. XI / Под ред. В.Е. Фортова. М.: Наука, 2001. С. 436.

  2. Walton S.G., Hernandez S.C., Boris D.R., Petrova Tz.B., Petrov G.M. // J. Phys. D: Appl. Phys. 2017. V. 50. P. 354001.

  3. Vasiliev M., Vasilieva T. // Encyclopedia of plasma technology / Ed. J.L. Shohet. Boka Ralton: CRC Press, 2016. P. 152.

  4. Zolotukhin D.B., Burdovitsin V.A., Oks E.M. // Plasma Sources Sci. Technol. 2016. V. 25. P. 015001.

  5. Sharafutdinov R.G., Khmel S.Ya., Shchukin V.G., Ponomarev M.V., Baranov E.A., Volkov A.V., Semeno-va O.I., Fedina L.I., Dobrovolsky P.P., Kolesov B.A. // Sol. Energy Mater. Sol. Cells. 2005. V. 89. P. 99.

  6. Jordan S. // Radiat. Phys. Chem. 1990. V. 35. P. 409.

  7. Petrov G.M., Apruzese J.P., Petrova Tz.B., Wolford M.F. // J. Appl. Phys. 2016. V. 119. P. 103303.

  8. Sharafutdinov R.G., Shchukin V.G., Konstantinov V.O. // J. Phys. Conf. Ser. 2018. V. 1105. P. 012115.

  9. Zarvin A.E., Korobeishchikov N.G., Kalyada V.V., Madirbaev V.Zh. // Eur. Phys. J. D. 2008. V. 49. P. 101.

  10. Zarvin A.E., Korobeishchikov N.G., Khodakov M.D., Kalyada V.V. // Adv. Mater. Phys. Chem. 2012. V. 2. P. 146.

  11. Kuznetsov D.L., Kol’man E.V., Surkov Yu.S., Uvarin V.V., Filatov I.E. // Tech. Phys. Lett., 2007. V. 33. P. 604.

  12. Hadidi K., Cohn D.R., Vitale S., Bromberg L. // J. Air Waste Manag. Assoc. 1999. V. 49. P. 225.

  13. Vasilieva T.M., Naumova I.K., Galkina O.V., Udorati-na E.V., Kuvschinova L.A., Vasiliev M.N., Khin Maung Htay, Htet Ko Ko Zaw // IEEE Trans. Plasma Sci. 2020. V. 48. P. 1583.

  14. Vasilieva T., Goñi O., Quille P., OʹConnell S., Kosya-kov D., Shestakov S., Ul’yanovskii N., Vasiliev M. // Processes. 2021. V. 9. P. 103.

  15. Drozd N.N., Shagdarova B.T., Zhuikova Y.V., Il’ina A.V., Varlamov V.P., Vasiliev M.N., Vasilieva T.M., Hein A.M. // Prog. Chem. Appl. Chitin Deriv. 2019. V. 24. P. 5.

  16. Vasiliev M., Vasilieva T., Hein A.M. // J. Phys. D: Appl. Phys. 2019. V. 52. P. 335202.

  17. Александров Н.Л., Васильев М.Н., Лысенко С.Л., Махир А.Х. // Физика плазмы. 2005. Т. 31. С. 466.

  18. Абрамович Г.Н. Теория турбулентных струй. М.: ЭКОЛИТ, 2011.

  19. Справочник констант элементарных процессов с участием атомов, ионов, электронов, фотонов / Под ред. А.Г. Жиглинского. С.-Петербург: Изд-во Санкт-Петербургского университета, 1994.

  20. Morgan W.L. // Advances in atomic, molecular and optical physics. 2000. V. 43. P. 79.

  21. Бычков В.Л., Васильев М.Н., Коротеев А.С. Электронно-пучковая плазма. Генерация, свойства, применения. М.: Изд-во МГОУ, 1993.

  22. Neeser S., Kunz T., Langhoff H. // J. Phys. D: Appl. Phys. 1997. V. 30. P. 1489.

  23. Lukac P., Mikus O., Morva I., Zabudla Z., Trnovec J., Morvova M. // Plasma Sources Sci. Technol. 2011. V. 20. P. 055012.

  24. Анохин Е.М., Попов М.А., Кочетов И.В., Александров Н.Л., Стариковский А.Ю. // Физика плазмы. 2016. Т. 42. С. 65.

  25. Мак-Ивен М., Филлипс Л. Химия атмосферы. М.: Мир, 1978.

  26. Florescu-Mitchell A.I., Mitchell J.B.A. // Phys. Rep. 2006. V. 430. P. 277.

  27. Veatch G.E., Oskam H.J. // Phys. Rev. A. 1970. V. 5. P. 1498.

  28. Shiu Y.-J., Biondi M.A. // Phys. Rev. A. 1978. V. 17. P. 868.

Дополнительные материалы отсутствуют.