Геохимия, 2022, T. 67, № 9, стр. 864-871

Равновесно-кинетическое моделирование поведения урана в системе подземные воды–U-содержащий алевролит в условиях активного водообмена

М. В. Мироненко a*, Е. С. Сидкина a**, А. И. Малов b***

a Институт геохимии и аналитической химии им. В.И. Вернадского РАН
119991 Москва, ул. Косыгина, 19, Россия

b Федеральный исследовательский центр комплексного изучения Арктики им. академика Н.П. Лаверова УрO РАН
163000 Архангельск, Набережная Северной Двины, 23, Россия

* E-mail: mironenko@geokhi.ru
** E-mail: sidkinaes@yandex.ru
*** E-mail: malovai@yandex.ru

Поступила в редакцию 18.08.2021
После доработки 15.01.2022
Принята к публикации 27.01.2022

Аннотация

В статье приведены результаты моделирования химических взаимодействий метеорных вод четвертичного горизонта с алевролитами верхней части падунской свиты венда Мезенской синеклизы (Архангельская область, Россия). Были применены равновесный и равновесно-кинетический подходы. Показано, что в условиях интенсивного водообмена и низкой температуры, вследствие малых скоростей взаимодействия с водой, окислительно-восстановительный буфер породообразующих минералов на этой стадии процесса вносит подчиненный вклад в растворение урана. Поэтому в течение достаточно длительного времени основным агентом мобилизации урана пород является растворенный в воде кислород.

Ключевые слова: уранинит, растворенный кислород, окислительно-восстановительный минеральный буфер, кинетика растворения, формы нахождения

Список литературы

  1. Алексеев В.А., Букаты М.Б., Зверев В.П., Мироненко М.В., Рыженко Б.Н., Чарыкова М.В., Чудаев О.В., Шварцев С.Л. (2005) Геологическая эволюция и самоорганизация системы вода–порода. Том 1. Система вода-порода в земной коре: взаимодействие, кинетика, равновесие, моделирование. Новосибирск: изд-во СО РАН, 244 с.

  2. Алексеев В.А. (2007) Уравнения скоростей реакций растворения монтмориллонита, иллита и хлорита. Геохимия. (8), 842-853.

  3. Alekseyev V.A. (2007) Equations for the dissolution reaction rates of montmorillonite, illite, and chlorite. Geochem. Int. 45 (8), 770-780.

  4. Малов А.И. (2004) Взаимодействие вода–порода в песчано-глинистых отложениях венда Мезенской синеклизы. Литология и полезные ископаемые. (4), 401-413.

  5. Малов А.И., Киселев Г.П., Рудик Г.П., Зыков С.Б. (2009) Изотопы урана в подземных водах Мезенской синеклизы. Водные ресурсы. 36(6), 711-721.

  6. Малов А.И., Сидкина Е.С., Рыженко Б.Н. (2017) Модель месторождения алмазов им. М.В. Ломоносова как системы “вода–порода”: формы миграции, насыщенность подземных вод относительно породообразующих и рудных минералов, экологическая оценка качества вод. Геохимия. (12), 1128-1140.

  7. Malov A.I., Sidkina E.S., Ryzhenko B.N. (2017) Model of the Lomonosov diamond deposit as a water–rock system: Migration Species, Groundwater Saturation with Rock-Forming and Ore Minerals, and Ecological Assessment of Water Quality. Geochem. Int. 55(12), 1118-1130.

  8. Металлогения Карелии (1999) / Под ред. С.И. Рыбакова, А.И. Голубева. Петрозаводск: изд-во КарНЦ РАН, 310.

  9. Мироненко М.В., Мелихова Т.Ю., Золотов М.Ю., Акинфиев Н.Н. (2008) GEOCHEQ_M – комплекс для термодинамического и кинетического моделирования геохимических процессов в системе вода–порода–газ. Версия 2008. Вестник ОНЗ РАН.

  10. Мироненко М.В., Золотов М.Ю. (2012) Равновесно-кинетическая модель взаимодействий вода-порода. Геохимия. (1), 3-9.

  11. Mironenko M.V., Zolotov M.Y. (2012) Equilibrium-kinetic model of water-rock interaction. Geochem. Int. 50(1), 1-7.

  12. Петров В.В., Семенчук А.А. (2017) Эколого-гидрогеохимические условия Северо-Двинского бассейна подземных вод. Региональная геология и металлогения. 71, 84-92.

  13. Blum A.E., Stillings L.L. (1995) Feldspar dissolution kinetics. Chemical Weathering Rates of Silicate Minerals. Rev. Mineral. Geochem Ed. A.F. White and S.L. Brantley. 31, 291-351.

  14. Brady P.V., Walther J.V. (1990) Kinetics of quartz dissolution at low temperatures. Chem. Geol. 82, 253-264.

  15. Brantley S.L. (2003) Reaction kinetics of primary rock-forming minerals under ambient conditions. Treatise on Geochemistry. Ed. H.D. Holland. Amsterdam: Elsevier, 73-117.

  16. Dutova E.M., Nikitenkov A.N., Pokrovskiy V.D., Banks D., Frengstad B.S., Parnachev V.P. (2017) Modelling of the dissolution and reprecipitation of uranium under oxidising conditions in the zone of shallow groundwater circulation. J. Environ. Radioact. 178, 63-76.

  17. Grenthe I., Fuger J., Konings R.J.M., Lemire R.J., Muller A.B., Nguyen-Trung C., Wanner H. (2004). Chemical Thermodynamics of Uranium (reprint) Ed. H. Wanner and I.Forest. Paris: OECD Nucl. Energy Agency, 735.

  18. Guillaumont R., Fanghänel T., Fuger J., Grenthe I., Neck V., Palmer D.A., Rand M.H. (2003) Update on the Chemical Thermodynamics of Uranium, Neptunium, Plutonium, Americium, and Technetium. Chemical Thermodynamics 5 Amsterdam: Elsevier, 918.

  19. Helgeson H.C., Brown T.H., Nigrini A., Jones T.A. (1970) Calculation of mass transfer in geochemical processes involving aqueous solutions. Geochim. Cosmochim. Acta. 3, 569-592.

  20. Helgeson H.C., Kirkham D.H., Flowers G.C. (1981) Theoretical prediction of the thermodynamic behavior of aqueous electrolytes at high pressures and temperatures: IV. Calculation of activity coefficients, osmotic coefficients, and apparent molal and standard and relative partial molal properties to 600°C. Am. J. Sci. 281, 1249-1516.

  21. Johnson J.W., Oelkers E.H., Helgeson H.C. (1992) SUPCRT92: A software package for calculating the standard molal thermodynamic properties of minerals, gases, aqueous species, and reactions from 1 to 5000 bar and 0 to 1000°C. Computers and Geosciences. 18(7), 899-947.

  22. Lasaga A.C. (1981) Transition state theory. Rev. Miner. 8, 135-169.

  23. Malov A.I. (2018) Evolution of groundwater chemistry in coastal aquifers of the south-eastern White Sea area (NW Russia) using 14C and 234U–238U dating. Sci. Total Environ. 616-617, 1208–1223.

  24. Malov A.I., Zykov S.B. (2020) Study of the Mobilization of Uranium Isotopes in a Sandstone Aquifer in Combination with Groundwater Data. Water. 12, 112.

  25. Oelkers E.H., Helgeson H.C., Shock E.L., Sverjensky D.A., Johnson J.W., Pokrovskii V.A. (1995) Summary of the Apparent Standard Partial Molal Gibbs Free Energies of Formation of Aqueous Species, Minerals, and Gases at Pressures 1 to 5000 Bars and Temperatures 25 to 1000°C. J. Phys. Chem. Ref. Data. 24(4), 1401-1560.

  26. Palandri J., Kharaka Y. (2004) A compilation of rate parameters of water-mineral interaction kinetics for application to geochemical modeling. U.S. Geological Survey: Menlo Park, California, 64.

  27. Pokrovsky O.S., Golubev S. V., Schott J., Castillo A. (2009) Calcite, dolomite and magnesite dissolution kinetics in aqueous solutions at acid to circumneutral pH, 25 to 150°C and 1 to 55 atm. pCO2. Chem. Geol. 265(1), 20-32.

  28. Shock E.L., Sassani D.C., Betz H. (1997) Uranium in geologic fluids: Estimates of standard partial molal properties, oxidation potentials, and hydrolysis constants at high temperatures and pressures. Geochim. Cosmochim. Acta. 61(20), 4245-4266.

  29. Zolotov M.Y., Mironenko M.V. (2007) Timing of acid weathering on Mars: A kinetic-thermodynamic assessment. J. Geophys. Res.: Planets 112.

Дополнительные материалы отсутствуют.