Известия РАН. Серия физическая, 2019, T. 83, № 1, стр. 122-124

ВВЕДЕНИЕ

Широкозонный полупроводник сульфид кадмия (CdS) уже долгое время применяется в приложениях оптоэлектроники, в частности, как рабочая среда оптоэлектронных излучателей, одноэлектронных транзисторов, дисплеев на квантовых точках, лазеров и др. [1–3]. Эволюция фотоиндуцированных электронов и дырок, а следовательно, и кинетика люминесценции сильно зависит от параметров возбуждения и характеристик образца. Так, оценки значения характерного времени релаксации свободных носителей (например, в [4‒6]) могут варьироваться в пределах от десятков наносекунд до единиц пикосекунд. Для получения независимой оценки этого параметра в условиях возбуждения монокристалла CdS ультракороткими лазерными импульсами проведены эксперименты в схеме “возбуждение–зондирование”.

ЭКСПЕРИМЕНТ И ОБСУЖДЕНИЕ

Лазерное излучение с длиной волны 800 нм и длительностью импульсов 100 фс и энергией 0.1‒3 мкДж (возбуждающий импульс) и 0.02 мкДж (зондирующий) было сфокусировано линзой в пятно на поверхности образца диаметром ~50 мкм. Временной интервал между импульсами может быть установлен с использованием оптической линии задержек в интервале 0−300 пс. Перед фотодетектором в зондирующий пучок помещена диафрагма, блокирующая ~98% излучения в отсутствие возбуждения. На рис. 1 показана зависимость интенсивности зондирующего пучка, прошедшего через диафрагму, от задержки относительно возбуждения. Интенсивность пучка, прошедшего через диафрагму, в основном определяется степенью изменения наведенной в среде поляризуемости спустя заданное время после действия импульса возбуждения (“наведенная линза” [7]). В свою очередь, наведенное изменение показателя преломления Δn в полупроводниках пропорционально плотности свободных носителей заряда [8]. Характерное время спада сигнала на рис. 1, которое, таким образом, можно интерпретировать как время жизни свободных носителей заряда, составляет 230 ± 6 пс.

Рис. 1.

Зависимость величины наведенной дефокусировки от задержки зондирующего импульса в монокристалле CdS.

В дальнейшем схема эксперимента была модифицирована заменой пучка возбуждения парой пучков, пересекающихся в образце, без относительной взаимной задержки. При интерференции двух лазерных пучков возбуждения возникает периодическое распределение электромагнитного поля, и повторяющая его динамическая периодическая решетка концентрации возбужденных носителей заряда и локального изменения показателя преломления. Для создания решетки использовались два лазерных пучка с энергией импульсов 0.1–1.5 мкДж, для ее зондирования – пучок с энергией 0.02 мкДж. Регистрируя интенсивность зондирующего пучка, испытавшего дифракцию на такой решетке, в зависимости от его запаздывания Δt относительно пучков возбуждения, можно проследить процесс разрушения решетки, причем следует ожидать, что характерное время такого процесса будет, главным образом, определяться скоростью рекомбинации свободных носителей заряда (~200 пс).

На рис. 2 приведены зависимости интенсивности зондирующего пучка, испытавшего дифракцию на наведенной решетке, от задержки относительно пучка возбуждения, при различных значениях интенсивности возбуждения. В случае, если возбуждение превышает пороговое значение в 100 ГВт ⋅ см^–2, кривая спада эффективности наведенной решетки обнаруживает участок “быстрой” релаксации (~4 пс).

Рис. 2.

“Быстрая” составляющая спада эффективности дифракции на наведенных решетках концентрации свободных носителей заряда при разных значениях интенсивности фотовозбуждения.

Зарегистрированное ускорение распада сигнала наведенной решетки может быть связано с ускорением рекомбинации носителей заряда (уменьшение средней величины Δn) или их диффузии (уменьшение градиента Δn). Однако любое гипотетическое сокращение времени рекомбинации должно приводить к появлению аналогичных особенностей в сигнале распада наведенной линзы при соответствующей интенсивности возбуждения, что (рис. 1) не наблюдается. Альтернативным объяснением может быть увеличение подвижности свободных носителей. В [9, 10] показано, что коэффициент диффузии может возрастать до 10⁵ раз при увеличении плотности возбужденных носителей. Чтобы оценить влияние диффузии на скорость распада решетки, была проведена серия измерений, в которых постоянная решетки варьируется в пределах 0.8–1.8 мкм. Из рис. 3 видно, что с увеличением постоянной решетки значительного уменьшения характерного времени распада не происходит.

Рис. 3.

Спады эффективности дифракции на наведенной решетке в сверхпороговом режиме фотовозбуждения (I > 100 ГВт ⋅ см^–2), зарегистрированные при различных значениях постоянной решетки.

Можно предложить следующее непротиворечивое объяснение наблюдаемой динамики распада наведенных решеток [11]: свет, излучаемый при рекомбинации, испытывает реабсорбцию в окружающих слоях, однако в области, где населенность превышает порог усиления, величина поглощения ограничивается поглощением свободных носителей заряда и сравнительно невелика. Излучение свободно распространяется через эту зону и либо покидает образец, либо реабсорбируется дальше, в области, где распределение носителей невырождено, тем самым увеличивая локальную плотность носителей. Такой процесс эквивалентен почти мгновенному транспорту возбужденных носителей на расстояние в несколько микрометров [11]. Решетка населенностей разрушается, снижая эффективность дифракции зондирующего пучка, и этот процесс будет продолжаться, пока поддерживается неравновесная населенность в зоне проводимости.

Поскольку избыточная населенность нижних уровней зоны проводимости, падающая при вынужденной эмиссии, восстанавливается в процессе охлаждения горячих носителей заряда, обладающих после возбуждения импульсом возбуждения избыточной кинетической энергией ΔE = 0.66 эВ, длительность вынужденной эмиссии определяется характерным временем охлаждения носителей. Потеря кинетической энергии горячих носителей с переносом ее в кристаллическую решетку производится, главным образом, при полярном рассеянии на продольных оптических фононах с энергией 37.5 мЭв [12, 13].

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Проведено экспериментальное исследование динамики релаксации фотовозбужденных носителей в монокристалле сульфида методом “возбуждение–зондирование” с регистрацией наведенного изменения показателя преломления в геометрии “наведенной линзы” и “наведенных решеток”. Определено характерное время рекомбинации носителей заряда – 230 пс. Показано влияние процесса внутризонной релаксации фотовозбужденных носителей заряда на скорость распада наведенных динамических решеток концентрации носителей.