Известия РАН. Серия физическая, 2019, T. 83, № 11, стр. 1488-1496

ВВЕДЕНИЕ

Знание закономерности распределения обратно-рассеянных электронов (ОРЭ) по углам и по энергиям имеет большое значение не только в физике твердого тела и радиационной физике, но и в различных детекторах заряженных частиц, в частности играет большую роль в детекторах ОРЭ в сканирующих электронных микроскопах (СЭМ).

Стандартные СЭМ дают двумерное изображение объектов, хотя и с иллюзией объемного изображения. Качественно видимость объема обеспечивается за счет большой глубины фокуса и эффекта “подсветки” образца со стороны детектора ОРЭ. С ранних лет развития СЭМ не ослабевает интерес к 3D визуализации как поверхностного рельефа, так и подповерхностной архитектуры микроструктур [1, 2].

Практически все современные СЭМ снабжены стандартными полупроводниковыми детекторами ОРЭ. Как правило, они состоят из четырех секторных или ряда кольцевых мелкозалегающих p-n переходов на кремниевой шайбе [3–6]. Операции суммирования или вычитания сигналов с отдельных секторов детектора позволяют в некоторой степени разделять топографический (рельеф поверхности) и композиционный (различие в атомных номерах Z материалов) контрасты [2]. Для более качественных разделений контрастов химического состава от топографии применяют дополнительную компьютерную обработку изображений [3] или селективные по углам и энергиям детектирующие устройства [4]. Сравнительно недавно были предложены кольцевые полупроводниковые детекторы для квазитомографических исследований при вариации энергии первичных электронов E₀ и для более четкого выделения поверхностного рельефа при вариации углов детектирования [4, 5]. После этого в работе [6] было предложено усовершенствование, заключающееся в том, чтобы устанавливать плоскость каждого кольца перпендикулярно потоку ОРЭ. По мере удаления колец от оптической оси электроны падают на поверхность колец под все большим углом, что увеличивает их путь в “мертвом” приповерхностном слое детектора (более подробно зависимость качества полупроводниковых детекторов ОРЭ от толщины “мертвого” приповерхностного лицевого слоя рассмотрена в работах [7, 8]), значительно уменьшая детектируемый сигнал. На крайних кольцах регистрируются преимущественно электроны, вышедшие из приповерхностного слоя образца, а вышедшие из глубины образца детектируются ближними относительно падающего пучка электронов кольцами. Для того чтобы добиться большей однозначности результатов экспериментов, токи с каждого кольца должны быть близкими по величине, для чего в [8] предложено варьировать ширину колец в зависимости от угла детектирования θ, т.е. от расстояния до оси симметрии. При этом для более полной и правильной интерпретации СЭМ-изображений и результатов экспериментальных измерений необходимо знание как аппаратных (приборных) характеристик применяемого детектора ОРЭ, так и основных закономерностей процесса отражения электронов от сложных твердотельных структур.

Улучшения томографических снимков с целью более резкой сепарации контраста от отдельных глубинных слоев трехмерной структуры можно добиться либо энергетической фильтрацией ОРЭ [9–12], либо компьютерной обработкой послойных изображений [13]. Однако представляется, что еще не все резервы полупроводниковых детекторов в СЭМ до настоящего времени исчерпаны. Дополнительные возможности, реализуемые новым решением задачи 3D визуализации, изложены в настоящей работе. Речь идет о выборе оптимальной конструкции детектора ОРЭ для того, чтобы более уверенно различать влияние геометрического рельефа образца и, отдельно, его состава на регистрируемый сигнал ОРЭ, а также для более четкой сепарации изображений различных глубинных слоев в объеме структуры.

При разработке нового детекторного устройства предварительно были получены простые полуэмпирические формулы для расчета сигнала с каждого детектора в зависимости от угла детектирования и энергии первичных электронов. Таким образом, была получена связь между тремя кардинальными параметрами для трехмерной визуализации: средней энергией ОРЭ и коэффициентом ОРЭ в зависимости от угла детектирования, а также их связь с наиболее вероятной глубиной выхода ОРЭ. В итоге созданы предпосылки для 3D сканирующей электронной микроскопии.

ОСНОВНЫЕ УГЛОВЫЕ И ЭНЕРГЕТИЧЕСКИЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ОРЭ

Расчеты основных характеристик ОРЭ проведем с учетом положений популярной модели рассеяния электронов Kanaya–Okayama [14, 15]. Согласно этой диффузионной модели, рассеяние электронов происходит в сфере с центром на глубине x_p (см. рис. 1), много меньшей глубины полной диффузии x₀. Полная глубина пробега первичных электронов R₀ задается выражением:

где E₀ [кэВ] – энергия первичных электронов, ρ [г ∙ см^–3] – плотность материала мишени, A и Z – его атомный вес и атомный номер. В принципе, R₀ характеризует длину пробега электрона Бете S_B вдоль всей траектории его движения.

В данной модели принято, что первичный электрон движется до глубины x_p по прямой, испытывая только малоугловые отклонения. Достигая глубины x_p, электроны диффундируют изотропно во всех направлениях. Часть из них после упругого резерфордовского рассеяния отклоняется на угол >π/2 и движется в обратную сторону к поверхности мишени, испытывая кратное число упругих и неупругих соударений и теряя свою энергию. Быстрое изменение числа ОРЭ с глубиной происходит на фоне более медленной потери энергии электронов, что видно из дальнейшего изложения. Коэффициент ОРЭ η описывается формулой [16]:

Принято считать, что ОРЭ состоят из двух групп электронов [17–21]. Их первая часть проникает на глубину х ≤ х_p и после однократного упругого рассеяния выходит из относительно тонкого приповерхностного слоя, потеряв сравнительно небольшую часть своей энергии. Эти электроны показаны на полярной диаграмме рис. 2а штриховыми кривыми. Их доля возрастает с ростом угла выхода θ. К сожалению, нет единого мнения о соотношении вкладов каждой группы ОРЭ, поэтому в настоящей работе мы будем рассматривать единый интегральный по всем энергиям электронов и дифференциальный по углу выхода коэффициент

где $\eta \left( {\theta ,E} \right)d{\Omega }dE$ – поток ОРЭ в телесном угле $d{\Omega }$ с энергиями в интервале $dE,$ $\eta \left( \theta \right) - ~$поток ОРЭ в единичном телесном угле вблизи угла $\theta $, ${{\eta }_{0}}$ – полный коэффициент ОРЭ, который при единичном падающем потоке дается выражением ${{\eta }_{0}} = \int {d{\Omega }\frac{{d\eta \left( \theta \right)}}{{d{\Omega }}}} $ = $\int {d{\Omega }} \int_{0~}^E {\eta \left( {\theta ,E} \right)dE} ,$ где интегрирование ведется по всем углам выхода электронов.

Зависимость потока ОРЭ от угла выхода $\theta $ обычно описывается классическим законом Ламберта [1, 2], который в наших обозначениях имеет вид $\frac{{{\text{\;}}\eta \left( \theta \right)}}{{{{\eta }_{0}}}}~ \equiv \frac{1}{{{{\eta }_{0}}}}\frac{{dF\left( \theta \right)}}{{d{\Omega }}}$ = $~\frac{1}{\pi }{\text{cos}}\theta ,$ где $F\left( \theta \right)$ – поток ОРЭ, проинтегрированный по всем углам выхода от 0 до 2π по азимутальному углу и от 0 до θ – по полярному углу F(θ) = $2\pi \int_0^{\theta } {\eta \left( \theta \right)~{\text{sin}}\theta d\theta } .$

Таким образом, отношение интегрального по энергиям к полному коэффициенту ОРЭ по закону Ламберта описывается косинусным распределением. Но если учесть, что в зависимости от угла θ происходит перераспределение доли однократно и многократно рассеянных ОРЭ (см. рис. 2а), то соотношение (3) приобретает следующий вид [23]:

Оба распределения: Ламберта и распределение ОРЭ по углам (4) нормированы на 1. Хорошим приближением распределения ОРЭ по углам выхода является выражение: η(θ)/η₀ = 2(cosθ/π)^k, где коэффициент k определяется из равенства приведенного соотношения формуле (4) при углах θ, где значения η(θ) по распределению cosθ равны значениям η(θ) по формуле (4) (см. рис. 2а). Так, для Cu имеем θ = 50° и, отсюда, k_Cu = 1.425.

Формула (4) получена при моделировании потерь энергии электронами по закону Бете, а сечение рассеяния брали по Мотту. Кинетическое уравнение, записанное в приближении непрерывного замедления, расщеплялось на два связанных между собой уравнения. Первое описывает входящий в вещество поток электронов и его изотропизацию по направлениям по мере углубления в вещество. Процесс изотропизации входящего потока создает источник для второго кинетического уравнения, для которого становится возможным применение диффузионного приближения. Граничные условия для этого уравнения были получены в ${{P}_{1}}$-приближении метода разложения по сферическим функциям. Эти граничные условия и привели к формуле (4). При этом учитывались доли однократно и многократно рассеянных потоков ОРЭ [23].

Эта очень существенная коррекция закона Ламберта, вводимая нами впервые в анализ закономерностей ОРЭ (см. рис. 2б), позволила объяснить многие экспериментальные результаты и установить более адекватную связь между искомыми параметрами ОРЭ: углом выхода θ, средней энергией 〈E〉, глубиной выхода ОРЭ x(θ) и числом ОРЭ η(x, θ, 〈E〉). Эта связь является краеугольным фактором в решении задачи 3D микротомографии.

С другой стороны, связь между интегральным коэффициентом η и глубиной выхода ОРЭ x устанавливается следующим выражением [24–27]:

где параметры A и p характеризуют материал мишени, а B находится из граничных условий: η(х) = 0 при х = 0 и η(х) = η₀ при х = х_p.

Нами получено эмпирическое выражение для параметра p, хорошо удовлетворяющее экспериментальным данным, приведенным в работе [27]:

где E₀ – нормированное на 1 кэВ значение энергии первичных электронов. Что касается параметра А, то он определяется из выражения для наиболее вероятной глубины отражения x_p, а именно: $A = {{\left( {\frac{{{{x}_{p}}}}{R}} \right)}^{{ - p}}},$ где

Из выражений (3) и (5) следует важное соотношение:

связывающее глубину x выхода ОРЭ с углом выхода θ для исследуемой мишени при данном R = = f(E₀), определяемом по формуле (1).

Введем обозначения: y' = x/R; y = (x/R)/(1 – x/R); $1 - {\text{exp}}{{\left( { - A\left( y \right)} \right)}^{p}} = \alpha ,$ и тогда, с учетом поправки (4), получаем $0.5{\text{cos}}\theta \left( {1 + 1.5{\text{cos}}\theta } \right) = B\alpha ,$ или окончательно:

Примем теперь во внимание, что средняя энергия ОРЭ 〈E〉 должна соответствовать среднему углу выхода θ [28–30]. Усредненную по всем углам θ среднюю энергию ОРЭ 〈E〉 и ее максимальное значение E_m можно оценить по формулам [31]:

что дает, например, для Cu 〈E〉/E₀ = 0.693; E_m/E₀ = = 0.825, и для Al: 〈E〉/E₀ = 0.585; E_m/E₀ = 0.7.

С другой стороны, по модели Kanaya–Okayama [14, 15] средняя энергия ОРЭ вычисляется по формуле:

где показатель $n = 2.44{{\left( {{Z \mathord{\left/ {\vphantom {Z A}} \right. \kern-0em} A}} \right)}^{{0.5}}}$ [21].

Сравним теперь среднюю энергию 〈E〉/E_o = f(θ, y), рассчитанную по формуле (11) и методом моделирования Монте-Карло, с экспериментальными результатами. Эксперименты проводились в СЭМ с помощью устройства, показанного на рис. 3.

Электронный зонд 2 с величиной тока I₀, сформированный СЭМ 1, облучает поверхность образца 3. ОРЭ детектируются двумя датчиками, укрепленными на турели, позволяющими проводить измерения двух сигналов в диапазоне углов θ от 0° до 90°. Первый сигнал I_s регистрируется планарным pin-диодом 4, а второй сигнал I_F снимается цилиндром Фарадея 5 и регистрирует ток ОРЭ. Перед датчиками расположены пластины 6 и 7 с малыми отверстиями, определяющими телесный угол детектирования ОРЭ. Пластина 7 заземлена, а на пластину 6 подается отрицательный потенциал для подавления третичных электронов из цилиндра Фарадея и рассеянных в камере СЭМ электронов. Одновременно такой коллиматор снижает паразитное влияние неизбежной оптической подсветки от сцинтиллятора стандартного детектора электронов Торнли–Эверхардта и всех переотраженных в камере СЭМ ОРЭ. Эксперименты показывают, что указанные паразитные эффекты могут сильно влиять на результаты прецизионных измерений обоих детектируемых сигналов: ${{I}_{s}}$ и ${{I}_{F}}.$ Пренебрежение указанными сопутствующими факторами приводит к ошибкам измерений величины $\frac{{\left\langle E \right\rangle }}{{{{E}_{0}}}}$.

Расчет средней энергии $\left\langle E \right\rangle $ ОРЭ от данного образца проводили по формуле:

где ${{I}_{0}}{{\eta }_{s}}{\Omega } = {{I}_{F}},$ ${\Omega }$ – телесный угол сбора ОРЭ, ${{I}_{0}}$ – ток электронного зонда, ${{\eta }_{s}}$ – коэффициент отражения электронов от материала мишени (образца). Выражение в первой скобке равно средней энергии отраженных электронов от ${\text{Si}}$-диода при падении на него потока ОРЭ со средней энергией $\left\langle E \right\rangle ,$ т.е. это потери в сигнале ${{I}_{s}}$ за счет отражения от детектора ОРЭ. Второй сомножитель в квадратных скобках в (12) учитывает потери потока ОРЭ вследствие их поглощения в “мертвом” лицевом слое Si-pin-детектора толщиной d (см. рис. 1), а коэффициент эффективности детектора C определяется индивидуально при калибровке детектора с помощью моноэнергетического пучка электронов (первичных электронов) [7]. Входящее в (12) значение R определяется по формуле (1), но с заменой R₀ на $R = f\left( {\left\langle E \right\rangle ,\theta } \right)$ для материала детектора ${\text{Si}}$.

Результаты расчетов $\frac{{\left\langle E \right\rangle }}{{{{E}_{0}}}}$ по соотношению (12) для мишеней из Cu и Al, приведены на рис. 4а, 4б. Там же представлены результаты моделирования методом Монте-Карло, а также расчетные характеристики, полученные в настоящей работе по соотношениям (8), (9) и (11). Для вычислений методом Монте-Карло был применен алгоритм, основанный на разыгрывании свободного пробега между актами взаимодействия с веществом по функции потерь энергии, вычисленной в диэлектрическом формализме Эшли [32], с угловым рассеянием по Мотту. Это позволяет учесть разброс пробегов электронов, в отличие от методов Монте-Карло, в которых разыгрываются длины свободных пробегов между упругими столкновения, а потери энергии на этих отрезках траектории вычисляются по Бете.

Все графики качественно совпадают, а некоторые расхождения связаны с ошибками экспериментальных измерений (около 10%), а также с допущенными приближениями в расчетах. В частности, не учитывались вклады каждой из групп ОРЭ в величину сигнала (однократное и многократное рассеяние), а также отклонения первичных электронов от прямолинейной траектории при прямом движении до глубины обратного отражения x_p.

Представляет большой научный и практический интерес зависимость глубины выхода ОРЭ $y{\kern 1pt} ' = \frac{x}{R},$ длины пути прямого потока до отражения $y = \frac{{y{\kern 1pt} '}}{{1 - y{\kern 1pt} '}}$ и полного пробега ОРЭ по прямой и обратной траекториям $S = y\left( {1 + \frac{1}{{{\text{cos}}\theta }}} \right)$ от угла детектирования θ. Эти зависимости приведены на рис. 5 для мишеней из Cu.

Их сопоставление с рис. 1 подтверждает тот факт, что для каждого материала существует оптимальный угол детектирования θ_opt, где полный пробег S_opt минимален. Этим значениям соответствуют максимумы на границах зависимостей $\frac{{\left\langle E \right\rangle }}{{{{E}_{0}}}} = f\left( \theta \right),$ представленных на рис. 4. Уменьшение значений $\frac{{\left\langle E \right\rangle }}{{{{E}_{0}}}}$ при углах θ > θ_opt (для Cu это θ_opt ≈ ≈ 75°–80°) связано либо с увеличением длины пробега S при этих углах, либо с влиянием контамиционного слоя из углеводородной пленки на поверхности образца. Этот слой C2H5 толщиной d представлен условно на рис. 1. Его влияние может сильно сказываться на ОРЭ, выходящих из тонкого приповерхностного слоя под большими углами выхода θ. Полагаем, что этот спорный момент следовало бы изучить более досконально.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ

На основе установленных выше закономерностей нами была разработана новая детекторная система ОРЭ для СЭМ, показанная на рис. 6 [33]. Внутренние пластины (1–4) наклонены в плоскости детекторной сборки на угол 30°, а внешние пластины (5–8) наклонены под углом 60°. Телесные углы сбора каждого детектора Ω1 приблизительно равны телесным углам Ω2 внешних детекторов, с учетом убывания числа ОРЭ по закону cos θ. При указанной конфигурации пластин детекторной системы следует ожидать, что сигналы с детекторов будут соответствовать преимущественно топологическим свойствам исследуемого объекта, в частности, наклонам участков поверхности (3D-топография), или материальному составу подповерхностных слоев структуры (3D-томография). Искажения контраста изображений, вызванные аппаратными характеристиками детекторных Si-пластин, почти полностью устраняются. Дополнительно следовало бы установить не 8 детекторных пластин, по 4 вдоль каждого направления, а 16 или даже 32, но это технически сложная задача. Однако даже в предложенном варианте имеются большие преимущества в эффективности получения различных типов контрастов по сравнению с уже известными решениями. Действительно, при детектировании разности сигналов с крайних пластин (см. Д5–Д7 или Д6–Д8 на рис. 6) получаем необходимую информацию о 3D-топографии поверхности. При детектировании суммы сигналов с внутренних пластин (Д1 + Д3 или Д2 + Д4 на рис. 6) доминирует информация о материальном Z-контрасте. С другой стороны, если детектировать ОРЭ в суммарном сигнале внутренними пластинами, то это будет регистрация тех ОРЭ, которые вышли с более глубинных слоев образца, а если детектировать в суммарном сигнале ОРЭ внешними пластинами, то будут регистрироваться преимущественно электроны, вышедшие из более приповерхностных слоев. В первом случае получим изображение подповерхностной структуры, во втором – материальный состав (а не топографию) поверхностной структуры. Включив в эксперименты еще и дополнительные возможности, предоставляемые вариацией энергии первичных электронов E₀, т.е. различием в глубинах отражения, получаем довольно полную картину как о рельефе поверхности (топография), так и о подповерхностных слоях (томография) сложных по композиционному составу образцов.

Эффективность предложенного детекторного устройства ОРЭ для СЭМ иллюстрируется изображениями на рис. 7–9. На рис. 7 представлены снимки кратера, образованного при импульсном воздействии мощного пучка электронов на сплав медь–олово. На снимке (а), снятом детектором 8, и (б), снятом детектором 7, отчетливо проявляется эффект теней, т.е. “подсветки” со стороны детекторов, расположенных под углом θ = 60°. Снимок (в) получен при вычитании сигналов с детекторов 5 и 7, а снимок (г) – при суммировании сигналов с детекторов 5 и 7. В разностном сигнале отчетливо проявляется топографические детали образца, а в суммарном – композиционный (материальный) контраст. Как показали наши исследования по трехмерной реконструкции поверхностного рельефа образца, чувствительность нового детекторного устройства к наклону поверхности в два раза выше, чем у стандартного 4-х квадрантного детектора СЭМ.

На рис. 8 представлены снимки планарной тестовой тонкопленочной структуры, состоящей из 4-х полосок из Ni-пленок с толщинами 5, 20, 40, 100 нм соответственно, напыленных на Si-подложку. Перпендикулярно к Ni-полоскам последовательно напылялись полосовые пленки Al с толщинами 10, 40, 80, 200 нм соответственно. В результате получилась многослойная пленочная структура с различными толщинами отдельных квадратов Ni, скрытых по глубине отдельными квадратами Al. Из представленных изображений, снятых при различных ускоряющих напряжениях СЭМ при двух фиксированных углах детектирования (30° и 60°), видно, что при вариации энергии E₀ и углов детектирования θ получается контраст, где доминируют вклады от того или иного участка многослойного образца. Этот результат дает предпосылки для трехмерной микротомографии подповерхностной микроструктуры в ОРЭ. Прямым перебором снимков с разными E₀ и θ не удается в чистом виде выделить селективно отдельные фрагменты структуры, а лишь качественно зафиксировать возможность

3D-визуализации, но после применения необходимого математического алгоритма. Работы в этом перспективном направлении нами в настоящее время ведутся.

Даже без трехмерной программы реконструкции предложенное решение – одновременное использование оптимальных параметров E₀ и θ – дает удовлетворительные качественные результаты по мониторингу подповерхностных деталей микроструктур с объемной архитектурой. Так, например, на рис. 9 приводятся снимки фрагментов интегральной микросхемы, выполненной по планарной многоуровневой технологии, т.е. многослойной микросхемы.

Для упрощения расшифровки снимков обозначим использованные в данном случае детекторы (на рис. 7) через A – детектор 5 (θ = 60°), B – детектор 1 (θ = 30°), C – детектор 3 (θ = 30°), D – детектор 7 (θ = 60°). Снимки получены при следующей комбинации сигналов I_s с этих детекторов: (a) – сигнал [(B + C) – (A + D)], (б) – [(A + D) – (B + C)], (в) – (B + C), (г) – (A + D). Снимок (а) дает интегральный контраст как от состава, так и топографии, в то время как снимок (б) – только от состава, снимок (в) – преимущественно от состава поверхностного слоя металлизационных дорожек, (г) – от строения заглубленного слоя, но с фоном от поверхностных фрагментов. На другом участке микросхемы снимки получены в следующем сочетании: (д) – (A + B + C + D), (е) – [(B + C) – (A + + D)], (ж) – [(A + D) – (B + C)], (з) – [(B + C) – ‒ (A + D)]. На этих снимках видна структура отдельных слоев последовательно от поверхности (снимок д), далее последовательно по глубине – снимки (е), (ж), (з).

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Эксперименты с обратно-рассеянными электронами в СЭМ выявили существенное влияние конфигурации применяемых детекторов и их аппаратной функции (функции отклика) на получаемый контраст изображений. Чтобы отображать поверхностный рельеф или материальный контраст (Z-контраст) в чистом виде, т.е. зависящий только от структуры образца, необходимо учитывать влияние аппаратной функции и минимизировать ее влияние на результаты экспериментов. Это требование осуществляется при определенных форме, положении и размерах отдельных полупроводниковых пластин детекторной сборки. Для учета этих факторов предварительно проведен теоретический анализ угловых и энергетических характеристик ОРЭ. Учет их особенностей позволил разработать новую конфигурацию составляющих пластин детектора, что способствует более точно и эффективно осуществлять визуализацию 3D-топографии поверхности и 3D-томографию подповерхностной микроструктуры в СЭМ.